Quantum transport through polycyclic hydrocarbon molecules: Green's function approach
利用格林函数方法研究了多环烃分子在两个金属电极上的量子输运性质。基于紧束缚模型的参数化方法被用来研究电子在分子桥体系中的输运。从分子-电极耦合强度和量子干涉效应两个方面讨论了输运性质。
2009-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of localizing groups on electron transport through single conjugated molecules
本文用格林函数方法研究了夹在两个非超导电极之间的单个共轭分子的电子输运性质。基于紧束缚模型，我们进行了参数计算，以表征电子输运通过这样的分子桥。电子输运性质受（a）这些共轭分子中局域基团的存在和（b）分子与电极的耦合强度的显著影响，并且，在这里，我们的结果集中在这两个方面。
2009-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The role of functional thiolated molecules on the enhanced electronic transport of interconnected MoS$_2$ nanostructures
分子连接体已经成为通过缺陷功能化来改善溶液处理的层状材料的电子输运性质的有效策略。然而，对功能化有益效果背后的微观机制的详细讨论仍然缺失。在这里，通过基于密度泛函理论的第一性原理计算，我们研究了不同硫醇分子连接体，即苯硫酚，1，4-苯二硫醇，1，2-乙二硫醇和1，3-丙二硫醇官能化后，对相互连接的MoS $_2$模型薄片系统的电子性质的影响。苯-和乙二硫醇桥接相邻的扶手椅型MoS $_2$纳米片的键合导致刚好高于或处于费米能级的电子态，从而形成用于薄片之间的电子传输的分子通道。此外，分子连接剂降低了相邻薄片之间热激活跳跃的势垒，提高了实验中验证的电导率。对这种机制的理解有助于未来开发用于2D电子器件的溶液处理层状材料。
2022-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic study of electrical transport through individual molecules with metallic contacts: I. "Band" lineup, voltage drop and high-field transport
我们提出了第一个在一系列的微观研究通过单个分子与金属接触的电传输。我们认为分子的化学定义良好的原子团组成的“异质结构”，并分析这些原子团的电荷和电位响应的金属分子耦合和所施加的电场，这是使用基于第一性原理的自洽矩阵格林函数（SCMGF）方法建模引起的扰动方面的设备特性。作为第一个例子，我们研究了通过将两个基于苯的分子自由基-苯基二硫醇（PDT）和联苯二硫醇（BPD）-通过末端硫原子对称地连接到两个半无限金电极上形成的器件。
2003-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Signatures of Molecular Magnetism in Single-Molecule Transport Spectroscopy
单分子晶体管提供了一种独特的实验工具，以研究电荷传输和分子自由度之间的耦合。一个有趣的类分子这样的实验是单分子磁铁，因为分子内的交换力存在于这些分子应该强烈耦合到自旋的运输电子，从而提供了新的机制调制电子流，也探测纳米级磁激发的新手段。在这里，我们报告的单分子晶体管测量的设备，将Mn12分子。通过研究作为磁场函数的电子隧穿谱，我们能够识别磁态及其相关磁各向异性的清晰特征。模拟的数据的比较还表明，电子流可以强烈增强磁性分子的磁弛豫。
2006-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron transport in polycyclic hydrocarbon molecules: A study of shot noise contribution to the power spectrum
利用格林函数方法研究了多环烃分子在两个半无限大一维金属电极上的电子输运。基于紧束缚框架的参数计算研究了通过这种分子桥的输运性质。在这方面，我们还讨论了噪声功率的电流波动，并把我们的注意力集中在散粒噪声的功率谱的贡献。电子输运性质受到（a）分子长度、（b）分子-电极界面几何形状和（c）分子与电极的耦合强度的显著影响。
2009-10-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body treatment of quantum transport through single molecules
我们发展了一种理论方法，通过单一的共轭有机分子，准确地占所有分子的激发态和基态通过半经验的多体分子哈密顿量子输运。然后，我们计算的线性和非线性传输特性的苯二硫醇分子共价键合到两个金电极在室温下，消除所有的自由参数通过比较计算的热电势和线性电导与实验。由此产生的“分子金刚石”结构表现出实验观察到的多体效应无法达到平均场方法。
2008-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
End group effect on electrical transport through individual molecules: A microscopic study
研究了金属-分子界面的化学修饰对分子输运的影响，并以p-二取代苯分子通过不同的化学端基连接到两个金电极上形成的原型分子器件为例进行了研究。使用基于第一性原理的自洽矩阵格林函数方法，我们发现，取决于端基，通过分子的运输可以介导的近共振隧穿或非共振隧穿和分子的电导变化超过两个数量级。尽管研究的所有分子的对称器件结构，施加的偏置电压可以在两个金属-分子接触之间相等地下降，或者主要在源极（电子注入）接触上下降，这取决于平衡时分子结上的电位。
2003-12-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron Transport Through Molecules: Gate Induced Polarization and Potential Shift
我们分析了一个门对分子电导的影响，分别评估门诱导极化和相对于铅的分子的电位移动。计算采用从头算密度泛函理论结合格林函数方法的电子输运。一般来说，我们研究了几个系统：（1）夹在Al电极之间的C或Al原子链，（2）Au引线之间的苯分子，以及（3）（9，0）和（5，5）碳纳米管。我们发现，由于屏蔽，极化效应很小，而电位漂移的影响是显着的，提供了一个机制，单分子晶体管。
2004-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum Transport in a Biphenyl Molecule: Effects of Magnetic Flux
基于格林函数方法研究了联苯分子的电子输运性质。分子夹在两个金属电极之间，每个苯环都被磁通量$ϕ$穿过。结果集中在分子的影响，电极耦合强度和磁通量$ϕ$。我们的数值研究表明，对于一个固定的分子耦合，通过桥的电流幅度可以{ \em调节}显着只是通过调整流量$ϕ$。这方面可以用于设计纳米级电子电路。
2009-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multi-terminal quantum transport through a single benzene molecule: Evidence of a Molecular Transistor
我们探讨了通过Aharonov-Bohm通量$ϕ$的苯分子的多终端量子输运。一个简单的紧束缚模型被用来描述系统和所有的计算都是基于格林函数形式主义。在简要介绍了双端量子输运的基础上，详细研究了苯分子的三端输运性质，揭示了电子输运的实际机理。本文从分子耦合强度和磁通量$ϕ$两个方面数值计算了多端电导、反射几率和电流-电压特性。最重要的是，我们观察到，苯分子连接到三个末端的分子系统可以作为晶体管工作，我们称之为分子晶体管。这一方面可以利用在纳米电子电路的设计和我们的研究可能提供一个基本的框架，研究任何复杂的多终端量子系统中的电子输运。
2009-12-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Revealing molecule-internal mechanisms that control phonon heat transport through single-molecule junctions by a genetic algorithm
该研究利用遗传算法在庞大化学空间中系统搜索高、低声子热导分子，并揭示调控单分子结热输运的关键分子内部结构与干涉机制。
2025-05-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chirality-Selective Transport of Benzene Molecules on Carbon Nanotubes
利用分子动力学模拟，我们预测了手性对苯分子沿碳纳米管（CNTs）表面传导的影响，受到热梯度。在扶手椅型碳纳米管的情况下，分子的群漂移速度最大，并随着手性角的减小而减小。热扩散的这种手性效应是由分子的优化路径的变化引起的，该分子的优化路径随着界面处的不同电子重叠而变化。的热泳运输的机制被确定为耦合与梯度的吸附物-基板的相互作用能，这源于非谐性质的范德华势。
2020-09-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electrical transport through single-molecule junctions: from molecular orbitals to conduction channels
我们提出了一个原子理论的电子传输通过单个有机分子，再现了在最近的实验中观察到的电流-电压特性的重要功能。我们跟踪这些功能的起源在分子的电子结构和它们的本地原子环境。我们演示了传导通道如何从分子轨道中产生，并阐明了各个轨道的特定属性决定了它们对电流的贡献。
2001-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Microscopic study of electrical transport through individual molecules with metallic contacts: II. Effect of the interface structure
我们研究了由于金属-分子界面的不同结构方面对分子输运的影响。所选择的示例性系统是通过将苯基二硫代硫酸酯分子（PDT）夹在两个金电极之间形成的原型分子器件，所述两个金电极具有不同的金属-分子距离、金属表面处的原子结构、分子吸附几何形状和附加的氢末端原子。我们发现电导对金属-分子界面结构的依赖性是由修饰的金属-分子耦合和相应的修饰的分子结能级排列之间的竞争决定的。详细的微观计算的结果都可以定性地理解从平衡能级阵容和知识的电压降在有限的偏置电压的分子结。
2003-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron transport through single conjugated organic molecules: Basis set effects in ab initio calculations
我们采用单粒子格林函数方法结合密度泛函理论计算研究了单共轭分子（包括苯二硫醇、不同长度的低聚亚苯基乙炔和夹在两个具有不同接触结构的金电极之间的含二茂铁分子）的电子输运.我们重点讨论了基组在从头计算中的作用。结果表明，费米能级在输运带隙中的位置对分子-铅的电荷转移很敏感，并受基组大小的影响。这可以显著地改变长分子的电导率，改变的数量级很大，尽管对短分子的影响很小。费米能周围的共振倾向于固定费米能的位置并抑制这种效应。并与实验数据进行了比较。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Franck-Condon blockade and giant Fano factors in transport through single molecules
我们表明，弗兰克-康登物理导致一个显着的电流抑制在低偏置电压（称为弗兰克-康登封锁）在通过单分子的电子和振动自由度之间的强耦合的运输。我们发现，在这个制度中的运输的特点是非常大的Fano因素（$10^2$ - $10^3$），这是由于雪崩式的电子运输。雪崩发生在一个自相似的方式在很宽的时间尺度范围内，反映在幂律依赖的电流噪声的频率和振动弛豫率。
2005-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fabrication of Nano-Gapped Single-Electron Transistors for Transport Studies of Individual Single-Molecule Magnets
为了研究单分子磁体的电子输运特性，研制了三端单电子晶体管器件。通过多层光学和电子束光刻对器件进行图案化。电迁移引起的纳米线断裂可靠地产生1-3 nm的间隙，SMM可以位于间隙之间。通过一个单一的Mn 12（3-噻吩羧酸）的电导显示库仑阻塞效应与几个激发在+/- 40 meV。
2007-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pride, Prejudice, and Penury of {\it ab initio} transport calculations for single molecules
最近的进展，在测量单个分子的输运性质引发了大量的需求{ \it ab initio}输运计算。即使程序包是商业上可获得的，并放置在定制的，以解决这个任务，可靠的信息往往是困难的，并在绝大多数情况下，即当分子电导率远小于$e^2/h$非常耗时的获得。本文从含时密度泛函理论的观点概括了分子输运计算的步骤。重点是描述“标准方法”的基础。陷阱将被发现，并讨论适用的领域。
2006-10-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum Transport through Organic Molecules
利用格林函数方法研究了苯-1，4-二硫纶（BDT）分子模型和苯分子在两个半无限一维金属电极上的电子输运性质.基于一个简单的紧束缚框架，提出了一种分析方法来描述电子输运通过分子导线。在这样的分子系统中的电子输运强烈地受到分子的几何形状以及它们与侧附电极的耦合的影响。电导揭示了与分子能量本征态相关的共振峰，提供了几个复杂的光谱。通过分子的电流表现出阶梯状的行为与尖锐的步骤在弱的分子-电极耦合的限制，而它的变化相当连续与施加的偏置电压在强的分子耦合的限制。在横向磁场的存在下，电导表现出振荡行为与通量$ϕ$，通过分子环，显示$ϕ_0$（$=ch/e$）通量量子周期性。虽然电导在横向磁场的存在下发生变化，但电流-电压特性不受此场的显著影响。
2009-12-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Resonant transport and electrostatic effects in single-molecule electrical junctions
在这篇文章中，我们证明了结构控制HS（CH $_{2}$）$_{n}$ [1，4- C $_{6}$ H $_{4}$ ]（CH $_{2}$）$_{n}$ SH（n = 1，3，4，6）金属-分子-金属结，制造和测试使用扫描隧道显微镜为基础的$I(z)$方法。Breit-Wigner共振起源于芳烃$π$的一个成键轨道，随着$n$的增加，该轨道变得尖锐并更接近接触费米能。因此，改变亚甲基的数目导致电导随分子长度的非常浅的衰减。我们表明，这里观察到的电行为可以直接合理化，通过分析在金属分子界面处产生的静电平衡所造成的影响。这样的共振提供了未来的前景，在分子电子学的控制电荷传输在较长的距离，也在单分子电导开关，如果共振可以外部门控。
2015-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multi-terminal Electron Transport Through Single Phenalenyl Molecule: A Theoretical Study
我们做参数计算来阐明多终端电子输运性能通过一个分子系统，其中一个单一的phenalenyl分子连接到半无限的一维金属铅。一个形式主义的基础上的格林函数技术用于计算，而模型描述的紧束缚哈密顿量。我们从电导、反射几率以及电流-电压特性等方面探讨了其输运性质。最重要的特点，我们阐明的是，所有这些特性是非常敏感的位置，引线连接，也是分子到引线耦合强度。其他铅的存在也有显着的影响，这些运输性能。我们研究这些现象的两个，三个和四个终端的分子系统。我们的数值研究可用于设计定制的分子电子器件。
2010-02-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron transport across electrically switchable magnetic molecules
研究了由两个磁中心组成的模型磁性分子的电子输运性质，两个磁中心的交换耦合可以通过纵向电场改变。在一般情况下，我们发现一个负微分电导在低温下起源于不同的散射振幅的单重态和三重态。更有趣的是，当分子与引线强耦合且磁中心处的电位降仅弱依赖于磁位形时，我们发现存在一个临界电压V_C，在此电压下电流变得与温度无关。这对应于低温电流噪声中的峰值。在这样的限制下，我们证明了二次电流波动与电导波动和温度之间的乘积成正比。
2009-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Kondo effect in transport through molecules adsorbed on metal surfaces: from Fano dips to Kondo peaks
在最近的STM实验中观察到的近藤效应分别通过吸附在Au（111）和Cu（111）表面上的CoPc和TBrPP-Co分子的传输，在一个简单的模型的框架内进行了讨论（Phys. Rev. Lett. { \bf 97}，076806（2006））。结果表明，在近藤政权，并通过改变适当的模型参数，它是可能的，以产生一个交叉从电导近藤峰（CoPc）的电导法诺浸（TBrPP-Co）。在TBrPP-Co/Cu（111）的情况下，我们表明，该模型再现了Fano凹陷形状的变化，Kondo温度的升高，以及当最近邻分子的数量减少时，凹陷最小值向更高能量的偏移。这些特征与实验观察结果一致，表明我们的简单模型包含了这种复杂分子传输特性的基本物理学。
2007-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Effects of different electron-phonon couplings on spectral and transport properties of small molecule single-crystal organic semiconductors
从理论上分析了小分子单晶有机半导体的光谱和输运性质，重点是寡并苯，特别是从萘到红荧烯和并五苯的系列，旨在表明包含不同的电子-声子耦合对于准确解释原型有机半导体的性质至关重要。虽然，在红荧烯的情况下，载流子和低频分子间模式之间的耦合是足够的光谱和传输特性的一个令人满意的描述，包括电子耦合到低频分子间和高频分子内振动模式是需要考虑的温度依赖性的传输特性在较小的低聚并苯。
2014-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Scanning Tunneling Microscopy for Molecules: Manipulating Electron Transport through the Conduction Gap by varying Buffer Layer
本文以铂酞菁分子为例，证明扫描隧道显微镜中绝缘缓冲层的晶格参数等性质会显著影响隧穿电子波函数在不同分子轨道上的权重分布，从而为调控分子发光等电子操控过程提供重要工具。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum transport through STM-lifted single PTCDA molecules
本研究通过扫描隧道显微镜测量单个PTCDA分子的量子电导，结合Landauer/Keldysh方法计算输运性质，揭示了STM-表面间距对分子化学吸附能级的调控规律，实验与计算结果吻合。
2008-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling transport through single-molecule junctions
采用非平衡格林函数（NEGF）方法，结合扩展休克尔（EHT）模型和电荷模型，研究了单分子结的导电行为。分析的分子复合物由对称偶联到两个金电极的不对称1，4-双（（2 '-对巯基苯基）-乙炔基）-2-乙酰基-氨基-5-硝基-苯分子组成[Reichert等人，物理修订版信函Vol.88（2002），pp. 176804]。由于该模型，通过利用基本原理和相干地导出模型参数，可以获得流过这种结的电流的准确值。此外，充电效应对输运特性的影响被强调。特别是，充电诱导的电导间隙，充电诱导整流效应和充电产生的电流相对于电压的二阶导数的负值的减少观察和检查的分子复合物。
2005-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Single-Molecule Junction Conductance through Diaminoacenes
单分子电子输运的研究是分子电子学发展的基础。事实上，随着单分子水平上电子输运测量的可靠性不断提高，通过有机纳米线的电子电导趋势已经出现。实验和理论研究表明，隧道距离，HOMO-LUMO间隙和分子构象影响电子输运在饱和和π共轭纳米线。然而，通过稠合芳环的电子输运的实验数据相对较少。在这里，我们使用diaminoacenes表明，电导率不仅取决于分子中稠合芳环的数量，这定义了分子HOMO-LUMO间隙，而且还取决于环上氨基的位置。具体而言，我们发现，电导是最高的芳香性的破坏最小的稠合芳香纳米线。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Selective transport of water molecules through interlayer spaces in graphite
石墨中的层间空间对于离子和分子（包括质子）是不可渗透的。它的受控膨胀将在海水淡化，气体净化，高密度电池等方面找到几个应用。在过去，金属插层已被用来修改石墨层间空间，但是，所得的插层化合物在水中是不稳定的。在这里，我们成功地扩大石墨层间空间插入水溶液氯化钾离子电化学。与未插层石墨相比，水的电导率显示出几个数量级的增强。水蒸发实验进一步证实了高渗透率。有弱离子渗透通过层间空间，高达1 M的最高氯化物浓度，空间上有限的运输的指示。在这些非常少的运输离子，我们观察到水合能依赖的盐离子之间的选择性。这些都强烈建议一个软球模型的空间排斥，这是很少报道。我们的光谱研究提供了明确的证据，阳离子-π相互作用，虽然弱阴离子-π相互作用也可检测到。这些发现提高了我们在原子尺度上对分子和离子输运的理解。
2021-12-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-Local Conductance Modulation by Molecules: STM of Substituted Styrene Heterostructures on H-Terminated Si(100)
用扫描隧道显微镜和从头算方法研究了硅衬底上由CF 3和OCH 3取代的苯乙烯分子组成的一维有机异质结构。偶极场的OCH 3-苯乙烯分子被发现，以提高通过附近的OCH 3-苯乙烯/CF 3-苯乙烯异质结的分子的导电。那些CF 3-苯乙烯抑制运输通过附近的硅。因此，取代基的选择和它们在主体分子上的连接位点提供了在分子尺度上差异调节分子和底物传输的手段。
2008-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body theory of electronic transport in single-molecule heterojunctions
建立了基于非平衡格林函数的分子结输运多体理论，该理论平等地对待相干量子效应和库仑相互作用。多体理论的中心量是结的库仑自能矩阵$Σ_{\rm C}$。$Σ_{\rm C}$是准确地评估在顺序隧道限制，和由于有限的隧道宽度的校正自洽地评估使用基于图形扰动理论的Keldysh轮廓守恒近似。我们的方法再现了库仑阻塞和相干传输制度的关键功能，同时在一个单一的统一的传输理论。作为我们理论的第一个应用，我们用半经验的$π$电子哈密顿量计算了苯二硫醇-金结的热电势和微分电导谱，该哈密顿量精确地描述了分子在8- 10 eV范围内的电子激发全谱。
2008-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Skyrmion Molecule Lattices Enabling Stable Transport and Flexible Manipulation
本文提出斯格明子分子晶格架构，通过对称性锁定使相反极化率的自旋斯格明子对形成稳定传播本征态，并结合边界工程技术实现对其产生、形变、湮灭和极化率反转的精确控制，在类石墨烯声表面波超材料中实验验证了稳定传输与灵活操控。
2025-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
