High harmonic generation from bulk diamond driven by intense femtosecond laser pulse
本文对波长为800 nm、脉宽为15 fs的强激光脉冲在金刚石中产生高次谐波进行了理论研究。对于在$1 \le I \le 50 $ TW/cm $^2$以上范围内的激光强度，在脉冲峰值之后产生带隙谐波。我们发现，个别谐波的强度增加与峰值激光强度非线性，非微扰的趋势。对于中等强度的高次谐波谱表现出一个主要的平台与噪声奇阶谐波结构和截止。对于增加的激光强度，出现了次级平台，其具有延伸超过50阶的谐波的准连续谱。与实验结果一致，我们发现高次谐波的截止能量与峰值场强成线性关系，并给出了截止定律的推导。
2017-12-08 physics.atom-ph
Dynamic and geometric alignment of CS_2 in intense laser fields of picosecond and femtosecond duration
CS $_2$被认为是一种分子，它可以在强激光场诱导的动态和几何排列之间进行区分。测量的碎片离子的各向异性角分布产生于（i）35-ps激光脉冲的S-C-S轴沿激光偏振矢量的动态对准和（ii）由于100-fs脉冲的情况下的角度依赖的电离率的几何对准。经典的计算结果的对齐动力学支持我们的观察。通过比较线性和圆偏振光获得的质谱，无法区分动态和几何对齐。33.80.Rv，33.90。+ h，42.50.Vk
1999-08-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
Generation of Intense Phase-Stable Femtosecond Hard X-ray Pulse Pairs
在X射线域中的相干非线性光谱和成像提供了对电子和原子核的耦合运动的直接洞察，具有电子长度和时间尺度上的分辨率。这种技术的实验实现将大大受益于获得强烈的，相干的飞秒X射线脉冲对。我们观测到了相位稳定的X射线脉冲对，脉冲宽度约为1 fs，间隔约为2 - 5 fs，脉冲能量为5.9 keV（2.1埃），光子数为3 × 10~（-7）。高度定向的脉冲对通过由X射线自由电子激光引起的超荧光和种子受激锰K-α发射中的干涉条纹来表现。条纹构成的时间-频率X射线模拟的杨氏双缝干涉允许频域X射线测量与阿秒时间分辨率。
2021-10-15 physics.atom-ph
Controlling electron motion with attosecond precision by shaped femtosecond intense laser pulse
本文提出时间双缝干涉仪方案，通过整形飞秒激光脉冲精确测量电场并控制电子隧穿波包，实现阿秒精度的电子亚周期动力学控制，并经量子轨迹蒙特卡罗和三维含时薛定谔方程验证。
2023-11-10 physics.atom-ph physics.optics
Self-referenced coherent diffraction x-ray movie of Angstrom- and femtosecond-scale atomic motion
时间分辨飞秒X射线衍射图案从激光激发的分子碘被用来创建一个电影的分子内运动的时间和空间分辨率为$30~$ fs和$0.3$ fs。高的空间保真度是由于运动的激励和静态的初始电荷分布之间的干扰。这种X射线干涉以前还没有被用来对分子内部运动成像。初始状态被用作本振子的外差放大的激发电荷分布，以恢复在100 ngstrom和飞秒尺度上的原子运动的真实空间电影。相干振动运动和色散，离解和旋转失相都清晰可见的数据，从而证明了惊人的灵敏度外差方法。
2016-08-31 physics.atom-ph quant-ph
Dissociative ionization of H2+ using intense femtosecond XUV laser pulses
对H2+离子与飞秒强紫外激光脉冲相互作用过程中的离解电离进行了理论研究。这是通过数值传播的含时薛定谔方程的共线一维模型的H2+，与电子和核运动的处理完全在模型的限制。用t-SURFF方法提取了碎裂电子和原子核的联合能谱。动态干涉效应，这是第一次在单电子原子系统中观察到的，是在目前的工作中观察到的H2+，出现在JES的干涉图案。通过JES积分得到了光电子能谱和核能能谱。没有JES，光电子能谱本身被证明是不够的动态干涉效应的观察。由此产生的JES进行了分析，在两个模型。在一个模型中，波函数被扩展为系统的“基本”状态，包括基态和连续态。在第二个模型中，从固定核计算的光电子能谱被用来重现JES使用简单的反射参数。这些模型的有效性的范围进行了讨论，它表明，连续-连续耦合和考虑人口的激发振动态是至关重要的理解的结构的JES。
2015-02-24 physics.atom-ph
Imaging Molecular Structure through Femtosecond Photoelectron Diffraction on Aligned and Oriented Gas-Phase Molecules
本文介绍了我们在一个结合光学激光和X射线自由电子激光的泵浦-探测装置中对气相分子进行飞秒时间分辨光电子衍射的进展。我们提出了两个实验的结果，旨在测量光电子角分布的激光对准的1-乙炔基-4-氟苯（C8 H5 F）和解离，激光对准的1，4-二溴苯（C6 H4 Br 2）分子，并讨论他们在更大的背景下，光电子衍射的气相分子。我们还展示了如何强烈的纳秒激光脉冲用于衍射激光对齐的分子影响测得的电子和离子的光谱和角分布，并讨论这可能会影响未来的时间分辨光电子衍射实验的结果。
2014-07-29 physics.atom-ph
Femtosecond reduction of atomic scattering factors triggered by intense x-ray pulse
本文通过实验与模拟发现，强度达10^19 W/cm²量级的飞秒X射线脉冲会使硅原子因快速电离而在飞秒尺度降低散射因子，从而抑制衍射，并为新型X射线非线性技术提供基础。
2023-08-07 physics.atom-ph physics.optics physics.plasm-ph
Blueshift of high-order harmonic generation in crystalline silicon subjected to intense femtosecond near-infrared laser pulse
研究了近红外30 fs强激光脉冲作用下晶体硅中高次谐波的产生。谐波光谱从近红外延伸到极紫外光谱区域。根据脉冲激光强度，我们区分两种谐波产生机制：（i）微扰机制：在激光脉冲的每个半周期期间通过多光子和隧道跃迁产生的电子-空穴对在激光电场中被加速并获得动能;然后电子-空穴对通过发射单个高能光子在基态中重组。由此产生的高次谐波谱由奇次谐波阶数处的尖峰组成。(ii)非微扰区：谐波的强度增加，光谱宽度变宽，谐波的位置向更短的波长移动。硅中高次谐波的蓝移与谐波的阶数无关，这可能有助于连续可调谐XUV光源的设计。
2020-07-13 physics.atom-ph physics.optics
Propagation-assisted generation of intense few-femtosecond high-harmonic pulses
最近，强高次谐波产生（HHG）源的持续发展通过在单个原子内吸收至少10个极紫外（XUV）光子来实现原子的高度非线性电离[Senfftleben \textit{et al.}，arXiv 1911.01375]。在这里，我们调查的基本，几个周期，近红外（NIR）驱动激光器在30厘米长的高次谐波介质中的整形在产生强高次谐波脉冲中发挥的作用。使用高于相位匹配HHG所需的入射NIR强度，通过测量NIR蓝移和HHG介质沿传播轴的荧光来发现整形的特征。这些结果通过数值计算得到了很好的再现，表明近红外脉冲在HHG介质中的时间压缩。模拟预测，在重新聚焦之后，可以在焦平面中获得320 nm的XUV束腰半径和干净的阿秒脉冲训练，估计XUV峰值强度为9 × 10^15 W/cm ^2。我们的研究结果表明，XUV强度，以前只能在大规模的设施，现在可以获得使用中等功率的桌面光源。
2020-02-17 physics.atom-ph physics.optics
Extreme UV generation from molecules in intense Ti:Sapphire light
通过直接求解含时薛定谔方程，模拟了H2+和HD+在强飞秒脉冲相互作用下的动力学行为。在这些时间尺度上，即使对于这样的轻分子，旋转运动也是冻结的。因此，合理的假设是，在脉冲相互作用期间，核对准是固定的，并且旋转可以被忽略。在振动弛豫方面，由于原子核是光，振动在飞秒时间尺度上将是重要的。虽然homomorphic是IR不活跃的，在一个强的领域，可以通过连续耦合产生振动激发。为了说明振动的影响，考虑一级近似，其中原子核是无限大的，因此它们保持在固定的键长R=2 a.u.，在整个过程中。
2006-10-20 physics.atom-ph physics.comp-ph
Strong light fields coax intramolecular reactions on femtosecond time scales
高能H $_2^+$离子的形成是由于线性醇（甲醇，乙醇，丙醇，己醇和十二烷醇）的裂解过程中分子内重排的结果，所述裂解由100 fs长的红外激光脉冲产生的峰值强度为8 $\times10^{15}$ W cm $^{-2}$的强光场诱导。偏振相关的测量表明，违反直觉，重排是由一个单一的激光脉冲内的强光场引起的，并且它发生在库仑爆炸的场电离的多电荷醇。
2004-08-02 physics.atom-ph
Imaging of Alignment, Deformation and Dissociation of CS2 Molecules using Ultrafast Electron Diffraction
由于对空间和时间分辨率的极端要求，对处于瞬态激发态的分子结构进行成像仍然是一个挑战。来自对准分子的超快电子衍射（UEDAM）提供原子分辨率，并允许检索结构信息，而无需依赖于理论模型。在这里，我们使用UEDAM和飞秒激光质谱（FLMS）研究二硫化碳（CS2）与强飞秒激光脉冲相互作用后的动力学。我们已经检索到的基态和激发态分子的图像与0.03 μ m的精度。我们已经观察到，在低于电离阈值的激光强度下，对准的程度达到上限，并发现在较高的激光强度下的结构变形，解离和电离的证据。
2015-04-18 physics.atom-ph
Non-perturbative generation of above-threshold harmonics from pre-excited argon atoms in intense mid-infrared laser fields
利用中红外飞秒激光脉冲，对处于激发态的氩原子产生阈上谐波进行了实验研究。观测信号与驱动激光脉冲能量和偏振态的高度非线性关系表明了其非微扰特性。
2015-10-18 physics.atom-ph physics.optics
Diffractive imaging of a molecular rotational wavepacket with femtosecond Megaelectronvolt electron pulses
在自然飞秒时间尺度上以亚埃的空间精度成像分子几何形状的变化是化学科学中的关键挑战之一，因为核几何形状的变化决定了分子的反应性。对于光激发分子，核动力学决定了光能转换的路径和效率。我们进行了气相电子衍射实验，使用兆电子伏（MeV）电子，在那里我们捕获的旋转波包动力学的nondiffractionally激光对准的氮分子。我们实现了100 fs均方根（RMS）时间分辨率和亚埃（0.76埃）空间分辨率的前所未有的组合，这使得解决分子内原子核的位置成为可能。此外，衍射图案揭示了分子的角分布，其在300 fs内从扁长（对齐）变为扁扁（反对齐）。我们的研究结果表明，一个重要的和有前途的一步，使原子解决电影的分子反应。
2015-10-21 physics.atom-ph
Femtosecond transparency in the extreme ultraviolet
从理论上研究了极紫外（XUV）下的类电磁诱导双折射行为，包括He 2s 2 p（1 Po）和2p^2（1 Se）自电离态的800 nm强激光修整效应.在LS-耦合组态相互作用基组下，给出了含时薛定谔方程（TDSE）的从头算解。该方法使这些耦合自电离态的光场电离到N = 2的连续除了N = 1的严格治疗。我们计算的瞬态吸收光谱显示出令人鼓舞的协议与实验。
2011-10-28 physics.atom-ph physics.optics
\emph{In situ} measurement of three-dimensional ion densities in focused femtosecond pulses
我们的图像的空间分布的双$^{q+}$离子的超短，强脉冲的激光束的焦点，在所有的三个维度，分辨率为$\sim$ 3 $μ$ m和$\sim$ 12 $μ$ m的两个横向方向。这允许研究电离过程，而无需空间平均离子产率。我们的\emph{in situ}离子成像也是有用的分析焦点强度分布和调查的横向模式纯度紧密聚焦光束的复杂的光。作为一个例子，厄米-高斯光束模式HG $_{1,0}$记录离子的强度分布被发现是在良好的协议与光学图像。
2007-08-29 physics.atom-ph
Femtosecond Spectroscopy with Vacuum Ultraviolet Pulse Pairs
我们结合不同的波长，从一个强烈的高次谐波源可变延迟在分裂镜干涉仪的焦点进行泵浦-探测实验的气相分子。我们报告的时间分辨率（<44 fs）和空间分布（4 μm × 12 μm）在该设备的焦点测量。我们证明了这种双色，高次谐波技术的实用性，通过时间分辨分子氢消除C2 H4激发到其吸收带在161 nm。
2011-01-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
Geometry- and diffraction-independent ionization probabilities in intense laser fields: probing atomic ionization mechanisms with effective intensity matching
我们报道了一种新的实验技术，用于比较超快激光脉冲中的电离过程，而与脉冲椭圆率无关。利用有效强度匹配（EIM）技术，在10 TW/cm ^2到10 PW/cm ^2的强度范围内，观察到了50 fs 790 nm线偏振和圆偏振激光脉冲对氙的多重电离，该技术与强度选择扫描（ISS）相结合，以恢复电离的几何无关概率。这样的测量，通过量化在激光焦点的衍射效应成为可能，直接比较多光子，隧道和场电离的理论预测，并证明了显着的协议。EIM-ISS可以直接量化线性偏振激光脉冲中的电离电离概率。此外，电离的概率讨论的Keldysh绝热参数，γ，和前体离子状态的影响存在于电离电离的第一次观察。
2005-09-14 physics.atom-ph
Probing the UV-Induced Photodissociation of CH$_\text{3}$I and C$_\text{6}$H$_\text{3}$F$_\text{2}$I with Femtosecond Time-Resolved Coulomb Explosion Imaging at FLASH
我们探讨了时间分辨库仑爆炸引起的强烈，极紫外（XUV）飞秒脉冲的闪光自由电子激光作为一种方法来图像光诱导分子动力学在两个分子，碘甲烷和2，6-二氟碘苯。在267 nm的激发波长下，两种分子的主要反应途径都是通过碳-碘键的断裂进行的中性解离。这使得调查的影响的分子环境的吸收强烈，飞秒XUV脉冲和随后的库仑爆炸过程。我们发现，XUV探测脉冲诱导解离碘甲烷中的原子碘的局部内壳层电离，与二氟碘苯中的所有光碎片的非选择性电离相反。结果表明，从甲基和苯基部分的多电荷碘离子的电子转移的证据。此外，超快电荷重排的苯基自由基的迹象被发现，这表明时间分辨库仑爆炸成像是敏感的扩展分子中的电荷的本地化。
2018-01-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Retrieval of electron-atom scattering cross sections from laser-induced electron rescattering of atomic negative ions in intense laser fields
通过求解含时薛定谔方程（TDSE），采用一阶和二阶强场近似（SFA），研究了强激光场中原子负离子的二维电子动量分布.结果表明，从SFA预测的光电子能量分布和低能光电子动量谱与TDSE的解是合理的一致。更重要的是，我们发现，精确的电子-原子弹性散射截面可以直接从高能电子动量谱的原子负离子在激光场。这开辟了测量电子原子和电子分子散射截面的原子和分子的负离子的光剥离强烈的短激光，分别与飞秒量级的时间分辨率的可能性。
2007-12-03 physics.atom-ph
Effect of Rabi dynamics in resonant x-ray scattering of intense attosecond pulses
本文理论上研究了强阿秒和少飞秒脉冲下Ne$^+$共振X射线散射中的Rabi振荡效应，发现总光子产率依赖脉冲面积且有上限，共振散射产率可高一个数量级，证明该机制可用于高分辨率、位点特异性成像。
2024-08-26 physics.atm-clus physics.atom-ph
Enhanced ultrafast X-ray diffraction by transient resonances
单次超短X射线脉冲破坏前衍射成像有可能在纳米级上以亚飞秒分辨率在自然环境中可视化非平衡过程，例如化学反应，而无需结晶。在这里，一个纳米样品部分衍射一个单一的X射线闪光之前，样品损坏发生。从相干X射线干涉图像可以重建样品的结构信息。来自单个重元素纳米颗粒的这种快照的最新空间分辨率限于几纳米。空间分辨率的进一步提高需要更高的图像亮度，这最终受到样品漂白效应的限制。我们比较了来自单个100 nm的纳米颗粒的快照作为X射线脉冲持续时间和入射X射线强度的函数，在纳米颗粒-壳共振附近。令人惊讶的是，用几个飞秒和亚飞秒脉冲记录的图像比静态线性模型预测的要亮10倍。我们的蒙特卡罗模拟和整个数据集的统计分析证实了这些发现，并归因于瞬态共振的影响。我们的模拟表明，曝光过程中的超快形状因子变化可以将X射线图像的亮度提高几个数量级。我们的研究指导了在纳米尺度上以前所未有的空间和时间分辨率相结合的成像方式。
2022-07-12 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.optics
Femtosecond induced transparency and absorption in the extreme ultraviolet by coherent coupling of the He 2s2p (1P0) and 2p2 (1Se) double excitation states with 800 nm light
利用飞秒高次谐波瞬态吸收光谱技术研究了He 2s 2 p（1 Po）和2 p2（1 Se）双激发态在800 nm强场作用下的电磁诱导类共振行为和极紫外诱导吸收.在60.15 eV处的1 s2 \to 2s 2 p跃迁附近的探测揭示了由于双激发态的相干耦合而形成的Autler-Townes双峰。只有当两个双激发态的光场电离到N = 2连续时，才能得到与实验光谱的定性一致的理论模型。由于未扰动探测跃迁的Fano q参数是有限的，激光修饰的He原子分别在负和正探测能量失谐处表现出增强的透明性和吸收性。
2007-11-08 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multi-wavelength anomalous diffraction at high x-ray intensity
利用重原子对相干X射线散射的色散修正，采用多波长反常衍射（MAD）方法确定X射线晶体学中的相位信息。X射线自由电子激光（FEL）有望在飞秒内揭示单分子或纳米晶体的结构，但相位问题仍然很大程度上没有解决。由于X射线自由电子激光的超高亮度，样品会受到严重的电子辐射损伤，特别是重原子，这阻碍了利用X射线自由电子激光直接实现MAD方法。我们提出了一个广义版本的MAD定相方法在高X射线强度。我们证明了在高强度区MAD方法的Karle-Hendrickson型方程的存在性，并计算了相关系数与详细的重原子电子损伤动力学。我们的结果表明，漂白效应对重原子散射强度的影响有利于相位法。本方法为飞秒X射线纳米结构照相中\textit{ab initio}的结构测定提供了可能。
2011-10-17 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.atom-ph
Laser-Induced Electron Diffraction: Inversion of Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
本文讨论了利用激光诱导电子衍射（LIED）获得的线性分子的光电子能谱对分子轨道成像的可能性。这是我们最近在Physical Review A \textbf{94}，023421（2016）上发表的工作的扩展，适用于二氧化碳分子的HOMO-1轨道。我们表明，这样的成像技术具有潜在的图像分子轨道在不同的核间距离在亚飞秒的时间尺度和分辨率的几分之一埃。
2016-10-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Ultrashort intense-field optical vortices produced with laser-etched mirrors
介绍了一种简单实用的方法来产生超短强光涡旋，用于高强度激光的应用。我们的方法利用飞秒激光脉冲激光蚀刻光栅线成激光质量的金镜。这些光栅线全息地编码光学涡旋。对于任何所需的（整数）拓扑电荷，我们推导出每个待蚀刻光栅线的数学方程。我们研究蚀刻凹槽的光滑度。我们表明，它们足够光滑，可以产生强度仅比理想情况低百分之几的光学涡旋。我们证明了蚀刻光栅可以用于我们的2f-2f设置的折叠版本[Mariyenko等人，Opt. Express 19，7599（2005）]以补偿角色散。最后，我们表明，蚀刻光栅承受高达10^12 W/cm 2的强度。
2007-08-29 physics.atom-ph physics.optics
Intensity-resolved ionization yileds of aniline with femtosecond laser pulses
本文介绍了在超短强激光脉冲作用下苯胺和苯分子电离的实验结果。使用最近开发的技术能够三维成像的离子分布内的激光束的焦点，得到测量的母分子离子的产量。通过选择离子起源于中心区域的焦点，其中的空间强度分布几乎是均匀的，体积自由强度依赖的电离产率得到。测量的数据揭示了一个以前看不见的共振样多光子电离过程。苯，苯胺和苯磺酸产率的比较表明，所观察到的强度依赖性结构是由于在焦点上的几何伪影。最后，我们把苯胺的电离归结为一个逐步的过程，通过π-Σ ^星态，它位于基态以上3个光子和连续谱以下2个光子。
2011-08-30 physics.atom-ph quant-ph
