All-electron GW calculation for molecules: Ionization energy and electron affinity of conjugated molecules
在全无规相近似下，在分子轨道空间提出了一种有效的分子全电子G $^0$ W $^0$方法和准粒子自洽GW（QSGW）方法.检验了算法的基集收敛性。作为应用，计算了一系列共轭分子（最多32个原子）的电离能（$I$）和电子亲合能（$A$），并与实验进行了比较。QSGW的计算结果改进了G $^0$ W $^0$的计算结果，与Hartree-Fock（HF）和杂化密度泛函计算的结果相比，两者都更符合实验数据，特别是对于$A$ .近似正确的能隙和HF交换抑制自相互作用误差使我们的方法成为研究分子系统的电子和输运性质的一个很好的候选者。
2010-12-06 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Phonon Interference Effects in Molecular Junctions
我们研究了有机π共轭分子中声子的相干输运。利用第一性原理计算和格林函数方法，我们发现在交叉共轭分子（如间位连接的苯）中，声子传输函数表现出与类似分子中电子输运的理论和实验观察到的非常相似的破坏性量子干涉特征.在四种不同的交叉共轭分子中观察到的相消干涉特征相对于线性共轭类似物显著降低了热导率。这种通过化学修饰来控制热导的方法对于分子结的热电应用可能是重要的。
2013-08-12 cond-mat.mes-hall
Memristive Switches in Rigid Conjugated Single-Molecule Junctions
Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）；Kavli Institute of Nanoscience, Delft University of Technology（代尔夫特理工大学卡弗里纳米科学研究所）；Polish Academy of Sciences（波兰科学院）；Institute of Organic Chemistry, Polish Academy of Sciences（波兰科学院有机化学研究所）
研究了三种无明显内部开关路径的刚性OPE衍生物，发现低温下具有非易失、双稳态滞后I-V特性，提出定量分析方法区分忆阻I-V特性并提取开关特征。
2026-04-22 cond-mat.mes-hall
Surface plasmon resonances of protein-conjugated gold nanoparticles on graphitic substrates
我们提出了理论计算的蛋白质包覆的金纳米粒子的石墨烯和石墨基板上的吸收特性。当基底远离纳米粒子时，数值计算结果表明，对于任意尺寸的金纳米粒子，利用Mie理论和吸收光谱可以定量地确定聚集在金表面的牛血清蛋白分子的数量.在蛋白质结合的金纳米颗粒附近的石墨基底的存在显著增强了纳米颗粒的表面等离子体共振的红移。我们的研究结果表明，石墨烯和石墨提供相同的吸收带时，纳米粒子和基板之间的距离是大的。但在较短距离处，石墨烯-颗粒系统的共振波长峰不同于石墨-颗粒系统的共振波长峰。此外，还研究了石墨烯的化学势对光谱的影响。
2013-08-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Spin excitations in an all-organic double quantum dot molecule
通过在两个相同的共轭部分之间引入非共轭桥，我们在单个有机分子中实现了强耦合的双量子点。在非共振输运中观察到自旋为1/2的近藤和近藤分别增强了奇、偶电子占据的低能激发。偶占据中的基态可以是单重态或三重态，在样品之间变化。这一观察结果表明，自旋之间的反铁磁和铁磁相互作用具有相同的数量级。
2016-10-15 cond-mat.mes-hall
Control of topography, stress and diffusion at molecule-metal interface
金属-分子-金属结的输运性质与金属-分子界面的微观形貌、应力和化学键合有关，所述金属-分子-金属结含有特征尺寸在30-300 nm范围内的共轭和饱和分子的单层。我们的统计数据使我们能够得出结论，约1.5 nm长的有机分子的电导率比通常认为的低至少4个数量级。
2005-10-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Enhancement of Series-Connected Cross-Conjugated Molecular Junctions
Illinois State University（伊利诺伊州立大学）
本研究通过多体量子输运理论发现，串联交叉共轭分子结中重复单元增加导致分裂节点谱的累积展宽，可显著增强热电势，优于超节点机制，为可扩展量子干涉热电材料提供新途径。
2025-10-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Many-body treatment of quantum transport through single molecules
我们发展了一种理论方法，通过单一的共轭有机分子，准确地占所有分子的激发态和基态通过半经验的多体分子哈密顿量子输运。然后，我们计算的线性和非线性传输特性的苯二硫醇分子共价键合到两个金电极在室温下，消除所有的自由参数通过比较计算的热电势和线性电导与实验。由此产生的“分子金刚石”结构表现出实验观察到的多体效应无法达到平均场方法。
2008-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Highly Conducting pi-Conjugated Molecular Junctions Covalently Bonded to Gold Electrodes
我们使用基于断裂结技术的扫描隧道显微镜测量通过与Au金属电极直接Au-C共价键结合的单个共轭分子的电子电导。我们从以三甲基锡端基封端的分子开始，三甲基锡端基原位裂解，导致在碳骨架和金金属电极之间形成直接的共价σ键。本研究中使用的分子碳骨架由共轭π系统组成，其在每个末端上具有一个末端亚甲基，其键合到电极，实现电极与π系统的大电子耦合。用1，4-二亚甲基苯的原型例子形成的结显示接近一个电导量子（G 0 = 2 e2/h）的电导。结与亚甲基封端的oligophenyls与两个至四个苯基单元形成的电导显示出一百倍的增加与胺连接的oligophenyls形成的结相比。这些较长的低聚苯基的导电机制是隧穿，因为它们表现出与低聚物长度的电导指数依赖性。此外，基于密度泛函理论的Au-亚二甲苯-Au结的计算显示出近共振传输，对于较长的低聚物具有隧穿交叉。
2011-10-03 cond-mat.mes-hall
Control of thermoelectric properties of phase-coherent molecular wires
我们演示了如何氧化还原控制的分子内量子干涉相位相干分子线可以用来提高热电势（塞贝克系数）S和热电系数的优点ZT的单分子连接到纳米间隙电极。利用第一性原理理论，我们研究了一族九个分子的热电性质，这是由二硫醇封端的低聚（苯乙炔）（OPEs）含有各种中心单元。独特的是，该家族的一个分子具有通过三键连接到与金电极结合的末端硫原子的基于共轭并苯的中心骨架，并包含完全共轭的氢醌中心单元。我们表明，S和电子贡献ZelT的品质因数ZT可以显着提高通过氧化的氢醌，以产生第二个分子，它具有交叉共轭蒽醌中心单元。这种增强源于前者的π共轭到后者的交叉共轭的转换，这促进了费米能处尖锐的反共振的出现。与其余七个共轭分子的热电性能的比较表明，如此大的S和ZelT值是前所未有的。我们还评估了声子对热导的贡献，这使我们能够计算完整的品质因数ZT = ZelT/（1 + \k{appa} p/ \k{appa} el），其中\k{appa} p是声子对热导的贡献，\k{appa} el是电子贡献。对于非结构化金电极，需要\k{appa} p/ \k{appa} el >> 1，因此需要降低\k{appa} p的策略以实现最高可能的品质因数。
2015-09-09 cond-mat.mes-hall
High on-off conductance switching ratio in optically-driven self-assembled conjugated molecular systems
设计、合成了一种新的偶氮苯-噻吩分子开关，并将其用于金表面自组装膜的制备。“开/关”电导比高达7 × 1 E3（平均值为1.5 × 1 E3）。“开”电导状态被清楚地确定为偶氮苯部分的顺式异构体。高“开/关”比解释光诱导的，配置相关的，在电极-分子界面能量的变化（相对于电极的费米能量的分子轨道的能量位置的变化），除了在隧道势垒长度（分子的长度）的变化。第一性原理的DFT计算表明，更好的离域的前线轨道，以及更强的偶氮苯部分和电极之间的电子耦合的顺式配置的反式。测得的SAM中的分子的光电离截面接近于溶液中偶氮苯衍生物的已知值。
2010-03-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Electronic excitations of a single molecule contacted in a three-terminal configuration
通过硫醇封端的Pi-共轭分子的低温三末端运输测量已经进行。电子激发，包括零偏压和有限偏压近藤效应已被观察和研究作为磁场的函数。利用一个简化的双轨道模型，我们已经占的自旋和前四个电荷态的分子的电子配置。与栅极、源极和漏极的电荷依赖耦合表明了一种情况，其中电荷和自旋位于分子的末端，靠近电极。
2007-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Single-Molecule Junction Conductance through Diaminoacenes
单分子电子输运的研究是分子电子学发展的基础。事实上，随着单分子水平上电子输运测量的可靠性不断提高，通过有机纳米线的电子电导趋势已经出现。实验和理论研究表明，隧道距离，HOMO-LUMO间隙和分子构象影响电子输运在饱和和π共轭纳米线。然而，通过稠合芳环的电子输运的实验数据相对较少。在这里，我们使用diaminoacenes表明，电导率不仅取决于分子中稠合芳环的数量，这定义了分子HOMO-LUMO间隙，而且还取决于环上氨基的位置。具体而言，我们发现，电导是最高的芳香性的破坏最小的稠合芳香纳米线。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Current rectification by simple molecular quantum dots: an ab-initio study
我们使用从头算非平衡格林函数方法计算了夹在两个不同长度的饱和（绝缘）分子基团（分子量子点）之间的共轭分子基团的分子的电流整流。特别地，我们研究了以萘为共轭中心基团的S-（CH_2）_m-C_（10）H_6-（CH_2）_n-S二硫醇。在m = 2和n = 10时观察到整流电流比约为35，这是由于通过最接近电极费米能级的分子轨道（MO）的共振隧穿（在本例中为最低的未占据MO）。整流受到其他导电轨道的干扰的限制，但可以通过例如向萘中加入吸电子基团来改善。
2003-04-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Near-perfect conduction through a ferrocene-based molecular wire
在这里，我们描述的设计，单分子输运测量，和理论建模的二茂铁基有机金属分子线，其偏压依赖的电导显示出一个明确的洛伦兹形式与幅度超过70%的电导量子G_0。我们将这一前所未有的单分子电导水平归因于长期预测的共轭有机体系的低分子共振和扩展轨道网络的表现。长度相似的全有机共轭苯乙炔基低聚物分子框架显示出低得多的电导。
2005-02-15 cond-mat.mes-hall
Influence of conjugated structure for tunable molecular plasmons in peropyrene and its derivatives
本研究通过第一性原理计算，探究共轭结构及元素掺杂对peropyrene及其衍生物分子等离激元激发特性的影响，揭示了共轭结构调控价电子振荡模式及掺杂增强共振可调性的机制，为分子等离激元器件开发提供新见解。
2025-01-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Driving current through single organic molecules
我们研究了两种类型的共轭分子的电子输运。机械控制的断裂结用于将单分子的硫醇端基偶联到两个金电极。观察到了金属-分子-金属体系的电流-电压特性。这些IV再现了分子相对于电流方向的空间对称性。因此，我们明确地检测分子的固有性质，并且能够区分分子和与金属电极的接触对化合物系统的传输性质的影响。
2001-06-12 cond-mat.mes-hall
Monte-Carlo phase diagram of a Hubbard-Peierls model in the search for spin crossover transition in $π$-conjugated polymers
本文用Monte Carlo方法研究了一维$π$共轭聚合物的扩展Hubbard-Peierls模型的有限温度性质。该模型结合了电子-声子和超精细相互作用，并在平均场水平下求解半填充。特别是，我们探索的模型作为电子-电子和电子-声子相互作用的强度的函数。在低温下，随着电子-电子相互作用强度的增加，系统呈现出抗磁性到反铁磁性的转变。同时，通过增加电子-声子耦合，存在从均匀到Peierls二聚几何的转变。正如预期的那样，这种Peierls二聚相在有限温度下由于热振动而消失。更有趣的是在有限温度下电子-声子和电子-电子相互作用之间的相互作用。特别是，我们证明了在一定区域的参数空间有一个自旋交叉，系统从低自旋过渡到高自旋状态的温度增加。与二价磁性分子中的标准自旋交叉非常相似，这种跃迁是熵驱动的。最后讨论了超精细相互作用在相图中所起的作用。
2010-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Low-temperature Conductance Measurements On Single Molecules
发展了一种在低温下（T~30 K）对有机分子进行电导谱测量的实验方法。这扩展了机械控制断裂结的方法，该方法最近被证明适合于在室温下接触单分子。在低T下用共轭样品分子获得的电导数据显示出高度改善的数据质量，具有更高的稳定性、更窄的线宽和大大降低的噪声。因此，与其他测量以及与理论模拟的实验数据的可比性大大提高。
2002-12-12 cond-mat.mes-hall
Impact of charge carrier injection on single-chain photophysics of conjugated polymers
共轭聚合物材料中的电荷对电子物理有很大的影响，在理解器件特性时必须考虑它们与初级激发态物种的相互作用。在这里，我们采用单分子光谱学解开几个光致发光（PL）观测电荷的影响。电荷通过光化学过程随机注入，或者在空穴注入夹层器件配置中确定性地注入。我们发现，电荷注入后，除了PL发射的蓝移和PL寿命的缩短，由于最低能量的发色团的猝灭和阻塞，非经典的光子到达时间分布的多发色团链被修改朝向一个更经典的分布。令人惊讶的是，光子反聚束的保真度在充电时会恶化，而人们实际上期望发色团的数量会减少。一个定性的模型来解释所观察到的PL变化。这些结果对于从微观上理解器件中的本征电荷-激子猝灭相互作用是有意义的。
2016-06-29 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Dithiocarbamate Anchoring in Molecular Wire Junctions: A First Principles Study
最近的实验实现[J。美国化学学会，127（2005）7328]中描述的在金表面上的各种二硫代氨基甲酸酯自组装打开了使用二硫代氨基甲酸酯接头将分子线锚定到金电极的可能性。在本文中，我们探讨这个假设计算。基于密度泛函理论和非平衡格林函数，计算了4，4 '-联吡啶（BP）、4，4'-联吡啶-1，1 '-双硫代酸盐（BPBC）和4-（4'-吡啶基）-1-硫代酸包合物（BPC）分子结的电子输运性质.我们证明了与共轭二硫代氨基甲酸酯连接体相关的较强的分子-电极耦合加宽了费米能附近的透射共振。随着$π$共轭从分子延伸到金电极的加宽效应导致BPBC分子的电导增强。在外加偏压为1.0 V时，电导增强因子高达25。预测了具有不对称锚定基团的BPC分子线结的整流行为。
2007-02-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Gateway state-mediated, long-range tunnelling in molecular wires
如果控制单分子电导G随分子长度L衰减的因素能够被理解和控制，那么这将是高电导分子线设计的重要一步。对于通过相位相干隧穿传导的各种各样的分子，电导G随长度遵循关系G = Aexp- \b ηL衰减。人们普遍认为衰减系数\b η由电极费米能相对于分子桥前线轨道能量的位置决定，而将分子结合到电极的末端锚定基团对指前因子A有贡献。我们研究了几个系列的分子，其中包含一个中心共轭部分（苯基，紫精或α-terthiophene）连接在任何一侧的烷烃链的长度不同，与硫醇或硫代甲基锚定基团的每一端终止的这一前提。与此预期相反，我们在实验和理论上证明，位于巯基锚定基团上的额外的电子状态可以显着降低\b{eta}的值，通过引起共振接近EF通过耦合到桥部分。这种网关状态之间的相互作用和它们的耦合到一个中心的共轭部分的分子桥创建了一个新的设计策略，通过利用电极-分子界面特性实现更高的传输分子线。
2017-12-18 cond-mat.mes-hall
Dependence of Single Molecule Junction Conductance on Molecular Conformation
单个金属-分子-金属结的电导主要取决于分子的构象。在联苯的简单情况下，两个苯环通过单个C-C键连接在一起，电导预计取决于两个环之间的相对扭转角，其中平面构象具有最高的电导。许多不同的技术已经测量了金属-分子-金属结的电导。然而，从结到结的电导变化使得很难验证即使是最简单的预测分子应该如何在单分子器件中的行为。在这里，使用胺连接基团形成单分子结，我们显示了一系列的7个联苯分子与不同的环取代，改变分子的扭转角的分子构象和结电导之间的明确的相关性。我们发现，该系列的电导随着扭转角的增加而减少，符合理论上预测的余弦平方关系通过π共轭系统的运输。
2006-07-31 cond-mat.mes-hall
Theoretical Study of Oligophenyl-based Double Barrier Molecular Device
本文报道了低聚苯基双势垒分子器件中电子传导的研究。我们对由三个苯环组成的芳香族π共轭体系的孤立分子进行了解析计算和数值模拟，这些苯环被绝缘基团CH_{2} -，- SiH_{2} -，- GeH_{2} -和- SnH_{2} -隔开.我们的分析以及数值计算表明，当两个绝缘体组是不同的不对称电子输运在外部电场的存在下是可能的，从而类似于一个二极管，允许单向电子输运。
2010-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
An All-Electric Single-Molecule Motor
近年来，人们提出并合成了许多类型的分子马达，它们表现出不同的运动方式，并由不同的驱动力（如光、热或化学反应）提供燃料。提出了一种基于电场驱动和电流检测的三端单分子器件中分子偶极旋转运动的新型分子马达。这种全电子设计的关键方面是分子的共轭主链，它同时提供转子取向的潜在景观和通过电导率的调制对该取向的实时测量。使用量子化学计算，我们表明，这种方法提供了对运动的速度和连续性的完全控制，从而在很宽的温度范围内结合了分子水平上的电气和机械控制。此外，化学可以用来改变设备的所有关键参数，使各种新的实验分子马达。
2010-10-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Interaction-induced negative differential resistance in asymmetric molecular junctions
结合量子化学计算与主方程的见解，我们讨论了分子结中的负微分电阻（NDR）的机制，在弱隧道耦合的制度。NDR起源于轨道空间不对称性和强电子-电子相互作用的相互作用，这导致分子在高于电压阈值的非导电状态下被捕获。我们展示了如何在单个轨道中选择性地引入所需的不对称性，例如，通过用合适的侧基官能化，该侧基与分子的一端线性共轭并与另一端交叉共轭，从而形成OPE-type分子。
2010-12-17 cond-mat.mes-hall
Tunneling diodes under environmental effects
我们研究了单分子隧穿二极管对热环境影响的鲁棒性。二极管包括三个片段：边界处的两个不同的共轭化学基团，以及其间的饱和部分，破坏共轭。在这种设置中，位于共轭基团上的分子电子能级独立地随着施加的偏压而移动。而在正向极性的共振条件得到满足，提高电导，在相反的方向分子电子状态转移远离彼此，导致在小的隧穿电流。在不存在与热环境（包括例如内部振动、溶剂）的相互作用的情况下，精馏比达到三个数量级。我们引入退相干和非弹性耗散效应唯象，通过使用“电压探针”的方法。我们发现，当$γ_d \lesssim v$，与$γ_d$的电子与环境的相互作用能和$v$的隧道能量通过饱和的链接，二极管仍然是非常有效的，虽然整流比减少了2-4倍的相干限制。为了进一步提高分子二极管的整流比，我们提出了一个精致的设计，涉及四个轨道，在每个共轭部分的一对紧密间隔的状态。
2015-09-10 cond-mat.mes-hall
Graphical prediction of quantum interference-induced transmission nodes in functionalized organic molecules
分子输运结中的量子干涉（QI）可以导致某些能量下电子传输的急剧减少。在最近的工作[Markussen等人，Nano Lett. 2010，10，4260]我们展示了当原子p_z轨道的能量变化不太大时，如何仅从共轭分子的结构预测费米能附近的这种传输节点的存在。在这里，我们放松了假设，平等的现场能源和推广的图形计划，含有不同的原子种类的分子。我们使用这个图解方案与紧束缚和密度泛函理论计算一起研究线性分子链和具有不同侧基的芳香族分子中的QI。对于分子链，我们发现传输节点的位置与侧基π轨道能量之间存在线性关系。相比之下，官能化的芳香族分子的传输功能通常显示出相当复杂的节点结构，由于分子拓扑结构和侧基轨道的能量之间的相互作用。
2011-06-18 cond-mat.mes-hall
Probing Maxwell's Demon with a Nanoscale Thermometer
给出了量子电子温度计的精确定义，作为局部耦合的电子库（例如，通过隧穿）到达样品，并与样品达到电平衡和热平衡.然后建立了具有原子分辨率的扫描热显微镜的真实模型，其中分辨率在超真空中受到与电磁环境的热耦合的限制.我们表明，在共轭分子中的温度梯度跨越它表现出量子振荡，其起源可以追溯到实现麦克斯韦的恶魔在单分子水平上的单个原子轨道或债券的温度。这些振荡可以用描述π电子系统中成键的共价规则来理解。傅立叶的热传导定律恢复的温度探头的分辨率降低，表明宏观规律出现的粗粒化的后果。
2012-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron transport through rectifying self-assembled monolayer diodes on silicon: Fermi level pinning at the molecule-metal interface
我们报告的合成和表征的分子整流二极管的硅上使用连续接枝的自组装单分子层的烷基链在其外端（Si/sigma-pi/金属结）带有π基团。我们调查这些分子器件的结构与性能的关系，我们研究在何种程度上的π端基的性质（在其分子轨道的能量位置的变化）驱动这些分子二极管的性能。对于这里研究的所有pi-群，我们观察到整流行为。这些结果扩展了我们使用苯基和噻吩基团（S。Lenfant等人，Nano Letters 3，741（2003））。用简单的分析模型分析实验电流-电压曲线，从中我们提取与电极的费米能量共振的π基团的分子轨道的能量位置。我们报道了这些硅/烷基-π共轭分子/金属结中能带排列的实验研究。我们的结论是，费米能级钉扎在π-基团/金属界面是主要负责观察到的不依赖于π-基团的性质的整流效应，即使他们被选择有显着的变化，在其电子分子轨道
2006-05-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Image-charge induced localization of molecular orbitals at metal-molecule interfaces: Self-consistent GW calculations
准粒子（QP）波函数，也称为戴森轨道，将单粒子态的概念扩展到相互作用的电子系统。在这里，我们采用多体微扰理论的GW近似计算的QP波函数的半经验模型描述的$π$共轭分子线与金属表面接触。我们发现，图像电荷效应拉前线分子轨道向金属表面，而具有较高或较低的能量轨道被推开。这既影响了能量图像电荷移位的大小，也影响了各个轨道与金属基底的耦合。QP方程的完全对角化以及GW自能的自洽性在一定程度上对于描述标准密度泛函理论或Hartree-Fock不能捕获的效应是重要的。这些结果对于理解和理论模拟电子输运在金属-分子界面之间的传输具有重要意义。
2012-12-06 cond-mat.mes-hall
Vibrational Excitations in Weakly Coupled Single-Molecule Junctions: A Computational Analysis
在本体系统中，分子通常使用拉曼或红外光谱通过其振动光谱来识别。近年来，在单分子结的低温电导测量中观察到了振动激发线，它们可以提供类似的识别手段。我们提出了一种方法来有效地计算这些激发线在弱耦合，门控单分子结，使用从头算密度泛函理论和速率方程的组合。我们的方法考虑到从激发态到激发振动态的过渡，通过评估任意数量的振动量子的Franck-Condon因子，因此能够从限于从基态到激发振动态的过渡的计算中预测定性不同的行为。我们发现，振动光谱是敏感的分子接触几何形状和电荷状态，它通常是必要的，以考虑一个以上的振动量子。与先前报道的π共轭分子测量的定量比较表明，我们的方法能够表征振动激发，并可用于识别结中的单个分子。该方法在商用硬件上计算上是可行的。
2010-02-24 cond-mat.mes-hall
Electric control of a $\{Fe_4\}$ single-molecule magnet in a single-electron transistor
使用第一性原理方法，我们从理论上研究了一个单独的$\{Fe_4\}$单分子磁铁（SMM）连接到金属引线的单电子晶体管的几何形状的属性。我们发现，导电引线不影响中性SMM的自旋有序性和磁各向异性。另一方面，铅对分子的带电状态的各向异性有很强的影响，这在库仑阻塞传输中被探测。此外，我们证明，外部电势，建模的栅电极，可以用来操纵系统的磁性能。对于带电分子，通过使额外电荷与更靠近磁芯的栅极电压局部化，各向异性幅度和自旋排序收敛到针对隔离的$\{Fe_4\}$ SMM发现的值。我们比较这些发现与最近的量子输运实验在三端设备的结果。
2013-03-13 cond-mat.mes-hall
Functionality in single-molecule devices: Model calculations and applications of the inelastic electron tunneling signal in molecular junctions
我们分析了如何功能可以获得单分子器件内使用非平衡格林函数和从头计算的组合来研究单分子结的非弹性输运性质。首先，我们应用一个完整的非平衡格林函数技术与电子振动耦合的模型系统。我们表明，在非弹性电子隧穿谱（IETS）的分子结的功能几乎是独立的分子铅接触的性质。由于接触不容易从一个器件复制到另一个器件，因此这是一个非常有用的特性。IETS信号相对于接触处的修改更加稳健，因此可以用于构建功能性纳米器件。其次，我们考虑一个现实的有机共轭分子模型。我们使用从头计算来研究如何可以通过外部电场作为栅极电压来控制分子的电子振动性质。通过栅极电压控制振子频率和（更重要的是）电子-振子耦合使得能够构建功能：从单分子器件内的IETS信号获得非线性放大和/或切换。
2012-01-25 cond-mat.mes-hall
On the interpretation of valence band photoemission spectra at organic-metal interfaces
有机分子在取向良好的单晶钴金属表面的吸附对紫外光电子能谱学的能量分布曲线有着重要的影响。在原始金属的光谱中不存在的新特征可以被分配为具有一定程度的分子-基底杂化的“界面态”。在这里，它表明，具有分子轨道特性的界面状态可以很容易地被识别为孤立的功能以上的无特征基板SP-平台在低结合能。在另一方面，必须采取更多的照顾分配吸附诱导功能时，这些谎言的d-波段光谱区域内的基板。事实上，通常被解释为分子-衬底相互作用的特征的特征实际上可能是由被吸附物散射的衬底光电子引起的。这种现象是通过一系列的例子，贵金属单晶表面覆盖的大π共轭有机分子的单层。
2012-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular Junctions for Terahertz Switches and Detectors
针对分子器件低频运行限制，实验展示室温下由自组装单分子层构成的分子THz开关，其负微分电导在30 THz波照射下被可逆抑制，性能超越现有THz探测器。
2024-02-16 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Impact of electrode density of states on transport through pyridine-linked single molecule junctions
通过实验与DFT计算对比Ag和Au电极上吡啶分子结的电导，揭示Au因相对论效应具有更高d态密度从而增强轨道耦合，并证明分子能级对齐不遵循简单功函数规则。
2015-04-01 cond-mat.mes-hall
A Generalized Landauer Approach for Electron Transport in a Single Molecule
我们提出了一个四元数启发的形式主义专门开发来评估的电流，穿过一个单一的分子受到外部施加的电压。感兴趣的分子共价连接到两个小的金属簇，形成扩展的分子复合物。四元数的方法允许在单分子中的弹道和共隧穿（相干）机制采取平等的基础上的电荷传输的综合治疗，虽然只有在后一种情况下，最终的瞬态带电状态的系统的存在需要考虑。我们使用戴森系列，以获得一个广义费米黄金法则，从中我们得到一个表达式的净电流的两个电极：在这样做时，我们考虑到所有可能的电子状态之间的过渡定位在电极和扩展的分子复合物中的水平。事实上，人们可以将该方法应用于整个范围的耦合制度，不仅在弱或强的情况下，而且在中间的情况下，弹道和共隧穿过程相互竞争。我们还讨论了应用这种形式主义的描述在两个小的有机分子代表两种不同的极限情况下的电子输运的初步结果。在第一种情况下，被认为是一个共轭分子（其中空间离域的分子轨道有利于弹道贡献），在第二个，目前穿越饱和烃（其结构应包含更多的本地化分子轨道）。在这两种情况下，我们充分描述了扩展的分子复合物的电子能级的从头算量子化学水平，使用密度泛函理论的场诱导的自我调整。
2014-08-05 cond-mat.mes-hall
Synthesis and electrical properties of fullerene-based molecular junctions on silicon substrate
本文报道了在硅衬底上制备富勒烯基分子结的方法和电学性质。在硅衬底上，高π共轭分子C60（π量子阱）通过烷基链（σ隧道势垒）与电极隔离。首先，Si/SiO2/ \sigmaC 60结构通过顺序合成（3种不同路线）或通过直接接枝预合成的C60-σ-Si（OEt）3分子来制备。我们描述了这些路线的化学合成和分子单分子膜的物理化学性质。然后，在Si/SiO2/σC60结上用硫醇化的悬汞电极添加第二个σ隧道势垒。我们比较了Si/SiO2/σC60//Hg和Si/SiO2/σC60// \sigmaHg分子结的电子输运性质，并通过跃迁电压谱证明了通过改变C60核与Hg金属电极之间的烷基链长度（即C60核与Hg金属电极之间的烷基链长度），可以将富勒烯LUMO -金属费米能级偏移从~ 0.2 eV调整到~ 1 eV。e.从直接C60//Hg接触到14个碳原子隧道势垒）。
2010-03-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Atomic carbon chains as spin-transmitters: an \textit{Ab initio} transport study
连接两个石墨烯薄片的原子碳链最近在Jin { \it等人}的突破性实验中实现，物理修订信函{ \bf 102}，205501（2009）。我们提出了{ \it ab initio}结果的电子输运性质的这种链，并证明了完整的自旋极化的传输在大的能量范围内。该效应是由于终止每个石墨烯薄片的自旋极化之字形边缘导致石墨烯$π_z$带和链态的自旋分裂。当石墨烯$π$ -态与强杂化边缘和链中的类似态共振时，发生透射。这种效应通常适用于桥接石墨烯电极之字形边缘的任何$π$共轭分子。透射的偏振可以通过化学或机械改性分子或通过施加电子门来控制。
2010-06-17 cond-mat.mes-hall
Charge Transport Behavior of 1D Gold Chiral Nanojunctions
了解手性诱导的单分子结中的电子隧穿过程对于纳米开关和人工纳米马达的发展是必不可少的。基于结合非平衡格林函数理论和基态密度泛函理论，我们研究了手性金（7，3）纳米线的电荷输运行为，并与其他手性和非手性一维金纳米结构进行了比较.对于σ-饱和烷烃链，我们发现，接触势垒变化很大的非手性的铅，但不与手性的，虽然存在密切的相似之处的隧穿常数。具有Au（7，3）NW的单分子结的较低能隙确保了更好的电子电导，即使在允许低热损失之后，这主要是由于具有最小线张力的原子的紧密堆积布置。我们的第一性原理量子输运分析进一步表明，一旦通过sigma饱和或pi共轭分子部分桥接，手性Au（7，3）纳米管比手性金（5，3）纳米管（NT）具有更高的电子电导率。然而，事实证明，在铅-分子接触处的通道形成特征的不对称性通常仅与手性Au（7，3）NW相关。
2018-09-05 cond-mat.mes-hall
First-principles quantum transport modeling of thermoelectricity in single-molecule nanojunctions with graphene nanoribbon electrodes
我们综述了非平衡格林函数结合密度泛函理论（NEGF-DFT）模型的独立电子和声子输运的纳米结的应用集中在一类新的热电器件，其中一个单一的分子连接到两个金属锯齿形石墨烯纳米带（ZGNRs）通过高度透明的接触。这样的接触使得从ZGNR注入倏逝波函数成为可能，使得它们在分子区域内的重叠在电子透射中产生峰值。此外，ZGNR电极中横向传播态的空间对称性抑制了类空穴对热电势的贡献。因此，优化的热电势，连同通过ZGNR/分子/ZGNR非均匀结构的减小的声子电导，在室温下产生热电优值系数ZT~0.5，并且在液氮温度以下产生0.5<ZT<2.5。在电极中的传播状态的倏逝波模式传输和对称性的依赖，使得在这类设备中的电子传输确定的功率因数在很大程度上不敏感的类型足够短的共轭有机分子，我们证明了这两个18-轮烯和C10分子夹在两个ZGNR电极产生类似的热电势。因此，人们可以寻找能够进一步降低声子热导率（在ZT的分母中）同时保持电子功率因子（在ZT的分母中）优化的分子。我们还显示了如何经常采用布伦纳经验原子间势碳氢化合物系统未能描述声子输运在我们的单分子纳米结时，通过NEGF-DFT方法获得的第一原理结果相比。
2011-11-01 cond-mat.mes-hall
A Quaternion Based Quantum Chemical ab initio Treatment of Coherent and Non-Coherent Electron Transport in Molecules
我们提出了一个四元数的启发形式主义，专门开发来评估电流的强度，穿过一个连接到两个半无限电极的单分子作为外加偏压是不同的。在密度泛函从头算量子化学水平上充分描述了分子水平的自我调节。使用四元数的方法允许一个集成的治疗相干（弹道）和非相干（共隧穿）的贡献，有效的电荷传输，其中后者涉及相应的分子物种的瞬态带电状态的存在。通过使用二阶微扰理论来计算净电流的表达式，以考虑位于两个不同电极处的状态之间的所有可能的跃迁，所述两个不同电极涉及所谓的“扩展分子”复合物中的中间水平，所述复合物包括附着到两个小金属簇的感兴趣的系统。我们表明，通过适当地选择相关的分子参数，该方法可以扩展到描述共轭和饱和分子中的电子输运，在这种情况下，更容易找到定域轨道.以这种方式，该方法可以应用于所有的耦合制度，不仅弱或强的情况下，而且在中间情况下，其中弹道和共隧穿过程可以共存。
2012-01-17 cond-mat.mes-hall quant-ph
Comment on "Breakdown of Interference Rules in Azulene, a Nonalternant Hydrocarbon"
分子系统中的量子干涉（QI）效应是单分子结电子输运研究中一个新兴的研究课题。在最近的一封信中，Xia等人采用了我和我的同事介绍的一种图形方案，该方案能够区分共轭π系统中在电导中表现出QI效应的分子拓扑结构和不表现出QI效应的分子拓扑结构。他们声称，该方案不适用于非交替烃，特别是Azulenes（Az），其传输特性通过分别在Az的1，3-，2，6-，4，7-和5，7-位置连接电极进行了理论和实验研究。一个明显的分歧已经确定之间的预测，我们的计划被称为“原子或键计数模型”和理论模拟的特征，宽带电极的GW近似，以及紧束缚（TB）模型，我们的方法最初来自。在下文中，我想澄清的是，如果正确地应用图形方案，这种明显的分歧就会消失，为1提供不同的结果，进一步论证了该图解对于共轭π系统中的任何分子拓扑结构都是完全通用的，而不管它们是交替的还是非交替的。交替烃，只要满足其衍生的基本假设。
2016-11-07 cond-mat.mes-hall
