Electric field dependent g factors of YbOH molecule
本研究计算了YbOH分子第一激发弯曲振动模式最低转动能级的电场依赖g因子，发现l双重态能级间g因子差异小，并确定了差异的主要贡献，对$e$EDM搜索实验的系统效应抑制具有重要意义。
2024-08-05 physics.atom-ph physics.chem-ph
Universal stereodynamics of cold atom-molecule collisions in electric fields
我们使用精确的量子动力学计算来证明$^2Π$分子与$^1$ S态原子在外加电场中冷碰撞的普遍立体选择性。我们发现，冷碰撞的OH分子在其低场寻求$f$状态，其偶极矩的方向与场的方向相反，更容易导致非弹性散射比那些分子沿场的方向，导致几乎完美的空间不对称的非弹性碰撞截面。这种效应的普遍性质是由于高场寻求$e$态的简并$\pm M$斯塔克子能级之间的非弹性散射的阈值抑制，其中$M$是场轴上分子的总角动量的投影。以上的$Λ$ -双峰阈值，非弹性原子-分子碰撞的立体动力学可以通过电场诱导的共振，这使得有效的控制Ne + OH散射的碰撞能量范围内实现在当前的合并束实验调谐。
2021-06-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
An AC electric trap for ground-state molecules
我们在这里报告的实现电动势阱，能够捕获中性原子和分子在低场和高场寻求状态。通过在阱中心具有鞍点的两个电场配置之间切换来实现三维限制，即，通过在每个方向上交替聚焦力和散焦力。实验证明了15ND3分子的交流捕获，并研究了陷阱的稳定性作为开关频率的函数。15ND3分子的1 mK样品在高场寻找组件的|J，K>=| 1，1>能级，对位氨的基态，被捕获在约1立方毫米的体积中。
2005-01-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Electric Dipole Moments and Static Dipole Polarizabilities of Alkali--Alkaline-Earth Molecules: Non-relativistic versus relativistic coupled-cluster theory analyses
在非相对论和四分量自旋自由相对论理论框架下，采用有限场耦合团簇方法，对碱金属-碱土金属（Alk-AlkE）二聚体的电偶极矩和静电偶极极化率进行了理论分析.为了进行严格的比较分析，我们考虑那些Alk-AlkE分子由最轻到中重的组成原子（Alk：Li到Rb和AlkE：Be到Sr）组成。我们目前的行为的电子相关效应以及相对论效应与分子的大小。通过对几个典型分子的不同形式的哈密顿量、基组和微扰参数的分析，我们推断出了所研究的Alk-AlkE分子的与上述量无关的性质。我们还将Alk-AlkE分子的平均极化率与它们的PDM以及相应的Alk和AlKE原子的原子序数和极化率联系起来，给出了经验关系式，这些经验关系式可以用来粗略估计其它较重的Alk-AlkE分子的平均极化率。最后给出了我们推荐的结果，并与文献值进行了比较。
2022-03-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Optical Cycling and Sensitivity to the Electron's Electric Dipole Moment in Gold-Containing Molecules
本文提出AuX（X=C, Si, Ge, Sn, Pb）双原子分子可用于光学循环与精密测量，其具有激光可及跃迁、易极化基态及对电子电偶极矩的高敏感性，有望显著提升对时间反演对称性破坏的搜寻。
2024-07-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
The hyperfine energy levels of alkali metal dimers: ground-state polar molecules in electric and magnetic fields
我们研究的能级的异质碱金属二聚体的水平与最低的旋转水平的基态，这是很重要的努力，以产生基态超冷分子。我们用密度泛函理论计算了RbK和RbCs的核四极和磁耦合常数，并探讨了在电场和磁场存在下的超精细结构。对于非旋转态，零场分裂主要由电子介导的核自旋-自旋耦合部分决定。它们对于RbK同位素是几kHz，对于RbCs同位素是几十kHz。
2008-07-11 physics.atom-ph physics.chem-ph
Hyperfine structure and $K$-doubling in RaOCH$_3$ molecule
本文提出一种计算对称陀螺分子的方法，并将其应用于RaOCH$_3$，计算了其外电场中的超精细结构、$K$-双分裂及对$e$EDM的敏感性，为寻找电子电偶极矩的实验准备与解释提供关键支持。
2025-08-11 physics.atom-ph physics.chem-ph
Electric-field control of atom-molecule Feshbach resonances
Leibniz Universität Hannover（汉诺威莱布尼茨大学）
本研究通过电场调控原子-分子费舍尔共振，揭示了三聚体束缚态的电场依赖性，并为多原子量子物质的研究提供了新途径。
2026-02-27 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Controlling rovibrational state populations of polar molecules in inhomogeneous electric fields of the Stark deceleration: molecular dynamics and quantum chemistry simulations
本文提出改进的斯塔克啁啾快速绝热通过方法，利用减速器内强直流电场实现氨分子振转态布居反转，从而提升斯塔克减速器的相空间接受度和减速效率。
2025-06-05 physics.atom-ph physics.chem-ph
Photoelectron angular distributions from strong-field ionization of oriented molecules
光电子能谱学和超快光源的结合有望为分子动力学和反应性的详细询问设定新的标准。进一步发展的一个关键先决条件是不仅能够检测电子动能，如在传统的光电子能谱学中所做的那样，而且能够检测分子框架中的光电子角分布（PAD）。在这里，羰基硫化物（OCS）和苯甲腈分子，固定在空间的组合激光和静电场，电离与强，圆偏振，30飞秒激光脉冲。对于1维取向的OCS的分子框架PAD表现出明显的各向异性，垂直于固定的永久偶极矩，这是不存在的PAD从随机取向的分子。对于三维定向的苯甲腈，由于固定电子轨道的节面中的电子发射的抑制，出现了额外的引人注目的结构。我们的理论分析，依赖于隧道电离理论，表明PAD反映节面，永久偶极矩和极化率的中性分子和它的阳离子。计算结果是指数敏感的变化，这些分子的性质，从而指出了令人兴奋的机会，通过强烈的圆极化脉冲的时间分辨探测价电子动力学。定向分子的分子框架PAD将在其他方面证明是重要的，特别是在新兴的自由电子激光研究中，局部内壳层电子被X射线脉冲击倒。
2010-03-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Enhancement of the electric dipole moment of the electron in BaF molecule
本文报道了BaF分子自旋-转动哈密顿参数的从头计算结果，包括P-奇项和P，T-奇项。本文用相对论有效实势方法计算了BaF分子的基态波函数，并在非变分的框架下恢复了Ba原子核区的分子四分量旋量.利用钡原子的原子多体微扰理论，考虑了核极化效应。对于超精细常数，本方法的精度约为5- 10%。
1997-07-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Effect of a magnetic field on molecule-solvent angular momentum transfer
最近，它表明，在量子溶剂中旋转的分子可以描述的'angulon'准粒子[物理评论Lett。118，095301（2017）]。在这里，我们扩展了角动量理论的情况下，分子拥有一个额外的自旋1/2自由度和研究的行为系统中存在的静态磁场。我们表明，分子和溶剂之间的角动量交换可以改变的字段，即使溶剂本身是非磁性的。特别是，我们证明了一种可能性，以控制共振发射的声子与一个给定的角动量使用磁场。
2018-03-14 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.atom-ph
Total angular momentum representation for state-to-state quantum scattering of cold molecules in a magnetic field
我们证明了尽管在渐近哈密顿量的本征谱中存在非物理的塞曼态，但利用总角动量表象可以有效地计算冷分子在磁场中态-态量子散射的积分截面.我们证明了非物理状态的出现是由于使用一个固定的截断值$J_\text{max}$的碰撞复合物$J$的总角动量的空间固定的总角动量基的不完整性。结果，某些轨道角动量（$l$）基态缺乏角动量加法规则所要求的全部范围的$J$值，导致非物理状态的出现。我们发现，通过对每个$l$增加一个全范围的$J$ -态，可以完全消除外场中分子碰撞量子散射计算中的非物理态.为了说明这一过程，我们使用增广基组来计算$^{40}$ CaH $(X^2Σ^+,v=0,N=1, M_N=1, M_S=1/2)$分子与$^4$ He原子在磁场中冷碰撞的转动和自旋弛豫的态-态截面。我们发现很好的协议与基准计算，验证我们提出的程序。我们发现$N$守恒自旋弛豫到$N=1$流形的最低能量塞曼态，$|11\frac{1}{2}\rangle\to |1-1-\frac{1}{2}\rangle$几乎被完全抑制，由于完全自旋拉伸塞曼态之间缺乏自旋-旋转耦合。我们的结果表明，严格的，计算效率高，和非物理状态自由的量子散射计算的可能性冷分子碰撞在一个外部磁场。
2021-10-12 physics.atom-ph physics.chem-ph
Controlling electronic spin relaxation of cold molecules with electric fields
我们提出了一个理论研究的叠加电场和磁场中的原子-分子碰撞，并表明，在温度低于0.5 K的分子中的电子自旋弛豫的动力学可以通过改变所施加的场的强度和相对取向来操纵。电场控制塞曼跃迁的机制是基于分子内自旋-旋转耦合和分子-场相互作用之间的复杂相互作用。我们认为，电场可以通过诱导非绝热自旋跃迁来影响化学反应，并促进磁阱中分子的蒸发冷却。
2006-09-21 physics.chem-ph
Magnetically tunable electric dipolar interactions of ultracold polar molecules in the quantum ergodic regime
本研究利用转动与核自旋的超精细相互作用，实现了对基态碱金属二聚体分子电偶极相互作用等性质的广泛磁控，为量子模拟与传感提供了连续调节分子间相互作用的方法。
2024-01-10 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational dynamics of an asymmetric top molecule in parallel electric and non-resonant laser fields
本文对非对称陀螺分子在电场和平行非共振线偏振激光脉冲作用下的转动动力学进行了理论研究。在刚性转子近似下求解了含时薛定谔方程。使用苯甲腈分子为原型，我们调查的实验可访问的场配置的场修饰动力学，并比较这些结果的绝热预测。我们发现，对于一个不对称的顶部分子在平行的领域，形成的摆动双峰和相邻的水平之间避免交叉的非绝热效应的两个主要来源。我们还提供了实现绝热动力学的场参数。
2013-08-01 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Electric Deflection of Rotating Molecules
本文给出了极性和非极性旋转分子在非均匀静电电场作用下的偏转理论。详细分析了散射分子角分布的彩虹状特征。此外，我们证明，一个可以有效地控制偏转过程的帮助下，短而强的飞秒激光脉冲。特别地，偏转过程可以通过适当的激发来关闭，并且偏转分子的角色散可以显著减小。我们从经典和量子力学两个方面研究了这个问题，考虑了强偏转场对分子转动的影响。在这两种情况下，我们得出了相同的结论。所建议的控制方案铺平了道路，为许多应用程序，涉及分子聚焦，引导，和捕获的非均匀领域。
2010-10-20 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Molecular Frame Photoelectron Angular Distributions in Polyatomic Molecules from Lab Frame Coherent Rotational Wavepacket Evolution
探索了基于矩阵的重建协议在从实验室框架（LF）测量（LFPAD）获得分子框架（MF）光电子角分布（MFPAD）中的应用。与最近关于MF重建主题的其他工作类似，该协议使用时间分辨的LF测量，其中通过光电离制备和探测旋转波包，然后进行数值重建例程;然而与其它方法相比，本文开发的方案不需要测定光电离矩阵元素，因此采用相对简单的数值形式（利用Moore-Penrose逆的矩阵变换）。值得注意的是，该方法的简单性允许应用于多原子分子的MFPAD的成功重建。该计划的数值证明了两个现实的情况下，$N_2$和$C_2H_4$。新技术预计将普遍适用于一系列的MF重建问题，涉及多原子分子的光电离。
2021-05-18 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Electric-field-controlled cold dipolar collisions between trapped CH$_3$F molecules
达到高密度是多原子分子冷碰撞实验的关键一步。我们使用冷冻离心机加载多达2个$\times10^7$ CH $_3$ F分子到盒状电阱中，在约350 mK的温度下实现高达10 $^7$/cm $^3$的密度，其中弹性偶极横截面超过7 $\times$ 10 $^{-12}$ cm $^2$。我们测量的非弹性速率常数低于4 $\times$-10 $^{-8}$ cm $^3$/s和控制这些通过调整一个均匀的电场，覆盖了大部分的陷阱体积。与从头计算的比较，偶极弛豫得到了很好的协议。我们的技术和发现是通用的，并立即为其他冷分子碰撞实验相关。
2022-04-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Interaction potentials, electric moments, polarizabilities, and chemical reactions of YbCu, YbAg, and YbAu molecules
最近已经提出超冷YbAg分子作为用于电子电偶极矩搜索的有希望的候选物[Verma，Jayich，和Vutha，Phys.Rev.Lett. 125，153201（2020）]。在这里，我们计算势能曲线，永久电偶极子和四极矩，和静态电偶极子极化率的YbCu，YbAg，和YbAu分子在其基态电子状态。我们使用耦合集群方法限制到单，双，和非迭代三重激发与大高斯基组，而标量相对论效应包括在小核心能量一致的赝势。我们发现，所研究的分子与5708 $\,$ cm $^{-1}$的阱深度相对较强地结合，5253 $\,$ cm $^{-1}$，13349 $\,$ cm $^{-1}$和5.50 $\,$的平衡距离5.79 $\,$玻尔5.55 $\,$玻尔。它们在平衡距离处分别具有3.2 $\,$ D、3.3 $\,$ D和5.3 $\,$ D的大永久电偶极矩。我们还计算了相应三聚体的平衡几何构型和能量。所研究的分子是化学反应性的，除非它们被隔离在光晶格中或被外场屏蔽。所研究的分子可能在超冷受控化学、偶极多体物理或精密测量实验中找到应用。
2021-05-24 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Identical particles exchange symmetry and the electric dipole moment in molecules
基于基本对称性，分子不可能有永久的电偶极矩，尽管它在文献中通常用于解释异质和同质分子的不同分子光谱。电偶极旋转和振动光谱确实可以在异质分子中观察到，而在具有相同核的分子中却看不到。我失踪的光谱特征可以解释为一个效果的交换对称性相同的粒子。
2022-11-18 physics.chem-ph quant-ph
Multidimensional tunnelling of molecules aligned by strong electric fields
本研究扩展了 semiclassical instanton 理论，用于计算强电场中分子的多维隧穿能量分裂，考虑了分子几何变化对电性质的影响。
2025-12-01 physics.chem-ph
Finite nuclear mass corrections to electric and magnetic interactions in diatomic molecules
为了解释分子性质的精确测量，必须考虑对玻恩-奥本海默近似的有限核质量修正。它表明，它们可以得到系统的微扰方法。给出了相对论能量贡献、跃迁电偶极矩、极化率和磁屏蔽常数的超前修正公式。
2009-11-25 physics.chem-ph
Quantum computation with trapped polar molecules
我们提出了一种新的量子计算机的物理实现。量子比特是超冷双原子分子的电偶极矩，沿着或逆着外部电场取向。单个分子保持在1-D陷阱阵列中，具有电场梯度，允许每个位点的光谱寻址。位通过电偶极-偶极相互作用耦合。使用与已经展示的技术类似的技术，这种设计可以合理地导致具有$\gtrsim 10^4$量子比特的量子计算机，其可以在$\sim 5$ s的预期去相干时间内执行$\sim 10^5$ CNOT门。
2001-10-27 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Intrinsic vibrational angular momentum from non-adiabatic effects in non-collinear magnetic molecules
我们表明，在非共线磁性分子，非绝热（动力学）的影响，由于电子振动子耦合的时间反演对称性破缺相互作用的振动场。由于在这些系统中，电子波函数不能选择为实数，因此出现了非零的几何矢势（Berry连接）。其结果是，一个内在的非零振动角动量发生，即使是非简并模式和外部探针的情况下。电子振动模式可以被看作是携带相当大的角动量的基本量子粒子。作为一个概念的证明，我们证明了这种拓扑效应的幅度进行非绝热第一性原理计算铂簇，并显示这些分子主机相当大的固有声子角动量的轨道电子的巡回铁磁体。
2021-04-22 cond-mat.other physics.chem-ph
Relativistic properties of a molecule: energy, linear momentum, angular momentum and boost momentum to order $1/c^2$
我们给出一个明确的和一般的描述的能量，线动量，角动量和助推动量的分子为了$1/c^2$，其中有必要考虑到由电子和原子核的动力学的贡献，以及由分子内场的电磁贡献。我们发现了大量在$1/c^0$阶上看不到的有趣的微妙现象，包括相对论霍尔位移、反常速度和隐藏动量。其中一些在固态物理学中有众所周知的类似物。
2018-05-02 physics.chem-ph quant-ph
Simulating electric field interactions with polar molecules using spectroscopic databases
使用作为ExoMol项目的一部分产生的广泛的光谱数据来模拟小的多原子分子的振转斯塔克相关现象。外场哈密顿量是建立从计算的振转线列表的分子的问题。我们提出的哈密顿量是通用的，适用于任何极性分子在一个电场的存在。通过利用预先计算的数据，往往是昂贵的计算与高精度模拟分子场相互作用的避免。应用强太赫兹场诱导的PH $_3$和NH $_3$的振转动力学，和自发发射数据的光电西西弗斯冷却H $_2$ CO和CH $_3$ Cl进行了讨论。
2017-04-15 physics.chem-ph
Formation of ultracold triatomic molecules by electric microwave association
Leibniz Universität Hannover（汉诺威莱布尼茨大学）
本文提出通过电微波关联形成超冷三原子分子的理论模型，利用电偶极矩驱动分子旋转能级跃迁，为制备深度束缚三原子分子提供新方法。
2025-02-10 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.atom-ph
Two-dimensional trapping of dipolar molecules in time-varying electric fields
分析了中性偶极分子在低场和高场寻道态下的同时二维俘获。对于具有随时间变化的电场的分子，如ND 3，可以产生20 mK量级的捕获电势。该分析是在协议的实验中，慢分子的纵向速度的顺序为20米/秒的四个50厘米长的杆之间的交替电势驱动的频率为几kHz的引导。
2004-05-11 physics.chem-ph physics.gen-ph
Ortho and Para Molecules of Water in Electric Field
用微扰理论方法分别计算了邻位水分子和对位水分子的斯塔克效应。在室温下，发现两种物质在电场中的能量变化相差30%。这意味着在非均匀电场中的邻位和对位水分子的排序。邻/仲水分离建议发生在固体表面上的蒸汽吸附和大规模的大气过程的过程中。
2007-03-04 physics.chem-ph physics.gen-ph
Stereochemical properties of the OH molecule in combined electric and magnetic fields: analytic results
超冷基态OH分子在电场和磁场作用下的立体化学性质是目前研究的热点。例如，最近出现在文献中的相关量，如分子排列和取向，通过使用大基组进行数值计算。在这项工作中，我们最近的精确解的基础上，有效的八维矩阵哈密顿的分子基态，我们提出了解析表达式的立体化学性质的OH。我们的结果只需要解代数方程，同意与上述完全数值计算，提供简单的场几何形状紧凑的表达式，允许随时访问相对未开发的参数空间，并产生直接更高的时刻的分子轴分布。
2015-08-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Determination of approximate quantum labels based on projections of the total angular momentum on the molecule-fixed axis
分子谱线列表，特别是那些计算的高温应用，往往有很少的状态分配局部量子数。这些通常是精确确定辐射转移模拟所需的线形参数的重要组成部分。在Radau内坐标系中，研究了总角动量在分子固定轴上的投影（$k$），以确定何时它可以被认为是好的量子数.在这样一个坐标系中，当波函数的$k^{th}$分量的平方大于二分之一时，那么我们就可以根据Hose和Taylor定理将$k$归类为好的量子数。此外，它表明，当这是真的，扁圆和扁长的量子标签$K_{a}$和$K_{c}$可以可靠地预测。这是证明了水和臭氧分子。
2021-06-07 physics.chem-ph
Resonant collisional shielding of reactive molecules using electric fields
对分子相互作用的完全控制，包括反应损失，将在量子科学中开辟新的前沿。在这里，我们展示了极端的可调谐性的化学反应速率，通过使用外部电场转移激发碰撞通道的超冷分子与初始碰撞通道的简并。在这种情况下，共振偶极相互作用在远距离混合通道，显着改变分子间的潜力。我们准备费米钾铷（KRb）分子在他们的第一个激发旋转状态，并观察到一个三个数量级的调制的化学反应速率，因为我们调整电场强度的百分之几跨越共振。在准二维几何中，我们精确地确定了碰撞的三个最低角动量投影的贡献。利用共振特性，我们屏蔽了分子的损失，并将反应速率抑制在背景值以下一个数量级，实现了极性分子在大电场中的长寿命样品。
2020-09-16 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Theory of angular momentum transfer from light to molecules
本研究提出结构光与分子相互作用的理论，推导了适配任意分子和电场结构的光-物质相互作用哈密顿量，揭示了角动量交换机制，发现拉盖尔-高斯光束涡旋度可增强禁戒振转跃迁，并讨论了实验观测要求。
2024-04-22 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Single-molecule interfacial electron transfer dynamics manipulated by external electric current
通过记录荧光发射强度的变化，在系综和单分子水平上研究了1，1 '-双十八烷基-3，3，3'，3 '-四甲基吲哚二碳菁（DiD）染料分子/氧化铟锡（ITO）膜体系的界面电子转移动力学.通过比较单分子探针和非单分子探针的寿命和强度与外加电流（EEC）关系的差异，表明单分子探针能有效地显示IET动力学。当EEC作用于ITO薄膜时，由于电子的后向转移和基态的电子转移，导致了单分子荧光的猝灭。
2011-04-13 physics.atm-clus physics.chem-ph
Analysis of large effective electric fields of weakly polar molecules for electron electric dipole moment searches
电子的电偶极矩（eEDM）是超标准模型物理的敏感探针之一。eEDM的可能存在引起实验观察到的能量偏移，其与靶分子的有效电场（Eeff）成比例。因此，有必要对增强Eeff的量进行分析，以确定用于eEDM搜索的合适分子。在这种搜索的背景下，通常认为具有较大电极化的强度的分子也具有较大的Eeff值。然而，我们的Dirac-Fock和相对论耦合集群的单打和双打的计算表明，Yb和Hg的电子轰击有较大的Eeff比氟化物，即使他们的偏振较小。这是由于分子中重原子的价态s和p轨道的显著混合。根据轨道相互作用理论，这种混合归因于价原子轨道的能量差和两个原子轨道的重叠。
2016-09-26 physics.chem-ph physics.comp-ph
Deflection of Molecules by a Homogeneous Electric Field: A New Effect
在这项工作中，我们提出了一个理论解释的一个特殊的效果，最近发现（A。Gonzalez Urena等人，化学物理快报341（2001）495）。他们已经观察到，当一个谐振振荡场横向叠加在一个均匀电场上时，一束具有永久电偶极矩的分子被该均匀电场偏转。
2001-06-26 physics.chem-ph physics.gen-ph
Determination of the Electric Dipole Moment of a Molecule from Density Functional Theory Calculations
密度泛函理论（DFT）计算作为一种能够预测凝聚态系统重要物理和化学性质的工具已经取得了巨大的成功。我们计算的电偶极矩的分子通过使用相对于自由原子的叠加电子密度的微分电子密度，利用DFT误差的抵消。我们对一系列分子的研究结果与实验结果吻合得很好。
2019-03-11 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.comp-ph
Directional properties of polar paramagnetic molecules subject to congruent electric, magnetic and optical fields
我们表明，一致的电，磁和非共振光场同时作用于极性顺磁性（和可极化）分子提供了可能性，以放大和控制随后的分子状态，超过那些可在双场组合或单场单独的方向性。这些三重场效应的核心是投影量子数$M$的简并度被叠加在光场上的磁场提升，以及由于光场甚至被弱的静电场“加倍”（对于具有$M \neq 0$的状态）隧穿二重态的成员的后续耦合。
2015-01-15 physics.chem-ph
Strong chiral optical force for small chiral molecules based on electric-dipole interactions, inspired by the asymmetrical hydrozoan $\textit{Velella velella}$
该研究提出静电场结合 lin⊥lin 偏振驻波，可利用主导电偶极相互作用对小手性分子产生比既有方案强数个数量级的手性光学力，并支持精密计量与对映体分辨等应用。
2023-07-14 physics.chem-ph physics.optics
Dissociative Electron Attachment to Polyatomic Molecules - III : Ammonia
本文讨论了氨中的离解电子附着过程。报道了H^{-}和NH_{2} ^{-}碎片阴离子在5.5 eV和10.5 eV两个共振态的动能和角分布。角分布显示轴向反冲近似的偏差类似于在水中观察到的。
2010-07-29 physics.chem-ph
Electric Field Measurement of Femtosecond Time-Resolved Four-Wave Mixing Signals in Molecules
报道了一个测量二氧化碳分子中三阶非线性相互作用产生的飞秒电场的实验。利用飞秒近红外激光脉冲的简并四波混频，结合TADPOLE的超弱飞秒脉冲测量技术，在时域上测量了相互作用脉冲之间不同时间延迟的非线性信号电场。发现从所发射的非线性信号的时间相位提取的啁啾敏感地依赖于对非线性响应的电子和旋转贡献。虽然旋转贡献导致接近输入脉冲的啁啾的非线性信号啁啾，但电子贡献导致随时间延迟而变化的显著更高的啁啾。我们的工作表明，电场分辨非线性光谱提供了详细的信息，在超快时间尺度上的非线性相互作用。
2022-07-14 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Representation and Conservation of Angular Momentum in the Born-Oppenheimer Theory of Polyatomic Molecules
本文讨论了多原子分子玻恩-奥本海默理论中角动量算符的表示和各种形式的守恒律。讨论的主题包括这些守恒定律是否完全等同于或仅与玻恩-奥本海默参数$κ=(m/M)^{1/4}$的某个阶数相等，以及角动量量子数在各种表述中的相关性。这些问题都涉及到一个单一的势能面的问题，和那些有多个，强耦合的表面，在静电模型和那些精细结构和电子自旋是重要的。分析导致检查下的电子哈密顿旋转的变换法;的基本状态，绝热和非绝热，随着他们的相位公约;的势能矩阵;和衍生物的耦合。这些变换定律被放置在由旋转引起的核构型空间中的结构的几何背景中，这些结构包括旋转轨道或纤维，分子的取向在其上改变但其形状不变的表面;以及截面，横切纤维的初始值表面。最后，我们建议通常的玻恩-奥本海默近似可以用一个dressing变换来代替，也就是说，一系列的酉变换，块对角化的哈密顿量。当进行Dressing变换时，我们发现角动量算符没有改变。这是一个系统的一部分，确切的等效之间的各种表示角动量运营商在玻恩-奥本海默理论.
2023-01-26 physics.chem-ph
Analytic nuclear gradients including oriented external electric fields in a molecule-fixed frame
Department of Chemistry, Southern Methodist University（南卫理公会大学化学系）
提出两种分子参考系（主轴系和局部参考系）定义分子框架内的定向电场，推导并实现外部电场下的解析核梯度，应用于甲酰苯胺的场依赖几何优化，验证了方法的准确性和鲁棒性。
2026-06-17 physics.chem-ph
Quantum-state selection, alignment, and orientation of large molecules using static electric and laser fields
利用非均匀电场偏转极性分子的超声束。偏转的量子态选择性用于根据分子的量子态在空间上分离分子。详细分析了偏转和获得的量子态选择。由空间光束分布确定了分子束的转动温度，均约为1K。前所未有的程度的激光诱导的排列$(<\cos^2θ_{2D}>=0.972)$和碘苯分子的取向时，使用的状态选择的样品被证明。这种状态选择和定向的分子为化学和物理学中的许多新实验提供了独特的可能性。
2009-09-14 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
Density functional electric response properties of molecules in Cartesian grid
在有限场Kohn-Sham框架下，研究了双原子分子的静电响应特性。通过我们实验室开发的一种在笛卡尔坐标网格下的赝势DFT方法计算了电子能量、偶极矩（{\boldmath $μ$ }）、静态偶极极化率（{\boldmath $α$ }）和第一超极化率（{ \boldmath $β$ }）。我们从事Labello-Ferreira-Kurtz（LFK）基组，而四个本地和非本地交换相关（LDA，BLYP，PBE和LBVWN）泛函已被采用。详细分析了\emph{grid convergence}及其对所得结果的影响。在每种情况下，通过最近规定的技术仔细监测\emph{electric field optimization}。对于所有三个分子（HCl，HBr，HI）的考虑，所有这些量与广泛成功和流行的原子中心网格程序的协议，是优秀的。为了评估的有效性和可行性，同伴计算进行这些对一个代表性的分子（盐酸）在扭曲的几何形状，远离平衡。在可能的情况下，与现有的\emph{all-electron}数据和实验结果进行了相关的比较。这表明，笛卡尔网格提供了准确的，可靠的结果，这些性质的赝势表示的多电子系统。
2019-04-25 physics.chem-ph
Finite-Difference Calculations for Atoms and Diatomic Molecules in Strong Magnetic and Static Electric Fields
全数值网格解决方案的二维量子方程的薛定谔和Hartree-Fock型，使我们能够与波函数具有非常灵活的几何形状。这种灵活性对于计算强外场中的原子和分子特别重要，因为外场和内部相互作用都不能被认为是微扰。本文方法的应用包括强静电场和强磁场中原子和双原子分子的计算。对于后者，我们对He、Li、C和其他几个原子进行了Hartree-Fock计算。特别是首次对Li和C原子在整个磁场范围内（0 <B <10000 a.u.）的基态组态进行了全面的研究。在高场全自旋极化条件下，研究了1 <Z <11的所有原子及其离子A ^+的基态电子构型。强电场情况下的结果与单电子系统有关，包括H_2 ^+离子（能量和衰变率）和氢原子在强平行电场和磁场中的薛定谔方程的正确解。
2000-06-07 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Dissociative Electron Attachment to Polyatomic Molecules - IV : Methane
本文讨论了甲烷分子的解离电子附着过程。报道了H^{-}和CH_{2} ^{-}碎片阴离子在约10 eV宽共振区的动能和角分布。H^{-}离子的角分布从垂直于共振变为前后向散射。并推测了Jahn-Teller效应对三重简并1 t2分子轨道激发的可能性。
2010-07-29 physics.chem-ph
Far-from-equilibrium dynamics of angular momentum in a quantum many-particle system
我们使用激光诱导的单分子嵌入超流氦纳米液滴的旋转，揭示角动量动力学和转移在一个受控的设置，在远离平衡的条件下。作为一个意想不到的结果，我们观察到明显的振荡的时间依赖性的分子排列，没有对应的气相分子。Angulon理论揭示了这些振荡起源于He液滴中分子的独特旋转结构和皮秒时间尺度上旋转角动量到多体He环境的量子态特定转移。我们的研究结果铺平了道路，理解集体效应的宏观角动量交换在固态系统中的自下而上的方式。
2019-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
Design and synthesis of aromatic molecules for probing electric-fields at the nanoscale
我们提出使用卤代有机染料作为电场的纳米探针，并显示其大大增强的斯塔克系数使用密度泛函理论（DFT）计算。我们分析了三种分子的卤化变体，这些分子已被用于低温单分子光谱学，二萘嵌苯，三萘嵌苯和二苯并三萘嵌苯，在蓝色，红色和近红外处具有零声子光学跃迁。在计算的所有卤化物和结合位点的组合中，我们发现，最佳结合位点的最小化诱导所有三种分子的基态和激发态之间的偶极差大于0.5 D，其中氟代苝的最高值为0.69 D。我们还报道了3-氟三萘的合成和这种化合物在液体和固体有机环境中的体光谱。
2015-11-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Full Control of non-symmetric molecules orientation using weak and moderate electric fields
本研究利用量子最优控制技术，在弱和中等电场下实现了对非对称分子6-氯哒嗪-3-甲腈任意轴向的完全控制，并通过频谱分析揭示了场修饰动力学与驱动场的频率机制。
2023-11-20 physics.chem-ph quant-ph
Theoretical description of circular dichroism in photoelectron angular distributions of randomly oriented chiral molecules after multi-photon photoionization
光电子圆二色性是指光电子角分布相对于圆偏振光的传播轴的前/后不对称性。最近在随机取向的樟脑和小茴香酮分子的飞秒多光子光电离实验中证实了这一点[C。Lux等人，Angew. Chem.Int.Ed.51，5001（2012）;C. S. Lehmann等人，J. Chem.Phys.139，234307（2013）]。建立了一个理论框架，将这一过程描述为（2+1）共振增强多光子电离，它包括随机取向分子的双光子光选择和光选择分子的连续单光子电离。它结合了光-物质相互作用的微扰理论与从头计算的双光子吸收和单中心扩展的光电子波函数的氢连续函数。验证了该模型正确地再现了在旋向和轻螺旋度交换下预期的基本对称行为。当它应用到茴香酮和樟脑，半定量协议与实验数据被发现，其中一个足够的d波字符的电子激发中间态是至关重要的。
2016-07-19 physics.chem-ph quant-ph
Gating the charge state of a single molecule by local electric fields
电子受体分子TCNQ被发现在两个不同的整数电荷状态嵌入到单层的电荷转移复合物的金表面时。扫描调谐光谱测量通过零偏近藤共振的存在/不存在来识别这些状态。增加（尖端诱导的）电场允许我们可逆地诱导TCNQ物种分别从它们的阴离子或中性基态氧化/还原。我们表明，不同的基态是由底层表面电位的轻微变化引起的，这里所示为三端器件的栅极。
2012-09-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Fingerprints of angulon instabilities in the spectra of matrix-isolated molecules
涡旋的形成通常被认为是超流体中角动量处置的主要机制。最近，有人预测超流体可以通过另一种微观途径获得角动量-即通过与旋转杂质的相互作用，形成所谓的“angulon准粒子”[Phys. Rev. Lett. 114，203001（2015）]。角动量不稳定性对应于少量的角动量量子从杂质转移到超流体，与涡旋不稳定性相反，在涡旋不稳定性中，角动量以每个原子的$\hbar$为单位量子化。此外，由于常规杂质（诸如分子）代表三维（3D）转子，因此所传递的角动量本质上也是3D的，这与涡旋固有的仅仅平面旋转相反。在这里，我们表明，角动量理论可以解释的CH $_3$和NH $_3$分子在超流氦纳米液滴中观察到的光谱线的异常加宽，从而提供了一个指纹的新兴角动量不稳定性在实验中。
2017-05-31 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.chem-ph
