Star polymers as unit cells for coarse-graining cross-linked networks
通过保留其主要宏观尺度性质来降低交联聚合物网络的复杂性是理解它们的关键，并且一个关键问题是将聚合物组分的个体性质与降低的网络的性质相关联。在这里，我们研究在良好的溶剂中的聚合物网络，通过考虑星形聚合物作为其单元元素，并首先量化它们的质量中心之间的相互作用。然后，我们通过用具有致密核心的等效软粒子替换其桥接星形聚合物来降低网络的复杂性。我们的粗粒化使我们能够通过简单得多的聚合物网络来近似复杂的聚合物网络，保持其相关的机械性能，如各向同性压缩的计算机实验所示。
2017-09-01 cond-mat.soft
Geometric Predictors of Knotted and Linked Arcs
受某些蛋白质如何“感觉”DNA分子中的结和缠结的启发，在这里，我们问是否存在可以用作通用聚合物的底层拓扑结构的读出的局部几何特征。我们进行分子模拟的打结和连接semiflexbile聚合物和研究四个几何措施来预测拓扑缠结：局部曲率，局部密度，局部一维扭动和非局部三维扭动。我们发现，当地的曲率是一个贫穷的预测纠缠。与此相反，最大局部密度或扭曲的片段与最短的打结和连接弧的时间相关性高达90%。我们发现，这种准确性是保存在不同的结类型，也根据显着的球形限制，这是已知的离域基本交叉打结聚合物。我们进一步发现，非局部三维扭曲是最好的几何读出结的位置。最后，我们讨论了如何这些几何特征可用于计算分析在通用聚合物熔体和凝胶的纠缠。
2022-06-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Equilibrium Statistics of Weakly Slip-Linked Gaussian Polymer Chains
计算了弱滑移连接高斯高分子链的自由能和压强。我们证明了滑移链系统的平衡态统计不同于没有滑移链约束的理想链系统。结果表明，与理想体系相比，滑移链体系的压力降低，这意味着滑移链自发地形成聚集的团簇状紧凑结构。这些定性与以前的理论分析或多链模拟一致。我们还表明，链之间的排斥势，这已被唯象地利用在模拟中，可以取消人为的压力下降。
2011-04-15 cond-mat.soft
Structure, molecular dynamics, and stress in a linear polymer under dynamic strain
线性聚合物的结构性质及其随时间的演化与其各向异性应力响应有很大关系。均方键长和平均键角是影响聚合物中时变应力的关键参数。键长沿链的分布是均匀的，在末端没有任何突变。在密度、温度、应变速率和链长等外部设定参数中，聚合物的密度和链长对应力有显著影响。在高密度值下，均方键长的变化主导了回转半径和端到端长度的变化。换句话说，键变形占主导地位，而不是尺寸和形状的变化。此外，均方键长也有很大的变化，反映为应力的跳跃。超过一个特定的值的链长，$n = 50$，称为纠缠长度，应力响应被发现有明显不同的行为，我们归因于纠缠效应。短链聚合物的行为或多或少类似于刚性分子。当加载时，其内部结构没有显著变化。此外，温度和加载速率对应力有非常温和的影响。除了这些新的结果，我们现在可以解释众所周知的聚合物的动态载荷下的力学行为的观点的演变的分子动力学和衍生的结构性能。这可能导致具有所需机械行为的聚合物合成。
2010-12-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Random networks of cross-linked directed polymers
我们探讨了随机永久交联的效果，对系统的定向聚合物限制在两个平面之间，其端点自由滑动。我们把交联看作是淬火无序，用半微观复型场论研究了该体系的结构和弹性。在增加交联密度时，我们得到了一个连续的凝胶化转变信号的出现，一个有限的面内本地化长度。结果表明，定位长度的分布取决于定向聚合物沿优选方向的高度。凝胶化转变还产生有限的面内剪切模量，我们计算了该剪切模量并证明其是通用的，即，与聚合物和交联的能量和长度尺度无关。使用一个对称的论点，我们表明，可以忽略不计的程度沿定向聚合物的优选轴的交联不引起任何重整化的未交联系统的倾斜模量。
2010-02-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Response of Single Polymers to Localized Step Strains
在本文中，响应的单个三维体模和自避免聚合物的本地化步骤应变进行了研究，在两种情况下，在没有流体动力学相互作用：（i）聚合物拴系在一端的应变创建在拴系点，和（ii）自由聚合物与应变创建在中间的聚合物。假设聚合物在产生阶跃应变之前处于它们的平衡态。它表明，应变松弛作为一个幂律的时间$t$作为$t^{-η}$。虽然在两种情况下，体模聚合物的应变松弛为$1/t$;但自避免聚合物在情况（i）下的应变松弛与情况（ii）下的应变松弛不同：分别为$t^{-(1+ν)/(1+2ν)}$和$t^{-2/(1+2ν)}$。这里$ν$是聚合物的Flory指数，三维值为$\approx0.588$。使用模式扩展方法，精确的推导提供的$1/t$应变松弛行为的幻影聚合物。然而，由于自回避聚合物的模式扩展方法是非线性的，自回避聚合物的类似的理论推导证明难以提供。因此，仅提供模拟数据来支持$t^{-(1+ν)/(1+2ν)}$和$t^{-2/(1+2ν)}$行为。这些指数的聚合物的反常动力学的相关性进行了讨论。
2008-12-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Strain-dependent localization, microscopic deformations, and macroscopic normal tensions in model polymer networks
我们使用分子动力学模拟来研究模型聚合物网络对单轴拉伸的微观和宏观响应。通过研究链长从$N_s=20$到200的网络，我们涵盖了从交联到纠缠主导行为的全部交叉。我们的研究结果支持了最近版本的管模型，该模型解释了由于化学交联和缠结而导致的链局部化的不同应变依赖性。
2004-10-12 cond-mat.soft
Geometric Thermodynamics of Strain-Induced Crystallization in Polymers
超越了爱因斯坦涨落理论的经典高斯近似，Ruppeiner给出了一个具有熵度量的黎曼几何结构。这就产生了一个基本量-黎曼曲率，它被用来提取流体、理想气体和其他开放系统中分子之间相互作用的性质的信息。在这篇文章中，我们研究了这种曲率在非平衡热力学系统中的影响，其中弛豫足够慢，以免使局部平衡假设无效。该非平衡系统包括经历应变诱导结晶的橡胶状聚合物。曲率被发现传递信息的虚假等容能量所产生的构象拉伸已经结晶的片段。这种非物理成分可能是由于结晶流形被认为是欧几里得的，其拉伸测度是通过欧几里得度量定义的。与曲率相关的热力学状态是确定等容拉伸和寄生能量的关键。我们确定这种拉伸，并提出了一种形式的虚假的自由能，必须从总能量中删除，以恢复正确的应力。
2022-04-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local Strain Relaxation Dictates Polymer Melt Viscosity
这篇论文因与期刊版权问题发生冲突而被撤回。
2008-04-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Predicting failure locations in model end-linked polymer networks
结合粗粒化分子动力学模拟与网络分析，证明局部拓扑缺陷少、GEBC值高且沿变形轴取向的聚合物链更易断裂，为网络材料逆向设计提供依据。
2023-09-24 cond-mat.soft
Randomly cross-linked polymer models
聚合物模型用于描述染色质，染色质可以通过结合分子在不同的空间尺度上折叠。通过折叠，染色质产生各种大小的环。我们在这里提出了一个随机交联（RCL）聚合物模型，其中单体对随机连接。我们得到的渐近公式的稳态方差，相遇概率，回转半径，瞬时位移和平均首次相遇时间之间的任何两个单体。分析结果证实了布朗模拟。最后，本研究结果可以用来提取最小数目的交联染色质区域从{构象捕获}数据。
2017-05-11 cond-mat.soft physics.bio-ph
Microphase separation in cross-linked polymer blends: Efficient replica RPA post-processing of simulation data for homopolymer networks
我们使用复制理论和大规模分子动力学模拟相结合的随机交联（共）聚合物共混物的行为。特别是，我们推导出类似的淬火无序系统的随机相位近似，并显示如何所需的关联函数可以有效地计算。通过对均聚物网络的模拟数据进行后处理，我们能够描述非均质系统中的中子散射测量，而无需诉诸微观细节和其他非物理假设。我们得到的结构函数数据，说明了预期的微相分离，并包含系统特定的信息，我们的网络的内在长度尺度。
2008-05-29 cond-mat.soft
Relaxation time of a polymer glass stretched at very large strains
拉伸到应力硬化制度的样品的聚合物松弛动力学，在室温下，作为应变$λ$的函数，对于宽范围的应变速率$\dotγ$，通过原始的介电谱设置进行测量。机械应力改变介电谱的形状，主要是因为它影响主要的聚合物弛豫时间$τ$，其取决于$λ$并且是$\dotγ$的递减函数。最快的动力学不是在屈服时达到的，而是在软化区达到的。在硬化过程中，动力学减慢，$τ$逐渐增加。不能排除$\dotγ$和$λ$对介电强度的微小影响。
2020-02-11 cond-mat.soft
Viscoplasticity and large-scale chain relaxation in glassy-polymeric strain hardening
本文提出了一个解释大尺度链松弛的玻璃态高分子力学响应的简单理论。它捕获了从完美塑性响应到强应变硬化的交叉，因为聚合度$N$增加，而不引起缠结。通过将硬化与单体和链段尺度上的相互作用联系起来，我们正确地预测了它的大小。在应变速率$\dotε$下的主动变形期间，由于需要保持恒定的链轮廓长度而引起的应变激活松弛将特征松弛时间的$N$依赖性降低了因子$\sim \dotεN$。这一预测与最近的实验和模拟结果是一致的，我们建议如何进一步测试实验。
2010-08-06 cond-mat.soft
A generalized mechanical model using stress-strain duality at large strain for amorphous polymers
在文献中已经开发了许多模型来模拟非晶态聚合物在大应变下的热机械行为。这些模型一般表现出良好的协议与实验结果时，材料提交单轴载荷（拉伸或压缩）或剪切载荷的情况下。然而，当它们用于组合载荷情况时，这种一致性会大大降低。将这些模型推广到更复杂的负载是罕见的。特别是，在拉伸或压缩中识别的模型通常高估剪切响应。一个困难在于，3D模型必须聚合不同的物理建模，用不同的运动学描述。这就需要使用复杂的传输操作器来操纵。在本文中，我们提出了一个力学模型的大应变，广义三维，并精确地引入适当的运输运营商，以获得一个确切的运动学。通过对内力幂的计算，验证了应力应变的对偶性。这种广义模型适用于聚碳酸酯无定形聚合物的情况下。拉/压和剪切的模拟结果与经典的建模和文献中的实验结果进行了比较。结果大大提高了数值预测的无定形聚合物提交任何负载情况下的机械响应。
2021-06-22 cond-mat.soft
Large-strain poroelastic plate theory for polymer gels with applications to swelling-induced morphing of composite plates
我们推导出一个大应变板模型，允许描述瞬态，耦合过程涉及弹性和溶剂迁移，通过执行三维多孔弹性理论的降维。我们将该模型应用于聚合物凝胶板，其中一个特定的运动学约束和本构关系举行。最后，我们通过两个数值基准，通过有限元方法求解，评估了板模型相对于父三维模型的精度。我们的研究结果表明，该理论提供了一个有效的计算框架的研究溶胀诱导复合凝胶板的变形。
2016-07-08 cond-mat.soft
Strain Hardening in Polymer Glasses: Limitations of Network Models
模拟被用来研究聚合物玻璃中应变硬化的微观起源。虽然传统的熵网络模型可以拟合总应力，但其基本假设与模拟结果不一致。有一个实质性的能量贡献的应力，迅速上升之间的缠结段被拉紧。应力的热分量对缠结不太敏感，大部分是不可逆的，并且与局部塑性排列的速率直接相关。缠结和未缠结的链显示相同的应变硬化时，绘制对微观链的取向，而不是宏观应变。
2007-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Simple Model for the Deformation-Induced Relaxation of Glassy Polymers
玻璃态聚合物表现出应变硬化：在恒定的拉伸载荷下，它们的流动首先加速，然后停止。最近的实验发现，这是伴随着一个惊人的和无法解释的下降段的弛豫时间。在这里，我们解释这样的行为相结合的极小模型的流动引起的液化的玻璃，与应变聚合物所携带的应力的描述，创建一个不可分解的相互作用之间的老化和应变引起的复兴。在恒定载荷下，分段运动的液化允许产生聚合物承载应力的强烈流动。这减慢了变形，足以使节段模式再玻璃化，从而导致应变硬化。
2011-10-18 cond-mat.soft
Bridging Heterogeneity Dictates the Microstructure and Yielding Response of Polymer-Linked Emulsions
本研究利用遥爪三嵌段共聚物SEOS构建聚合物连接乳液，揭示桥接异质性对乳液微观结构与屈服响应的调控机制，为设计高性能复杂流体和软材料提供新思路。
2023-05-03 cond-mat.soft
Clustering of entanglement points in highly strained polymer melts
采用分子动力学模拟方法，对聚合物熔体中珠簧链的大变形进行了研究。应用原始路径分析的强变形的聚合物熔体，拓扑约束的作用在高度缠结的聚合物熔体进行了研究和量化。我们发现，拉伸链的原始路径（PP）的整体，大规模的构象遵循仿射变形，而沿着PP的纠缠点的数量和分布不。变形后，链的PP在平行和垂直于伸长的两个方向上收缩。在进一步的放松，我们观察到一个长寿命的纠缠点集群。与延迟的弛豫时间一起，这导致熔体中拓扑约束的亚稳不均匀分布。
2019-05-31 cond-mat.soft
A coarse-grained model for the elastic properties of cross linked short carbon nanotube/polymer composites
短纤维增强聚合物复合材料由于其独特的低成本、相对容易的加工和与其母体聚合物相比优异的机械性能的组合而获得了广泛的工业和工程应用。在这项研究中，粗粒（CG）模型的交联碳纳米管（CNT）增强聚合物基复合材料的发展。CG模型的一个特征是能够捕捉聚合物链、纳米管和聚合物基质之间的相互作用。讨论了复合材料的弹性性能与交联剂的摩尔分数、纳米管增强体的质量分数及其分布的关系。模拟结果表明，使用亚甲基交联的碳纳米管的fictionalization是一个关键因素对显着增加的弹性性能的随机分布的短碳纳米管增强聚（甲基丙烯酸甲酯）（PMMA）矩阵。CG模型在预测碳纳米管增强聚合物复合材料的弹性性能的适用性也通过单向短纤维的细观力学模型的验证过程进行评估。
2017-04-05 cond-mat.soft physics.comp-ph
The origin of stiffening in cross-linked semiflexible networks
通过对一个二维交联半柔性纤维网络模型的有限应变分析，探讨了蛋白质网络的应变刚化。结果表明，刚化是由非仿射网络重排，治理从弯曲为主的响应在小应变的拉伸为主的响应在大应变的过渡。热引起的灯丝波动只有很小的影响，它们只是推迟了转变。
2005-02-16 cond-mat.soft
The effect of temperature on the viscoelastic response of rubbery polymers at finite strains
导出了橡胶聚合物在有限应变下的粘弹性响应的本构方程。聚合物被认为是连接到临时结点的长链网络。在一个随机的时间，一个链从一个结分离，这是在从其活动状态过渡到悬挂状态。悬挂链在其自由端附近随机捕获一个新的结，并返回到其活动状态。长链的断裂和重组被建模为热机械活化过程。利用热力学热力学定律推导了橡胶聚合物的应力-应变关系。通过对炭黑填充橡胶在不同温度下的单轴拉伸试验结果的拟合，找到了模型中的可调参数。实验数据与数值模拟结果吻合较好。
2000-10-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Strain hardening in bidisperse polymer glasses: Separating the roles of chain orientation and interchain entanglement
通过研究不同长度的链的混合物，分离了缠结和链取向对玻璃态聚合物应变硬化的影响。模拟结果表明，在单分散体系和双分散混合物中，即使是缠结链和非缠结链混合，给定链长的分子的取向也是相同的。此外，混合物中的应力等于单分散体系中应力的加权平均。这些结果表明，链有助于独立的应变硬化，链取向是由与周围的玻璃的局部相互作用确定的，并且缠结在通常研究的应变范围内在应变硬化中至多起间接作用。我们讨论这些结果的背景下，最近的微观理论。
2009-10-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Probing microscopic dynamics in a uni-axially strained polymer network
本文研制结合宏观力学测量与光子相关成像的装置，在多方向、多尺度上探测单轴应变PDMS网络，揭示非仿射到仿射动力学的交叉尺度及其随应变减小而增大的规律。
2025-08-29 cond-mat.soft
Computational Indentation in Highly Cross-linked Polymer Networks
压痕法是研究高分子材料力学性能的常用实验方法。使用压痕的主要优点是因为这提供了微观结构和小尺度机械响应之间的直接相关性，这在标准拉伸测试中是困难的。在这里，大多数研究已经研究了水凝胶、微凝胶和/或弹性体。然而，一个较少研究的系统是高度交联的聚合物（HCP）网络中的压痕，其中复杂的网络结构在决定其物理性质方面起着关键作用。在这项工作中，我们调查的HCP网络的结构与性能的关系，使用的通用模型的计算缩进。我们建立了局部键断裂，网络重排，和小尺度力学之间的相关性。并与弹-塑性形变模型进行了比较。HCP在压痕时硬化。
2022-05-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A large deformation model for quasi-static to high strain rate response of a rate-stiffening soft polymer
针对聚硼硅氧烷（PBS）大应变响应缺乏宽应变率本构模型的问题，提出基于微观物理的动态交联本构模型，通过实验验证其在六个数量级应变率下的预测准确性，可推广至同类软聚合物。
2023-07-18 cond-mat.soft
Scaling of the Strain Hardening Modulus of Glassy Polymers with the Flow Stress
在最近的一封信中，Govaert等人研究了五种不同玻璃态聚合物的应变硬化模量$G_r$和流动应力$σ_{flow}$之间的关系。在每种情况下，$G_r$在不同应变速率或不同温度下的结果与流动应力呈线性相关。他们认为这种线性关系与模拟结果不一致。从以前的出版物和新的结果的数据显示，模拟也产生模量和流动应力之间的线性关系。模量与流变应力的比值随温度和应变速率的变化的可能的解释进行了讨论。
2009-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glassy polymers' strain-hardening moduli scale with their statistical-segment volumes
该研究提出了一种新的标度理论，解释了玻璃聚合物的应变硬化模量与统计段体积的关系，并通过分子动力学模拟验证了理论的准确性。
2025-11-20 cond-mat.soft
Uniaxial Recovery Perspective of Glassy Polymer Nanoindentation
本文将玻璃态聚合物纳米压痕恢复与单轴压缩行为关联，提出屈服归一化恢复曲线和广义幂律模型，揭示等效应变、相关系数及压头下应变分布的早期共性。
2024-07-05 cond-mat.soft
Structure and transport properties of poly(ethylene oxide) based cross-linked polymer electrolytes -- A Molecular Dynamics Simulations study
我们提出了一个广泛的分子动力学（MD）模拟研究的聚（环氧乙烷）（PEO）为基础的密集交联聚合物，专注于结构性能以及在锂盐的存在下的系统动力学。出于对具有短PEO链的网络的实验发现的动机，我们采用LiTFSI（双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂）和LiDFOB（二氟硼酸锂）的组合。最近，已经表明这种多盐体系优于经典的单盐体系（Shaji等人，储能材料，2022，44，263）。为了分析微观情况，我们采用最初为非交联聚合物电解质或共混物开发的分析模型（Maitra等人，物理学评论快报，2007，98，227802和Diddens等人，J.电化学索科，2017，164，E3225-E3231）。排除非常短的PEO链，局部动力学相比，线性PEO只是略有限制，并不显着依赖于网络结构。锂离子在PEO链之间的转移和沿着聚合物主链的运动可以通过所采用的盐来控制。
2022-08-29 cond-mat.soft physics.chem-ph
Optomechanical Properties of Stretched Polymer Dispersed Liquid Crystal Films for Scattering Polarizer Applications
通过使聚合物分散液晶（PDLC）膜经受拉伸应变来产生散射偏振器。通过同时测量薄膜的应力应变和偏振相关的光透射特性，研究了薄膜的光机械特性。两个正交偏振的透射率和应力-应变曲线之间的相关性揭示了聚合物取向以及液滴形状各向异性影响液滴内的液晶取向。采用基于Lebwohl-Lasher模型的蒙特卡罗模拟解释了聚合物取向对液晶取向的影响。
2002-08-29 cond-mat.soft
Tuning thermal transport in highly cross-linked polymers by bond induced void engineering
调节热流对于先进功能材料的设计至关重要。在这里，聚合物是特别重要的，因为它们为能量传递提供了不同的途径。更具体地，两个共价键合的单体之间的热流比通过范德华力（vdW）相互作用的两个非键合的单体之间的热流快100倍以上。因此，这两种贡献之间的微妙平衡通常为聚合物材料的热传输系数k的可调性提供指导工具。传统的研究主要集中在线性高分子材料中的k值，近年来的研究也集中在高交联高分子材料中。在这项工作中，使用通用的分子动力学模拟，我们研究了影响HCP的k的因素。我们强调了交联键类型的重要性及其对网络微观结构的影响，旨在为k的可调谐性提供指导原则。虽然这些模拟结果进行了讨论，在现有的实验数据的背景下，我们也作出预测。
2020-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Optical tweezers microrheology maps the dynamics of strain-induced local inhomogeneities in entangled polymers
光镊微流变学（OTM）提供了一种强有力的方法来探测复杂的软物质系统，如网络的纠缠聚合物，在广泛的时空尺度的非线性响应。OTM还可以独特地表征导致这些系统表现出的有趣的非线性流变特性的微观结构动力学。然而，OTM测量中的应变，通过光学迫使微探针通过材料，诱导网络的不均匀性和周围的应变路径，和所得的流场复杂的系统的测量响应。通过一组强大的定制设计的OTM协议，再加上建模和分析计算，我们表征的时变不均匀性引起的OTM测量领域。我们表明，应变后均匀化不干扰系统的内在应力松弛动力学，而是它表现为一个独立的组成部分，在应力衰减，即使在高度非线性制度，如微流变LAOS（mLAOS）协议，我们介绍。我们的具体结果表明，类罗斯弹性回缩，而不是解缠结和脱离，主导缠结聚合物在微观和介观尺度的非线性应力松弛。因此，我们的研究开辟了在广泛的复杂大分子系统上进行精确的非线性微流变测量的可能性，例如mLAOS。
2019-06-01 cond-mat.soft
Polymers in turbulence: stretching statistics and the role of extreme strain-rate fluctuations
湍流中的聚合物被波动的速度梯度拉伸;稳态概率分布函数（p.d.f.）$R$具有幂律尾部，其指数随着Weissenberg数$Wi$（聚合物弹性的无量纲度量）而增加。这项研究解决了以下问题：（一）什么是湍流速度梯度的非高斯统计的聚合物拉伸的作用？(ii)警察是怎么。的$R$演变到其渐近稳定的形式？我们的分析是基于模拟的动态有限可扩展珠弹簧哑铃和链，在极稀的限制，这是在一个均匀的和各向同性的湍流，以及在高斯随机流。首先，我们回顾了高分子拉伸的大偏差理论，并说明了它的应用。然后，我们比较聚合物拉伸湍流和高斯随机流，并表明，而极端值的应变率有助于拉伸小- $Wi$刚性聚合物，它们是不重要的高- $Wi$聚合物，而不是由中等应变率的累积作用拉伸。这一结果是支持的聚合物在拉伸状态下的持续时间的分析。接下来，从螺旋聚合物的分布开始，我们发现，p.d.f.对于低到中等$Wi$，$R$的形式为演进的幂律，尽管在高$Wi$时并非如此。不管是哪种情况，警察局。以指数方式松弛到静止状态。作为$Wi$的函数测量的平衡的相应时间尺度指向在线圈拉伸转变处的临界减慢。重要的是，这些结果表明没有质的变化时，链在湍流被替换为哑铃在高斯流，从而支持使用后者的降阶建模。
2023-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech nlin.CD
Rate- and temperature-dependent strain hardening in glassy polymers: Micromechanisms and constitutive modeling based on molecular dynamics simulations
通过分子动力学模拟研究玻璃态聚合物应变硬化的微观机制，发现少数承载键的拉伸主导应力响应，并据此构建含取向诱导背应力的本构模型，准确预测了广泛温度和应变速率下的应力响应。
2024-11-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A framework for analyzing hyper-viscoelastic polymers
超粘弹性聚合物具有多个应用领域，包括航空航天、生物医学和汽车。因此，理解它们的机械响应是极其重要的，特别是因为它们表现出强烈的速率和温度依赖性，包括低温脆性转变。在不同的应变速率和温度的响应之间的关系进行了研究，并开发了一个框架来预测大应变响应率c。1000 s $^{-1}$及以上，实验不可行。使用聚合物的DMA测试构建了在参考温度下储能模量的速率依赖性的主曲线。使用跨越二十个十年的频率扫描和从预玻璃化转变到预熔融的温度范围。一个分数导数模型拟合的实验数据，这个模型的参数被用来获得在所需的应变率的应力-应变关系。
2017-09-04 cond-mat.soft
Force-extension relation of cross-linked anisotropic polymer networks
具有取向有序性的交联聚合物网络构成了广泛类别的软材料并且与生物系统（例如，F-肌动蛋白束）。我们分析研究了平行排列的，强拉伸的半柔性聚合物与随机交联的非线性力的延伸关系。在强拉伸极限下，交叉连接的影响是纯熵的，与链的弯曲刚度无关。交联增强了束的不同拉伸刚度。对于硬交联，交联对力-延伸关系的贡献与力成反比。它对交联密度的依赖性，接近凝胶化转变，与剪切模量的依赖性相同。定性行为是由两个链与一个单一的交叉链接在中间的玩具模型。
2012-05-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.bio-ph
Geometric Optimization of Patterned Conductive Polymer Composite-based Strain Sensors Toward Enhanced Sensing Performance
本文提出一种新型通用压阻模型结合数值方法，模拟并预测图案化导电复合材料应变传感器的机电性能，并通过激光诱导石墨烯传感器验证，同时利用拉丁超立方抽样和Pareto最优解实现多参数优化。
2025-03-07 cond-mat.soft
Stochastic model of randomly end-linked polymer network micro-regions
交联聚合物网络的聚合和形成是制造、材料制造中的重要过程，并且在水合聚合物网络的情况下，是生物医学材料的合成、药物递送和组织工程的重要过程。虽然相当多的研究致力于聚合物网络的建模，以确定平均，平均场，全球性质，有很少的研究，专门研究的变化，组成跨“微区”（由大量但有限数量的聚合物网络链组成）。这里，我们对聚合物网络的随机形成进行数学建模，所述聚合物网络由经历末端连接凝胶化过程的线性同双官能网络链组成。我们引入了一个主方程，描述了可能的网络微区配置的概率作为时间和反应程度的函数的演变。我们特别关注网络形成的动力学和凝胶微区的统计变异性，特别是在中间程度的反应。我们还考虑可能的退火效应和研究如何合作的两个末端基团之间的绑定在一个单一的网络链影响网络的形成。我们的研究结果允许更详细和彻底的理解聚合物网络的动力学和网络特性的可变性。
2020-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Electronic Properties of Vinylene-Linked Heterocyclic Conducting Polymers: Predictive Design and Rational Guidance from DFT Calculations
采用密度泛函理论研究了一系列乙烯基杂环导电聚合物的能带结构和电子性质。为了准确地计算电子带隙，我们利用具有完全周期性边界条件的混合泛函来理解化学官能化对这些材料的电子结构的影响。预测性第一性原理计算的使用加上简单的化学参数突出了芳香性在获得低带隙聚合物中所起的关键作用。相反的一些方法，错误地试图通过增加聚合物骨架的芳香性来降低带隙，我们表明，芳香族（或醌）本身并不确保低的带隙。相反，使母体聚合物的基态朝向势能面上的芳族\leftrightarrow醌型能级交叉不稳定的迭代方法是降低这些共轭体系中的带隙的更有效的方式。我们的研究结果突出了使用合理的化学直觉指导下的预测计算设计低带隙聚合物的光伏材料。
2011-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Glass-like dynamics of the strain-induced coil/helix transition on a permanent polymer network
我们研究了应力响应的步骤应变的共价键合的明胶凝胶在温度范围内，三螺旋可逆交联形成是禁止的。我们观察到缓慢的应力松弛对$T$依赖的有限渐近水平。我们表明，这是分配到应变诱导线圈$\rightarrow$螺旋过渡，以前证明了S。Courty，J.L. Gornall和E.M. Terentjev（PNAS，{ \bf 102}，13453（2005））中所述的聚合物链的一部分。弛豫过程，在第一阶段，根据拉伸指数动力学，然后跨越到终端简单的指数衰减。各自的特征时间$τ_{K}$和$τ_{f}$表现出类似阿伦尼乌斯的$T$依赖性，其中相关能量$\cal E$不相容地大于异构化过程的激活势垒高度，该过程为初级线圈$\to$螺旋转化事件设定时钟。我们尝试性地将这种玻璃状的动力学减慢归因于随机弹性介质中局部基本事件产生的机械噪声引起的长程耦合。
2016-01-28 cond-mat.soft
Off-lattice Monte Carlo Simulation of Supramolecular Polymer Architectures
我们引入了一个有效的，可扩展的蒙特卡罗算法来模拟自由连接和离散蠕虫状链的交联体系结构。键的运动是基于离散的tracket结构，其影响构象的变化，完全保持固定长度的限制，所有的债券。该算法再现已知的端到端的距离分布简单，易于分析的交联刚性和自由连接的聚合物的系统，并用于确定有效的持久性长度的短束的半柔性蠕虫状链，相互交联。它揭示了一个可能的调节机制在捆绑网络：有效的持久性束控制的连接密度。
2010-12-24 cond-mat.soft
Tethered flexible polymer under oscillatory linear flow
本文通过数值模拟研究了振荡线性流中束缚于反射壁的二维柔性聚合物的非平衡结构与动力学，发现其在高低应变下呈现不同的拉伸、回缩与翻转构象，且质心运动表现出垂直于流动方向的频率倍增现象。
2024-07-21 cond-mat.soft
Orientational order and glassy states in networks of semiflexible polymers
受交联细胞骨架生物聚合物网络结构的启发，我们研究了随机交联半柔性聚合物二维网络中的取向有序相。我们考虑永久的交联，规定了一个有限的角度，并把它们作为淬火无序在一个半微观副本场论。从未交联的聚合物和小聚合物簇（溶胶）的流体开始并增加交联密度，发生连续的凝胶化转变。在所得凝胶中，半柔性链要么显示长程取向顺序，要么冻结在随机方向上，这取决于交叉角的值，交联浓度和聚合物的刚度。交叉角$θ\sim 2π/M$导致长程$M$ -折叠取向顺序，例如，对于$θ=60^{\circ}$或$90^{\circ}$，分别为“六元”或“四元”。过渡是不连续的，临界交联密度取决于聚合物的弯曲刚度和交联几何形状：刚度越高，$M$越低，交联的临界数量越低。在溶胶和长程有序状态之间，我们总是观察到一种凝胶，它是一种统计各向同性的非晶态固体（SIAS），参与聚合物具有随机的位置和随机的取向定位。
2011-03-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Strain Hardening of Polymer Glasses: Entanglements, Energetics, and Plasticity
模拟被用来研究聚合物玻璃中应变硬化的微观起源。虽然在很宽的温度范围内的应力-应变曲线可以拟合熵网络模型预测的函数形式，但许多其他结果与这些模型的物理图像根本不一致。应力太大而不能成为熵，并且与温度有错误的趋势。在大应变下，最引人注目的硬化反映了能量的增加，因为链在纠缠之间被拉紧，而不是熵的变化。当加热到玻璃化转变温度以上时，只有在变形样品的形状恢复过程中才观察到弱的熵应力。虽然短链不形成缠结网络，但它们表现出部分形状恢复、取向和应变硬化。所有链长的应力崩溃时，对链拉伸的微观措施，而不是宏观拉伸绘制。热对应力的贡献与通过链间键的断裂和重整测量的塑性速率成正比。这些观察结果表明，应变硬化的正确微观理论应该基于玻璃态物理学，而不是橡胶弹性。
2008-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Brownian motion of flexibly-linked colloidal rings
与线性聚合物相比，环状聚合物具有独特的性质，这是由于它们的拓扑封闭结构没有起点或终点。由于分子量的多分散性和不期望的副产物如链的存在，对分子环聚合物的实验测量具有挑战性。在这里，我们研究了环状聚合物的实验模型系统，该系统由$n$ =4的柔性连接的微米级胶体环组成。8个部分。我们表征这些灵活的胶体环的构象，并发现它们是自由连接的空间限制。我们测量它们的扩散行为，并将其与流体动力学模拟进行比较。有趣的是，与胶体链相比，柔性胶体环具有更大的平移和旋转扩散系数。与链相反，它们的内部变形模式显示出对于$n\lesssim 8$的较慢的波动和对于较高的$n$值的饱和。我们表明，来自环结构的限制，导致这种减少的灵活性小$n$，并推断预期的缩放的灵活性作为环的大小的函数。我们的发现可能对合成和生物环状聚合物的行为以及松软胶体材料的动力学模式产生影响。
2022-09-27 cond-mat.soft
Viscoelasticity of reversibly crosslinked networks of semiflexible polymers
我们提出了一个理论框架的线性和非线性粘弹性性能的可逆交联网络的半柔性聚合物。与网络应变耦合到聚合物端到端距离的仿射模型相反，在我们的模型中，应变反而用于局部扭曲网络结构。这在聚合物长丝中诱导弯曲模式，其性质受控于周围的网络结构。具体而言，我们调查的频率依赖性的线性流变学，特别是在结合交联结合/解结合过程。我们还开发了示意性的扩展来描述蠕变测量过程中的非线性响应，以及在恒定应变率斜坡。
2016-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Distinct regimes of elastic response and deformation modes of cross-linked cytoskeletal and semiflexible polymer networks
半柔性聚合物如丝状肌动蛋白在细胞的机械行为中起着至关重要的作用，但交联的F-actin网络的基本性质仍然知之甚少。为了解决这个问题，我们已经进行了数值研究的线性响应的均匀和各向同性的二维网络在零温度下施加应变。弹性模量被发现消失的刚性逾渗阈值的网络密度。对于更高的密度，观察到两个制度：一个在其中的变形主要是仿射和长丝拉伸和压缩;和第二个弯曲模式占主导地位。我们确定了一个无量纲的标量，是材料长度尺度的组合，指定了一个给定的网络属于哪个政权。一个缩放参数，提出了近似同意这个交叉变量。通过直接的几何测量，我们也证实了应变下的亲和力程度与不同的弹性制度。我们讨论了我们的研究结果的影响，并建议可能的方向，为今后的调查。
2003-10-07 cond-mat.soft
Structure and phase behavior of polymer-linked colloidal gels
低密度的“平衡”凝胶由胶体颗粒的分散的、动力学停滞的网络组成，并且对老化有弹性，可以通过限制在胶体之间形成的有效键的数量来制造。化合价受限的片状颗粒长期以来一直作为此类材料的一个原型实例，但平衡凝胶也可以通过合成上更简单且可扩展的策略来实现，该策略引入二级连接体，例如小的双配位分子，以介导胶体之间的键。在这里，我们考虑的情况下，ditopic连接分子是低分子量的聚合物和演示使用模型胶体-聚合物混合物如何宏观性能，如相行为以及凝胶的微观结构可以通过聚合物的分子量和浓度来设计。平衡凝胶形成的低密度窗口有利地使用较长的连接体扩展，同时必然增加所有胶体之间的间距。然而，我们表明，具有不同尺寸的连接体的共混物，使更广泛的变化，在微观结构为一个给定的目标相行为。我们的计算研究提出了一个强大的和可调的策略，实验实现平衡胶体凝胶。
2019-07-10 cond-mat.soft
Continuum Mechanical Modeling of Strain-Induced Crystallization in Polymers
目前的贡献集中在无填充聚合物的应变诱导结晶的力学模型的一致性。这种现象对于聚合物的机械性能以及它们的制造和应用特别重要。该模型采用耗散势最小原理，并假设两个内部变量：结晶变形和网络的规则性。除了必要的耗散势的演化方程的推导，以及建立Arruda-Boyce模型被选择来描绘的聚合物的弹性行为。该模型的两个特点是演化方向取决于应力状态和在加载和卸载阶段的结晶的区别。该模型已被实施到有限元方法和应用于数值模拟的生长和收缩的晶体区域在循环拉伸试验的样品具有不同的初始配置。这一概念使微观结构的演变可视化，产生的信息，仍然是无法访问的实验技术。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Time is length in self-similar logarithmic aging of physically cross-linked semiflexible polymer networks
本研究通过分子动力学模拟发现物理交联半柔性聚合物网络存在自相似老化，其网格尺寸对数增长，该长度尺度定义内部时钟，控制结构、能量与动力学，为软物质老化提供新视角。
2025-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Is directed percolation in colloid-polymer mixtures linked to dynamic arrest?
利用计算机模拟，我们研究了动态逮捕的胶体聚合物混合物的示意性模型相结合的短程吸引力与长程排斥。被捕集凝胶是由于强吸引力而结合的胶体颗粒的稀刚性网络。在没有排斥的情况下，凝胶通过阻滞相分离在旋节线处形成。在足够高密度的各态历经悬浮液中，胶体团簇形成临时网络，渗透空间。最近，[国家通讯社。7，11817（2016）]，有人提出，这些网络向定向渗流的转变与动态停滞的开始相吻合，从而将结构与动态联系起来。在这里，我们评估各种屏蔽长度的基础气液双结点和渗滤过渡。我们发现，定向渗流移动的连续渗流线，以更大的密度，但即使超出这条线的悬浮液仍然遍历。只有当接近旋节时，才发生动力性停搏。因此，竞争排斥并不改变非平衡凝胶化的定性方案，尽管新兴的疏水网络的结构显示出一些差异。
2018-06-25 cond-mat.soft
Certifying the intrinsic character of a constitutive law for semi-crystalline polymers: a probation test
方法学性质的研究表明，试用测试的效率，允许的流变本构关系的固有特性进行评估。这里考虑的是颈缩和大变形的半结晶聚合物的这种规律。在$(\dotσ, σ, \dot\varepsilon, \varepsilon)$行为定律的框架内，在施加恒定应变率$\dot\varepsilon_0$下进行的拉伸实验带来真实的应力响应，由此可以从基于模型的计量概念中识别本构（材料）参数。在不同的应变率下重复相同的实验，然后获得非弹性参数对应变率的依赖性。然后，考虑一组新的实验进行了严格的内在法律的固定位移速率的夹具进行测试。在这种情况下，试样显示出在测试期间强烈演变的局部应变率（在这里是5-10倍）。参数识别过程则需要将精确实现的输入应变和应变率命令引入模型中。占应变率的依赖性，需要额外的知识，初步确定的应变率的依赖性的非弹性本构参数的良好预测的实验响应直接。这就是这里所证明的。结论有利于一个可能的升级的国际标准的机械表征的聚合物的基础上恒定应变率拉伸试验和适当应用的基于模型的计量学。
2020-03-19 cond-mat.soft physics.comp-ph
