Near-perfect conduction through a ferrocene-based molecular wire
在这里，我们描述的设计，单分子输运测量，和理论建模的二茂铁基有机金属分子线，其偏压依赖的电导显示出一个明确的洛伦兹形式与幅度超过70%的电导量子G_0。我们将这一前所未有的单分子电导水平归因于长期预测的共轭有机体系的低分子共振和扩展轨道网络的表现。长度相似的全有机共轭苯乙炔基低聚物分子框架显示出低得多的电导。
2005-02-15 cond-mat.mes-hall
Terphenylthiazole-based self-assembled monolayers on cobalt with high conductance photo-switching ratio for spintronics
合成了两种新的三联苯噻唑类光开关分子，并分别在金电极和铁磁钴电极上自组装成单分子膜。超高真空中导电原子力显微镜探测的电子输运性质揭示了光致闭合（c）形式的电导大于开放（o）形式的电导。我们报告了一个前所未有的电导率比高达380之间的封闭和开放的形式对钴的分子与锚定基团（硫醇）的噻唑单元的两个N原子的一侧。这个结果是合理的密度泛函理论（DFT）计算耦合到非平衡格林函数（NEGF）形式主义。这些计算表明，在封闭形式的高电导是由于三联苯噻唑分子和Co电极之间的强电子耦合，表现为在费米能的Co电极的共振透射峰与大的加宽。对于在金电极上自组装的相同分子，没有观察到这种行为。这些高电导率使这些钴基分子结有吸引力的候选人，开发和研究开关分子自旋电子器件。
2022-03-23 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Conductance switching at the nanoscale of diarylethene derivatives self-assembled monolayers on La$_{0.7}$Sr$_{0.3}$MnO$_3$
我们报告的膦酸路线的功能分子，光开关（二噻吩基乙烯二膦酸，DDA），在La0.7Sr0.3MnO3（LSMO）的接枝。通过形貌原子力显微镜（AFM）、椭圆偏振仪、水接触角（接触角）和X射线光电子能谱（XPS）研究了DDA在LSMO上形成的致密自组装单分子膜（SAMs）。导电原子力显微镜测量表明，LSMO/DDA的电导是约3decades低于裸LSMO衬底。此外，DDA SAM的存在抑制了LSMO衬底的已知电导切换，该电导切换在C-AFM测量期间由机械和/或偏压约束引起。LSMO/DDA/C-AFM尖端分子结的DDA的开放和闭合形式之间的部分光诱导电导切换被观察到（闭合/开放电导比约为8）。我们表明，在长时间暴露于UV光的情况下，该特征可以被LSMO电极的电导的不可逆降低（约15倍）所掩盖。
2020-03-21 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
High Conductance Ratio in Molecular Optical Switching of Functionalized Nanoparticle Self-Assembled Nanodevices
自组装功能化纳米颗粒是许多潜在应用的焦点，特别是用于分子尺度电子器件。在这里，我们进行实验的10 nm的金纳米粒子（NP），功能化的偶氮苯-联噻吩（AzBT）分子的致密层的自组装，目的是建立一个具有忆阻特性的光开关设备。我们制作的平面纳米器件由NP自组装网络（NPSAN）接触由30至100 nm的电极间间隙隔开的纳米电极。我们证明了光诱导的可逆开关的电导在这些AzBT NPSAN的记录开/关电导比高达620，平均值约为。30，85%的设备具有10以上的比率。分子动力学模拟的结构和动力学的分子单分子层之间的界面化学吸附在纳米颗粒表面进行，并与实验结果进行比较。接触界面的性质被证明是强烈相关的分子构象，在AzBT分子的情况下，可以可逆地切换之间的顺式和反式形式通过明确定义的波长的光照射。分子动力学模拟提供了一个微观解释的实验观察到的两种异构体之间的开/关电流比的减少，相比，在平坦的自组装单分子层上进行的实验进行了导电cAFM针尖接触。
2015-09-13 cond-mat.mes-hall
Conductance Switching of Azobenzene-Based Self-Assembled Monolayers on Cobalt Probed by UHV Conductive-AFM
我们报道了分子光开关（偶氮苯-联噻吩衍生物，AzBT）通过巯基共价键在钴上形成自组装单分子膜。研究了超高真空下导电原子力显微镜针尖形成的分子结的电学性质。的电流-电压曲线的统计分析表明，两个不同的状态的分子电导，表明在表面上的反式和顺式偶氮苯异构体的共存。顺式异构体群体（反式异构体）在UV光照射后增加（减少）。在蓝光照射下情况相反。实验采用非平衡格林函数方法结合密度泛函理论（NEGF/DFT）对分子结进行第一性原理计算。理论结果考虑两个不同的分子取向的每一个异构体。而取向不影响的反式异构体的电导，它显着调制的顺式异构体的电导和所得的电导开/关比的分子结。这有助于确定在反式和顺式形式之间观察到的电流差异的起源处的分子取向。ON状态与反式异构体相关，而与其在结中的取向无关，而OFF状态被确定为顺式异构体，其偶氮苯部分相对于联噻吩核心向上折叠。实验和计算的ON/OFF电导比具有相似的数量级。这一电导率比似乎是合理的，使这些Co-AzBT分子结的一个很好的实验平台，以进一步探索自旋极化电荷输运，分子构象和分子之间的关系，钴spinterface。
2021-03-31 cond-mat.mes-hall
Benzo-bis(imidazole) self-assembled monolayers molecular junctions in meta or para conformation: effects of protonation on the electrical and thermal conductances
Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINaM), CNRS（马赛跨学科纳米科学中心）
研究了苯并双(咪唑)自组装单分子层分子接触在meta和para构型下的热导和电导，发现质子化显著增强meta构型的热导，同时降低电导，揭示了分子结构对热导和电导的影响机制。
2026-10-07 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Memristive Switches in Rigid Conjugated Single-Molecule Junctions
Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）；Kavli Institute of Nanoscience, Delft University of Technology（代尔夫特理工大学卡弗里纳米科学研究所）；Polish Academy of Sciences（波兰科学院）；Institute of Organic Chemistry, Polish Academy of Sciences（波兰科学院有机化学研究所）
研究了三种无明显内部开关路径的刚性OPE衍生物，发现低温下具有非易失、双稳态滞后I-V特性，提出定量分析方法区分忆阻I-V特性并提取开关特征。
2026-04-22 cond-mat.mes-hall
Low-temperature Conductance Measurements On Single Molecules
发展了一种在低温下（T~30 K）对有机分子进行电导谱测量的实验方法。这扩展了机械控制断裂结的方法，该方法最近被证明适合于在室温下接触单分子。在低T下用共轭样品分子获得的电导数据显示出高度改善的数据质量，具有更高的稳定性、更窄的线宽和大大降低的噪声。因此，与其他测量以及与理论模拟的实验数据的可比性大大提高。
2002-12-12 cond-mat.mes-hall
Anomalous length dependent conductance of quasi-one-dimensional molecular wires assembled from metal superatoms
Changchun Normal University（长春师范大学）；College of Physics, Jilin University（吉林大学物理学院）；Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；City University of Hong Kong（香港城市大学）
本研究发现金属超原子组装的束状准一维分子线电导率随长度升高，衰减因子由正转负，源于费米能级移动降低隧穿势垒，为分子电路调控及超原子电输运应用提供新思路。
2024-10-06 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.comp-ph
Electrostatically Assembled Metallic Point Contacts
我们描述了一种用于创建原子级电接触的方法。金属源极沉积在由70 nm间隙隔开的两个绝缘衬底上。监测跨越间隙的电导，同时来自块体的突起延伸到间隙中并到达间隙的另一侧上的对应突起。当间隙两端的电压较大时，一对相应的突起通过静电吸引和最大持续电流之间的平衡组装成点接触。点接触的电流-电压特性在电导率接近2 e2/h时表现出从弱连接到隧穿结的过渡，表明点接触是原子尺度的。
2001-12-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Disorder and dephasing effect on electron transport through conjugated molecular wires in molecular junctions
了解分子导线中的电子输运过程是分子电子学领域的一个中心焦点。尤其是引起隧穿-跳跃跃迁的退相效应，无论从应用还是从基本的角度来看都具有重要意义。我们分析了相干和非相干电子通过共轭分子线的D 'Amato-Pastawski模型内的密度泛函紧束缚理论的装置。我们的方法可以明确地研究结构/输运关系的分子结在一个退相环境条件下，使用单一的退相参数。我们研究了长度依赖性和热涨落对输运的影响，并再现了著名的隧穿跳跃转变。这种方法将是一个强有力的工具，最近的电导测量的分子导线的解释。
2012-04-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling Charge Transport in C60-based Self-assembled Monolayers for Applications in Field-Effect Transistors
采用分子动力学模拟、半经验电子结构计算和Landauer输运理论相结合的方法，研究了用于有机场效应晶体管的含C_（60）的自组装单分子膜的电导特性.结果揭示了自组装膜的输运特性与其结构和电子性质之间的密切关系。此外，两个本地的自组装膜中的电荷输运的途径和结构波动的影响进行了分析。
2014-03-07 cond-mat.mes-hall
Electron transport through single conjugated organic molecules: Basis set effects in ab initio calculations
我们采用单粒子格林函数方法结合密度泛函理论计算研究了单共轭分子（包括苯二硫醇、不同长度的低聚亚苯基乙炔和夹在两个具有不同接触结构的金电极之间的含二茂铁分子）的电子输运.我们重点讨论了基组在从头计算中的作用。结果表明，费米能级在输运带隙中的位置对分子-铅的电荷转移很敏感，并受基组大小的影响。这可以显著地改变长分子的电导率，改变的数量级很大，尽管对短分子的影响很小。费米能周围的共振倾向于固定费米能的位置并抑制这种效应。并与实验数据进行了比较。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Measurements of Gated Conjugated Polymer with Electrode Spacing Down to Several Nanometers
在这封信中，我们描述了电子测量的共轭聚合物的phenylenevinylene（PPV）的电极间距下降到20 nm，所有的测量是在一个门控晶体管的几何形状。对于矩形电极，我们发现对于50 nm和2 μ m之间的间距，电流在所施加的电场中符合指数。基于这一发现，我们得出结论，目前是不注入限制，并集中在一个非常小的区域，我们还讨论了可能的运输机制。计算出的迁移率在电场中呈指数分布，而不是场的平方根。我们还展示了制作的三角形电极与间距下降到5 nm，并讨论了测量与间距下降到20 nm，其中一个单链的聚合物可能占主导地位的电导。
2002-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scale-up of room-temperature constructive quantum interference from single molecules to self-assembled molecular-electronic films
实现自组装分子电子薄膜，其室温传输特性由量子干涉（QI）控制，是将QI效应从单分子放大到分子平行阵列的重要步骤。最近，破坏性QI（DQI）对自组装单分子膜（SAMs）电导的影响进行了研究。在这里，通过实验和理论研究相结合，我们展示了化学控制不同形式的建设性QI（CQI）跨平面运输通过自组装膜，并评估其对跨平面热电自组装膜的影响。已知单分子的电导可以通过化学改变其与外部电极的连接性以确定性方式控制。在这里，通过采用合成方法来改变芳香族蒽核心周围的末端锚定基团的连接性，并通过形成所得分子的SAM，我们清楚地证明了CQI的这种签名可以转化为SAM-金分子膜。我们发现，从蒽为基础的分子与两种不同的连接性形成的垂直分子结的电导不同的一个因素约为16，与理论预测的电导率的基础上建设性QI的影响内的核心。我们还证明，对于具有硫醇锚定基团的分子，这种膜的塞贝克系数是连接依赖性的，并且通过适当选择连接性可以提高~ 50%。QI及其对自组装膜中热电性的影响的演示代表了未来热电和分子尺度电子应用的功能性超薄膜器件的关键一步。
2019-11-11 cond-mat.mes-hall quant-ph
Dependence of Single Molecule Junction Conductance on Molecular Conformation
单个金属-分子-金属结的电导主要取决于分子的构象。在联苯的简单情况下，两个苯环通过单个C-C键连接在一起，电导预计取决于两个环之间的相对扭转角，其中平面构象具有最高的电导。许多不同的技术已经测量了金属-分子-金属结的电导。然而，从结到结的电导变化使得很难验证即使是最简单的预测分子应该如何在单分子器件中的行为。在这里，使用胺连接基团形成单分子结，我们显示了一系列的7个联苯分子与不同的环取代，改变分子的扭转角的分子构象和结电导之间的明确的相关性。我们发现，该系列的电导随着扭转角的增加而减少，符合理论上预测的余弦平方关系通过π共轭系统的运输。
2006-07-31 cond-mat.mes-hall
Control of thermoelectric properties of phase-coherent molecular wires
我们演示了如何氧化还原控制的分子内量子干涉相位相干分子线可以用来提高热电势（塞贝克系数）S和热电系数的优点ZT的单分子连接到纳米间隙电极。利用第一性原理理论，我们研究了一族九个分子的热电性质，这是由二硫醇封端的低聚（苯乙炔）（OPEs）含有各种中心单元。独特的是，该家族的一个分子具有通过三键连接到与金电极结合的末端硫原子的基于共轭并苯的中心骨架，并包含完全共轭的氢醌中心单元。我们表明，S和电子贡献ZelT的品质因数ZT可以显着提高通过氧化的氢醌，以产生第二个分子，它具有交叉共轭蒽醌中心单元。这种增强源于前者的π共轭到后者的交叉共轭的转换，这促进了费米能处尖锐的反共振的出现。与其余七个共轭分子的热电性能的比较表明，如此大的S和ZelT值是前所未有的。我们还评估了声子对热导的贡献，这使我们能够计算完整的品质因数ZT = ZelT/（1 + \k{appa} p/ \k{appa} el），其中\k{appa} p是声子对热导的贡献，\k{appa} el是电子贡献。对于非结构化金电极，需要\k{appa} p/ \k{appa} el >> 1，因此需要降低\k{appa} p的策略以实现最高可能的品质因数。
2015-09-09 cond-mat.mes-hall
Cumulene Molecular Wire Conductance from First Principles
采用第一性原理计算了Au（111）：S2-cumulene-S2：Au（111）分子线结的电流-电压特性和电导.输运性质的计算使用全自洽从头计算NEGF-DFT方法在外部偏压下。的累积多烯线的电导显示振荡行为取决于碳原子（双键）的数量。在所有的共轭低聚物中，我们发现具有奇数个碳原子的累积多烯线产生最高的电导，具有类似金属的弹道输运行为。原因是在跨越电极的费米能级的宽LUMO能级中的高态密度。透射光谱和电导仅微弱地依赖于所施加的偏压，并且IVC在从+1 V到-1 V的偏压区域上几乎是线性的。因此，累积多烯线是用于纳米电子应用中的金属连接的潜在候选者。
2010-03-01 cond-mat.mes-hall
High Kondo temperature (TK ~ 80 K) in self-assembled InAs quantum dots laterally coupled to nanogap electrodes
我们通过在单个自组装InAs量子点上直接形成纳米间隙金属电极来制备单电子隧穿结构。所制备的样品表现出明显的库仑阻塞效应。此外，当使用直径为~ 100 nm的大量子点实现电极与量子点之间的强耦合时，观察到明显的近藤效应。根据近藤谷处线性电导的温度依赖性，确定近藤温度TK为~ 81 K。这是有史以来报道的人工量子纳米结构的最高TK。
2008-08-19 cond-mat.mes-hall
Single-Molecule Junction Conductance through Diaminoacenes
单分子电子输运的研究是分子电子学发展的基础。事实上，随着单分子水平上电子输运测量的可靠性不断提高，通过有机纳米线的电子电导趋势已经出现。实验和理论研究表明，隧道距离，HOMO-LUMO间隙和分子构象影响电子输运在饱和和π共轭纳米线。然而，通过稠合芳环的电子输运的实验数据相对较少。在这里，我们使用diaminoacenes表明，电导率不仅取决于分子中稠合芳环的数量，这定义了分子HOMO-LUMO间隙，而且还取决于环上氨基的位置。具体而言，我们发现，电导是最高的芳香性的破坏最小的稠合芳香纳米线。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Lateral electron tunneling through single self-assembled InAs quantum dots coupled to superconducting nanogap electrodes
我们利用超导铝电极与单个自组装InAs量子点横向接触，制备了超导体-量子点-超导体（SC-QD-SC）结。在40 mK时，所制造的结表现出明显的库仑阶梯和库仑振荡。此外，观察到的源极-漏极电压$|V_{\rm SD}| < 2Δ/e$，其中$Δ$是SC能隙的Al的电导明显抑制。约瑟夫森电流的情况下，流经量子点是由于在我们的测量系统中的强库仑相互作用和不可忽略的热涨落。
2007-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Gateway state-mediated, long-range tunnelling in molecular wires
如果控制单分子电导G随分子长度L衰减的因素能够被理解和控制，那么这将是高电导分子线设计的重要一步。对于通过相位相干隧穿传导的各种各样的分子，电导G随长度遵循关系G = Aexp- \b ηL衰减。人们普遍认为衰减系数\b η由电极费米能相对于分子桥前线轨道能量的位置决定，而将分子结合到电极的末端锚定基团对指前因子A有贡献。我们研究了几个系列的分子，其中包含一个中心共轭部分（苯基，紫精或α-terthiophene）连接在任何一侧的烷烃链的长度不同，与硫醇或硫代甲基锚定基团的每一端终止的这一前提。与此预期相反，我们在实验和理论上证明，位于巯基锚定基团上的额外的电子状态可以显着降低\b{eta}的值，通过引起共振接近EF通过耦合到桥部分。这种网关状态之间的相互作用和它们的耦合到一个中心的共轭部分的分子桥创建了一个新的设计策略，通过利用电极-分子界面特性实现更高的传输分子线。
2017-12-18 cond-mat.mes-hall
Electronic transport calculations for self-assembled mono-layers of 1,4-phenylene diisocyanide on Au(111) contacts
本文报道了1，4-亚苯基二异氰酸酯在Au（111）接触表面自组装单层膜的电子输运计算。实验上，与具有硫醇端基的分子的测量相比，在具有两个氰化物端基的该分子的测量电导曲线内观察到更多的结构（即峰）。计算是在半经验扩展休克尔水平上使用弹性散射量子化学（ESQC）进行的，我们研究了实验结果的三种可能的解释。比较实验和理论数据，我们能够排除所有的情况下，但一个。所观察到的额外的峰被发现仅由单层与额外的分子扰动的周期性再现。据解释，与硫醇端基相比，氰化物端基与Au的较弱耦合可能是造成这种扰动的原因。
2003-10-27 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric Properties of Benzothieno-Benzothiophene Self-Assembled Monolayers in Molecular Junctions
本研究结合实验与理论，探讨了Au上BTBT及C8-BTBT-C8自组装单层分子结的热电性质，发现其具有极低热导和最高约1E-4的ZT值，与原型分子结相当。
2024-09-19 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Tunneling diodes under environmental effects
我们研究了单分子隧穿二极管对热环境影响的鲁棒性。二极管包括三个片段：边界处的两个不同的共轭化学基团，以及其间的饱和部分，破坏共轭。在这种设置中，位于共轭基团上的分子电子能级独立地随着施加的偏压而移动。而在正向极性的共振条件得到满足，提高电导，在相反的方向分子电子状态转移远离彼此，导致在小的隧穿电流。在不存在与热环境（包括例如内部振动、溶剂）的相互作用的情况下，精馏比达到三个数量级。我们引入退相干和非弹性耗散效应唯象，通过使用“电压探针”的方法。我们发现，当$γ_d \lesssim v$，与$γ_d$的电子与环境的相互作用能和$v$的隧道能量通过饱和的链接，二极管仍然是非常有效的，虽然整流比减少了2-4倍的相干限制。为了进一步提高分子二极管的整流比，我们提出了一个精致的设计，涉及四个轨道，在每个共轭部分的一对紧密间隔的状态。
2015-09-10 cond-mat.mes-hall
Electron transport through rectifying self-assembled monolayer diodes on silicon: Fermi level pinning at the molecule-metal interface
我们报告的合成和表征的分子整流二极管的硅上使用连续接枝的自组装单分子层的烷基链在其外端（Si/sigma-pi/金属结）带有π基团。我们调查这些分子器件的结构与性能的关系，我们研究在何种程度上的π端基的性质（在其分子轨道的能量位置的变化）驱动这些分子二极管的性能。对于这里研究的所有pi-群，我们观察到整流行为。这些结果扩展了我们使用苯基和噻吩基团（S。Lenfant等人，Nano Letters 3，741（2003））。用简单的分析模型分析实验电流-电压曲线，从中我们提取与电极的费米能量共振的π基团的分子轨道的能量位置。我们报道了这些硅/烷基-π共轭分子/金属结中能带排列的实验研究。我们的结论是，费米能级钉扎在π-基团/金属界面是主要负责观察到的不依赖于π-基团的性质的整流效应，即使他们被选择有显着的变化，在其电子分子轨道
2006-05-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic transport in a two-dimensional superlattice engineered via self-assembled nanostructures
纳米科学提供了一个独特的机会，通过低成本，解决方案处理组装纳米级构建模块，从下而上设计现代材料。这些系统承诺电子能带结构工程不仅使用纳米级结构调制，而且还使用介观尺度空间图案化，尽管后者的实验实现具有挑战性。在这里，我们设计和制造了一种新型的人工固体堆叠石墨烯的自组装，近周期性阵列的纳米球，并在实验上观察超晶格微带效应。我们发现电导下降在相称的填充载流子每个超晶格晶胞，这是由石墨烯晶格的准周期性变形引起的迷你带的关键特征。当晶格应变较大时，这些凹陷变得更强。利用紧束缚模型，模拟了晶格形变对原子间跃迁积分的影响，证实了超晶格的输运行为。这种二维材料-纳米颗粒异质结构通过自组装实现了简易的能带结构工程，有望用于大面积电子学和光电子学应用。
2018-08-03 cond-mat.mes-hall
Synaptic dynamics in complex self-assembled nanoparticle networks
我们报告了一个详细的研究神经形态开关行为的内在复杂的自组装金属纳米粒子的网络。我们表明，施加到这个网络的突触状原子开关的电场的强度和持续时间的变化，使我们能够控制开关的动态。开关被观察到高于一个明确定义的阈值的电压，与较高的电压导致增加的开关速率。我们展示了两种行为原型，并显示了如何切换动态变化的电压刺激的持续时间和幅度的函数。我们表明，每个突触的状态可以影响其他突触的活动，导致复杂的开关动态。我们进一步证明了网络的形态对测量的设备属性的影响，以及由整体网络电导所施加的约束。相关的开关动态，设备的稳定性在很长一段时间内，和设备制造的简单性提供了一个有吸引力的途径，实际实现的片上神经形态计算。
2018-12-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall
Magnetic-State Controlled Molecular Vibrational Dynamics at Buried Molecular-Metal Interfaces
自组装分子结构在分子电子学和自旋电子学中有着广泛的应用。然而，用于偏置真实器件的分子层和扩展金属接触之间的界面的详细性质仍然不清楚。掩埋界面极大地限制了拉曼或扫描电子显微镜等标准技术的应用。在这里，我们介绍低频噪声光谱作为一种工具来表征埋分子-金属界面。我们利用分子与界面不完全接触时的振动加热。电子作为主要的自旋和载流子，通过自组装分子的界面传播，与带电原子离子发生非弹性相互作用。这种相互作用产生量子分子振动（声子）。详细调查的电导和电导波动的磁性隧道结与几个nm的二萘嵌苯四甲酸二酐（PTCDA）允许映射振动加热在特定的偏置发生在“热点”，其中自组装层较弱的金属电极接触。我们遵循这种效果作为PTCDA厚度的函数，并找到最低（3-5个单层）屏障的最佳分子-金属顺序。此外，我们揭示了自旋和声子之间的相互作用，在界面上显示实验和模拟自旋控制分子振动加热。我们发现，振动加热相关的低频噪声基本上取决于相对对齐的电极与噪声的变化远远超出预期的波动耗散定理。
2018-11-13 cond-mat.mes-hall
Can Seebeck coefficient identify quantum interference in molecular conduction?
我们期待的表现形式的量子干涉效应的Seebeck系数的分子结，当电子电导表现出明显的相消干涉功能，由于准简并电子状态的存在下，不同的空间对称性。我们通过考虑电子输运的三个单独的限制来进行分析：相干的，完全去相的，和遭受分子振动的非弹性散射。我们发现，虽然电导显示强大的签名的底层传输机制：破坏性的量子干涉功能在相干的情况下，在非弹性极限的热激活特性，塞贝克系数隐藏的电子动力学的细节，而它鲁棒地揭示了信息的能量特性的结。在不同的输运极限下，我们给出了系统的电子电导和热电势随温度、门电压和杂化能的变化关系，并对具有不同空间对称性的准简并轨道的共轭分子进行了分析.
2014-12-18 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Intermolecular Effect in Molecular Electronics
我们研究了横向相互作用对平行连接到半无限导线上的两个分子电导的影响。我们使用的方法结合了量子输运的格林函数方法和电子性质的密度泛函理论。该系统，模仿自组装单层，由夹在金电极之间的苄硫醇分子。我们发现，电导增加时，分子间的相互作用开始发挥作用。这种增加的来源是通过金基底的间接相互作用，而不是直接的分子-分子相互作用。一个惊人的共振产生仅0.3 eV以上的费米能量。
2004-09-20 cond-mat.mes-hall
Molecular Junctions for Terahertz Switches and Detectors
针对分子器件低频运行限制，实验展示室温下由自组装单分子层构成的分子THz开关，其负微分电导在30 THz波照射下被可逆抑制，性能超越现有THz探测器。
2024-02-16 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Many-body treatment of quantum transport through single molecules
我们发展了一种理论方法，通过单一的共轭有机分子，准确地占所有分子的激发态和基态通过半经验的多体分子哈密顿量子输运。然后，我们计算的线性和非线性传输特性的苯二硫醇分子共价键合到两个金电极在室温下，消除所有的自由参数通过比较计算的热电势和线性电导与实验。由此产生的“分子金刚石”结构表现出实验观察到的多体效应无法达到平均场方法。
2008-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dithiocarbamate Anchoring in Molecular Wire Junctions: A First Principles Study
最近的实验实现[J。美国化学学会，127（2005）7328]中描述的在金表面上的各种二硫代氨基甲酸酯自组装打开了使用二硫代氨基甲酸酯接头将分子线锚定到金电极的可能性。在本文中，我们探讨这个假设计算。基于密度泛函理论和非平衡格林函数，计算了4，4 '-联吡啶（BP）、4，4'-联吡啶-1，1 '-双硫代酸盐（BPBC）和4-（4'-吡啶基）-1-硫代酸包合物（BPC）分子结的电子输运性质.我们证明了与共轭二硫代氨基甲酸酯连接体相关的较强的分子-电极耦合加宽了费米能附近的透射共振。随着$π$共轭从分子延伸到金电极的加宽效应导致BPBC分子的电导增强。在外加偏压为1.0 V时，电导增强因子高达25。预测了具有不对称锚定基团的BPC分子线结的整流行为。
2007-02-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron spin secluded inside a bottom-up assembled standing metal-molecule nanostructure
本文提出利用STM将平面芳香分子提升到双金属原子基座上形成直立纳米结构，从而隔离其自旋并实现291 mK的近藤温度，同时通过谱学建模提取g因子和交换耦合，并发现针尖可调控该耦合。
2023-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Light Emission and Conductance Fluctuations in Electrically Driven and Plasmonically Enhanced Molecular Junctions
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Université de Bourgogne（勃艮第大学）；IBM Research Europe - Zurich（IBM苏黎世研究实验室）
研究电驱动和等离子体增强分子结中导电波动与隧道发光的关联，揭示原子尺度波动对光学电子响应的影响，展示室温下长时稳定性能。
2024-03-28 cond-mat.mes-hall physics.optics
Transport Through Self-Assembled Monolayer Molecular Junctions: Role of In-Plane Dephasing
自组装单层（SAM）分子结（MJs）构成了未来分子电子器件的一个有前途的候选积木。SAM-MJ的输运性质通常使用唯象的Simmons模型或全相干输运理论来计算，采用SAMs周期性。我们认为，退相起着重要的作用，在确定SAM-MJ的传输特性。我们提出了一种计算SAM-MJ输运性质的方法，该方法本质上考虑了电子运动穿过SAM平面时的面内失相。计算是基于非平衡格林函数形式主义，与本地动力学近似，描述沿SAM平面的非相干运动。我们的方法很好地描述了通过SAM-MJ运输的两个标志，即与单分子结相比，电流随分子链长度的指数衰减和每个分子的电流减少。具体而言，我们表明，失相导致的电流作为分子长度的函数的指数衰减，即使是共振隧穿，其中完全相干计算显示很少或没有长度依赖性的电流。失相也示出导致在SAM-MJ的电流相比，单分子结，在一个现实的参数制度，其中相干计算显示只有一个非常小的减少的电流大幅减少。最后，我们讨论了失相效应对更细微的输运现象，如电导奇偶效应和负微分电阻的影响。
2014-07-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular Electronics: From Single-Molecule to Large-Area Devices
本文主要介绍了通过包含几十个分子的分子结测量电导的方法，这些分子结是通过两种方法制备的：（i）导电原子力显微镜接触金属表面的自组装单分子膜;（ii）由金属纳米点（直径< 10 nm）制成的微小分子结，由少于100个分子覆盖，并通过导电原子力显微镜接触。特别是，后一种方法使我们能够获得新的结果或重新审视以前的结果，下面对这些结果进行审查：（i）如何通过机械约束修改分子结的电子输运性质，（ii）分子间相互作用对分子结的电导直方图形状的作用，以及（iii）分子二极管可以在高达18 GHz的微波范围内工作的证明。
2019-05-10 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Comment on "Breakdown of Interference Rules in Azulene, a Nonalternant Hydrocarbon"
分子系统中的量子干涉（QI）效应是单分子结电子输运研究中一个新兴的研究课题。在最近的一封信中，Xia等人采用了我和我的同事介绍的一种图形方案，该方案能够区分共轭π系统中在电导中表现出QI效应的分子拓扑结构和不表现出QI效应的分子拓扑结构。他们声称，该方案不适用于非交替烃，特别是Azulenes（Az），其传输特性通过分别在Az的1，3-，2，6-，4，7-和5，7-位置连接电极进行了理论和实验研究。一个明显的分歧已经确定之间的预测，我们的计划被称为“原子或键计数模型”和理论模拟的特征，宽带电极的GW近似，以及紧束缚（TB）模型，我们的方法最初来自。在下文中，我想澄清的是，如果正确地应用图形方案，这种明显的分歧就会消失，为1提供不同的结果，进一步论证了该图解对于共轭π系统中的任何分子拓扑结构都是完全通用的，而不管它们是交替的还是非交替的。交替烃，只要满足其衍生的基本假设。
2016-11-07 cond-mat.mes-hall
Electrical molecular switch addressed by chemical stimuli
我们证明了苯并双咪唑分子质子化后的电导开关依赖于侧链官能团。质子化的H-取代的分子显示出比中性分子更高的电导（Gpro>Gneu），而对于由氨基-苯基基团横向官能化的分子观察到相反的（Gneu>Gpro）。这些结果被证明在不同的尺度长度：自组装单层，微小的纳米点分子结和单分子。从头计算结果表明，对于H-取代的分子，Gpro>Gneu的结果是由LUMO-HOMO能隙的减小所正确解释的，而对于氨基-苯基官能化的分子，Gneu>Gpro的结果是与HOMO的移动一致的，这降低了费米能级处的态密度.
2020-04-30 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Redox-controlled conductance of polyoxometalate molecular junctions
我们证明了可逆的原位光还原的分子结的磷钼酸盐[PMo 12 O 40]3-单层自组装在平面的金电极，连接的导电原子力显微镜的尖端。单电子还原的[PMo_（12）O_（40）]~ 4-分子结的电导增加了约10%。10，这种开壳状态在室温下在空气中的结中是稳定的。通过无监督机器学习和聚类算法对大的电流-电压数据集的分析揭示了原始磷钼酸盐结中的电子输运导致对称的电流-电压曲线，其由在费米能量以上0.6 - 0.7 eV处的最低未占分子轨道（LUMO）控制，其中约0.5 eV的电子输运由最低未占分子轨道（LUMO）控制。25%的结与电极的电子耦合比数据集的主要部分更好。这一分析还表明，一小部分（约。18%的数据集）的分子已经减少。紫外光原位光还原的磷钼酸盐结系统地表现出轻微的非对称电流-电压行为，这归因于电子输运由与电极费米能级近共振的单占据分子轨道（SOMO）和与电极费米能级近共振的单未占据分子轨道（SUMO）介导。0.3 eV以上的SOMO与弱电子耦合到电极（约。50%的数据集）或在ca。0.4 eV，但具有更好的电极耦合（ca.数据集的50%）。这些结果揭示了可逆可切换氧化还原聚氧乙烯酸盐的电子性质，这是在纳米电子器件中潜在应用的关键点。
2022-09-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic and Thermoelectric Properties of Molecular Junctions Incorporating Organometallic Complexes: Implications for Thermoelectric Energy Conversion
本研究通过实验与量子化学模拟，探究了含铁和钌的有机金属分子结的热电性能，发现含铁分子结具有高塞贝克系数和ZT值（最高0.4），为热电能量转换提供了新思路。
2025-06-26 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Direct Observation of Energy Transport Dynamics and High Thermal Conductance across Single Solid-Molecule Junctions
University of Houston（休斯顿大学）
通过超快电子衍射观察到单分子固-分子接点中能量传输动力学及高热导率，揭示了界面热传导机制与弹道热传递特性。
2025-12-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Spin switching in electronic devices based on 2D assemblies of spin-crossover nanoparticles
在这篇文章中，我们研究了具有两种不同形貌的[Fe（Htrz）2（trz）]（BF 4）自旋交叉纳米颗粒（NPs）的二维组装体的输运性质。已经以与我们先前测量单个NP的研究中类似的方式合成了NP。我们在多孔碳TEM网格上制备了两种SCO NP在空气/液体界面处形成的自组装单层片，以通过STEM-HAADF技术提取它们的全局排列和NP尺寸分布。SCO NP系统呈现棒状形状，具有两种不同的体积，对应于沿棒方向的长度分别为25 nm和44 nm，平均直径分别为10 nm和6 nm。以类似的方式，通过使具有两种不同形态的SCO NP的片在预图案化的金电极基底上接触来电测量它们。对于这两种NP形态，在室温附近的电导率的热滞回线观察到，这是相关的，他们的形态和二维组织。最显著的结果是观察到两种自旋态的电导发生了前所未有的大变化，在自旋交叉纳米粒子的2D组装中增加了两个数量级。该值显著大于在单NP测量中获得的值（~ 3）。虽然这样大的电导变化还没有完全理解，我们的研究结果指出，在纳米尺度上的大小/形态依赖性的重要贡献。
2014-12-03 cond-mat.mes-hall
Dynamic switching of ferrocene and plasmonic interactions in Au/self-assembled monolayer/single Ag nanocube molecular junctions
本研究通过金/二茂铁自组装单分子层/银纳米立方体分子结，发现暗态下氧化还原切换引起磁滞与负微分电导，等离激元激发可动态调控该行为，为光控神经形态突触器件提供新思路。
2025-03-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Multi-terminal Molecular Wire Systems: A Self-consistent Theory and Computer Simulations of Charging and Transport
我们提出了一个自洽的方法来评估的电子电流流过多端分子线。该方法是基于Buttiker- Landauer理论，该理论将电流与单电子散射概率联系起来。散射问题的解决使用紧束缚形式的薛定谔方程，其中包括一个自洽的评价在该地区的分子线的静电势。我们将该方法应用于连接到金属引线的三端分子线。分子线是具有硫醇端基的π共轭碳链，在交替的薄金属和绝缘膜的多层的裂开边缘上自组装。链的末端键合到充当源极和漏极的两个外部金属层，并且链桥接充当栅极的第三（内部）金属层。我们表明，晶体管的动作应该发生在这个设备中，如果在金属栅极的表面上有吸收的原子，获得电荷的栅极电压增加，从而增强栅极和分子之间的相互作用，并创建一个强大的势垒，阻碍电子沿分子线流动。我们发现，电子孤子起着重要的作用，该系统的响应施加电压。
2000-09-25 cond-mat.mes-hall
Impact of electrode density of states on transport through pyridine-linked single molecule junctions
通过实验与DFT计算对比Ag和Au电极上吡啶分子结的电导，揭示Au因相对论效应具有更高d态密度从而增强轨道耦合，并证明分子能级对齐不遵循简单功函数规则。
2015-04-01 cond-mat.mes-hall
First-principles quantum transport modeling of thermoelectricity in single-molecule nanojunctions with graphene nanoribbon electrodes
我们综述了非平衡格林函数结合密度泛函理论（NEGF-DFT）模型的独立电子和声子输运的纳米结的应用集中在一类新的热电器件，其中一个单一的分子连接到两个金属锯齿形石墨烯纳米带（ZGNRs）通过高度透明的接触。这样的接触使得从ZGNR注入倏逝波函数成为可能，使得它们在分子区域内的重叠在电子透射中产生峰值。此外，ZGNR电极中横向传播态的空间对称性抑制了类空穴对热电势的贡献。因此，优化的热电势，连同通过ZGNR/分子/ZGNR非均匀结构的减小的声子电导，在室温下产生热电优值系数ZT~0.5，并且在液氮温度以下产生0.5<ZT<2.5。在电极中的传播状态的倏逝波模式传输和对称性的依赖，使得在这类设备中的电子传输确定的功率因数在很大程度上不敏感的类型足够短的共轭有机分子，我们证明了这两个18-轮烯和C10分子夹在两个ZGNR电极产生类似的热电势。因此，人们可以寻找能够进一步降低声子热导率（在ZT的分母中）同时保持电子功率因子（在ZT的分母中）优化的分子。我们还显示了如何经常采用布伦纳经验原子间势碳氢化合物系统未能描述声子输运在我们的单分子纳米结时，通过NEGF-DFT方法获得的第一原理结果相比。
2011-11-01 cond-mat.mes-hall
Experimental observation of the role of countercations on the electrical conductance of Preyssler-type polyoxometalate nanodevices
本研究合成了四种反荷离子稳定的Preyssler型多金属氧酸盐，发现反荷离子显著影响其分子结的电子传输特性，低偏置电流随反荷离子改变增加约100倍，并揭示了LUMO能级和电极耦合能的变化规律。
2023-05-05 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Robust organic radical molecular junctions using acetylene terminated groups for C-Au bond formation
有机顺磁分子和电活性分子作为分子电子和自旋电子器件的核心元件引起了人们的兴趣。目前，进一步的进展受到分子/电极接触的适度稳定性和再现性的阻碍。本文报道了一种带有一个和两个末端炔基的持久性有机自由基的合成，该自由基可形成Au-C σ键。研究了室温下自组装单分子膜的形成、稳定性和单分子结的电子输运。这两个系统的组合分析表明，这种连接器形成了一个强大的共价键与金和更好地定义接触相比，传统的硫基连接器。密度泛函理论和量子输运计算支持实验观察，突出了C-Au基结的电导值的可变性降低。我们的发现推进了对基于电活性分子的设备的鲁棒性和再现性的追求。
2018-05-22 cond-mat.mes-hall
Intermolecular interaction enhances thermoelectric performance of molecular junctions
由功能分子形成的新型有机材料对于各种纳米电子应用是有吸引力的，因为它们是环境友好的，广泛可用的和廉价的。自下而上制造方法的最新进展使得设计和合成具有所需功能的功能分子并精确地设计其性质成为可能。这需要更深入地了解构建块的性质，例如单分子是否可以以自组装单层（SAM）的形式转化为许多分子结。因此，了解分子间相互作用的影响变得重要。本文研究了分子间相互作用对金属电极间平行分子结的电荷输运和热电性能的影响。我们表明，电导和塞贝克系数同时增强，导致功率因数的一个数量级以上的增强，作为同一种或不同的两个分子之间的分子间耦合的结果。这种策略可以用来提高热电性能的自组装膜的工程包装密度。
2022-12-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High-Resolution Probing of Molecular Junctions: Vibrational Fingerprinting and Parameter Extraction via Current Noise Spectroscopy
Institute of Agricultural and Biosystems Engineering, Agricultural Research Organization - Volcani Institute（农业与生物系统工程研究所，农业研究组织-沃尔卡尼研究所）
提出利用悬浮线分子结的电压相关电流噪声光谱，通过探测振动能级间的跃迁速率实现亚热特征映射，并提取模式能量、非谐性、解离能和重组能等分子参数。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
