Intermediate Polaronic Charge Transport in Organic Crystals from a Many-Body First-Principles Approach
有机分子晶体具有复杂的晶体结构和电子-声子相互作用，预测其电学性质具有挑战性。OMC中的电荷传输通常分为两种限制性机制：$-$带传输，其特征在于弱的e-ph相互作用，以及由于强的e-ph相互作用形成的局部极化子引起的电荷跳跃。然而，在这两种极限情况之间，存在一种不太好理解的中间状态，其中存在极化子，但不通过跳跃进行传输。在这里，我们展示了一个多体第一性原理的方法，可以准确地预测载流子迁移率在OMCs的中间制度，并阐明其微观起源。我们的方法结合了有限温度累积量方法来描述强e-ph相互作用与绿色久保运输计算。我们将此无参数框架应用于萘晶体，证明在100 $-$ ~ 300 K之间的实验的1.5 $-$ 2的因子内的电子迁移率预测。我们的分析表明，电子强烈耦合与中间制度的分子间和分子内的声子，证明了形成一个广泛的极化子卫星峰的电子光谱函数和失败的玻尔兹曼方程。我们的研究推进了复杂有机晶体中电荷输运的定量建模。
2022-01-07 cond-mat.mtrl-sci
A highly-ordered, high mobility organic semiconductor grown from a mesophase: A test of polaron band theory
我们发现，液晶1，4-二-（5-正十三烷基噻吩-2-基）苯近晶相的空穴迁移率随温度的降低呈指数增长。虽然通过极化子带运输定性一致，我们发现，这是很难定量解释的行为与物理现实的参数。特别地，数据要求非常大的典型光学声子频率和/或声子带宽。我们还发现证据表明，一个异常高度有序的近晶-F相模板形成较低的温度高度结晶的近晶相，这可能对设备的发展有影响。
2013-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Predicting polaron mobility in organic semiconductors with the Feynman variational approach
本文将 Feynman 变分法从 Fröhlich 大极化子扩展到抛物带 Holstein 小极化子，并结合 FHIP 响应理论预测结晶 Rubrene 的载流子迁移率，结果与实验吻合。
2024-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Spin-enhanced organic bulk heterojunction photovoltaic solar cells
最近，人们投入了大量精力来提高基于体异质结结构中供体和受体分子混合物的有机光伏太阳能电池的效率。有机光伏器件中的主要损失之一是极化子对在供体/受体域界面处的复合。在这里，我们提出了一种新的方法来抑制极化子对复合在施主/受主域界面，从而提高有机光伏太阳能电池的效率，通过掺杂的自旋1/2自由基galvinoxyl的器件有源层。在3wt%的最佳掺杂水平下，标准聚（3-己基噻吩）/1-（3-（甲氧基羰基）丙基）-1-1-苯基）（6，6）C61太阳能电池的效率提高了18%。提出了一种自旋翻转机制，并支持磁光电流测量，以及由密度泛函理论计算，其中极化子对复合率被抑制的自旋1/2自由基和带电受体之间的共振交换相互作用，转换极化子对自旋状态从单线态到三线态。
2013-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Using coherent dynamics to quantify spin-coupling within triplet-exciton/polaron complexes in organic diodes
量化影响有机半导体中电子跃迁的自旋-自旋相互作用对于理解其磁光电性质至关重要。通过将相干态下三个自旋相互作用的理论模型与MEH-PPV二极管上的脉冲电检测磁共振实验相结合，我们量化了由三个自旋半粒子组成的复合物内的自旋耦合。我们确定，这些粒子形成三重态激子：极化子对，其中极化子：激子交换是超过5个数量级弱（小于170 MHz）比激子内。这种方法提供了一种直接的光谱方法，用于区分耦合方案，如强结合的三离子，这已被提出发生在有机器件。
2015-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Origin of Reduced Polaron Recombination in Organic Semiconductor Devices
我们提出了一个模型来解释在最先进的体异质结太阳能电池中发现的减少的双分子复合率。当与朗之万复合相比时，实验观察到的速率低一到四个数量级，但在低温下更接近朗之万的情况。我们的模型认为，有机太阳能电池的载流子浓度梯度，形成由于电极/共混物/电极器件配置的设备。在太阳能电池的工作条件下，阴极处的电子浓度高于阳极处的电子浓度，对于空穴，反之亦然。因此，与电子和空穴浓度的局部乘积成比例的空间相关的双分子复合速率与基于提取的并且因此平均的载流子浓度的复合速率的计算相比低得多。我们还考虑了复合率的温度依赖性，这是第一次可以用我们的模型来描述。
2009-07-14 cond-mat.mtrl-sci
Tunable Frohlich Polarons in Organic Single-Crystal Transistors
在有机场效应晶体管（FET）中，电荷在有机半导体表面附近、与电介质的界面处移动。在过去，决定器件性能的载流子的微观运动的性质与有机半导体的质量有关。最近，已经认识到，附近的电介质也具有意想不到的强影响。造成这种影响的机制尚不清楚。为了研究这些机制，我们研究了通过有机单晶场效应晶体管与不同的栅极绝缘体的运输。我们发现，随着绝缘体介电常数的增加，迁移率的温度依赖性从类金属演化到类绝缘。这种现象是占一个二维Frohlich极化子模型，定量描述了我们的观察，并表明，增加介电极化率的结果在交叉从弱到强极化子耦合制度。
2006-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Effect of shallow traps on polaron transport at the surface of organic semiconductors
研究了陷阱控制p型有机场效应晶体管（OFFET）中光致电子和空穴在半导体-介质界面上的转移。已经观察到，电子转移到电介质中的极化子的场效应迁移率的降低，这表明在导电沟道中产生了额外的浅陷阱。利用这种效应，我们测量了场效应迁移率与浅陷阱密度μ（N）的关系，从而可以估算出单晶并四苯器件沟道中的平均极化子捕获时间τ_tr = 50 +- 10 ps，以及浅陷阱密度N_0 =（3 +- 0.5）*10^11 cm^-2。
2006-10-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Modeling Polaron Excitations and Stabilization Mechanisms in Conjugated Polymers
本研究利用第一性原理参数化的介电稳定紧束缚模型模拟P3HT极化子态，证明介电极化而非局部环扭曲主导极化子形成，并成功解释中红外吸收特征。
2025-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Nature of Charge Carriers in Disordered Organic Molecular Semiconductors
无序有机分子半导体中的载流子输运是现代凝聚态物理中一个令人着迷的尚未解决的问题，同时对它们在“塑料”基场效应晶体管、发光二极管和激光器中的应用有着极其重要的意义。在这个问题上最有争议的问题是载流子的性质，即它们是裸电子还是修饰电子，称为极化子。本文首次用简单的实验证明了在无序分子半导体中，静态无序运动的极化子是载流子输运的主要原因。
2003-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Bipolar polaron pair recombination in P3HT/PCBM solar cells
有机半导体的独特性质使其成为从发光二极管到晶体管的许多应用的通用基础材料。碳基材料典型的低自旋-轨道耦合和由此产生的长自旋寿命引起电子自旋对电荷传输的很大影响，这可以在自旋电子器件中利用或提高太阳能电池效率。磁共振技术特别有助于阐明半导体中顺磁态的微观结构以及它们所参与的输运过程。然而，在有机器件中，占主导地位的自旋相关过程的性质仍然受到相当大的争论。使用多频脉冲电检测磁共振（pEDMR），我们表明，在低温下的自旋相关的P3 HT/PCBM太阳能电池的响应是由双极极化子对重组涉及的正，负极化子在P3 HT和PCBM，分别，从而排除单极双极化子形成的自旋相关的电荷转移的主要贡献，在这个温度制度。此外，还确定了极化子-极化子耦合强度和具有平行自旋和反平行自旋的极化子对的复合时间。我们的研究结果表明，最近开发的pEDMR脉冲序列的无机半导体器件可以非常成功地转移到有机半导体中的自旋和电荷输运的研究，特别是当不同的极化子可以区分光谱。
2015-05-06 cond-mat.mtrl-sci
A Comprehensive Model of the Degradation of Organic Light-Emitting Diodes and Application for Efficient Stable Blue Phosphorescent Devices with Reduced Influence of Polarons
我们提出了一个综合的模型来分析，定量和预测有机发光二极管（OLED）的退化过程，考虑到所有可能的退化机制，即，极化子，激子，激子-极化子相互作用，激子-激子相互作用，以及新提出的杂质效应。在降解过程中的效率损失作为淬灭剂密度的函数，密度和生成机制，其中提取使用的电压上升模型。将该模型应用于稳定的蓝色磷光OLED（PhOLED），结果表明该模型能很好地描述电压升高和外量子效率（EQE）损失，发光层（EML）中的猝灭剂主要由掺杂极化子产生.通过质谱法确认了淬灭剂的形成。通过控制发射极掺杂比降低了EML中每个掺杂剂分子的极化子密度，导致在初始亮度为500 cd/m2时的最高报告LT 50为431小时，CIEy<0.25，高外量子效率（EQE）> 18%。
2019-12-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Spin transport and bipolaron density in organic polymers
我们提出了一个理论的自旋极化运输通过一个通用的有机聚合物连接到铁磁导线与任意角度θ之间的磁化方向，考虑到极化子和双极化子状态作为有效的电荷和自旋载流子。在极化子-双极化子输运包括极化子-双极化子转换的扩散描述中，我们发现双极化子密度依赖于角度θ。考虑到双极化子是无自旋准粒子的事实，这是值得注意的，并开辟了一条新的途径来探测有机聚合物中的自旋积累。
2009-09-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A unification of the Holstein polaron and dynamic disorder pictures of charge transport in organic semiconductors
我们提出了一个统一的和非微扰的方法来计算同时Holstein（对角）和Peierls（非对角）的电子-声子耦合的哈密顿量的光谱和输运性质。我们的方法的动机是在半导体有机分子cystals，其中电子耦合到高频分子内Holstein模式和低频分子间Peierls模式的能量尺度的分离。我们将Peierls模视为准经典动力学无序，而Holstein模则包含Lang-Firsov极化子变换，没有窄带近似。我们的方法减少到流行的极化子图片由于Holstein耦合和动态无序图片由于Peierls耦合。我们推导出一个表达式的频率分辨的光学电导率的有效数值计算的基础上的久保公式，并获得直流迁移率从其零频率分量。我们还用我们的方法计算了对应于逆光电子能谱的电子加成格林函数。对于现实的参数，温度依赖性的DC迁移率在很大程度上是由Peierls诱导的动态无序与微小的定量校正，由于极化带变窄，并没有观察到在相关温度下的激活制度。相比之下，对于频率分辨的观测量，量子力学处理的Holstein耦合是定性的重要捕获的声子副本卫星结构。
2019-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Influence of Charge Carrier Mobility on the Performance of Organic Solar Cells
基于供体-受体共混物的有机太阳能电池的功率转换效率由极化子对解离和双分子极化子复合的相互作用决定。这两个过程都强烈依赖于载流子的迁移率，解离随着更快的电荷传输而增加，同时提高了复合损失。使用宏观有效介质模拟，我们计算了最佳的载流子迁移率的最高功率转换效率，第一次占注入势垒和减少Langevin型复合。载流子迁移率从现有技术聚合物：富勒烯太阳能电池的$10^{-8}$ m $^2$ /Vs提高到产生最大效率的约$10^{-6}$ m $^2$ /Vs，对应于给定参数组仅约20%的提高。
2008-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Reducing the Efficiency Roll-Off in Organic Light-Emitting Diodes at High Currents under External Magnetic Fields
单重态极化子和三重态极化子湮灭机制是最有害的激子猝灭过程，其在高电流密度下降低有机发光二极管（OLED）的效率，导致这些器件中的所谓效率滚降。这些激子损耗机制也是实现电泵浦有机半导体激光器的关键障碍，其需要非常高的电流密度以达到阈值。在此，在一个相对较大的外部磁场，我们证明了效率滚降在高电流密度的铕（Eu 3+）为基础的溶液处理的OLED可以在一定程度上得到抑制，而亮度得到提高。我们通过减少福斯特型激子-极化子湮灭过程来实现这一点。在外加磁场作用下，我们证明了极化子自旋和激子动力学的操纵导致了定量的滚降抑制。
2019-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Energetic disorder at the metal/organic semiconductor interface
有机半导体的物理学主要是由能量无序效应所决定的。我们发现，图像力减少了静电分量的总能量障碍附近的界面与金属电极。典型地，在与金属电极相邻的有机半导体分子的前几层处，能量无序的变化显著降低。电荷注入到有机半导体的影响进行了讨论。
2005-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Fine-Tuning Exciton Polaron Characteristics via Lattice Engineering in 2D Hybrid Perovskites
本研究通过考察典型2D-MHP系统中有机阳离子的作用，利用晶格工程微调激子极化子特性，为优化激子行为及减轻多体散射效应提供了可调控制手段。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Determining a hopping polarons bandwidth from its Seebeck coefficient: Measuring the disorder energy of a non-crystalline semiconductor
执行多声子跳跃的载流子通常与声子足够强地相互作用以形成极化子。极化子的缓慢运动与缓慢移动的原子位移有关，原子位移严重降低了其输运带的固有宽度。这里的一种手段来估计跳跃极化子带宽从塞贝克系数测量。半导体塞贝克系数的大小通常在室温附近相当大（大于86微伏/K）。然而，根据热力学第三定律，塞贝克系数必须在绝对零度为零。本文研究了跳跃极化子的Seebeck系数向低温区的转变。这种转变的温度和锐度取决于载流子的浓度和它们的输运带的宽度。这一特征提供了一种估计极化子输运带宽度的方法。由于极化子能带的本征展宽非常小，小于特征声子能量，无序半导体中极化子输运带的净宽度接近其跳跃载流子所经历的能量无序，即其无序能量。
2016-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Roughness-induced energetic disorder at the metal/organic interface
计算了金属/有机界面处粗糙度引起的能量无序的振幅。结果发现，对于中等粗糙的电极，在充电位置的静电图像电位的校正是小的。因此，与最近的报道相反，粗糙度引起的能量紊乱不能明显影响载流子注入。
2005-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Tailoring the molecular structure to suppress extrinsic disorder in organic transistors
在有机场效应晶体管中，组成分子的结构可以被定制以使载流子经历的无序最小化。对两种二萘嵌苯衍生物的实验表明，通过连接较长的核心取代基可以抑制无序-从而减少晶体管沟道中的电势波动并增加低温下的迁移率-而不会改变固有的传输特性。
2013-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Polaron-induced band renormalization due to linear and quadratic electron-phonon coupling
我们提出了一种新的方法，电子晶格相互作用超出了线性耦合制度。基于一个Holstein-Peierls型模型的解决方案，我们推导出显式的解析表达式的本征值谱的哈密顿量，导致在一个狭窄的频带作为温度的函数。我们的方法使直观的解释准粒子，即极化子带和缀饰声子频率。作为非微扰，形式主义也适用于强耦合的情况下。我们将其应用到有机晶体萘中，通过\textit{ab initio}计算得到了耦合强度。
2018-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling Energetic Disorder in Organic Bulk Heterojunction Photovoltaics by Capacitance-Voltage Spectroscopy
有机半导体具有内在的能量无序特性，这对于理解有机光伏（OPV）的操作和未来的优化具有非常重要的作用。我们在工作条件下进行了PIDTDTQx：PC 70 BM基有机体异质结（BHJ）光电转换器的电容-电压（C-V）测量的光照强度依赖性。高能无序配置文件的光活性层，PIDTDTQx：PC 70 BM，当涉及不同的接口显着变化。可以从C-V分布反映的能量无序的影响通过指数或高斯态密度（DOS）模型，或这两种的组合。结果表明，BHJ太阳能电池中相同的有机共混物在与各种界面相互作用时表现出不同的能量无序。因此，它可能会对OPV的性能，如开路电压（V_oc）产生一定的影响。我们的研究为器件物理学家提供了一个不同的视角，通过界面定制有机能量无序参数，以提高光电子转换效率（PCE）。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Influence of the organic cation disorder on photoconductivity in ethylenediammonium lead iodide, NH3CH2CH2NH3PbI4
本文报道了一种有机无机化合物，碘化铅乙二胺（NH_3CH_2CH_2NH_3PbI_4）的合成和晶体结构。基于同步加速器的单晶X射线衍射实验表明，原始的和热处理的晶体不同的有机阳离子的行为，其特征在于在热处理的晶体中的部分无序。基于电流电压测量，增加的有机阳离子的无序与增强的光电导性。该化合物可能是卤化铅钙钛矿基光电子器件界面工程的潜在候选物。
2021-04-29 cond-mat.mtrl-sci
The Origin of Organic Magnetoresistance Using Time-Domain Magnetic Spectroscopy
Ariel University（阿里埃尔大学）；Holon Institute of Technology（霍隆理工学院）
本研究通过时域磁谱学首次揭示了有机磁电阻的起源是极子的拉比振荡，而非双极子形成或单重态-三重态转换，并测量了导电聚合物中的有效极子质量。
2025-12-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Origin of the Efficient Polaron Pair Dissociation in Polymer--Fullerene Blends
在有机体异质结太阳能电池中，光生极化子对的分离是激子解离和电荷输运到电极之间的中间但关键的步骤。在现有技术的器件中，所有极化子对中的80%以上在低于$10^7$ V/m的场处分离。相比之下，仅考虑极化子对的库仑束缚，将需要高于$10^8$ V/m的电场来达到类似的产率。为了解决这一矛盾，我们进行了动力学蒙特卡罗模拟的极化子对解离的供体-受体共混物，考虑离域的载流子沿共轭聚合物链段。我们表明，由此产生的快速本地载流子传输确实可以解释高的实验量子产率在聚合物太阳能电池。
2009-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-polaron spectral structures in two dimensional hybrid lead-halide perovskites
由于电子和介电约束效应，二维有机-无机杂化钙钛矿在室温下维持强束缚激子。在这里，我们证明，有不可忽略的贡献，是特定的晶格结构和极性波动，这两者都是通过有机抗衡阳离子的化学性质控制的激子相关性。我们提出了一个唯象的，但定量的框架来模拟激子吸收线型的单层有机-无机混合钙钛矿，基于二维Wannier形式主义。我们包括四个不同的激子状态分开的$35\pm5$ \，meV，和额外的振动进行。有趣的是，相关的黄-里斯因子和相关的声子能量随温度和有机阳离子的性质而变化。这表明了线形的混合性质，具有Wannier形式主义很好地描述的形式，但具有与局部振动的强耦合的特征，以及通过激子相关性感知的极化效应。我们的工作突出了这类纳米结构材料激子性质的复杂性。
2020-04-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Oxygen doping and polaron magnetic coupling in Alq$_3$ films
对有机自旋阀器件性能的物理基础的理解仍然是不完整的。根据最近的一些模型，自旋输运发生在有机半导体基本带隙内的杂质带中。这似乎被最近用La $_{0.7}$ Sr $_{0.3}$ MnO $_3$ /Alq $_3$ /AlO $_x$ /Co器件进行的实验所证实。报道的结果表明，在Alq $_3$间隔层中的磁阻和可变氧掺杂之间可能存在相关性。本文通过第一性原理计算研究了Alq $_3$薄膜中O $_2$分子和离子的电子和磁性，以确定氧在La $_{0.7}$ Sr $_{0.3}$ MnO $_3$ /Alq $_3$ /AlO $_x$ /Co器件中是否对自旋输运起重要作用.结论是它没有。事实上，我们表明，O $_2$分子不形成杂质带，它们之间没有磁相互作用。相反，我们认为自旋输运可能是通过Alq $_3^-$离子之间的直接交换耦合实现的。
2021-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Finite-Bandwidth Calculations for Charge Carrier Mobility in Organic Crystals
本文在杂质散射的简化情况下，研究了带宽效应对注入载流子迁移率随温度变化的影响。温度相关的带宽效应进行了简要讨论，通过一个简化的组合带和极化概念。
2002-08-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Origin and the role of device physics in the magnetic field effect in organic semiconductor devices
小的磁场（~30 mT）可以有效地调制有机半导体基器件的电致发光、电导和/或光电流，在室温下高达10%。这种有机磁场效应（OMFE）是有机电子学和更基本的磁性中最不寻常的现象之一，因为所有器件组件都是磁性的。然而，尽管最近的研究兴趣激增，其潜在的机制仍然是激烈的争论。在这里，我们的实验确定，磁场引起的系统间交叉率（无论是激子或极化子对之间）的增加，和三重态激子-极化子猝灭率的降低是负责观察到的OMFE。观测到的OMFE结果的多样性，如符号变化和操作条件依赖性，源于器件物理的差异。
2010-03-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A completely cofacial organic semiconductor
1，3，5-三吡咯苯（TPB）晶体含有紧密堆积的，完美的共面堆叠的苯环与大的波函数重叠，使其成为一个有趣的候选有机半导体。我们研究TPB使用各种从头算和能带结构技术，并发现非常大的$π$重叠的苯堆栈，宽带（特别是电子），和相对较小的结合能的极化子的两个符号，使TPB一个有前途的准一维电子传输剂。然后，我们探索TPB中不寻常的包装的来源，发现使用色散校正的密度泛函理论的分子间相互作用的计算提供了宝贵的见解，为什么晶体包含完美的共面$π$ -网络。
2013-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Freeing electrons from extrinsic and intrinsic disorder yields band-like transport in n-type organic semiconductors
众所周知，有机半导体中的电荷传输对本征和非本征的无序的存在极其敏感，尤其是对于n型材料。内禀动力学无序起源于弱相互作用范德华固体中分子间转移积分和（分子）位置能量的大的热涨落，并且起源于载流子的瞬态局部化。驱动瞬时定位的分子振动通常在低频（<几百cm-1）下操作，这使得难以通过实验对其进行评估。然而，这阻碍了明确的分子设计规则的识别，以控制和减少动态无序。此外，无序也可以是外在的，由栅极绝缘体介电性质控制。在这里，我们报告的电荷输运在两个密切相关的n-型分子有机半导体的结合使用的温度相关的非弹性中子散射和光电子能谱学证实的电测量，理论和模拟的全面研究。我们提供明确的证据表明，特设的分子设计，使自由的电子电荷载流子从内在和外在的障碍，最终达到带状电子输运。
2019-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Static disorder and local structure in zinc(II) isonicotinate, a quartzlike metal-organic framework
使用Rietveld和RMC的中子总散射数据的改进相结合，我们发现，10 K结构的异烟酸锌（II）显示出强有力的证据静态无序。这种混乱采取的形式的异烟酸配体的横向位移，并在拉长的原子位移参数和实验G（r）的阻尼振荡的结果。我们分析的RMC配置使用的方法来自几何代数。复杂的孔结构内的含氢客体分子的列入进行了讨论。这项研究强调了结构柔性可以在MOF型材料中产生多个低能基态的方式。
2011-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Monte Carlo simulation based on dynamic disorder model in organic semiconductors: From bandlike to hopping transport
有机半导体中载流子输运的动力学无序模型近年来得到了广泛的研究。虽然它成功地测定了有机晶体材料中的带状迁移率，但有机半导体中典型的输运特性--非相干跳跃却无法描述。在这项工作中，考虑到退相干过程中通过一个唯象参数，说退相干时间，投影和蒙特卡罗方法应用于这个模型，以确定等待时间，从而扩散系数。我们发现的传输类型的变化从带状到非相干跳跃与足够短的退相干时间，这表明退相干时间在确定有机物中的传输类型的重要作用。我们还讨论了不同退相干时间下载流子的空间范围，观察到了从离域（载流子驻留在约10个分子中）到局域化的转变。基于空间范围的实验结果，我们估计并五苯的退相干时间为1 ps量级。此外，还研究了扩散系数与退相干时间的关系，并对相应的实验进行了讨论。
2012-04-02 cond-mat.mtrl-sci
Optical phonon scattering and theory of magneto-polarons in a quantum cascade laser in a strong magnetic field
本文对强磁场作用下量子级联激光器中的载流子弛豫进行了理论研究。合金（GaInAs）的无序效应和Frohlich相互作用时，考虑到电子的能量差被调谐到纵向光学（LO）声子能量。在弱的电子-声子耦合制度，费米的黄金法则计算的LO声子散射率显示了一个非常快的非辐射弛豫通道的合金加宽朗道能级（LL的）。在强的电子-声子耦合制度，我们使用磁极化子形式主义和计算电子的生存概率在上LL的包括大量的合金无序配置的LO声子模式的数量增加。我们的研究结果预测了一个非指数衰减的上层人口一旦电子注入在这种状态。
2009-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between Defects, Disorder and Flexibility in Metal-Organic Frameworks
金属有机框架是一种新型的化学多样性材料家族，其在工程、物理、化学、生物和医学等学科中引起了人们的兴趣。自二十多年前该领域以目前的形式发展以来，优先事项一直放在新结构的综合上。然而，最近出现了一个明显的趋势，将重点从材料设计转移到探索已知材料的化学和物理性质。特别是-虽然这种纳米多孔材料传统上被视为刚性晶体结构-越来越多的证据表明，大规模的灵活性，缺陷和长程无序的存在，在金属有机框架中不是例外，而是常态。在这里，我们提供了一些观点，这些概念可能是不可避免地交织在一起，强调我们的理解的最新进展，并讨论如何考虑它们之间的接口可能会导致增强材料的功能。
2019-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Variable-Range Hopping of Spin Polarons: Magnetoresistance in a Modified Mott Regime
本文分析了具有宽分布电子能量和极化子位移（势垒）的无序固体中束缚自旋极化子跳跃控制的电导率。通过逾渗理论和蒙特卡罗模拟，我们证明了在低温下，当在费米能级附近发生跳跃时，硬极化子带隙并不表现在输运性质中。这是因为随着温度的降低，跳跃极化子用降低的电子和极化子势垒来交换增加的跳跃距离。因此，在库仑相关效应的情况下，在这种可变范围的可变势垒跳跃制度，电阻率作为温度的函数服从非激活定律，这不同于标准的莫特定律。
2002-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Disorder on Free Energy and Open-Circuit Voltage of Organic Photovoltaic Systems
有机光伏器件（OPV）正变得具有足够的成本和能源效率，被认为是一项良好的投资，因此，对它们的操作有一个具体的了解尤为重要。我们计算了不同程度的结构无序的模型施主-受主晶格系统的电荷转移（CT）态的能量，以研究材料性质的波动如何影响电子-空穴分离。我们还演示了如何适当的CT能量统计处理恢复实验观察到的“热”和“冷”激子解离途径。使用一个模型异质结界面的量子力学模型，我们恢复实验值的开路电压在50和100毫电子伏的网站能量的障碍。我们发现，充满活力的和构象的障碍一般有利于电荷转移，但是，由于光激发提供的过剩能量，高能电子空穴对可以在不利的方向解离，可能永远不会有助于光电流。我们发现，“冷”激子遵循的自由能曲线定义在设备的工作温度。我们的研究结果提供了一个统一的图片连接各种建议的电荷分离机制。
2017-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between electron-phonon couplings and disorder strength on the transport properties of organic semiconductors
在极化栅控有机半导体模型中，研究了体电子-声子耦合和界面电子-声子耦合对输运性质的综合影响。虽然体电子-声子相互作用影响的行为的流动性在室温以下的相干制度，界面耦合是占主导地位的激活高$T$贡献的本地化极化子。为了改善对输运性质的描述，除了电子-声子耦合之外，还需要无序的存在。在实验相关窗口$150 K<T<300 K$中，弱无序的影响大大提高了迁移率的激活能，并在较低的电子-声子耦合值下诱导小极化子的形成。结合红荧烯有机场效应晶体管的实验数据对结果进行了讨论。
2011-09-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Analysis of external and internal disorder to understand band-like transport in n-type organic semiconductors
众所周知，有机半导体中的电荷传输对内部和外部（即与介电层的相互作用有关）的无序的存在极其敏感，特别是对于n型材料。内部动力学无序源于弱相互作用范德华固体中分子间转移积分和（分子）位置能量的大的热涨落，并导致载流子的瞬态局部化。驱动瞬时定位的分子振动通常在低频（<几百cm-1）下操作，这使得难以通过实验对其进行评估。然而，这阻碍了明确的分子设计规则的识别，以控制和减少动态无序。此外，无序也可以是外部的，由栅极绝缘体介电性质控制。在这里，我们报告的电荷输运在两个密切相关的n-型分子有机半导体的结合使用的温度相关的非弹性中子散射和光电子能谱学证实的电测量，理论和模拟的全面研究。我们提供明确的证据表明，特设的分子设计，使自由的电子电荷载流子从内部和外部的障碍，最终达到带状电子输运。
2021-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Hopping charge transport in disordered organic materials: where is the disorder?
重新研究了有机材料中能量无序对载流子输运的影响。一个可靠的方法计算迁移率和随后的评估有关的无序参数进行了讨论。该方法非常适合于从电流瞬变直接计算极性有机材料中偶极无序$σ_\textrm{dip}$的大小。计算$σ_\textrm{dip}$的几种传输材料与不同浓度的极性掺杂剂的浓度依赖性，是在合理的协议与理论预测。提出了无序效应对迁移率温度依赖性的可能解释。
2008-09-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Bipolaron formation in organic semiconductors at the interface with dielectric gates
电子-声子诱导的双极化子的形成被证明是可行的，在有机半导体中的介电栅的界面处，由于与界面振动模式的载流子的耦合和体电子-电子相互作用的弱到中等强度。极化束缚态被发现是相当强大的模型与现实的强度的电子耦合到体和界面声子。交叉到近现场双极化子发生耦合值远小于那些近现场极化子，但另一方面，它引起了一个激活的行为的流动性与大得多的激活能。红荧烯场效应晶体管的结果进行了讨论。
2012-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Experimentally Validated Hopping-Transport Model for Energetically Disordered Organic Semiconductors
无序有机半导体中的电荷输运通过载流子在以强能量依赖的态密度随机分布的局部化位点之间的跳跃而发生。从实验数据中提取无序和跳跃参数，如温度依赖的电流-电压特性，通常依赖于集成在漂移扩散求解器中的参数化迁移率泛函。令人惊讶的是，基于扩展高斯无序模型（eGDM）的泛函在这方面非常成功，尽管它是基于规则晶格上的最近邻跳跃（nnH）的假设。在这里，我们提出了一个可变范围跳跃（VRH）模型，已被集成在一个免费的漂移扩散求解器。迁移率模型已被校准使用动力学蒙特卡罗计算，并显示出良好的协议与蒙特卡罗计算的实验相关的部分参数空间。该模型适用于温度依赖的空间电荷限制电流（SCLC）的测量不同的系统。与eGDM相比，VRH模型提供了对p型和n型器件的一致描述。我们发现aNN/ $α$（平均站点间距离/本地化半径）的临界比率为~3，低于该临界比率，在室温附近跳到非最近邻变得重要，并且eGDM不能用于参数提取。发现在45-120 meV范围内的典型（高斯）无序值，当在有机太阳能电池中使用相同的活性层时，与光伏性能没有任何明确的相关性。
2021-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Monte Carlo Simulation of Carrier Diffusion in Organic Thin Films with Morphological Inhomogeneity
采用蒙特卡罗模拟研究了有机薄膜中形貌不均匀性对载流子扩散的影响。在模拟中考虑了形态的不均匀性，将低能无序区域并入高能无序的主晶格中，从而降低了系统的整体高能无序。对于均匀的薄膜，载流子扩散被发现减少后，减少充满活力的障碍。与此相反，在不均匀的膜的情况下，载流子扩散增强后，减少整体充满活力的障碍，达到最佳值，超过该值，载流子扩散减少。通过我们的模拟，我们观察到，在不均匀的情况下，载流子扩散的行为是由于依赖于形态的载流子扩散，除了热和非热场辅助扩散机制。载流子扩散的这种形态依赖性是由于具有不同跳跃率的载流子分组的产生而产生的，这是在非均匀系统的较不无序区域中产生的载流子的缓慢弛豫效应之后。我们的模拟形态依赖的载流子扩散及其对基本扩散过程的影响提供了更深入的了解有机薄膜中的电荷输运机制。
2013-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic tuning of ENZ wavelength in conductive polymer films via polaron excitation
本文通过光激发极化子形成与解离引起的空穴浓度可逆变化，在p型有机PEDOT:PSS薄膜中实现了高达150 nm的ENZ波长动态调谐，并揭示了亚皮秒级超快切换潜力，为柔性光电子学中的非线性光学应用提供了新平台。
2024-12-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Enhanced Bimolecular Recombination of Charge Carriers in Amorphous Organic Semiconductors: Overcoming the Langevin Limit
本文研究了非晶态有机半导体中双分子载流子复合的一种特殊的能量无序，即电子和空穴的能级在给定的输运位置上随着某些无序控制参数的变化而同向移动（平行无序）。这种特殊类型的无序可以在其中能量无序的主要部分由构象无序提供的材料中找到。与最近研究的静电无序的情况相反，构象无序，如果空间相关，导致的重组速率常数的增加，变得大于相应的朗之万速率常数。可能，具有占主导地位的构象无序的有机半导体代表第一类复合速率常数可以克服朗之万极限的无定形有机半导体。
2020-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Electronic transport and quantum localization effects in organic semiconductors
我们探索有机半导体的电荷传输机制的基础上的模型，占在纯晶体化合物的工作中的热分子间的障碍，以及目前的实验设备中存在的外部来源的障碍。从久保公式出发，我们建立了一个理论框架，将电子的含时量子动力学与频率相关的电导率联系起来。然后，通过弛豫时间近似计算电子迁移率，该弛豫时间近似解释了超出玻尔兹曼理论的量子局域化校正，并使我们能够有效地解决带范围内的高导电状态和带尾无序引起的局域化状态之间的相互作用。“瞬态局部化”现象的出现被证明是有机半导体的一个普遍特征，这与纯化合物中观察到的迁移率的带状温度依赖性是相容的。由非本征无序捕获的载流子导致在低温下向热激活行为的交叉，这在增加载流子浓度时被逐渐抑制，如在有机场效应晶体管中通常观察到的。我们的研究结果建立了电子态的本地化和它们的导电性能之间的直接联系，正式的现象学的考虑，通常在文献中使用。
2012-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Orientational disorder and molecular correlations in hybrid organic-inorganic perovskites: From fundamental insights to technological applications
该研究借助分子动力学模拟与熵计算，揭示MAPI相变中刚性旋转、分子关联及角-振耦合对熵增和极性纳米畴形成的作用。
2024-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Narrowing of the Electronic Bandwidths in Organic Molecular Semiconductors: Impact of the Crystal Thermal Expansion
我们报告并五苯和红荧烯晶体的电子结构计算，在不同温度下测量的实验晶体几何形状的基础上。结果是在非常好的协议与角度分辨光电子能谱学的数据表明，在这两种材料的价带和导带的宽度变得更窄，在更高的温度。我们的研究结果强烈表明，并五苯和红荧烯晶体中的热带宽变窄主要是由晶格的热膨胀引起的，而不是由极化子效应引起的转移积分的重整化。讨论了热膨胀对电荷输运性质的影响。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Energetic Disorder on the Open-Circuit Voltage in Organic Bulk Heterojunction Composites
在开路条件下，电流不被提取，并且光生载流子原则上仅通过复合而消失。利用多重俘获模型研究了含能无序介质中体复合效应下的开路电压$V_{\rm OC}$和瞬态光电压。MT模型中的关键参数是色散参数$α$，它由热能与陷阱态特征能的比值给出。我们发现，$V_{\rm OC}$线性依赖于光强度的对数和斜率依赖于MT模型的$α$。在连续光照射下，光电压对脉冲光的微弱扰动响应服从伪一级衰减。作为$V_{\rm OC}$函数的速率与色散参数无关。然而，它服从作为光强度的函数的幂律，并且指数由$1/(1+α)$给出，在没有能量无序的情况下，其减少到1/2。
2013-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Electronic disorder in crystalline organic semiconductor: the role of thermal motions modulating the transfer integrals in polyacenes
采用分子动力学模拟和转移积分的量子化学计算相结合的方法研究了热结构涨落对分子间转移积分调制的影响。我们发现，对于两种常见的有机半导体，转移积分的波动与其平均值具有相同的数量级，这一观察结果对目前采用的有机半导体中电荷输运模型提出了质疑，并确定了动态电子无序中载流子迁移率的限制因素。
2005-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anomalous transport of small polarons arises from transient lattice relaxation or immovable boundaries
该研究通过对Holstein模型开展消除有限尺寸效应的精确模拟，首次系统比较两种载流子迁移率预测方法的差异，揭示小极化子反常输运的瞬态与永久成因，为相关材料应用提供理论支撑。
2023-09-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Conductance switching, hysteresis, and magnetoresistance in organic semiconductors
基于Su-Schrieffer-Heeger模型和非平衡格林函数理论，研究了有机分子自旋阀系统中电荷输运的可控性.我们展示了极化子在有机子结构中的形成如何导致滞后电导切换，通过扫描偏置电压或电化学电势。我们进一步获得了作为所施加的偏置电压的函数的磁阻的指数依赖性。计算结果与实验和设备应用的影响进行了处理和评论。
2006-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hopping transport of interacting carriers in disordered organic materials
在考虑电荷-电荷相互作用的情况下，对无序有机材料中的跳跃电荷输运进行了计算机模拟。这种方法提供了一种可能性，以考虑动态的相关性，被忽视的更传统的方法，如平均场论。结果发现，相互作用的效果是不低于通常认为的效果填充深态的非相互作用的载流子。研究还发现，载流子迁移率一般随载流子密度的增加而增加，但对于两种无序有机材料模型，相互作用的影响是相反的：对于非关联随机能量分布的高斯态，迁移率随相互作用强度的增加而减小，而对于长程关联无序模型，迁移率随相互作用强度的增加而增加。
2007-08-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
