Linear and nonlinear optical responses in Green's function formula
本文基于密度算符方法推导了格林函数公式中各阶光学电导率，并将其与Berry曲率等物理量关联，为研究高阶非线性光学响应中的多体效应提供了有效工具。
2025-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Charge polarization effects on the optical response of blue-emitting superlattices
在研究周期性结构光学响应的新方法中，自发电荷极化被忽略了，该方法已成功地应用于研究蓝色发光InGaN/GAN超晶格的光学性质。为了研究这种量子限制斯塔克现象的影响，我们研究了光学响应，假设在导带和价带的抛物线带边调制。我们讨论的后果上的本征函数的对称性和随之而来的光学跃迁选择规则。利用有限周期系统理论的WKB近似的新方法，我们确定了导带和价带的能量本征值及其相应的本征函数和子带结构。计算了光致发光随电荷局域化强度的变化，并与实验结果进行了比较。我们发现，对于靠近势垒边缘的子带，光学响应和表面态对电荷极化强度敏感。
2017-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Linear and Second-order Optical Response from First Principles
我们提出了一个完整的形式主义的计算的线性和二阶光学响应的半导体和绝缘体。在微扰理论范围内推导出光学双折射率的表达式。作为一个出发点，一个简短的背景下，单粒子和多粒子的哈密顿算符和运营商提供。作为一个例子，我们报告的计算单层InP/GaP（110）超晶格的线性和非线性光学性质。线性光谱中的特征被确定为来自各种波段组合。根据线性光谱中峰的共振分析了二阶光谱的主要特征。在应变修正的有效介质模型的帮助下，二阶光学性质的界面选择性被突出。
2003-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and optical properties of SrTiO3 perovskite using semi-local and hybrid first principles density functional theory
采用密度泛函理论方法，在PBE和HSE水平上研究了钛酸锶钙钛矿的晶格常数。该研究已经在所有3个现有的相，即立方相，正交相和四方相，然而，到目前为止，实验细节仅适用于立方相。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of optical responses based on nonorthogonal localized orbitals
基于非正交定域轨道的从头算软件包，我们发展了一个计算响应函数的通用方案。我们通过计算材料的非线性光学响应来测试这种方法的性能，如单层WS2的漂移电流电导率，并与以前的计算结果取得了很好的一致性。这种方法与Wannier插值有许多相似之处，由于正交性和局部化的要求相冲突，Wannier插值需要对Wannier函数进行具有挑战性的优化。虽然与Wannier插值相比计算量更大，但我们的方法避免了Wannier函数的构建，从而能够自动高通量计算与电，磁和光学材料特性相关的线性和非线性响应。
2019-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Optical Response of Solid CO$_2$ as a Tool for the Determination of the High Pressure Phase
我们报告的第一性原理计算的频率依赖的线性和二阶光学性质的两个可能的扩展固相CO $_2$ -V，即$I\bar42d$和$P2_12_12_1$。与母体$Cmca$相相比，两相的线性光学极化率小得多。我们发现$I\bar42d$和$P2_12_12_1$在高能区的线性光学响应有很大的不同。两种可能的晶体结构的非线性光学响应相差大约五倍。由于非线性光谱的差异在低能量区域（即，低于金刚石的带隙）中是显著的，因此利用金刚石砧座单元内的样品进行测量是可行的。因此，我们建议光学实验与我们的计算数据作为一种工具，明确识别的高压相CO $_2$。
2003-05-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of morphotropic transitions and phase-change functional responses in BiFeO3-BiCoO3 multiferroic solid solutions
采用从头算方法研究了多铁性材料BiFeO_3（BFO）和BiCoO_3（BCO）形成的BFCO固溶体。我们发现，BFCO呈现出强烈的不连续的准同型BFO和BCO类铁电相之间的转变。此外，对于所有的组合物，这样的相保持（Meta）稳定并保持良好分化的性质。因此，我们的研究结果表明，一个电场可以用来切换这些结构之间，并表明，这样的切换涉及大的相变效应的各种类型，包括压电，电，和磁电的。
2011-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Density-Polarization Functional Theory of the response of a periodic insulating solid to an electric field.
在密度泛函理论的框架下研究了无限大周期性绝缘固体对无限小电场的响应。我们发现，所施加的微扰势不是周期性密度变化的唯一泛函：它还依赖于宏观{ \em极化}的变化。此外，交换相关能对极化的依赖性诱导交换相关电场。这些效果表现为一个模型半导体。我们还表明，剪刀算子技术是绕过这种偏振依赖性的近似方法。
1995-01-31 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Dynamical Linear Response of TDDFT with LDA+U Functional: strongly hybridized Frenkel excitons in NiO
在含时密度泛函理论（TDDFT）的框架下，我们推导了LDA+U泛函的动力学线性响应，并以典型的莫特绝缘体NiO为基准.使用实空间Wannier函数制定，我们的计算成本低廉的框架提供了详细的见解形成紧密结合的Frenkel激子具有合理的精度。具体而言，发现多个激子的强杂化显著地修改激子性质。此外，我们的研究揭示了绝热近似在TDDFT与混合泛函和现有的Bethe-Salpeter方程方法中的一个显着的通用限制，提倡在未来的发展中强烈依赖能量的内核的必要性。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Dependence of response functions and orbital functionals on occupation numbers
对密度泛函理论的交换相关能泛函的解释性轨道依赖近似通常不仅依赖于单粒子Kohn-Sham轨道，而且依赖于它们在基态Slater行列式中的占据数。因此，用优化有效势（OEP）方法对相应的交换关联势进行变分计算，也需要相对于有效单粒子势的变化而改变占据数，这通常不被考虑在内。这里说明了在什么情况下这一程序是合理的。
2008-11-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-dependent density-functional theory of exciton-exciton correlations in the nonlinear optical response
利用含时密度泛函理论（TDDFT）方法分析了半导体光学响应中可能存在的非线性激子-激子关联效应。为此，我们推导出激子极化的非线性（三阶）TDDFT方程。在这个方程中，非线性时间相关效应由有效激子-激子相互作用的时间相关（非绝热）部分描述，其取决于交换相关（XC）核。我们应用该方法研究了GaAs量子阱的非线性光学响应。特别地，我们计算了系统的二维傅立叶谱，并与实验数据进行了比较。我们发现，有必要使用非绝热XC核来描述激子束缚态-双激子，这是由于延迟TDDFT激子-激子相互作用形成的。
2013-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Physical origin of giant excitonic and magneto-optical responses in two-dimensional ferromagnetic insulators
最近发现的磁性原子薄层的范德瓦尔斯晶体创造了巨大的机会，探索光-物质相互作用和磁光现象在二维极限。光学和磁光实验提供了深入了解这些主题，揭示了强磁性圆二色性和巨大的克尔信号在原子薄的铁磁绝缘体。然而，巨磁光响应的本质及其微观机制仍不清楚。在这里，通过执行第一性原理GW和Bethe-Salpeter方程计算，我们表明激子效应主导了原型二维铁磁绝缘体CrI $_3$中的光学和磁光响应。我们模拟克尔和法拉第效应在现实的实验设置，并在此基础上，我们预测的敏感的频率和衬底的磁光响应的依赖性。这些发现提供了物理理解的现象，以及潜在的设计原则，工程磁光和光电子器件使用二维磁铁。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Linear optical response of current-carrying molecular junction: A NEGF-TDDFT approach
本文提出了一种计算载流分子结的线性光学响应的方法，即当电子隧穿结的速度远快于外激光场的特征时间时，计算载流分子结的线性光学响应。讨论了非平衡格林函数（NEGF）和含时密度泛函理论（TDDFT）方法之间的关系，推导了NEGF-TDDFT方案下的光学响应和线性极化率的表达式。当忽略与接触的耦合时，相应的孤立分子的结果，来自TDDFT方法以前，被复制。
2007-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Classical density-functional theory of inhomogeneous water including explicit molecular structure and nonlinear dielectric response
我们提出了一个准确的自由能功能的液态水写在一组有效的潜在领域，其中虚构的非相互作用的水分子移动。该泛函包含非相互作用分子熵的\emph{exact}表达式，因此为包含依赖于相互作用分子的\emph{orientation}的复杂分子间相互作用提供了理想的起点。我们展示了如何构建一个多余的自由能功能，以重现以下性质的水：介电响应;实验站点站点关联函数;的表面张力;液体的体积模量和该模量随压力的变化;液体和蒸汽相的密度;和液体-蒸汽共存。作为示范，我们提出的结果应用这个理论的行为的液体水在平行板电容器。特别是，我们在非线性制度的水的介电响应的预测，发现良好的协议与已知的数据。
2009-02-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Accurate optical spectra through time-dependent density functional theory based on screening-dependent hybrid functionals
我们调查的光学吸收光谱，通过依赖于时间的密度泛函理论（TD-DFT）的基础上，非经验的混合泛函，旨在正确地再现介电函数。与最先进的$GW$计算的比较，然后由Bethe-Sapeter方程（BSE- $GW$）的解决方案显示出密切的协议的过渡能和光谱的主要特征。我们将TD-DFT与BSE- $GW$相结合，重点讨论了模型介电函数和局域交换相关核。目前的TD-DFT方法以计算成本的一小部分实现了BSE- $GW$的准确性。
2020-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Plane wave/pseudopotential implementation of excited state gradients in density functional linear response theory: a new route via implicit differentiation
本文介绍了基于平面波基组的密度泛函线性响应理论（TDDFT）中激发态核力的计算方法。本文发展了一种隐式微分技术，用于计算Kohn-Sham分子轨道波函数和轨道能量梯度之间的非绝热耦合，并将其用于计算激发态核力。该算法已实现在一个平面波/赝势代码只考虑到一个减少的活性子空间的分子轨道。对于H $_2$和N $_2$分子，当分子轨道的活性子空间接近完全时，分析梯度迅速收敛到精确力。
2005-07-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Strong nonlinear optical response of graphene flakes measured by four-wave mixing
我们提出了第一个实验研究的非线性光学性质的石墨烯薄片。我们发现，在近红外频率的石墨烯单层表现出非常高的三阶光学非线性，这是几乎独立于入射光的波长。非线性光学响应可用于成像目的，石墨烯的图像对比度比使用线性显微镜获得的图像对比度高几个数量级。
2009-12-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Diagrammatic approach to excitonic effects on nonlinear optical response
本文提出一种基于泛函积分和费曼图的图解方法，通过电子-空穴梯形图修正计算含激子效应的非线性光学响应，并在单层h-BN模型中展示了二次谐波产生谱的定性变化，方法可扩展至更高阶响应及第一性原理计算。
2023-10-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
On the challenge to improve the density response with unusual gradient approximations
某些激发，特别是长程电荷转移特性的激发，当使用典型的（半）局域泛函时，含时密度泛函理论（TDDFT）描述得很差。对这些激励的适当描述需要一个与通常的（半）局部响应大不相同的交换相关响应。它最近已被证明，广义梯度近似（GGA）型泛函可以产生不寻常的潜力，模仿功能的确切交换衍生物的不连续性，并显示轨道节点表面上的分歧。我们在这里调查这些不寻常的潜在属性是否转化为有益的响应属性。使用Sternheimer形式主义，我们仔细研究了2013年Armiento和Kümmel（AK 13）的交换近似和1988年Becke（B88）的交换近似所获得的响应，这两种近似都显示出轨道节面上的分歧。对Na ~ 2的数值计算以及对氢原子的解析和数值计算表明，AK_（13）的响应与通常的半局域泛函有质的不同.然而，AK 13功能导致基本的不稳定性的渐近区域，防止其在TDDFT的实际应用。我们的研究结果可能有助于未来改进的泛函的发展，并证实，频率相关的Sternheimer形式主义非常适合运行和分析TDDFT计算。
2018-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Supercurrent induced resonant optical response
电导率编码了对时间相关电场的电流响应。我们发展了直流超电流存在下的光电导$σ(ω)$理论。电流诱导的光学响应是禁止伽利略不变性发生在系统中的一个单一的抛物线带。然而，我们发现，晶格效应引起了一个明显的电流依赖峰在$σ(ω)$的间隙边缘$ω= 2 Δ$，这发散在清洁的限制。我们证明了这一点在一个多带超导体的模型。我们的理论解释了Nakamura等人（2019）最近在NbN中光学电导率中观察到的电流诱导峰，并为光直接激活Higgs模式提供了一种新的机制。
2022-03-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Multi-Layered Plasmonic Covers for Comb-Like Scattering Response and Optical Tagging
我们讨论了多层等离子体粒子的潜力，以定制的光学散射响应。等离子体激元的相互作用局限于薄的堆叠壳层实现了奇特的退化隐形和共振状态发生在任意接近的频率。这些概念被应用到实现ultrasharp梳状散射响应和合成交错的，理想的强超散射态紧密耦合到不可见的状态。我们展示了对材料损失和背景介质变化的鲁棒性，这些特性使这些结构成为光学标记的理想选择。
2013-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Static dielectric response of icosahedral fullerenes from C60 to C2160 by an all electron density functional theory
用全电子密度泛函方法研究了C60、C180、C240、C540、C720、C960、C1500和C2160富勒烯的静态介电响应。首先，用有限场方法，采用每个原子35个基函数的高斯基组，确定了C60、C180、C240和C540的屏蔽极化率。在第二组计算中，未屏蔽的极化率计算富勒烯C60至C2160从自洽Kohn-Sham轨道和本征值，使用sum-over-states方法。近似屏蔽极化率，通过应用线性响应理论内确定的校正得到的有限场极化率表现出良好的一致性。C2160中每个原子的静态偶极极化率（4埃^[3]）比C60中的静态偶极极化率（1. 344埃^[3]）大3倍。我们的研究结果减少了先前用于描述富勒烯介电响应的各种理论模型的不确定性，并表明量子尺寸对极化率的影响明显小于先前的想法。
2008-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Nonreciprocal optical response in parity-breaking superconductors
超导电性，一种宏观量子态的出现，产生独特的电磁响应，导致磁场的完美屏蔽和零电阻。在本文中，我们提出具有空间反转对称性破缺的超导体具有巨大的非互易光学现象，如光电流产生和二次谐波产生。非互易光学响应在低频区域表现出发散行为，并且起源于宇称破缺超导体特有的双重指标，即非互易超流密度和Berry曲率导数。此外，机制和频率依赖性与超导体中保持的时间对称性密切相关。这种关系对于探索超导对称性的时空结构是有用的。这些指标表征了非互易光学响应的低频特性，从而量化了超导体在非互易光学中的性能。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
A discontinuous functional for linear response time-dependent density functional theory: the exact-exchange kernel and approximate forms
本文详细研究了含时密度泛函理论的正合交换核，重点研究了它在整数粒子数下的不连续性。最近发现，这种确切的性质导致核中的尖峰和台阶特征，其在双原子系统的解离极限中发散[Hellgren和Gross，Phys.Rev.A，022514（2012）]。为了进一步分析内核的不连续性，我们在这里使用两种不同的近似EXX内核：PGG近似和共同能量分母近似（CEDA）。它表明，而PGG近似忽略不连续CEDA包括它明确。通过对模型分子系统的研究表明，在分子链的密度泛函描述中，所谓的场抵消效应可以从静态核的不连续性来看待。的频率依赖性的作用也进行了研究，突出其重要性，为远程电荷转移激发以及内壳层激发。
2013-09-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Inverse designing metamaterials with programmable nonlinear functional responses in graph space
University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）；University of California Los Angeles（加州大学洛杉矶分校）；Penn State University（宾州州立大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institut Jean Lamour（让·拉穆尔研究所）
针对三维超材料行为-结构关系难捕捉的问题，提出基于图的框架GraphMetaMat，整合图网络、物理偏置等技术，可设计满足多种响应和制造约束的超材料，性能优于商用材料，实现按需功能材料自动化设计。
2024-08-12 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
The reliability of hybrid functionals for accurate fundamental and optical gap prediction of bulk solids and surfaces
本文利用新一代最优调控的距离分离混合泛函，结合基态与含时密度泛函理论，证明其在预测Si(111)-(2x1)和Ge(111)-(2x1)表面的基本带隙、光学带隙及投影能带结构方面具有可靠性。
2025-04-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Giant quadratic magneto-optical response of thin YIG films for sensitive magnetometric experiments
本文报道了在50 nm厚的钇铁石榴石（YIG）层中观察到的磁化二次磁光效应（Cotton-Mouton效应）。通过理论和实验相结合的方法，我们设法量化线性和二次磁光效应。我们表明，在薄YIG膜的二次磁光信号可以超过线性磁光响应，达到450乌拉德，可与Heusler合金或铁磁半导体的值。此外，我们证明了适当选择的实验条件，特别是相对于波长，是至关重要的优化的二次磁光效应的磁强计测量。
2021-10-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Guided search for desired functional responses via Bayesian optimization of generative model: Hysteresis loop shape engineering in ferroelectrics
跨多个学科的预测建模的进展已经产生了能够在预测材料的宏观功能响应方面具有高准确性的生成模型。相应地，感兴趣的是逆问题的模型参数，将产生所需的宏观响应，如应力-应变曲线，铁电迟滞回线等，在这里，我们建议和实施一个高斯过程为基础的方法，允许有效地采样退化参数空间的一个复杂的非本地模型的输出区域的参数空间产生所需的功能。我们讨论了采集函数和采样函数的具体适配，以使过程高效，并平衡对多个可能的最小值的参数空间的有效探索和对目标行为优化的感兴趣区域进行密集采样的利用。这种方法通过铁电材料中的磁滞回线工程来说明，但可以适用于其他功能和生成模型。该代码是开源的，可在[github.com/ramav87/Ferrosim]获得。
2020-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Synthesis of DNA Templated Tri-functional Electrically Conducting, Optical and Magnetic nanochain of Nicore-Aushell for Bio-device
本文讨论了导电、光学和磁性三功能Nicore-Aushell纳米链的合成。我们的研究表明，这种以链状形式附着生物分子DNA的材料在医疗仪器和生物计算机器件方面具有很大的潜力。
2008-12-31 cond-mat.mtrl-sci physics.bio-ph physics.med-ph
Orbital magneto-optical response of periodic insulators from first principles
磁光响应，即在存在磁场的情况下的光学响应，通常用于材料的表征和光通信。然而，晶体中电场和磁场的量子力学描述并不简单，因为位置算符定义不好。本文提出了周期边界条件下含时电磁场的密度矩阵微扰理论的一种新形式，使我们能够在\textit{ab initio}水平上处理固体的轨道磁光响应.所提出的计算方案的效率是可比的标准的线性响应计算的吸收光谱和分子和固体的测试结果与现有的实验数据一致。在单层六方氮化硼的连续磁光谱中，揭示了谷塞曼效应的明显特征。本形式主义开辟了道路的磁光效应在强驱动的低维系统的研究。
2019-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
