\textit{Ab initio} \textit{GW}-BSE theory of optical activity in $α$-quartz
The University of Toledo（托莱多大学）
本文提出了一种基于GW-BSE框架的从头计算理论，用于研究固体中的光学活性。通过对比两种方法，发现激发子包络调制方法能捕捉低频区域，而求和激发子态方法对再现完整频率依赖性至关重要。
2026-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-plasmon states in nanoscale materials: breakdown of the Tamm-Dancoff approximation
在Tamm-Dancoff近似中，从头算方法将激子描述为仅在时间上向前传播的电子-空穴对的包。然而，我们表明，在纳米材料激子和等离子体杂交，创造激子-等离子体状态的电子空穴对振荡来回的时间。然后，以反式偶氮苯分子和碳纳米管为例，Tamm-Dancoff近似产生的误差与从头计算中声称的精度一样大。相反，我们提出了一个通用的和有效的方法，避免了Tamm-Dancoff近似，并正确地描述激子，等离子体激元和激子等离子体激元状态。
2008-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio density-matrix approach to exciton coherence: phonon scattering, Coulomb interactions and radiative recombination
本文提出基于密度矩阵的多体从头算方法，扩展Lindblad形式体系以同时描述声子散射、库仑散射和辐射复合，并以单层MoSe₂为例揭示多体效应对激子能量、光谱与相干性动力学的影响。
2025-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Exciton transitions involving strongly bound excitons: an ab initio approach
本研究提出基于动力学Berry相位从头计算实时传播方案，结合Fermi golden rule方法，探究了块体LiF和2D hBN中强束缚激子的激子-激子跃迁选择定则。
2023-04-15 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Revisiting ab-initio excited state forces from many-body Green's function formalism: approximations and benchmark
University of California, Merced（加州大学默塞德分校）
本文基于GW/BSE和DFPT计算，重新审视激发态力方法，修正了Ismail-Beigi和Louie的实现问题，并改进了电子-声子系数近似，用于研究材料中分子的激子-声子相互作用。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of spin-nonconserving exciton-phonon scattering in monolayer transition metal dichalcogenides
利用$\textit{ab initio}$方法研究了二维过渡金属二硫族化合物中激子与声子耦合的自旋非守恒弛豫通道。结合$\text{GW}$ -Bethe-Salpeter方程方法和密度泛函微扰理论，计算了单层WSe $_{\text{2}}$中自旋翻转散射的电子-声子和激子-声子耦合矩阵元，并进一步分析了影响这些散射强度的微观机制.我们发现声子可以产生有效的面内磁场，翻转激子的自旋，产生与自旋守恒弛豫互补的弛豫通道。最后，我们计算了自旋翻转激子-声子弛豫时间随温度的变化。我们的方法和分析可以推广到研究其他二维材料，并将刺激自旋翻转激子弛豫动力学的实验测量。
2022-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio self-trapped excitons
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）
本研究提出一种结合多体Bethe-Salpeter方程与微扰理论的第一性原理计算框架，可求解自陷激子的局域化、晶格畸变等特性，在两类材料中验证并预测了相关性质，为后续实验提供参考。
2023-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Elusive Exciton Insulator States in 1T-HfTe2: Exciton softening, and Symmetry Breaking by Ab Initio Methods
Tulane University（杜兰大学）；Universidade de São Paulo（圣保罗大学）
采用meta GGA和模型BSE方法研究1T-HfTe2单层、双层、三层和块体的激子绝缘体态，发现单层和双层具有负激子能量形成激子绝缘体，而三层和块体不支持该态，并分析了结构及电子对称性破缺。
2026-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Development of $ab ~initio$ method for exciton condensation and its application to $\bf TiSe_2$
激子凝聚表明电子-空穴对的自发形成，通过费米面的能隙打开，可以引起从半金属到激子绝缘体的相变。虽然这种激子绝缘体的想法已经提出了几十年，但目前的理论方法只能提供定性的描述，仍然缺少定量的预测工具。为了解决这个问题，我们发展了一种基于有限温度密度泛函理论和多体微扰理论的$ab~initio$方法来计算激子凝聚的临界行为。将我们的方法应用于单层$\rm TiSe_2$，我们发现晶格畸变伴随着激子间隙的形成，通过电子-声子耦合而没有声子软化，证明激子凝聚是在该化合物中观察到的电荷密度波态的起源。总的来说，在这项工作中介绍的方法是通用的，铺平了道路，在天然材料系统中寻找候选激子绝缘体。
2022-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Assignment of excitonic insulators in \textit{ab initio} theories: the case of NiBr$_2$
在这项工作中，我们进行了详细的第一性原理分析的电子和光学性质的NiBr $_2$在国家的最先进的$GW$ +BSE计划，以确定该系统是否显示负激子能量，这将确定它作为（半）激子绝缘体。特别注意的是收敛的$GW$能带结构和近似之间的一致性采用的基态计算和近似采用的线性响应计算。我们发现，这两个问题起着至关重要的作用，在确定的激子性质的NiBr $_2$。
2022-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio time-dependent GW approach for nonequilibrium exciton-phonon coupled dynamics across momentum space
University of Southern California（南加州大学）；University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Tamkang University（淡江大学）；Stanford University（斯坦福大学）；University of Washington（华盛顿大学）
研究材料非平衡激子-声子耦合动力学面临挑战。提出从头算含时绝热GW方法，纳入全有限动量耦合，可实时模拟。通过研究单层WSe2中激子跃迁验证，揭示其超快能谷间动力学，建立了相关非平衡格林函数框架。
2026-07-20 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ evidence for nonthermal characteristics in ultrafast laser melting
半导体的激光熔化已经被观察了近40年;令人惊讶的是，大多数理论模拟都显示了激光诱导的热过程。基于实时含时密度泛函理论的$\textit{Ab initio}$非绝热模拟揭示了硅在远低于热熔化温度1680 K的温度下的本征非热熔化。激发阈值和衍射强度随时间的变化与实验结果吻合较好。非热熔化归因于激发引起的键合电子密度的急剧变化，以及随后的熔化势垒的降低，而不是晶格加热，如先前假设的两个温度模型。
2016-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Approach to Second-order Resonant Raman Scattering Including Exciton-Phonon Interaction
通过晶体固体对光的非弹性光的散射获得的拉曼光谱包含来自一阶振动过程（例如，一个声子的发射或吸收，振动量子）以及涉及至少两个声子的高阶过程的贡献。在第二阶，与整个声子谱的耦合引起可能强烈依赖于激发能的响应，并反映更难以解释的复杂过程。特别地，激子（即束缚电子-空穴对）可以增强光的吸收和发射，并且在共振条件下与声子强烈耦合。我们设计并实现了一个第一性原理方法来计算二阶拉曼散射，将介电响应和声子本征态从密度泛函理论和多体理论。我们证明了我们的方法的情况下，硅，相关的频率相关的相对拉曼强度，这是在很好的协议与实验，不同的振动和区域的布里渊区。我们表明，激子-声子耦合，计算从第一原理，确实强烈影响共振条件下的光谱。因此，分析二阶拉曼光谱的能力提供了对这种相互作用的直接洞察。
2017-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Improving Li$_2$O$_2$ conductance via polaron preemption: an \textit{ab initio} study of Si doping
本文报道了Li $_2$ O $_2$的\textit{ab initio}电子结构模拟，其中1.6%的锂原子被硅取代。结果表明，这导致了Li $_2$ O $_2$带隙中导电杂质态的形成.我们表明，这些国家起源于反键轨道的氧对，是非常稳定的对可能的极化子形成（电子注入后）。通过这种极化子抢占机制，预期所提出的化合物显示出比化学计量的Li $_2$ O $_2$显著更高的电子迁移率，这可能在锂-空气电池中具有重要的应用。
2013-03-22 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} molecular dynamics study of the structural and electronic transition in VO$_2$
采用基于Hubbard修正的密度泛函理论（DFT+U）的\textit{ab initio}分子动力学方法，研究了VO $_2$中单斜M1相和四斜金红石相之间的温度诱导结构和电子转变.通过跟踪钒原子链二聚化幅度和钒二聚体扭转角的时间演化，在原子尺度上分析了与结构转变相关的动力学过程。通过跟踪投影态密度的变化及其与结构转变演化的相关性，研究了电子跃迁。我们的研究结果揭示了结构和电子之间的相互联系，并表明它们发生在同一时间尺度。
2017-04-17 cond-mat.mtrl-sci
An ab-initio approach to describe coherent and non-coherent exciton dynamics
利用超短激光脉冲泵浦和探测材料激活了大量的过程，这些过程涉及相互作用的电子脱离平衡的相干和非相干动力学。非平衡态多体微扰理论（MBPT）给出了系统密度矩阵的运动方程，它能很好地描述相干和非相干过程。在非相关的情况下，这两个政权和密度矩阵的矩阵元素之间有一个明确的关系。对于相关的情况，情况并非如此，其中需要考虑激子态中电子和空穴的潜在结合。在目前的工作中，我们讨论了如何NEQ-MBPT可以用来描述在低密度制度的相干和非相干激子的动力学。所提出的方法是非常适合从头实现。
2018-05-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon drag enhancement of transport properties from fully coupled \textit{ab initio} Boltzmann formalism
我们提出了一个联合治疗的非平衡动力学和电子和声子的输运进行\textit{ab initio}计算的完全耦合的电子和声子玻尔兹曼输运方程。我们发现，两个载体之间的相互阻力的存在下，导致热电势的增强和占主导地位的声子的运输，而不是在传统的半导体图片的电子。阻力还强烈地提高了固有的电子迁移率、热导率和洛伦兹数。杂质散射被认为是抑制阻力增强的热导率和电导率，而有弱的影响增强的洛伦兹数和热电势。我们证明了这些效果在\textit{n}掺杂的3C-SiC在室温下，并解释了它们的起源。这项工作建立了微观散射机制的作用，在相互作用的电子-声子气体的运输中出现强阻力效应。
2020-12-01 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} studies of influence of periodic-direction electric fields on spin lifetime and spin diffusion length and the validation of an \textit{ab initio} matrix-drift-diffusion model
Hefei University of Technology（合肥工业大学）
本文提出了一种从头计算矩阵漂移扩散模型，用于研究电场对自旋寿命和扩散长度的影响，并验证了该模型在不同材料中的有效性。
2026-01-21 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Insulating Ferromagnetism in La$_{4}$Ba$_{2}$Cu$_{2}$O$_{10}$: an \textit{Ab Initio} Wannier Function Analysis
利用能量分辨Wannier态解释了半填充$_{4}$的绝缘铁磁性的微观机制.通过评价参数（$t$、$U$和$J$）揭示的主导磁耦合原来是位间直接交换，这是一种目前被忽视的机制，它解释了反铁磁超交换。相比之下，同构的Nd $_{4}$ Ba $_{2}$ Cu $_{2}$ O $_{10}$通过其一维链的特征发展了所观察到的反铁磁有序。令人惊讶的是，这两种情况下的面内顺序是由最近的邻居之间的耦合控制的\textit{not}。一个有趣的压力诱导铁磁反铁磁转变的预测。
2002-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Linear and Pump-Probe Spectroscopy of Excitons in Molecular Crystals
线性和非线性光谱是研究分子和晶体电子激发态的能量学和动力学的有力工具。虽然分子光谱的高精度\emph{ab initio}计算可以相对常规地进行，但将这些计算扩展到周期性系统是具有挑战性的。在这里，我们提出的线性吸收光谱和泵浦探测双光子光电子能谱的萘晶体的运动方程耦合团簇理论与单，双激发（EOM-CCSD）的计算。分子并苯晶体因其表现出的低能多激子单重态而引起人们的兴趣，这些单重态作为参与单重态裂变的中间体已被广泛研究。我们的线性吸收光谱与实验结果吻合得很好，预测第一激子吸收峰在4.4 eV处，我们的双光子光电子能谱捕获多激子态的行为，其双激发特性不能被当前的方法捕获。模拟的泵浦-探测光谱提供了支持现有的解释密切相关的并苯晶体，如并四苯和并五苯的双光子光电发射。
2019-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Efficient ab initio calculations of bound and continuum excitons
本文介绍了半导体和绝缘体吸收光谱的计算，比较了几种计算方法：（i）多体微扰理论中的两粒子Bethe-Salpeter方程，（ii）含时密度泛函理论，该理论使用了最近发展的由Bethe-Salpeter方程导出的核，（iii）密度泛函理论。（iii）一个计划，我们建议在目前的工作，并允许一个得到不同的无参数近似（ii）。我们表明，所有的方法再现了一系列的束缚激子在固体氩的间隙，以及连续激子在半导体。这甚至对于最简单的静态近似也是如此，这允许我们以某种方式重新表述方程，使得计算与原子数的缩放等于随机相位近似的缩放。
2007-05-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab initio study of exciton insulator phase: Emergent $\textit{p}$-wave spin textures from spontaneous excitonic condensation
提出无参数从头算方法确定 BCS 型激子配对序参与激发，发现单层 1T'-MoS₂ 是约 900 K 的非传统激子绝缘体，并给出 p 波自旋织构等判别光谱特征。
2025-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Exciton spectroscopy of hexagonal boron nitride using non-resonant x-ray Raman scattering
我们报告非共振X射线拉曼散射（XRS）测量从六方氮化硼转移动量从2到9 $\mathrmÅ^{-1}$沿方向和出基面。一个基于量子力学的论证，连同球谐函数基中投影态密度的实空间全多重散射计算，揭示了一个强的前边缘特征是一个占主导地位的$Y_{10}$型Frenkel激子，没有其他\textit{s} -，\textit{p} -，或\textit{d} -组件。这一结论得到了基于Bethe-Salpeter方程的\textbf{q}依赖性XRS截面的第二次独立计算的支持。
2007-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Many-body \textit{ab initio} study of quasiparticles, optical excitations, and excitonic properties in LiZnAs and ScAgC for photovoltaic applications
School of Mechanical and Materials Engineering, Indian Institute of Technology Mandi（印度曼迪理工学院机械与材料工程学院）
研究LiZnAs和ScAgC的准粒子带结构、光学和激子性质，揭示其直接带隙半导体特性及高折射率和吸收系数，指出激子特性对光伏应用的重要性。
2026-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Origins of singlet fission in solid pentacene from an ab initio Green's-function approach
我们发展了一种新的第一性原理方法来预测和理解单重态裂变率与从头算格林函数形式主义的基础上多体微扰理论。从GW加上Bethe-Salpeter方程方法计算的单重态和三重态激子开始，我们计算了库仑相互作用中最低阶的激子-双激子耦合，假设最终状态由两个非相互作用的自旋相关的三重态组成，具有有限的质心动量。对于结晶并五苯，对称性决定了从明亮的单重态开始的唯一纯库仑裂变衰变需要一个由两个不相等的近简并三重态组成的最终状态，三重态的质量动量不为零，相等且相反。对于这样一个过程，我们预测的单重态寿命为40至150 fs，在非常好的协议与实验数据，表明这个过程可以主导单重态裂变结晶并五苯。我们的方法是通用的，并提供了一个框架，预测和理解多激子在固体中的相互作用。
2017-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Singlet exciton dynamics of perylene diimide and tetracene based hetero/homogeneous substrates via an \textit{ab initio} kinetic Monte Carlo model
发光太阳能集中器（LSC）是捕获一部分太阳光谱并将其汇集到光子收集设备的设备。然而，由于激子和光子动力学建模的复杂性，在量子化学水平上对LSC进行建模仍然是一个挑战。本研究探讨单重态激子动力学发生在一个典型的LSC设备。要做到这一点，我们使用拒绝自由的动力学蒙特卡罗方法来预测扩散长度，扩散系数，基板各向异性，平均激子寿命的二萘嵌苯二酰亚胺（PDI）和并四苯基基板在低浓度的计划。\textit{Ab initio}速率常数使用基于时间依赖性密度泛函理论的方法计算。PDI型基板被观察到显示增强的单线态激子传输性能相比，并四苯。模拟结果表明，基板与偶极排列的发色团的特征在于各向异性激子扩散，略有改善的传输性能。最后，一个PDI-tetracene基板模拟无序和偶极排列的发色团配置。在这种多掺杂剂基板传输主要是介导的PDI，由于考虑的两种染料之间的传输速率的不对称性。最后，我们讨论了多掺杂剂衬底的特性，以及它们如何影响下一代LSC的设计。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electron backscattering from stacking faults in SiC by means of \textit{ab initio} quantum transport calculations
我们利用密度泛函理论量子输运计算方法研究了3C-和4 H-SiC中单个和多个层错的相干背散射现象。我们发现，SF引起的价带和导带内的高色散带，可以区分为他们的增强的状态密度在特定的波数子空间。随之而来的局部扰动电位显着散射传播的电子波，并强烈增加$n$掺杂系统的电阻。我们认为，从SF的共振散射应该是在碳化硅器件操作的主要退化机制之一。
2012-06-28 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio study of electron-hole pairs in a correlated van der Waals antiferromagnet: NiPS$_3$
最近发现的二维范德华磁体NiPS $_3$为研究二维约束下的多体准粒子提供了一条新的途径。激子是特别感兴趣的，因为它们与该材料中的磁基态的强耦合。在这里，通过使用基于第一性原理的方法，我们发现明亮的激子之间的1.4 eV至1.7 eV，类似于尖锐的相干和带边激子实验观察。分析表明，NiPS $_3$中的激子是由$d$ - $d$和电荷转移特性组成的，其中各对构型的相对比例随激子能量的变化而变化.最后，揭示了电子和空穴的波函数在空间上是分离的，电子和空穴驻留在不同的磁子晶格上。这表明所观察到的强磁激子耦合的微观起源。
2022-10-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic and gap properties of lead-free perfect and mixed hybrid halide perovskites: An \textit{ab-initio} study
由于其在光电子学和太阳能电池中的潜在应用，混合卤化物钙钛矿目前正处于激烈的研究中。其中，MAPbI $_3$（其中MA代表甲基铵阳离子）表现出用于太阳能电池的理想性质。为了尝试鉴定新的无铅卤化物钙钛矿，我们使用\textit{ab-initio}电子结构计算结合杂化泛函研究了一系列MABX $_3$化合物，其中B是二价阳离子，X是卤素原子。我们的研究结果表明，所研究的化合物表现出各种晶格常数和能带隙。特别地，MAZnCl $_3$、MACdBr $_3$、MAGeCl $_3$和MAGeBr $_3$易于在器件中取代MAPbI $_3$，因为它们显示出相当的能隙。对混合混合卤化物钙钛矿的进一步计算表明，尽管不存在简化的模式，但我们可以调整能隙的值。我们的研究结果为进一步研究这些材料在技术相关应用中的用途铺平了道路。
2017-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Chiral phonons: circularly polarized Raman spectroscopy and $\textit{ab initio}$ calculations in a chiral crystal tellurium
近年来，具有手征性的声子（手征声子）引起了人们极大的关注。手征声子具有角动量和赝角动量。在圆偏振拉曼光谱中，$Γ_3$模式的峰分裂在反向散射配置中沿着手性晶体的主轴是可检测的。此外，当入射和散射的圆偏振光的赝角动量反转时，会发生峰分裂。到目前为止，已经观察到二元晶体中的手征声子，而一元晶体中的手征声子还没有被观察到。在这里，我们观察手征声子在手征一元晶体Te。通过$\textit{ab initio}$计算得到了Te中声子的赝角动量。由此验证了喇曼散射中赝角动量的守恒定律。从这个守恒定律出发，我们确定了手性晶体的旋向性。我们还评估了真正的手征的声子使用的措施与对称性类似的一个电的环形螺旋。
2023-01-28 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ correlated calculations without finite basis-set error: Numerically precise all-electron RPA correlation energies for diatomic molecules
本工作通过迭代求解长球坐标下的Sternheimer方程，实现了双原子分子无基组误差的RPA关联能计算，达到meV级精度，为量子化学方法提供可靠参考基准。
2025-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Effects of quantum confinement on excited state properties of SrTiO$_3$ from ab initio many-body perturbation theory
Ruddlesden-Popper（RP）系列化合物SrPDMATHABMM Ti $_{n}$ O $_{3n+1}$为研究和控制尺寸和量子限制对复合氧化物SrTiO $_3$激发态性质的影响提供了一个有用的模板。我们采用从头算多体微扰理论在$GW$近似下和Bethe-Salpeter方程方法计算了Sr $_{n+1}$ Ti $_{n}$ O $_{3n+1}$对$n=1-5$和$\infty$的准粒子能量和吸收光谱.我们计算的直接和间接光学带隙与光谱测量结果非常吻合。计算的光谱再现了主要的实验特征，并揭示了带隙边缘附近的激子结构。我们发现，电子-空穴相互作用是重要的整个系列，导致显着的激子结合能增加小$n$和$n=1$，增加量子限制的趋势，达到330 meV的值。我们发现Sr $_2$ TiO $_4$（$n=1$）的最低能量单重激子局域在TiO $_2$层定义的二维平面内，并解释了其局域化的起源。
2016-05-06 cond-mat.mtrl-sci
The search for high entropy alloys: a high-throughput $\textit{ab-initio}$ approach
虽然正在进行的探索发现新的高熵系统正在慢慢扩展到金属之外，但用于预测多组分系统的固溶体形成能力的合理有效方法仍有待开发。在这篇文章中，我们提出了一种新的高通量的方法，称为"LTVC"，用于估计的转变温度的固溶体：从头算能量被纳入平均场统计力学模型，其中的序参量如下的演变无序。的LTVC方法证实了蒙特卡罗模拟和结果，从目前最可靠的数据为二元，三元，四元和五元系统（96.6%，90.7%，100%和100%，正确的固溶体预测，分别）。通过扫描AFLOW联盟储存库中的数千个系统，可以预测大量以前未知的潜在四元和五元固溶体，以供将来的实验验证。
2018-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Structural and electronic properties of superconducting Heusler alloy Ni$_{2}$Nb$_{1+x}$Sn$_{1-x}$: \textit{Ab initio} approach
采用\textit{ab initio}计算方法，系统地研究了NiPDMATHABMN Nb $_{1+x}$ Sn $_{1-x}$（$x$ = 0，0.25，0.50）的结构和电子性质.在这里，投影仪增广波方法（PAW）中实现的维也纳\textit{ab initio}模拟包（VASP）内的广义梯度近似（GGA）的交换相关功能已被使用。本文报道了Ni $_{2}$ Nb Sn和Ni $_{2}$ Nb $_{1.25}$ Sn $_{0.75}$虽然没有结构转变，但Ni $_{2}$ Nb $_{1.5}$ Sn $_{0.5}$可以从立方L2 $_{1}$相转变为四方结构。在非化学计量比合金中，立方晶格参数随着Nb在Sn位点处的掺杂而减小。合金在所有结构中均处于顺磁相。Ni和Nb的3d态之间的杂化引发了四重态畸变。由于立方L2 $_{1}$相中的Nb掺杂，在费米能（EPDMATHABMW）（N（EPDMATHABMW））处的总态密度（DOS）存在显著变化。N（EPDMATHABMW）随着Nb掺杂的增加而增加。但在Ni-$_{2}$-$_{1.5}$的结构转变过程中，N（E-$_{F}$）降低.超导临界温度（TPDMATHABMX）也随Nb在立方相中的掺杂和四角畸变而变化，因为TPDMATHABMX非常依赖于N（EPDMATHABMW）。
2013-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Theory and Ab Initio Computation of the Anisotropic Light Emission in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMDC）是一种直接带隙半导体材料，具有独特的发光潜力。然而，它们的光致发光（PL）还没有完全被理解。我们计算了单层TMDC中的辐射复合率作为光子发射方向和偏振的函数，并使用从头算Bethe-Salpeter方程获得了不同激发情况下PL的极坐标图。我们发现，激子在量子叠加态的K和K'不等谷发光各向异性复合后。我们的结果可以解释最近实验中测得的PL各向异性和偏振依赖性，并预测新的发光机制。当平均超过发射角和激子动量，我们的新的治疗恢复的温度依赖的辐射寿命，我们以前得到的。我们的工作提供了一个第一性原理的方法来研究二维材料中的光发射。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Yambo: an \textit{ab initio} tool for excited state calculations
{ \tt yambo}是一个{ \it ab initio}程序，用于在多体微扰理论和含时密度泛函理论的框架内计算电子系统的准粒子能量和光学性质。准粒子能量的计算范围内的$GW$近似的自能。光学性质的评价无论是通过求解贝特-萨尔彼得方程或通过使用绝热局域密度近似。{ \tt yambo}是一种平面波代码，虽然特别适合于周期性体系统的计算，但已应用于各种物理系统。{ \tt yambo}依赖于有效的数值技术，这些技术旨在处理具有降维或具有大量自由度的系统。该代码具有用户友好的基于命令行的界面，灵活的I/O程序，并连接到几个公开的密度功能基态代码。
2009-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Electron energy-loss spectrum and exciton band structure of ${\mathrm{WSe}}_{2}$ monolayer studied by ab initio Bethe-Salpeter equation calculations
本文利用DFT+BSE方法研究了单层${\mathrm{WSe}}_{2}$的激子能带结构与EEL光谱，发现EEL光谱选择性探测亮激子能带，揭示了实验仅观察到A激子上能带的原因，并促进对准2D材料激子动力学的理解。
2024-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} study of Bi-based half Heusler alloys as potential thermoelectric prospects
本文采用第一性原理方法研究了六种重元素铋基18-VEC半Heusler合金CoTiBi、CoZrBi、CoHfBi、FeVBi、FeNbBi和FeTaBi，以寻找更好的热电前景。动机是由预期的较低的热导率和最近发现的CoZrBi基材料驱动的。值得注意的是，我们计算出的所有系统的功率因数值显示出的$\sim$ 40\%的增量相比，报告的\textit{p}型CoTiSb。我们建议，在Bi位掺杂，考虑到电子功能，将有助于实现建议的功率因数值。有趣的是，与报道的CoTiSb相比，CoTiBi和CoZrBi的热导率被发现较低，而CoHfBi的热导率几乎平行。我们还提供了保守的估计的品质因数，超过报告的CoTiSb和可比的FeNbSb。总的来说，我们的研究结果表明，铋基三元化合物的高热电性能的潜在的新的候选人。
2019-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Electronic energy structure and optical properties of In$_{4}$CdI$_{6}$ from $\textit{ab initio}$ calculations
Lviv Polytechnic National University（利沃夫理工大学）
本研究通过DFT（LDA、GGA-PBE/PBEsol和HSE06）计算In4CdI6的电子能带结构，确定带隙类型、有效质量、态密度及介电函数，并导出折射率和消光系数等光学性质。
2026-09-30 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab-initio}$ study of $\textit{A}BiO_3$ ($A$=Ba, Sr, Ca) under high pressure
用$\textit{ab-initio}$晶体结构预测方法研究了$\textit{A}BiO_3$铋酸盐（$A$ =Ba，Sr，Ca）在100 $~$ GPa压力范围内的高压相图。所有化合物都显示出从低压钙钛矿结构到高压下高度扭曲、低对称相的转变（PD转变），并且在研究的最高压力下保持电荷歧化和绝缘。铋酸盐在高压下的PD转变可以理解为空间参数和铋强烈的电荷分离倾向的综合效应。事实上，扭曲的结构允许实现非常有效的原子堆积，并且同时具有不同长度的Bi-O键。随着$\textit{A}BiO_3$系列内阳离子尺寸的增加，PD转变向更高压力的转变可以用化学压力来解释。
2018-07-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tuning photostriction in (PbTiO$_{3}$)$_{n}$/(SrTiO$_{3}$)$_{m}$ superlattices via chemical composition: An $\textit{ab-initio}$ study
本文通过第一性原理计算研究(PbTiO3)n/(SrTiO3)m超晶格，发现改变PbTiO3化学比例可定量和定性调控光致伸缩，并用解析模型预测了无光致伸缩的临界比例，为光力学应用提供新调控途径。
2024-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic screening theory for excitons in two-dimensional materials: A bridge between effective models and ab initio descriptions
University of Southern Denmark（南丹麦大学）；Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学）；Universidad de Oviedo（奥维耶多大学）
本文提出一种基于量子筛选相互作用的计算方法，用于二维材料中激子的精确计算，结合从头计算的精度，克服传统有效模型的局限性。
2026-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A combined inelastic neutron scattering and \textit{ab initio} lattice dynamics study of FeSi
用非弹性中子散射结合\textit{ab-initio}晶格动力学计算研究了FeSi中声子穿过电子-金属交叉的重整化.在110 $-$ 001散射平面上具有特定焦点的倒易空间的显著部分由在交叉点下方和上方获取的飞行时间非弹性中子散射数据映射。个人的动量值进行了更详细的研究作为温度的函数。结果表明，金属化过程中的反常声子软化现象并不局限于高对称性的$R$和$Γ$点.其他几个声子模式周围的$R$点以及声子模式的$M$和$X$点的布里渊区表现出异常声子软化的幅度与观察到的$R$点。基于密度泛函微扰理论的晶格动力学计算再现了声子软化的动量依赖性。我们讨论了我们的研究结果方面的性质的超导体到金属的交叉在FeSi，其中不同的微观起源已被提出，即，晶格热无序和电子相关效应。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of saddle-point excitons in monolayer SnS2
Università di Modena e Reggio Emilia（摩德纳-雷焦艾米利亚大学）；CNR–Istituto Nanoscienze（国家研究委员会纳米科学研究所）；Sorbonne Université（索邦大学）
研究SnS2单层中鞍点激子的电子结构和光学性质，揭示光极化对激子态的影响，为谷电子学应用提供新途径。
2026-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Second-Order Nonlinear Optics in Solids: Second-Harmonic Generation Spectroscopy from Time-Dependent Density-Functional Theory
我们详细介绍了从头计算理论的制定，我们已经开发的宏观二阶极化率$χ^{(2)}$的计算。我们发现一个一般表达式$χ^{(2)}$适用于任何领域，包含从头算之间的关系的\textit{microscopic}和\textit{macroscopic}制定的二阶响应。我们考虑了长波长极限，并在含时密度泛函理论框架下发展了我们的理论。这使我们能够直接包括多体效应，如晶体局域场和激子效应。本文从$χ^{(2)}$的独立粒子近似出发，计算了立方半导体SiC、AlAs和GaAs的二次谐波产生谱，并考虑了准粒子效应（通过剪刀算符）、晶体局域场和激子效应。特别是，我们考虑两种不同类型的内核：ALDA和“远程”内核。我们发现很好的协议与其他理论计算和文献中提出的实验，非常准确的描述多体相互作用的重要性。
2010-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic Optical Properties of 2D Silicon Telluride From Ab Initio Calculations
碲化硅（Si_2Te_3）是一种在光电子领域具有潜在应用前景的硅基二维硫族化合物。它具有独特的晶体结构，其中Si原子形成Si-Si二聚体以占据“金属”位点。在本文中，我们报告了一个从头计算研究其光学介电性能的GW近似和Bethe-Salpeter方程（BSE）。发现了很强的光学各向异性。平行于Si-Si二聚体方向的介电常数虚部远低于垂直于二聚体方向的介电常数虚部。我们表明，这种效果源于特定的组合物中的价带和导带的波函数。BSE计算减少GW准粒子带隙0.3 eV的散装和0.6 eV的单层，表明一个大的激子效应在Si 2 Te 3。此外，包括电子-空穴相互作用在体计算中显着降低了虚部的介电常数在面外方向，这表明在Si 2 Te 3多层膜中的强层间激子效应。
2019-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic anisotropy in Cr$_2$GeC investigated by X-ray magnetic circular dichroism and \textit{ab initio} calculations
采用元素选择性、偏振和温度依赖性、软X射线吸收光谱和X射线磁性圆二色性研究了三元MAX相Cr $_{2}$ GeC的磁性。测量结果表明，沿$c$轴的六方结构的反铁磁Cr-Cr耦合调制的纳米层压$ab$ -基面的铁磁有序。弱铬磁矩在纳米层压平面中比沿垂直轴强一个数量级。理论上，一个小的但值得注意的，非自旋共线的分量解释了沿$c$轴的非完美自旋补偿的存在。如在这项工作中所示，这种自旋畸变产生的单位细胞内的整体剩余自旋力矩类似的亚铁磁体。由于不同的竞争磁相互作用，电子相关性和温度效应都需要考虑，以实现正确的理论描述的Cr $_{2}$ GeC的磁性能。
2020-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Electron Mobility and Polar Phonon Scattering in GaAs
在极性半导体和氧化物中，电子-声子（\textit{e} -ph）相互作用的长程性质是从第一原理计算电荷输运的瓶颈。在这里，我们开发了一个有效的从头计算方案，计算和收敛的\textit{e} -pH弛豫时间（RT）和电子迁移率在极性材料。我们将我们的方法应用于GaAs，其中使用Boltzmann方程与状态相关的RT，我们计算的迁移率与实验在250 $-$ 500~K。还分析了$e$ -ph共振隧穿谱和声子对谷内和谷间$e$ -ph散射的贡献。我们的工作使有效的从头计算的极性材料中的运输和载流子动力学。
2016-11-28 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ electron-phonon coupling theory of elastic helium atom scattering
本文提出一种从头算方法预测弹性氦原子散射的热衰减，经Nb(100)表面实验验证，揭示体、共振及表面声子贡献，为表面超导研究奠定基础。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
\textit{Ab initio} study on spin fluctuations of itinerant kagome magnet FeSn
Kagome反铁磁金属FeSn已经成为探索新电子态的一个有吸引力的平台，如拓扑Dirac态和局域电子形成平坦带。在Kagome磁系统中应用简化的Heisenberg模型，除了电子性质外，还提出了Dirac磁振子和平坦磁振子带的概念. FeSn的非弹性中子散射研究发现，低能磁振子有很好的色散，高能磁振子有很强的阻尼，不能用局域自旋模型来解释.本文利用线性自旋波理论和含时密度泛函微扰理论研究了FeSn的自旋涨落。通过计算自旋波谱与Stoner连续谱的比较，明确地表明高能磁振子的阻尼是由于朗道阻尼，而M点和K点处出现的高能类光磁振子分支是由于这些区域较低的Stoner激发强度造成的.
2022-09-01 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Theory of excitonic polarons: From models to first-principles calculations
本文提出一种无需超胞、可用于第一性原理计算的激子极化子理论，先通过模型哈密顿量揭示 Fröhlich 耦合下激子极化子的形成条件，再成功应用于氟化锂的从头计算。
2024-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
