Ab-initio Investigation on h-Be3N2 Monolayer for Photocatalytic Hydrogen Evolution Reaction and Oxygen Evolution Reaction
Sardar Vallabhbhai National Institute of Technology（萨达尔·瓦拉巴伊·帕特尔国家理工学院）
该研究通过第一性原理计算发现h-Be3N2单层是带隙1.74 eV的直接带隙半导体，具有合适带边位置，可在中性和碱性环境实现光催化分解水，在酸性或中性条件下需外加电位，是潜在的光催化制氢材料。
2026-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle band alignment and stacking-independent exciton in MA$_2$Z$_4$ (M = Mo, W, Ti; A= Si, Ge; Z = N, P, As)
受最近合成的二维半导体MoSi $_2$ N $_4$的启发，我们利用从头算GW和Bethe-Salpeter方程计算系统地研究了单层MA $_2$ Z $_4$（M = Mo，W，Ti; A= Si，Ge; Z = N，P，As）中的准粒子能带排列和激子.与密度泛函理论（DFT）的计算结果相比，我们的GW计算揭示了更显著的带隙和不同的准粒子绝对能量，但预测了相同类型的能带排列。
2022-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle level alignment in anthracene-MoS2 heterostructures
University of Duisburg-Essen（杜伊斯堡-埃森大学）
研究通过GW计算揭示了蒽并苯分子在MoS2异质结构中的能级对齐特性，发现分子排列方式对准粒子修正有显著影响，为有机-无机异质结构设计提供理论指导。
2026-03-03 cond-mat.mtrl-sci
SeWS/bilayer-SiC heterojunction: An S-scheme photocatalyst with high visible-light absorption, excellent carrier mobility and adjustable band gap
本文通过第一性原理计算系统研究了WSSe/SiC异质结，发现SeWS/双层SiC构型具有直接带隙、高可见光吸收系数、优异的各向异性空穴迁移率以及S型电荷转移机制，析氢效率达22.15%，并展示了通过电场和应变调控带隙的能力。
2025-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Favorable band alignment for photocatalysis at the strontium germanate interface with silicon
针对高效低成本固态光催化剂匮乏的问题，本研究通过第一性原理计算，采用先进密度泛函理论近似分析Si(100)上锗酸锶外延层的界面能带排列，证实其III型能带结构适合作为光阴极，为光催化分解水材料设计提供参考。
2022-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Selective Switching Between Two Band-Edge Alignments in Ternary Pentagonal CdSeTe Monolayer: Atom-Valley Locking
本文设计三元五边形CdSeTe单层，提出原子-谷锁定概念，利用应变工程在两种能带边缘排列间选择性切换，以精确控制析氢反应位点。
2024-09-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle interfacial level alignment of highly hybridized frontier levels: H$_2$O on TiO$_2$(110)
在光照射之前了解前沿能级的排列对于实现TiO $_2$上H $_2$ O的完全定量描述是必要的（110）。虽然在实验和理论上对金红石型TiO $_2$（110）上的H $_2$ O进行了深入的研究，但仍然缺乏H $_2$ O最高占据能级能量的定量值。对于实验，这是由于在通过紫外光电子能谱（UPS）获得的差谱中，H $_2$ O能级被与TiO $_2$（110）能级的杂化所遮蔽。从理论上讲，这是由于在H $_2$ O-TiO $_2$（110）界面处正确描述多体效应的固有困难。利用准粒子（QP）$G_0W_0$的投影态密度（DOS），我们解开了吸附质和表面对H $_2$ O在TiO $_2$（110）上的复杂UPS谱的贡献。我们执行这种分离作为H $_2$ O覆盖率和化学计量和还原表面上的解离的函数。由于与TiO $_2$（110）表面的杂化，H $_2$ O 3a $_1$和1b $_1$能级加宽为低于TiO $_2$（110）价带最大值（VBM）5至1 eV之间的几个峰。这些峰具有分子间和界面的成键和反键特征。我们发现H $_2$ O在化学计量比TiO $_2$（110）上完整吸附和解离的最高占据能级分别比VBM低1.1和0.9 eV。我们还发现了一个类似的能量为1.1 eV的H $_2$ O的最高占有水平时，吸附解离的桥接O空位的还原表面。在这两种情况下，这些能量显着高于（由0…
2015-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the electronic and optical properties of 2D porphyrin paddlewheel metal-organic frameworks
金属有机骨架材料由于具有高的比表面积和良好的电子结构，是一种很有前途的光催化材料。我们在这里讨论如何设计一系列二维（2D）卟啉基MOFs的能带结构和光学性质，（4-羧基苯基）卟啉结构（M TCPP，其中M = Zn 2+或Co2+）和金属（Co 2+、Ni 2+、Cu 2+或Zn 2+）桨轮簇，目的是优化它们在太阳能燃料合成反应（水分解和/或CO2还原）中的光催化行为。基于密度泛函理论（DFT）和含时DFT模拟，我们研究了三种类型的组成/结构修饰：a）改变桨轮或卟啉中心的金属中心以改变能带排列，b）将卟啉部分还原为二氢卟啉，这导致更强的可见光吸收，c）改变卟啉中心的金属中心以改变卟啉中心的能带排列。和c）用乙炔桥或丁二炔桥取代卟啉和叶轮之间的苯桥，目的是改变连接基对金属的电荷转移行为。我们的工作为如何改善卟啉和桨轮基MOFs的光催化行为提供了新的见解。
2020-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantitative analysis of valence photoemission spectra and quasiparticle excitations at chromophore-semiconductor interfaces
通过光电子能谱研究表面分子的准粒子激发是纳米技术研究的一个重要组成部分。解决这些接口的光谱特征，需要一个全面的理论，在分子和固体中的电子去除和添加过程，捕捉图像电荷，热效应和构型紊乱的复杂相互作用。在这里，我们发展这样一个理论和计算的准粒子能级排列和价光电子能谱的原型仿生太阳能电池之间的界面TiO 2和N3发色团。通过直接匹配我们的计算的光电子能谱的实验数据，我们澄清了原子的来源，在低结合能的发色团峰。这个案例研究设置了一个新的标准，在复杂的发色团/半导体界面的光电子能谱的解释。
2016-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale patterning of quasiparticle band alignment
控制具有不同电子结构的材料之间的原子尺度界面对于大多数电子器件的设计和制造至关重要。在二维（2D）材料的情况下，仅通过局部地施加不同的垂直偏置电压，甚至可以在单个均匀片材内实现不同的电子结构。实际上，已经提出，可以通过将2D材料放置在适当预图案化的衬底上，利用2D材料经由带对准、筛选或杂交对其环境的敏感性，来实现单片中的纳米级电子图案化。在这里，我们利用碳化硅上固有的纳米结构的单层（SL）和双层（BL）石墨烯来横向调节范德华异质结构中的相邻SL二硫化钨（WS $_2$）的静电门控。电子能带排列映射在能量和动量空间使用角分辨光电发射与空间分辨率为500纳米（nanoARPES）的顺序。我们发现，SL WS $_2$带偏移跟踪底层SL和BL石墨烯的功函数，并且我们将这种变化与观察到的SL WS $_2$的激子和trion发光的横向图案相关联，从而展示了在纳米级的光电特性的最终控制。
2019-03-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle Electronic Structure of Two-Dimensional Heterotriangulene-Based Covalent Organic Frameworks Adsorbed on Au(111)
二维（2D）共价有机框架（COF）的模块化性质和独特的电子性质使其成为催化，光电子学和自旋电子学应用的一个有吸引力的选择。这种器件的制造通常涉及在COF和衬底之间形成的界面。在这项工作中，我们采用第一性原理GW方法准确地确定了三个二维羰基桥连的基于heterotrigulene的COFs的准粒子电子结构，其性质从半金属到宽禁带半导体。此外，我们还研究了这些COF在Au（111）表面上的吸附，并表征了COF/Au（111）异质界面的准粒子电子结构。为了降低计算成本，我们采用最近开发的介质嵌入GW的方法，并表明我们的结果与现有的实验测量的界面能级对齐。我们的计算说明了界面处的多体介电屏蔽如何调制可果美带的能量和形状，半导体COF的有效质量，以及半金属COF的费米速度。
2020-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Electronic bands of III-V semiconductor polytypes and their alignment
本文用LDA-1/2方法计算了GaP、GaAs、GaSb、InP、InAs和InSb四种多型体3C、6 H、4 H和2 H的准粒子能带结构，并计算了它们的自旋轨道相互作用。结果被用来获得两个多型体之间的导带和价带的带偏移$ΔE_c$和$ΔE_v$。能带结构的排列是基于每个多型体的分支点能量$E_{\rm BP}$。排列的电子结构被用来解释异质但同质结的性质。的差距和偏移量允许讨论最近获得的光谱结果在III-V纳米线的这种结。
2012-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle electronic structure of phthalocyanine:TMD interfaces from first-principles $GW$
单层过渡金属二硫属化物（TMD）与酞菁（metallo）分子之间形成的界面在能源应用中很有前途，并为研究混合维分子-半导体异质结构提供了一个平台。在这些接口的前沿能级对齐的准确表征是关键的两个光子吸收剂之间的电荷转移动力学的基本理解。在这里，我们采用第一性原理衬底屏蔽$GW$方法定量表征一系列界面的准粒子电子结构：无金属酞菁（H $_2$ Pc）吸附在单层MX $_2$（M=Mo，W; X=S，Se）和锌酞菁（ZnPc）吸附在MoX $_2$（X=S，Se）。此外，我们揭示了常用的$α$ -石英（SiO $_2$）衬底上的H $_2$ Pc：MoS $_2$界面的介电屏蔽效应，使用介质嵌入$GW$的方法。我们的计算提供了这些接口的第一组$GW$结果，提供了一系列类似的系统和基准的结构-性能关系，为未来的实验和理论研究。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Layer-dependent Quasiparticle Electronic Structure of the P3HT:PCBM Interface from A First-Principles Substrate Screening $GW$ Approach
典型的有机光伏材料是由区域规则的聚（3-己基噻吩）（P3 HT）和[6，6]-苯基-C $_{61}$ -丁酸甲酯（PCBM）的共混物组成的异质结。微观理解的能量转换机制，在这个系统中涉及的P3 HT：PCBM界面的电子结构和原子几何之间的关系。本文采用第一性原理$GW$方法研究了P3 HT层数对P3 HT：PCBM界面电子结构的影响。我们应用衬底屏蔽的方法来加速这样的计算，并更好地了解在界面处的多体介电屏蔽。整个界面的准粒子带隙随着P3 HT层数的增加而减小。的接口的各个组件的间隙被发现是小于其孤立的同行，与强烈的依赖于P3 HT层的数量。重要的是，当比较P3 HT：PCBM系统（其中存在单个界面）和P3 HT：PCBM：P3 HT系统（其中在PCBM的两侧形成界面）时，我们发现这两个系统表现出非常不同的准粒子能级排列。我们讨论了我们的研究结果在相关实验中可能产生的影响。观察到的P3 HT：PCBM界面的层相关准粒子电子结构趋势提供了对这些材料中能量转换途径的计算洞察。
2020-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Transition from Diffusive to Superdiffusive Transport in Carbon Nanotube Networks via Nematic Order Control
本研究通过实验与模拟结合，发现碳纳米管网络的取向程度可调控准粒子动力学，实现输运从扩散到超扩散的转变，并影响热化路径。
2023-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Constrained-DFT method for accurate energy level alignment of metal/molecule interfaces
基于约束密度泛函理论和局域交换和关联泛函，提出了一种计算金属/分子界面能级排列的方法.该方法，适用于苯在Li（100），使我们能够评估电荷转移能量，以及在金属表面上诱导的图像电荷的空间分布。我们系统地研究了电荷从分子转移到衬底的能量作为分子-衬底距离的函数，并研究了图像电荷限制和局部电荷中性破坏所产生的影响。对于Li（100）表面上的苯，我们发现像电荷面位于Li表面上方约1.8 μ m处，我们计算的电荷转移能与经典静电模型中像电荷面位于相同位置的电荷转移能进行了比较。这里概述的方法可以应用于研究任何金属/有机界面的弱耦合限制在总能量计算的计算成本。最重要的是，由于该方案是基于总能量，而不是校正Kohn-Sham准粒子谱，准确的结果可以得到本地/半本地交换和相关泛函。这使得能够采用系统的方法来实现趋同。
2013-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Using $G_0W_0$ Level Alignment to Identify Catechol's Structure on TiO$_2$(110)
我们对典型的染料敏化太阳能电池：邻苯二酚在金红石TiO $_2$（110）上进行了最先进的计算。邻苯二酚通常用作TiO $_2$上更大更复杂的有机和无机染料的锚定基团，并在TiO $_2$上形成II型异质结（110）。特别是，我们比较准粒子（QP）$G_0W_0$与混合交换相关泛函（HSE）密度泛函理论（DFT）计算的儿茶酚-金红石型TiO $_2$（110）界面。在这样做的过程中，我们提供了一个理论解释的紫外光电子能谱（UPS）和逆光电子能谱（IPES）实验，这个原型系统。具体而言，我们证明，与邻苯二酚的HOMO，分子间OH $-$ O键，和界面氢键的表面桥接O原子（O $_{br}$ H $-$ C和O $_{br}$ H $-$ O）的位置，存在和强度的峰可用于指纹邻苯二酚的OH锚定基团的去质子化。此外，我们的研究结果表明，这些基团的去质子化，而在高覆盖率几乎是等能的，可以显着增加邻苯二酚$-$ TiO $_2$（110）界面的光伏效率。
2016-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Energy-level alignment at organic/inorganic interfaces from first principles: Example of poly(\emph{para}-phenylene) / rock-salt ZnO(100)
利用全势全电子密度泛函理论和多体微扰理论计算了典型无机/有机杂化界面的能带排列。聚（\emph{para} -亚苯基）和\emph{rs} -ZnO的模型系统建立的电子性质进行了研究，在两种不同的几何形状，采用几种日益复杂的方法。在这种程度上，我们探索模型预测的水平对齐，这是基于知识的电子结构的各个组成部分，通常用于半导体接口。对于他们的评价的背景下，混合材料，我们进行了\textit{ab-initio}研究的整个系统，包括准粒子描述的电子结构内的$G_0W_0$近似。在此基础上，我们量化的结构，电荷重新分配，轨道杂化，和分子极化的带偏移和对齐类型的影响。我们强调不仅已知的限制，预测在一个混合无机/有机界面的简单模型的水平对齐，但也演示了如何界面组件的结构细节的影响结果。
2019-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
UPS and UV spectroscopies combined to position energy levels of TiO2 anatase and rutile nanopowders
半导体纳米粉体电子结构的精确实验测定是一项具有挑战性的任务。我们建议将UPS和UV-Vis光谱结合起来，以获得粉末样品，TiO_2金红石和金红石的电子带排列的完整描述。对于UPS测量，两种制备方法，即滴制法和电泳沉积法，被用来制备导电基板，ITO或Ag上的二氧化钛粉末层。这两种方法导致可比的结果，从价带的能级的定量描述。将这些结果与相同粉末的UV-Vis光谱相结合，能够确定价带最大值和导带最小值的绝对位置。结合UPS-紫外可见光谱提供了一个更好的洞察粉末材料的性质，可以从单晶模型系统不同。它也可以用来预测在光催化过程中，在混合相系统中的电子转移。
2022-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dielectric embedding GW for weakly coupled molecule-metal interfaces
分子-金属界面在纳米材料科学中有着广泛的应用。从第一性原理准确表征它们的电子结构是理解材料和器件特性的关键。多体微扰理论中的GW方法是最先进的，并且原则上可以产生与实验定量一致的精确准粒子能级和界面能级排列。然而，接口是大型异构系统，目前具有挑战性的第一原理GW计算。在这项工作中，我们开发了一种基于GW的分子-金属界面的电介质嵌入方法，在不牺牲精度的情况下显著降低了直接GW的计算成本。具体而言，我们只在分子吸附物的模拟单元中进行明确的GW计算，其中嵌入了金属基底的介电效应。这是可能的，通过一个真实的空间截断的基板极化率和使用的界面等离子体频率在吸附物GW计算。在这里，我们专注于弱耦合分子-金属界面处的能级对准，即，分子前线轨道共振和基底费米能级之间的能量差。我们展示了我们的方法，并评估了一些GW为基础的近似使用两个研究良好的系统，苯吸附在Al（111）和石墨（0001）表面上。
2019-12-02 cond-mat.mtrl-sci
Long-Lived Interlayer Excitons and Type-II Band Alignment in Janus MoTe2/CrSBr van der Waals Heterostructures
University of Guilan（吉兰大学）；RMIT University（皇家墨尔本理工大学）；The University of Sydney（悉尼大学）；Institute of Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院物理研究所）
通过第一性原理计算，研究 MoTe2/CrSBr 异质结构的电子、光学和激子性质，发现其具有 II 型能带对齐和长寿命层间激子（18-45 ps），且性质受 Janus 层内建电场调控。
2026-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Density functional descriptions of interfacial electronic structure
本综述围绕异质界面电子结构的能级对齐计算难题，梳理了DFT领域的相关研究，涵盖界面关键物理机制、早期核心量研究及两类现代泛函开发方向。
2023-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
