Thermal density functional theory: Time-dependent linear response and approximate functionals from the fluctuation-dissipation theorem
将线性响应时间相关密度泛函理论的van Leeuwen证明推广到热系综。这允许推广到有限温度的Gross-Kohn关系，TDDFT的交换相关核，和DFT的波动耗散定理。这就产生了一种自然的方法来生成新的热交换相关（XC）近似。
2016-05-05 physics.chem-ph quant-ph
Subsystem density functional theory with meta generalized gradient approximation exchange-correlation functionals
我们分析的方法和性能的子系统密度泛函理论（DFT）与元广义梯度近似（元GGA）交换相关泛函的非键系统。Meta-GGA泛函依赖于Kohn-Sham动能密度（KED），其不被称为密度的显式泛函。因此，它们不能直接应用于子系统DFT计算。我们提出了一个拉普拉斯水平的近似KED克服了这个问题，并提供了一个简单而准确的方法来应用元GGA交换相关泛函子系统DFT计算。这样得到的密度和能量的错误，相对于相应的超分子计算，是与传统的方法，几乎完全取决于在非添加剂动力学嵌入项的近似。嵌入能量误差分解解释了我们的方法的准确性。
2015-05-04 cond-mat.other physics.chem-ph
Extension of many-electron theory and approximate density functionals to fractional charges and fractional spins
The exact conditions for density functionals and density matrix functionals in terms of fractional charges and fractional spins are known, and their violation in commonly used functionals has been shown to be the root of many major failures in practical applications. However, approximate functionals are not normally expressed in terms of the fractional variables. Here we develop a general framework for extending approximate density functionals and many-electron theory to fractional-charge and fractional-spin systems. Our development allows for the fractional extension of any approximate theory…
2013-05-22 cond-mat.other physics.chem-ph
(Spin-)density-functional theory for open-shell systems: exact magnetization density functional for the half-filled Hubbard trimer
根据密度泛函理论的Hohenberg-Kohn定理，相互作用电子系统的所有可观测量都可以表示为基态密度的泛函。原则上，这包括开壳层系统的自旋极化（磁化）;然而，磁化作为总密度的函数的显式形式是未知的。在实践中，开壳层体系通常用自旋密度泛函理论来处理，其中的基本变量是自旋密度。在这里，DFT和自旋DFT的开壳层系统之间的关系进行了说明和精确的磁化强度密度泛函得到半填充的Hubbard三聚体。本文分析了自旋受限和自旋非受限的精确交换Kohn-Sham计算所产生的误差，并通过精确磁化泛函部分消除了这些误差。
2019-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Comparison of Density-Matrix Corrections to Density Functional Theory
密度泛函理论（DFT）是计算化学中最广泛使用的方法之一，但它不能描述具有静态关联电子的系统。为了解决这个问题，在以前的工作中，我们转换DFT到一个单电子约化密度矩阵理论（1-RDMFT）通过包括一个二次单电子约化密度矩阵（1-RDM）的修正。在这里，我们结合我们的1-RDMFT方法与不同的DFT泛函以及Hartree-Fock阐明方法的依赖于底层的功能选择。此外，我们推广的信息密度矩阵泛函理论（iDMFT），最近开发的修正的Hartree-Fock方法，将密度泛函代替Hartree-Fock功能。我们将iDMFT与我们的方法在数学上联系起来，并使用一组常见的泛函和系统对两者进行基准测试。
2022-12-29 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Thermodynamic extension of density-functional theory. III. Zero-temperature limit of the ensemble spin-density functional theory
本文研究了热力学自旋密度泛函理论的零温极限。平衡态密度算符的粗粒化方法用于描述平衡态。介绍了宏观态的特征函数，并研究了它们的零温极限。详细讨论了自旋巨正则系综的熵和能量表示。严格研究了这两种表示在0 K极限下的态函数变量之间的映射。在自旋正则系综中，研究了能面和不连续性。最后，基于0 K极限下态函数变量之间的映射，给出了零温极限下非整数电子数和自旋数系统的Hohenberg-Kohn定理。
2013-10-25 physics.chem-ph
Local-spin-density functional for multideterminant density functional theory
基于精确的极限和量子蒙特卡罗模拟，我们得到了在任何密度和自旋极化，一个修改的均匀电子气的能量的准确估计，其中电子相互排斥只有一个长程库仑尾。这使我们能够构建一个分析的本地自旋密度交换相关泛函适合新的，多决定性版本的密度泛函理论，量子化学和近似交换相关泛函相结合，以最佳地描述长，短距离的电子相关。
2006-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Density Functional Theory Calculations for Spin Crossover Complexes
密度泛函理论（DFT）为分子和晶体的电子结构的有效和相当精确的计算提供了理论框架。密度泛函理论的主要特点进行了描述和DFT方法进行了比较，基于波函数的方法，如Hartree-Fock方法。本文综述了密度泛函理论在自旋交叉络合物中的应用，穆斯堡尔参数的计算，振动模式和高自旋和低自旋异构体之间的熵，振动能和总电子能量的差异。
2012-06-11 physics.chem-ph
Spin-Crossover From a Well-Behaved, Low-Cost meta-GGA Density Functional
最近的主要修改，r $^2$扫描，扫描（强约束和适当规范）的元GGA交换相关功能的示出给更好的自旋交叉电子能量（高自旋减去低自旋）的基准数据集上比原来的扫描。解轨道对应的r $^2$ SCAN-L几乎与SCAN一样好，并且在周期有界系统中快得多。因此，推荐了一种平衡处理分子和周期性自旋交叉的组合策略。
2020-09-30 physics.chem-ph
Density Functional Theory Transformed into a One-electron Reduced Density Matrix Functional Theory for the Capture of Static Correlation
密度泛函理论（DFT）是现代计算化学中应用最广泛的方法，但它不能准确描述强关联体系的电子结构。在这里，我们表明，DFT可以正式和实际转化为一个电子约化密度矩阵（1-RDM）泛函理论，它可以解决DFT的局限性，同时保持良好的计算缩放相比，基于波函数的方法。除了放松动能项中对1-RDM的幂等性限制外，我们还在DFT的基于密度的交换相关泛函中增加了一个基于二次1-RDM的项。我们的方法，我们实现了二次半定规划在DFT的计算缩放$O(r^{3})$，产生了实质性的改进，比传统的DFT在静态相关的化学结构和过程，如单线双自由基和键离解的描述。
2022-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Geometrical Perspective on Spin-Lattice Density-Functional Theory
本文提出以简并区域为核心的几何视角，重新描述自旋-晶格密度泛函理论中的Hohenberg-Kohn定理与v-可表示性，并通过Anderson杂质模型等实例及含时情形加以验证。
2024-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Thermodynamic extension of density-functional theory. II. Finite-temperature ensemble spin-density functional theory
该系列的第一篇论文[arXiv：0901.1060]中开发的形式主义适用于两个热力学系统：（i）三个全局观测量（能量，总电子数和自旋数），（ii）一个全局观测量（内部电子能量）和两个局部（位置相关）观测量（总电子密度和自旋密度）。多电子系统的双分量势由一个标量外势和一个共线磁场（仅与自旋算符耦合）构成。定义并研究了两个系统的各种平衡特性。两个系统之间的等价性（相同的平衡密度矩阵要求）的条件推导和深入讨论。将Hohenberg-Kohn定理推广到热力学自旋密度泛函理论。所得结果为进一步推导该理论的零温极限和确定其化学反应性指数提供了严格的数学基础。
2013-10-25 physics.chem-ph
Non-collinear density functional theory
提出了一种将密度泛函理论中的共线泛函推广到非共线泛函的方法。这种方法，第一次，满足正确的共线极限的任何类型的泛函，保证准确的共线泛函后，广义仍然是准确的共线自旋。此外，它具有良好定义和数值稳定的函数导数，非共线和自旋翻转时间相关的密度泛函理论所需的功能。此外，它还提供了局部力矩，暗示了它在自旋动力学中的应用。
2023-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Quantum critical benchmark for density functional theory
两个电子在电离阈值代表了一个严重的测试情况下，电子结构理论。一个伪谱的方法产生一个非常准确的密度的两个电子离子的核电荷接近临界值。给出了高精度的Kohn-Sham密度泛函理论的能量分量和势能，以及临界密度的参数化.密度泛函近似和强度的相关性的挑战进行了讨论。
2014-08-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Combining Density Functional Theory and Density Matrix Functional Theory
我们将密度泛函理论与密度矩阵泛函理论结合起来，以获得两全其美的结果。这是通过电子相互作用的范围分离来实现的，其允许将短程密度泛函与长程密度矩阵泛函严格地结合。短程密度泛函近似于Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（srPBE）的短程版本。长程密度矩阵泛函近似的Buijse-Baerends功能（lrBB）的长程版本。所得到的srPBE+lrBB方法准确地描述了静态和动态电子相关的计算成本类似的标准密度泛函近似。H $_{2}$、LiH、BH和HF分子的解离曲线显示了这一点。
2010-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Spin migration in density functional theory: energy, potential and density perspectives
该研究针对密度泛函理论中交换关联近似下能量-自旋关系偏离精确行为的问题，分析不同原子体系中五类标准泛函的能量、轨道、势及密度随分数自旋的变化，发现三类偏离情形与轨道能量跃变、势平台特征，为泛函评估与磁性敏感泛函开发提供新视角。
2024-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Lower semi-continuity of universal functional in paramagnetic current-density functional theory
电流密度泛函理论（CDFT）在其顺磁配方的基石被证明。在简要介绍CDFT的数学结构后，证明了CDFT约束搜索泛密度泛函的下半连续性和期望值性，即CDFT约束搜索泛密度泛函中始终存在最小化的密度矩阵。这些结果将CDFT的数学框架置于与标准DFT相同的基础上。
2020-11-10 physics.chem-ph
Thermodynamics as an alternative foundation for zero-temperature density functional theory and spin density functional theory
热力学为密度泛函理论（DFT）的自由能及其衍生物--有限温度T下的势--提供了一个透明的定义。通过将T限制为0，这里表明DFT和自旋相关DFT（对于基态）都遭受完全相同的良性模糊性：（a）电荷和自旋量子化分别导致电势和磁场中的“高达常数”的不确定性，以及（b）空子空间中的电势是不确定的，但不相关。令人惊讶的是，这些简单的事实在标准公式中无法获得，导致最近在自旋DFT中讨论明显的困难。
2002-07-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Spin Symmetry in Thermally-Assisted-Occupation Density Functional Theory
本文发展基于 TAO-DFT 的响应理论，证明足够大的虚拟温度可消除多参考体系的非物理自旋对称性破缺，并通过多种分子解离和扭转乙烯计算加以验证。
2024-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density functional analysis: The theory of density-corrected DFT
密度校正密度泛函理论（DC-DFT）在改进半局域DFT计算中取得了巨大的成功。本文提供了形式化的理论框架和假设分析任何函数极小化的近似泛函。我们推广DC-DFT允许任何两个泛函的比较，而不仅仅是与确切的功能比较。我们在任意两个近似之间引入一个线性插值，并利用所得结果来分析全局混合密度泛函。我们定义了盆地的密度空间中，这种分析应适用，并给出定量标准时DC-DFT应适用。我们还讨论了强相关性对密度驱动误差的影响，并以限制性HF Hubbard二聚体为例。
2019-08-15 physics.chem-ph
Range-separated multideterminant density-functional theory with a short-range correlation functional of the on-top pair density
我们引入了一个近似的短程关联能量泛函涉及的范围分离的密度泛函理论的变种与多de-terminantal参考。这种近似是一个局部的密度，密度梯度，和对顶部的密度，局部插值之间的标准Perdew-Burke-Ernzerhof相关功能在消失的距离分离参数和已知的精确渐近展开在大距离分离参数。当结合（选定的）组态相互作用计算的长程波函数，这种近似给出了准确的解离能曲线的H2，Li 2和Be 2分子，因此出现作为一个有前途的方法来准确地占静态相关的距离分离密度泛函理论。
2019-01-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Improvement of functionals in density functional theory by the inverse Kohn--Sham method and density functional perturbation theory
将逆Kohn-Sham方法与密度泛函微扰理论相结合，提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法.将已知EDF与精确EDF之差视为一阶摄动。作为基准计算，我们再现了局域密度近似下的理论交换和关联泛函。稀有气体原子系统用于基准计算，并且基态能量和密度以及泛函都以良好的准确度再现。
2019-11-21 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
Benchmark calculations for reduced density-matrix functional theory
约化密度矩阵泛函理论（RDMFT）是研究电子关联问题的一种新方法。像标准的密度泛函理论一样，它包含一个未知的交换相关泛函，在过去的几年里已经提出了几个近似。在这篇文章中，我们基准的一些这些泛函在一个扩展的一组分子的总能量和原子化能量。我们的研究结果表明，最新的RDMFT泛函给出了非常令人满意的结果相比，更涉及量子化学和密度泛函方法。
2008-01-22 physics.chem-ph
Local Potential Functional Embedding Theory: A Self-Consistent Flavor of Density Functional Theory for Lattices without Density Functionals
最近提出的Householder变换密度矩阵功能嵌入理论（Ht-DMFET）[Sekaran等人，Phys. Rev. B 104，035121（2021）]，其等价于（但形式上比）非相互作用情况下的密度矩阵嵌入理论（DMET），从密度泛函理论（DFT）的角度重新审视。本文推导了一种适用于含单一杂质的一维Hubbard晶格的密度泛函型HT-DMFET。在已有的密度泛函近似的基础上，提出并实现了局域势泛函嵌入理论。尽管LPFET在低密度区的表现优于Ht-DMFET，特别是当电子相关性较强时，但这两种方法都无法描述密度驱动的Mott-Hubbard跃迁。这些结果结合我们的正式精确的密度泛函嵌入理论表明，一个单一的静态嵌入杂质可以在原则上描述的间隙开口，提供的互补相关势（描述的嵌入集群与其环境的相互作用，这是简单地忽略在HT-DMFET和LPFET）表现出导数不连续（DD）在半填充。将LPFET扩展到多个杂质（这将使得能够规避DDs的建模）及其推广到量子化学哈密顿量的工作留给未来的工作。
2022-02-16 cond-mat.str-el physics.chem-ph
On connecting density functional approximations to theory
通常，密度泛函模型被认为是密度泛函理论的近似，然而，两者之间没有系统的联系，这可能使我们怀疑两者之间的联系。这种态度可以通过使用自旋密度的论证的合理性而得到进一步加强。质疑密度泛函模型的基础导致寻找替代解释。把它们看作是对密度的模型就是其中之一。另一个是考虑密度泛函近似作为一种方法来外推在一个模型系统中获得的结果，相应的物理之一。
2020-11-09 physics.chem-ph
Using the local density approximation and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals within Reference--State One--Particle Density--Matrix Theory
For closed-shell systems, the local density approximation (LDA) and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals are shown to be compatible with reference-state one-particle density-matrix theory, where this recently introduced formalism is based on Brueckner-orbital theory and an energy functional that includes exact exchange and a non-universal correlation-energy functional. The method is demonstrated to reduce to a density functional theory when the exchange-correlation energy-functional has a simplified form, i.e., its integrand contains only the coordinates of two electron, say r1 and r2, and it …
2003-08-23 physics.chem-ph
A simple and efficient route towards improved energetics within the framework of density-corrected density functional theory
本文提出基于非相互作用动能差异的指标来高效判断何时采用HF密度，并进一步通过评估相关杂化泛函同时校正密度与泛函本身，建立C(HF)-DFT方法。
2023-04-10 physics.chem-ph
Exact conditions on the temperature dependence of density functionals
普遍的精确条件指导了当今使用的大多数基态密度泛函近似的构建。本文导出了热密度泛函理论中熵与Mermin自由能量密度泛函之间的关系。的熵和总和的动力学和电子-电子排斥泛函示出的是单调增加的温度，而Mermin功能是向下凹。类似的关系，发现交换和相关性。这些条件的重要性说明在两个极端：哈伯德二聚体和均匀气体。
2016-05-06 physics.chem-ph
Density functionals with spin-density accuracy for open shells
零外磁场中的电子可以用密度泛函理论（DFT）或自旋密度泛函理论（SDFT）研究。后者通常用于开壳层系统，因为它的近似似乎更好地模拟交换和相关（xc）泛函，但也因为到目前为止DFT的应用暗示了封闭壳层近似。修正开壳层的这个错误可以使近似的DFT xc泛函变得和SDFT中的泛函一样精确。在零磁场的极限下，SDFT的Kohn-Sham方程表现为DFT的广义KS方程。
2021-10-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Classes of admissible exchange-correlation density functionals for pure spin and angular momentum states
我们分析了各种方法来构建交换相关泛函，这是能够描述状态的DFT领域的明确的自旋多重性，并概述了可能的泛函与Kohn-Sham理论相一致的特点。为了实现这一目标的幺正群技术被应用到标记的多电子状态的确定的总自旋和计算相应的类似物的Roothaan耦合系数。探讨了用电子-电子相互作用的射程分离库仑势构造区分d壳层多重态泛函的可能性，并提出了一个适用于Fe^{2+}离子d壳层非平凡关联的态特异泛函体系.
2009-02-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Comment on "Density and Physical Current Density Functional Theory" by Xiao-Yin Pan and Viraht Sahni, Int. J. Quant. Chem. 110, 2833 (2010)
本文是对潘晓银和维来特·萨尼的上述文章的批评。结果表明，他们制定的“物理电流密度泛函理论“是，在最好的情况下，一个乱码的Vignale-Rasolt电流-密度泛函理论的重新制定，并在最坏的情况下，一个潜在的错误源，因为它复杂的制定的变分原理，并防止受约束的搜索建设的通用功能。
2012-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
How to Improve Functionals in Density Functional Theory? ---Formalism and Benchmark Calculation---
我们在文献[arXiv：1812.09285v2]中提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法，该方法是基于逆Kohn-Sham方法和密度泛函微扰理论的结合.在这一过程中，我们主要集中在$ \mathrm{Ar} $和$ \mathrm{Kr} $原子的结果。
2019-08-24 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
Spin gaps and spin-flip energies in density-functional theory
能隙是有限和扩展系统的电子结构的关键方面。尽管在密度泛函理论（DFT）中如何定义和计算电荷能隙，以及这些能隙与交换关联泛函的导数不连续性之间的关系，人们知道得很多，但对自旋能隙的了解要少得多。本文给出了自旋守恒能隙、自旋翻转能隙和自旋刚度的密度泛函定义，并分别用多体能量和单粒子（Kohn-Sham）能量表示。我们的定义尽可能类似于通常在电荷情况下所做的定义，但自旋和电荷间隙之间的重要差异已经出现在单粒子水平上，因为与基本电荷间隙不同，自旋间隙涉及激发态能量。科恩-沙姆和多体自旋间隙预测不同，和差异是有关的衍生物的不连续性是类似的，但不同的，通常认为在电荷间隙的情况下。系综DFT和含时DFT（TDDFT）都可以用来从合适的泛函计算这些自旋不连续性。我们说明我们的研究结果，通过评估我们的定义为锂原子，我们计算自旋间隙和自旋不连续性，利用近精确的Kohn-Sham本征值，并独立地从单极近似TDDFT。发现对Kohn-Sham自旋能隙的多体修正是负的，即，单粒子计算倾向于高估自旋能隙而低估电荷能隙。
2009-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Strong correlations in density-functional theory: A model of spin-charge and spin-orbital separations
众所周知，当描述一维中强关联的密度分布时，电子分离成自旋子和特征子，即自旋-电荷分离，起着决定性的作用。在这篇手稿中，我们通过考虑第三个电子分馏的模型来扩展调查：分离成自旋子，characters和轨道-最后一个与电子轨道自由度相关。具体地说，我们处理交换相关（XC）密度泛函的两个严格的约束：（i）最高占用（HO）Kohn-Sham（KS）本征值的分数电子数的恒定性，和（ii）他们的整数不连续性。通过一维（1D）离散的Hubbard链和1D氢分子的连续，我们发现，自旋-电荷分离产生几乎恒定的HO KS本征值，而自旋-轨道对应物可以是决定性的，当描述在强相关XC势的衍生物不连续性。
2014-04-04 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Kohn-Sham Density Functional Theory with Complex, Spin-Restricted Orbitals: Accessing a New Class of Densities without the Symmetry Dilemma
我们表明，使用复杂的，自旋限制轨道（CR）在科恩-沙姆密度泛函理论（KS-DFT）允许一个访问一个新的一类的密度，是不可访问的自旋限制（RKS）或自旋非限制（UKS）轨道。进一步证明了当密度矩阵的虚部不为零时，cRKS密度矩阵的实部可以是非幂等的.使用cRKS轨道显示了SPW 92、PBE、BLYP和TPSS泛函的TS 12基准集的三重态-单重态间隙的显著改善。此外，它表明，RKS和UKS产生定性错误的电荷密度和自旋密度，分别导致更差的能量。我们证明了现代泛函SCAN，MN 15-L和B 97 M-V即使在cRKS轨道的定性更准确的密度下也没有显示出令人惊讶的改进。为此，我们的工作不仅铺平了道路，以逃避对称性困境时，存在一个cRKS解决方案，但也提出了一个新的路线，以设计更好的近似XC泛函。
2019-04-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Short-range exchange and correlation energy density functionals: beyond the local density approximation
我们提出的近似超出了局部密度近似的短程交换和相关密度泛函出现在一个多行列式扩展的Kohn-Sham计划。第一近似包括在相关函数中局部定义相互作用的范围。另一种更常规的近似是基于短程交换相关泛函的梯度展开。最后，我们还测试了短程广义梯度近似扩展Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关功能的短程相互作用。
2004-10-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Reduced Density Matrix Functional Theory And A Reduced Formulation Of Density Functional Theory
University of Oslo（奥斯陆大学）
本文提出了一种简化解密度矩阵功能理论的数学框架，通过严格定义简化解密度矩阵的对角线，改进了Lieb在DFT上的结果，适用于多种模型。
2026-01-03 math-ph math.MP physics.chem-ph
Machine learning and density functional theory
在过去的十年中，机器学习在近似密度泛函方面取得了重大进展，但这是否标志着人类设计泛函的终结还有待观察。Ryan Pederson、Bhupalee Kalita和Kieron Burke讨论了机器学习在功能设计中的兴起。
2022-05-22 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Van der Waals density functional: an appropriate exchange functional
本文提出了一种与非定域Rutgers-Chalmers关联泛函相容的交换泛函（vdw-DF）。当与vdw-DF一起使用时，该泛函表现出对分子间分离距离的显着改善，同时进一步提高了vdw-DF相互作用能的准确性。这三个参数的功能的成功的关键是其减少短程交换排斥通过匹配的梯度交换近似在缓慢变化/高密度的限制，同时恢复大的减少梯度，s，限制设置在修改后的PBE交换功能。这种增强的交换功能可能是一个长期存在的问题vdw-DF贷款进一步适用于密度泛函理论的研究相对较大的，分散约束（范德华）复合物的解决方案。
2009-10-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
A short-range correlation energy density functional with multi-determinantal reference
我们引入了一个短程关联密度泛函，它是在基于库仑电子-电子相互作用长程/短程分解的密度泛函理论的Kohn-Sham方案的多行列式扩展中使用的。我们构造了这个泛函的局域密度近似，并讨论了它在He原子上的性能。
2006-11-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
Extending Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals to Isolated Systems via a Density-Functional-Dependent Kernel
HEDPS, CAPT, School of Physics and School of Mechanics and Engineering Science, Peking University（北京大学物理学院与工程力学系）
本文通过构建密度泛函依赖的核，解决了非本地动能密度泛函在孤立系统中的不稳定性问题，提升了计算效率和精度。
2026-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density-gradient-free variable in exchange-correlation functionals for detecting inhomogeneities in the electron density
提出了密度泛函理论中交换和关联泛函的另一种近似形式。该近似依赖于变量$u$，该变量能够在不使用$ρ$的衍生物的情况下检测电子密度$ρ$中的不均匀性。相反，$u$取决于轨道能量，轨道能量也可以用来测量系统与均匀电子气的区别。从Perdew，Burke和Ernzerhof（PBE）的功能开始[Phys. Rev. Lett. 77，3865（1996）]，构造了依赖于$u$的泛函。对固体的晶格常数、体积模量和内聚能的测试表明，这种$u$依赖的PBE样泛函平均与原始PBE或其固态版本PBESol一样准确。由于$u$比广义梯度近似（GGA）的泛函（如元GGA中使用的PBE和$α$）中使用的约化密度梯度$s$具有更大的非局域性，因此它肯定会对未来更精确的交换相关泛函的发展有用。
2018-12-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fractional-charge and fractional-spin errors in range-separated density-functional theory
我们研究了距离分离密度泛函理论中的分数电荷和分数自旋误差。具体地说，我们考虑的距离分离的混合（RSH）方法，结合了长程Hartree-Fock（HF）交换与短程半局域交换相关密度泛函，和RSH+MP2方法，增加了长程二阶M{\displaystyle M}ller-Plesset（MP2）相关。对原子和分子的计算结果表明，RSH方法计算分数电荷的误差远小于半局部或混合近似下的标准Kohn-Sham（KS）方法，也小于标准HF方法。RSH+MP2方法往往有较小的分数电荷误差比标准MP2的最扩散的系统，但较大的分数电荷误差更紧凑的系统。尽管短程交换和关联密度泛函近似对H原子分数自旋误差的贡献小于全程交换和关联密度泛函近似的贡献，但RSH给出的分数自旋误差大于标准KS方案，仅略小于标准HF方案。添加长程MP2关联只会导致无穷分数自旋误差。这项工作澄清了成功和范围分离的密度泛函理论方法消除自相互作用和静态相关的错误的局限性。
2016-07-13 physics.chem-ph physics.comp-ph
Density matrix expansion based semi-local exchange hole applied to range separated density functional theory
交换空穴是密度泛函理论的主要组成部分，通过适当的关联，可以精确地设计交换能泛函和区间分离的杂化泛函。近年来，Tao-Mo提出的基于密度矩阵展开的半局域交换孔方法由于满足某些严格的约束条件而受到人们的关注。我们提出了一个新的长程修正（LC）方案，该方案通过使用标准误差函数分离库仑相互作用算符，将由DME交换空穴设计的亚广义梯度近似（meta-GGA）交换泛函与从头算Hartree-Fock（HF）交换积分相结合.与Lee-Yang-Parr（LYP）相关函数相关联，使用众所周知的测试集对我们的函数进行评估和基准测试表明，它在广泛的分子性质方面表现得非常好，例如热化学，非共价相互作用和化学反应的势垒高度。
2017-09-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Density-functional theory for internal magnetic fields
基于Maxwell-薛定谔方程，在外加电磁势和外加磁场的情况下，发展了一种密度泛函理论。该理论的基本变量是电子密度和总磁场，它们可以等效地表示为物理电流密度。因此，该理论可被视为物理电流密度泛函理论，并可替代Vignale和Rasolt的顺磁电流密度泛函理论。能量泛函具有足够强的凸性性质，允许一个公式，推广标准密度泛函理论的Lieb凸分析公式。几个变分原理，以及一个Hohenberg-Kohn的潜力和基态密度之间的映射遵循从底层凸结构。此外，能量泛函可以被视为应用于常规薛定谔基态能量的标准近似技术（Moreau-Yosida正则化）的结果，其对能量的最大曲率（w.r.t.\磁场），并使得能够构造（Fréchet）可微的通用密度泛函。
2017-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
