First Principles Study of Adsorption, Diffusion and Dissociation of NH_3 on Ni and Pd Surfaces
采用密度泛函理论中的平面波赝势方法，在交换势和关联势的广义梯度近似下，计算了NH3在Ni（111），Pd（111）和Ni（211）表面的吸附能Ead，扩散势垒和第一离解势垒E1. Ni（111）和Pd（111）上的NH3吸附优先选择顶部位置。计算出Pd（111）的扩散势垒显著高于Ni（111）。我们还发现在Ni（111）表面的第一步解离（NH_3 => NH_2 +H）中，NH_2是从顶位向最近的空位移动，而在Ni（211）表面上，NH_2是从台阶边缘的初始顶位向桥位移动。H被发现占据两个表面的空心网站。对于Ni（111）上的反应，发现Ead比E1低0.23 eV，而在Ni（211）台阶处，E1和Ead几乎彼此相等。这表明该分子在Ni（111）上的解吸比解离更好，而在该步骤中解离是有利的。
2005-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of O$_{2}$ at Be(0001): First-principles prediction of an energy barrier on the adiabatic potential energy surface
采用广义梯度近似下的密度泛函理论和超原胞方法研究了O $_{2}$分子在Be（0001）表面的吸附和解离.物理和化学吸附的分子前体状态被确定为沿平行和垂直的通道，分别。结果表明，HH-Z（定义见正文）通道是O $_{2}$分子化学吸附的最稳定通道。研究了这种最稳定的化学吸附分子态的电子和磁性，结果表明电子在自旋分辨反键$π^{\ast}$分子轨道和表面Be $sp$态之间来回转移.还示出了分子-金属键中的不同共价量。通过计算绝热势能面确定了O $_{2}$的解离过程，发现T-Y通道是O $_{2}$解离吸附的最稳定通道.值得注意的是，我们预测，不同于其他简单的$sp$金属表面，如Al（111）和Mg（0001），\textit{adiabatic}的解离过程中的O $_{2}$在Be（0001）是一个激活的类型与一个相当大的能量障碍。
2008-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Is silicene stable in air? -- First principles study of oxygen adsorption and dissociation on silicene
本文用第一性原理研究了氧在硅烯表面的吸附和解离。本文用第一性原理研究了氧在硅烯表面的吸附和解离。研究发现，在空气中，氧分子很容易吸附和解离成两个氧原子，而不需要克服任何能垒，因此硅烯在空气中是不稳定的。此外，解离的氧原子相对难以在原始硅烯表面上迁移或从原始硅烯表面解吸，导致氧原子的流动性差。结果表明，硅烯在空气中会发生Si-O化合物的转化。这将有助于揭示氧分子与硅烯表面相互作用的细节，特别是有助于理解硅烯在空气中的稳定性。
2013-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Water adsorption and dissociation on SrTiO3(001) revisited: A density-functional theory study
我们提出了一个全面的密度泛函理论研究解决的吸附，解离和连续扩散的水分子上的两个定期终止的SrTiO 3（001）。结合所获得的超晶胞几何收敛的第一原理热力学框架内的能量，我们能够再现实验观察到的羟基化的SrO-终止已经在最低的背景湿度，而TiO 2-终止保持自由的水分子在制度的低水分压。这种不同的行为可以追溯到在先前的终止上毫不费力地形成能量上非常有利的羟基对。与普遍的理解相反，我们的计算表明，在低覆盖率下，较少的水-亲合TiO 2-终止也可以容易地分解水，通常描述的分子状态仅在更高的覆盖率下稳定。
2010-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Quantum size effect on the dissociation of O2 molecules on ultrathin Pb(111) films
采用第一性原理计算方法，系统地研究了O $_2$分子在不同厚度Pb（111）薄膜上的解离过程.在揭示O $_2$分子吸附前体态的基础上，进一步探讨了Pb（111）表面上存在两个近简并吸附态，而Mg（0001）和Al（111）表面上完全不存在前体吸附态的原因.分析了其原因是表面电子结构的不同。对于O $_2$的解离，我们考虑了气体和分子吸附O $_2$分子的反应通道。我们发现O $_2$从分子吸附前体态解离的能垒总是小于O $_2$从气体解离的能垒。不同Pb（111）膜上的最有利解离过程相同，能垒受Pb（111）膜的量子尺寸效应的调制.
2010-01-26 cond-mat.mtrl-sci
PBr3 Adsorption and Dissociation on the Si(100) Surface
本研究通过STM和DFT发现PBr3在Si(100)表面室温下完全解离为P和Br原子，退火后磷掺入硅中，为通过卤素掩模实现单个磷原子插入硅提供了依据。
2025-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Alane adsorption and dissociation on the Si(001) surface
我们用密度泛函理论研究了铝烷AlH_3在Si（001）表面分解的能量学。铝烷通过硅原子孤对电子与硅表面二聚体的凸起原子形成配价键。我们计算了吸附后连续脱氢事件的路径上的各种结构的能量：AlH2，AlH和Al，发现能量逐渐显着降低。对于每个阶段，我们分析的结构和键合，并提出模拟STM图像的最低能量结构。最后，我们发现，铝原子的能量纳入表面，弹出一个硅原子，是可比的Al adatoms。这些研究结果表明，铝掺入可能是精确控制的P掺入，如果稍微不容易实现。
2017-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Water dissociation on pristine low-index TiO2 surfaces
原始低折射率TiO $_2$界面上的水吸收和解离过程很重要，但除了研究充分的金红石（101）和金红石（110）之外，人们对其了解甚少。为了理解这些，我们构建了三套机器学习的潜力，同时适用于各种TiO $_2$表面，基于三个密度泛函理论近似。我们计算了七种TiO $_2$表面的水解离自由能，预测了TiO（100）、TiO（110）、TiO（001）和TiO（011）表面有利于水解离，TiO（101）和TiO（100）表面主要是分子吸附，而计算的金红石（110）表面上的解离分数可能取决于假定的密度泛函。此外，使用自动化算法，我们发现，这些表面遵循不同类型的质子转移和水解离的原子机制：一步，两步，或两者兼而有之。因此，我们的发现表明，不同的原始TiO $_2$表面以不同的方式与水反应，并且不能仅用低能的金红石（101）和金红石（110）表面来表示。
2023-03-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption and dissociation of H$_{2}$O monomer on ceria(111): Density functional theory calculations
采用密度泛函理论+ \emph{U}方法和\textit{ab initio}分子动力学模拟，研究了低覆盖度下H-\textit{ab initio}分子在化学计量和还原（表面氧空位）CeO 2（1111）表面的吸附性质.我们确定了这两种表面上最稳定的吸附构型，它们在水分子和氧化物表面之间形成两个氢键。电子结构表明，水分子轨道和表面层O-2 \emph{p}态的杂化主导了吸附质与底物之间的相互作用。水在化学计量表面上扩散的势垒为0.51 eV，这意味着水的惰性，除非达到600 K的高温，这是由分子动力学模拟证实的。对于还原表面，我们发现氧空位明显地增强了相互作用。此外，它有利于水解离成H和OH物质，形成羟基表面，而不是氧化还原的表面，产生氢气。此外，低温100 K下的分子动力学模拟证实了该解离过程.
2012-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of O2 molecules on strained Pb(111) surfaces
通过第一性原理分子动力学计算，我们系统地模拟了氧分子在清洁和应变Pb（111）表面上的吸附行为。所获得的分子吸附前体状态，以及清洁Pb表面上的氧分子的活化解离过程与我们先前的静态计算很好地一致，并且完美地解释了先前的实验观察[Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 104，9204（2007）]。此外，我们还研究了表面应变对O2分子解离行为的影响。结果表明，在应变大于0.02的压缩Pb（111）面上，O2分子根本不会解离。在拉伸后的Pb（111）表面上，O2分子更容易接近，解离氧原子的吸附能也比清洁的Pb表面大。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of hydrogen molecules on bare and functionalized carbon nanotubes
采用第一性原理平面波方法研究了氢分子与裸单壁碳纳米管以及功能化单壁碳纳米管之间的相互作用。我们发现，H $_{2}$物理吸附在裸单壁碳纳米管上的结合能是非常弱的，并不能通过增加表面的曲率通过径向变形，也不能通过Li原子的共吸附，使半导体管金属化。虽然在直接吸附到Li原子上时键合得到加强，但其性质仍然是物理吸附。然而，当单壁碳纳米管通过吸附Pt原子而功能化时，成键特性发生了显著变化。单H $_{2}$以解离或分子形式与Pt原子发生化学吸附。如果通过将Pt从桥位置换到特定位置或通过增加吸附的H $_{2}$的数量来削弱Pt-SWNT键，则有利于H $_{2}$的解离吸附。例如，在两个吸附的H $_{2}$中，第一个可以解离吸附，第二个可以化学吸附。第三种吸附态H $_{2}$的成键性质为弱物理吸附。钯还促进具有相对较小结合能的H $_{2}$的化学吸附。本研究结果揭示了过渡金属原子吸附在单壁碳纳米管上的重要作用，并推进了我们对氢的分子吸附和解离吸附的理解，以实现有效的储氢。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Simulations of NO dissociative adsorption on an atomically thin Cu layer
为了研究Cu原子尺度结构的化学反应性，我们采用密度泛函理论中的广义梯度近似进行了模拟。发现形成三角形晶格（TL）的Cu原子层给出稳定的结构。笑气分子（NO）吸附在TL的某些原子位置或Cu的原子台阶结构（ASS）上。分子在TL上的吸附能为-0.83eV。我们的数据表明，解离能为-1.08 eV的NO的解离吸附是可能的，能量势垒为1.4 eV。在这种优化结构中，氮原子和氧原子被嵌入在Cu层中。在台阶上，NO吸附在桥位上，Cu-（NO）-Cu局域键连接的形成能约为-1.32eV。NO分子在ASS附近也可能发生解离，解离能为-0.37eV。
2011-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Competitive Adsorption of Toluene and Water in MFI-type Zeolites
本研究通过固态NMR揭示MFI沸石中甲苯与水的竞争吸附机制，发现水优先置换孔口甲苯，即使在高疏水沸石中也如此，影响催化效率与选择性。
2025-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Zinc dialkyldithiophosphates adsorption and dissociation on ferrous substrates: an ab initio study
本研究采用第一性原理密度泛函理论模拟，探讨了二烷基二硫代磷酸锌在铁基基底上的吸附与解离机制，发现铁基底使分子解离在能量上高度有利并改变反应路径，而表面氧化会降低分子-基底相互作用，为磷酸盐摩擦膜的早期形成提供了见解。
2023-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of iron phthalocyanine on H/Si(111): Impact of van-der-Waals interactions and perspectives for subsurface doping
从第一性原理出发，研究了铁酞菁（FePc）在钝化H/Si（111）表面的吸附.我们发现，有机分子主要是物理吸附的距离表面的$2.6 \pm 0.1$埃，但也表现出相当大的共振与底层基板。这建立了本系统作为有趣的混合共价范德华约束测试用例，我们使用它来比较不同方法对范德华相互作用的影响。（自旋极化）扫描隧道显微镜（SP STM）的图像进行了模拟，选择性地访问不同的分子轨道，通过施加的偏置电压的扫描隧道光谱的精神。与实验STM图像的比较表明，非常好的协议。我们发现一个显着的磁对比度超过$\pm 1$埃的$-2$和$+1.5$ V的SP STM图像中的Pc环的中心的不同（过渡金属）原子的结合能，这特别表明，Fe是强烈结合在分子中（约$9.6$ eV）。最后，我们讨论了不同的反应亚表面掺杂的室温FePc沉积，并指出两个可行的反应。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Autocatalytic and cooperatively-stabilized dissociation of water on a stepped platinum surface
水-金属界面无处不在，在从催化到腐蚀的许多化学过程中起着关键作用。虽然水adlayers原子级平坦的过渡金属表面上已经深入研究，很少有人知道的化学水的阶梯表面上，通常发生在现实的情况下。使用第一性原理模拟，我们研究了水的吸附在一个阶梯铂表面。我们发现，水吸附优先在台阶边缘，形成线性集群或链，稳定的化学键与基板和氢键的协同作用。与平坦的Pt相反，在步骤中，水分子通过氢键促进的自催化机制解离形成混合的羟基/水结构。核量子效应有助于稳定部分解离的团簇和链。再加上最近证明的态度，水链吸附在步骤Pt表面转移质子通过热激活跳跃，这些发现候选人这些系统作为可行的质子线。
2012-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Free energy landscape of dissociative adsorption of methane on ideal and defected graphene from ab initio simulations
我们研究了甲烷在石墨烯表面的解离吸附。自由能分布，其中包括不同步骤的反应的活化能，计算从约束从头分子动力学。在300 K时，反应势垒远低于实验测得的气态甲烷的键离解能，表明石墨烯表面对甲烷的分解起催化作用.另一方面，势垒仍然比镍表面高得多。因此，甲烷解离在镍上以比在石墨烯上更高的速率发生。该反应是从前体气体生长石墨烯的先决条件。因此，第一单层的生长应该是快速和有效的过程，而随后的层以减小的速率和更可控的方式生长。缺陷也可能影响反应能量学。这是显而易见的，从我们的结果，其中简单的缺陷（斯通-威尔士缺陷和氮取代）导致不同的自由能景观在解离和吸附的过程中的步骤。
2018-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of water dissociation on a charged Pd(111) surface
分子和电极表面之间的相互作用在电化学过程中起着关键作用，并且是实验和理论上广泛研究的主题。在这篇手稿中，我们解决了水的解离反应的Pd（111）电极表面，模拟为嵌入在外部电场的平板。我们的目标是解开表面电荷和零点能之间的关系，在帮助或阻碍这一反应。我们用色散校正的密度泛函理论和一种有效的平行实现的轻推弹性带方法计算了能垒。我们发现，最低的解离势垒，因此最高的反应速率，发生在外地达到的强度，其中两个不同的几何形状的水分子在反应物状态是同样稳定的。另一方面，尽管反应物状态发生了显著变化，但零点能对该反应的贡献在宽范围的电场强度内几乎保持恒定。有趣的是，我们表明，应用电场，诱导表面上的负电荷可以使核隧穿更显着的这些反应。
2023-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Water adsorption on a model silicate surface: wollastonite (100)
Institute of Applied Physics, TU Wien（维也纳工业大学应用物理研究所）；Central European Institute of Technology, Brno University of Technology（布尔诺理工大学中欧理工学院）；Department of Lithospheric Research, Universität Wien（维也纳大学岩石圈研究系）
研究了长石(100)表面水分单层结构，结合nc-AFM与DFT计算揭示了水分在硅酸盐表面的吸附机制及相变过程。
2026-05-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Barrierless Water Dissociation on Rare-Earth Sesquioxide Surfaces from First Principles
Idaho National Laboratory（爱达荷国家实验室）；University of Notre Dame（圣母大学）
本研究通过第一性原理分子动力学结合机器学习力场，发现稀土倍半氧化物表面存在无势垒的远端水分解路径，归因于固有欠配位位点。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the use of Water and Methanol with Zeolites for Heat Transfer
减少二氧化碳排放已成为社会的必须，对于寻找替代能源来满足能源需求至关重要。基于吸附的冷却和加热技术正受到热能存储应用的关注。本文采用准平衡程序升温脱附和吸附实验，结合蒙特卡罗模拟，研究了极性工质在疏水和亲水分子筛中的吸附。我们测量并计算了高硅HS-FAU、NaY和NaX沸石中水和甲醇的吸附等压线。我们使用实验吸附等压线开发一套参数来模拟甲醇和沸石和阳离子之间的相互作用。一旦有这些极性分子的吸附，我们使用的Dubininin-Polanyi的吸附的潜在理论的基础上的数学模型来评估的性能的吸附工质的热存储应用。我们发现，使用分子模拟是一种替代调查储能应用，因为我们可以复制，补充和扩展实验观察。我们的研究结果突出了通过改变Al含量来最大化储热装置的工作条件来控制沸石的亲水/疏水性质的重要性。
2022-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Influence of molecular vibrations on dissociative adsorption
用六维量子动力学方法研究了分子振动对解离吸附的影响。对于Pd（100）处的H_2体系，由于其非活化途径，我们发现存在大的振动效应，而不是如以前所认为的那样，是由于强烈弯曲的反应途径和延迟的阻碍解离的最小势垒。相反，它们是由解离过程中H-H振动频率的降低和势能面的多维性引起的。理论和实验之间仍然存在定量差异。
1996-07-10 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Selective Hydrogen Molecule Dissociation on Ca2N Monolayer
该研究通过DFT和AIMD模拟发现Ca2N单层上原子氢优先吸附于Ca中心空位，而分子氢仅吸附于桥位，且B位点的H2解离抑制后续吸附，表明Ca2N可作为受控氢解离的催化剂。
2025-01-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Investigation of Effect of Vacancy on Dissociation of Water Molecule on Cu(111) Surface
水离解是许多工业上重要的化学反应中的限速步骤。在密度泛函理论的框架下，采用爬像轻推弹性带（CINEB）方法，计算了水在Cu（111）表面上的解离活化能（Ea）.空位的引入导致解离产物的配位减少，这有利于它们用于涉及水解离作为中间步骤的反应的可用性。在Cu（111）表面上，水的解离活化能比未空位的Cu（111）表面降低了近0.2eV。我们还发现，Cu上表面的表面改性是引入空位时解离水的可能途径之一。活化能，和最小能量路径（MEP）导致的过渡态保持不同的产品配置相同。还进行了对应于氢气析出的CINEB，这表明它是涉及水解离的两步过程。我们的结论是，空位的引入促进了水的解离反应，通过降低约20%的活化能。
2016-02-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.atom-ph
Characterization of Water Dissociation on $α$-Al$_{2}$O$_{3}$$(1\bar{1}02)$: Theory and Experiment
水与$α$ -氧化铝（即$α$-Al $_{2}$ O $_{3}$）表面的相互作用在各种应用中是重要的，并且是水与环境中丰富的铝硅酸盐相相互作用的有用模型.尽管其重要性，水与$α$ -Al $_{2}$ O $_{3}$表面而不是$(0001)$的相互作用的研究是非常有限的。在这里，我们表征的相互作用的水（D $_{2}$ O）与一个定义良好的$α$ -Al $_{2}$ O $_{3}$ $(1\bar{1}02)$表面在超高真空实验，使用程序升温脱附和表面特定的振动光谱，并在理论上，使用平板密度泛函理论计算。这种结合的方法使得有可能证明，水吸附只发生在一个单一的明确的表面位置（所谓的1-4配置），并在这个网站的分子和解离吸附形式之间的障碍是非常低的：0.06电子伏特。OD拉伸振动的子集平行于该解离坐标，因此预期相对于未耦合的谐振子被移位到低频。为了量化这种效应，我们沿着解离坐标求解振动薛定谔方程，发现基频红移超过1,500 cm $^{\text{-1}}$。在这个模型的上下文中，在中等温度下，我们进一步发现，表面氘核的一部分可能是离域的：解离和分子吸收状态不再是可区分的。
2017-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Cluster Assisted Water Dissociation Mechanism in MOF-74 and Controlling it Using Helium
我们表明，水的解离反应H $_2$ O $\rightarrow$ OH+H在有限的环境中的MOF-74通道可以精确地控制通过添加惰性气体He。用从头算方法和红外光谱（IR）阐明整个反应过程，我们证明了水分子之间的相互作用对水簇的形成至关重要，其使解离势垒降低高达37%，从而显着影响反应。我们的时间分辨红外测量证实，这些簇的形成可以通过引入He气体来抑制，从而提供对水解离速率的前所未有的控制。由于水解离反应是MOF-74在水存在下结构不稳定的原因，我们对反应机理的发现为设计水稳定的MOF-74版本以及一般理解MOF中与水相关的现象奠定了基础。
2016-07-19 cond-mat.mtrl-sci
The role of van der Waals forces in water adsorption on metals
水分子与金属表面的相互作用通常很弱，因此范德华力（vdW）可能很重要。在这里，我们占最流行的密度泛函理论（DFT）交换相关泛函的VDW部队的系统性差的治疗，通过应用准确的非本地VDW密度泛函。我们已经计算了各种典型系统的吸附，包括水单体吸附在Al（111），Cu（111），Cu（110），Ru（0001），Rh（111），Pd（111），Ag（111），Pt（111）和未重构的Au（111），和小团簇（最多6水）在Cu（110）。我们发现，非本地相关性大大有助于在所有系统中的水-金属键，而水-水键合的非本地相关性的影响要小得多。有趣的是，非局部相关性对水在反应性过渡金属基质上的吸附的贡献大于它们在贵金属上的贡献。的相对稳定性，吸附位点，和吸附几何形状的竞争水adstructures很少有不同的半本地的泛函和非本地的vdW密度泛函，这解释了以前的成功的半本地的泛函在表征吸附水结构上的一些金属表面上得到的结果进行比较。
2013-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Breaking Water at Graphene Defects
University of Cambridge（剑桥大学）
本研究利用机器学习原子间势探究缺陷石墨烯-水界面的水分解，发现溶剂化开启两条竞争反应路径，产生不同中间体并增强吸附，揭示碳空位丰富的界面化学及其对功能化和输运的意义。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Rotation of hydrogen molecules during the dissociative adsorption on the Mg(0001) surface: A first-principles study
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在Mg（0001）表面的势能面和解离过程.结果表明，在最小能垒的解离吸附过程中，氢分子首先垂直于表面取向，然后旋转到与表面平行。同时发现氢分子在过渡态的取向既不垂直于表面也不平行于表面。最重要的是，我们发现，旋转导致氢分子的计算解离能垒的减少。本文还讨论了氢分子转动的电子学原因。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
First-Principle Study of Adsorption and Desorption of Chlorine on Cu(111) Surface. Does Chlorine or Copper Chloride Desorb?
采用第一性原理密度泛函方法研究了分子氯与铜（111）面的相互作用。用过渡态搜索方法研究了氯代Cu（111）表面上的基元过程（Cl-$_2$解离、吸附、扩散、缔合和脱附）。在不同的氯覆盖度下，对不同物种（Cl，Cl $_2$，CuCl，CuCl $_2$和Cu）可能的解吸途径进行了系统的研究。因此，我们得出的结论是，氯单层的覆盖率无关的解吸的形式CuCl分子从步骤的边缘。
2019-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption of Water on Fluorinated Graphene
本文采用密度泛函理论（DFT）框架下的第一性原理方法研究了水单体在氟化石墨烯上的吸附。采用四种不同的方法来描述水和碳表面之间的相互作用：传统的广义梯度近似（GGA）下的DFT计算，以及三种类型的计算，分别使用半经验DFT-D2方法，原始的van der Waals密度泛函（vdW-DF）方法，和它的一个变体。与原始石墨烯上的吸附相比，水在氟化石墨烯上的吸附能显着增加，水分子偶极矩的取向发生显着变化。发现最稳定的构型位于与F键合的C原子的顶位正上方，水分子的偶极矩沿表面法线自发排列。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Water on Silicene: Hydrogen Bond Autocatalysis Induced Physisorption-Chemisorption-Dissociation Transition
一个水分子没有什么特别的。然而，宏观水在界面处显示出许多异常性质，例如高表面张力、疏水性和亲水性。虽然其潜在的机制仍然是难以捉摸的，氢键预计发挥了重要作用。一个有趣的问题是，如果少水分子簇将从一个单一的分子定性不同。以吸附行为为例，通过仔细选择二维硅烯作为基质材料，我们证明了水单体，二聚体和三聚体显示出对比的性质。二聚体和三聚体中的额外水分子诱导硅烯从物理吸附到化学吸附再到解离的转变。这种氢键自催化效应有望在硅基水分子传感器和无金属水分解催化剂中具有广泛的应用潜力。
2016-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of water molecules on pristine and defective NiPX$_3$ (X: S, Se) monolayers
层状过渡金属三硫属化合物MPX $_3$（M：过渡金属; X：S，Se）表现出广泛的性质，被广泛推荐作为水裂解反应的有效材料。在这些材料中，NiPx $_3$由于其电子结构与析氧和析氢反应的匹配而成为最有前途的材料。在这里，我们提出了第一步的一个详细的理论描述上的吸附水分子的原始和缺陷（硫族元素空位）表面的$_3$，并表明，在所有情况下，物理吸附发生的地方，吸附能不超过$-650$ \，毫电子伏和水解离吸附是不利的。本工作为水分子与MPX $_3$的相互作用提供了一般性的描述，并可作为进一步研究更复杂的水/MPX $_3$反应的基础。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Unexpectedly Spontaneous Water Dissociation on Graphene Oxide Supported by Copper Substrate
水解离在科学领域中具有根本的重要性，并且在各种技术应用中引起了相当大的兴趣。然而，破坏水分子内的O-H键的高活化势垒已被确定为瓶颈，即使对于吸附在氧化石墨烯（GO）上的水也是如此。在此，使用密度泛函理论计算，我们证明了水分子可以在由铜衬底（111）表面支撑的GO（Copper-GO）上自发解离。该过程涉及质子从水转移到界面氧基团，以及与GO共价键合的氢氧化物。与GO上的水解离势垒相比，铜-GO上的水解离势垒显著降低至小于热波动或与热波动相当。这归因于铜基底和GO之间的轨道杂化相互作用，其增强了GO基面上的界面氧基团对水解离的反应活性。我们的工作提供了一种新的策略，通过衬底增强的反应活性的界面氧基团在GO上访问水解离，并表明衬底可以作为一个重要的关键，调整各种二维材料器件的催化性能。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Small polarons and the Janus nature of $\text{TiO}_\text{2}(110)$
极化子普遍存在于许多半导体中，并与光致变色和多相催化材料的电导率和光学响应有关，但表面极化子如何影响吸附仍不清楚。在这里，通过使用密度泛函理论模拟金红石型二氧化钛的表面，我们揭示了水的吸附，解离和氢键的小表面极化子的效果。一方面，这种极化子的存在显著抑制了直接键合到极化子位点的水分子的解离。另一方面，极化子促进水在某些非极化位点的解离。此外，极化子加强氢键，这反过来又影响氢键覆盖层结构中的水解离。这项研究表明，在金红石表面的极化子有复杂的，多方面的，对水的吸附，解离和氢键的影响，突出了极化子对水的结构和动力学的重要性，在这样的表面。我们预计，这里确定的许多表面极化子的物理性质将更普遍地适用于可以容纳小极化子的表面和界面，而不是二氧化钛。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Dissociative Adsorption of Molecules on Graphene and Silicene
研究了H $_2$、O $_2$、CO、H $_2$ O和OH分子与石墨烯和硅烯空位缺陷的相互作用。裸露空位周围的原子重新构造，并产生特定的化学活性位点。虽然H $_2$、O $_2$和CO在原始石墨烯和硅烯上都保持完整，但当这些分子被置于这些化学活性位点和成核中心附近时，它们可以解离用于氢化和氧化。由解离分子的组成原子在缺陷位点处的悬挂键的饱和引起电子和磁性的显著修改。我们分析了解离的机制，揭示了周围的主机原子与解离分子的协同作用，以降低解离所需的能量障碍。H $_2$ O和OH的解离受到高能势垒的阻碍。我们的研究表明，石墨烯和硅烯可以通过创建单空位的网格来功能化，其中特定的分子可以解离，而其他一些分子可以被钉扎。
2014-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Extraordinary water adsorption characteristics of graphene oxide
氧化石墨烯（GO）的层压结构赋予了与水分子的独特相互作用，这可以用于需要具有可调吸湿性的材料的一系列应用中。到目前为止，GO层压板中可膨胀层间距和官能团的精确作用还没有完全理解。在这里，我们报告的实验和理论研究的吸附和解吸行为的GO层压板作为相对压力的函数的水。我们已经观察到，GO赋予高达0.58克水/克GO（g g-1）的优异吸水能力，这比常规干燥剂材料硅胶高得多。更有趣的是，GO的吸附和解吸动力学比硅胶高一个数量级。观察到的异常吸附/解吸速率可归因于GO层压体中的高毛细管压力以及位于表面处的微米尺寸的隧道状褶皱。
2017-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Extreme Nanoconfinement Reshapes the Self-Dissociation of Water
本研究通过分子动力学模拟揭示了极端纳米限制下水自解离行为的改变，发现单层限制水具有更低的自解离屏障，并可能表现出超介电和超离子特性。
2025-12-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles calculations for the adsorption of water molecules on the Cu(100) surface
采用第一性原理密度泛函理论和超原胞模型计算了水分子在Cu（100）表面的吸附.与实验观察一致，计算结果表明，H2O分子更喜欢在一个折叠的顶部（T1）的倾斜几何表面网站键合。在低温下，旋转扩散的水分子的分子轴周围的表面正常预计发生在比横向扩散的分子高得多的速率。此外，计算的表面上的吸附水分子的结合能显着小于水的升华能，表明在Cu（100）表面上的水簇的形成的趋势。
2004-07-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
CO$_2$ Dissociative Sticking on Cu(110)
Instituto de Física Rosario (IFIR), CONICET-UNR（罗萨里奥物理研究所 (IFIR)，阿根廷国家科学研究委员会-罗萨里奥国立大学）；Facultad de Ciencias Exactas, Ingeniería y Agrimensura, Universidad Nacional de Rosario（罗萨里奥国立大学理、工及测量学院）
研究CO₂在Cu(110)表面解离过程，通过理论计算揭示高能CO₂解离引发的表面畸变及其对氧覆盖度的影响。
2025-12-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The 3d Transition Metal Single Atom Catalysis for Prominent Adsorption Performance Towards Cr(VI) : A First Principle Study
通过合适的氧化剂和纳米催化剂在污染土壤和水中将Cr（VI）还原为Cr（III）的还原反应因其环境效益而受到广泛关注。单原子催化剂作为一种新兴的催化剂，在同时吸附去除Cr（VI）方面显示出巨大的潜力。在这项工作中，我们研究了3d过渡金属（从Sc到Zn）SAC的吸附效率，通过理论方法去除Cr（VI）。采用密度泛函理论（DFT）研究了Cr（VI）（H2 CrO 4和Cr2 O 72-）在活性炭上的吸附行为. Ti-N-C对H2 CrO 4和Cr2 O 72-具有良好的去除性能，对水的净化具有重要的环保意义。此外，我们的研究结果表明，H2 CrO 4吸附的SAC系统的结合能被发现是远远小于为Cr2 O 72-吸附，表明还原Cr（VI）在Cr2 O 72-是积极有利的比，Cr（VI）在H2 CrO 4。
2022-09-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Partial dissociation of water on Fe$_{3}$O$_{4}$(001): adsorbate induced charge and orbital order
采用密度泛函理论（DFT）计算方法研究了水与Fe $_3$ O $_4$（001）的相互作用.对于孤立的分子解离吸附强烈促进在表面缺陷的网站，而在较高的覆盖率的氢键网络形式与交替的分子和解离的物种。这种混合吸附模式和抑制的$(\sqrt{2}\times \sqrt{2})R45^{\circ}$ -重建证实了定量低能电子衍射（LEED）分析。吸附诱导的电子转移过程增加了一个新的维度对理解磁铁矿（001）的催化活性。
2009-10-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Substrate-Induced Cooperative Effects in Water Adsorption from Density Functional Calculations
采用密度泛函理论计算了水在部分氧化的过渡金属表面O（2x2）/Ru（0001）上的吸附，研究了基底诱导的协同效应对水吸附的影响.特别是集中在二聚体的配置，我们分析了不同的贡献，其结合能。一个显着的增强分子间氢键（H-键），也支持所观察到的振动模式的频移，是由于当键合到衬底中的Ru原子的供体分子的极化。这一结果进一步证实了我们的计算水二聚体与一个小的Ru簇，这清楚地表明，所观察到的效果并不严重依赖于精细的结构细节和/或存在的共吸附。有趣的是，当受体分子而不是供体分子键合到表面上时，氢键的协同增强被抑制。这个简单的观察结果可以用来合理化水在金属基底上的不同凝聚结构的相对稳定性。
2010-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Relativistic DFT Study of Water Adsorption on delta-Plutonium (111) Surface
用标量相对论DFT-GGA方法研究了水在δ-Plu（111）面上的分子态和解离态吸附。在分子状态下，水在一个几乎平躺的方向上在一个单倍的协调的顶部网站的物理吸附。水1b 1轨道和Pu-6d轨道的相互作用提供了水在表面上的稳定性，这意味着Pu-5 f电子保持化学惰性。共吸附的情况下，部分解离和完全解离的产品在三重空心网站产生化学吸附，再加上褶皱的表面层和离域的Pu-5 f电子和形成强离子键。
2009-02-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Polarization Dependence of Water Adsorption to CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ (001) Surfaces
有机金属卤化物钙钛矿在与水接触时的不稳定性对其作为太阳能电池材料的可行性是一个严重的挑战。尽管已经进行了水分暴露的研究，但需要对降解机制有原子论的理解。为此，我们利用密度泛函理论研究了水与CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$（001）表面的相互作用.我们发现，水的吸附是严重影响的甲基铵阳离子靠近表面的取向。结果表明，根据甲基铵的取向，水分子可以渗透到表面的中空部位并被捕获。因此，通过极化或界面工程控制偶极取向可以提高其水分稳定性。我们没有看到水和甲基铵分子之间的直接反应。此外，计算与隐式溶剂化模型表明，较高的水浓度可能会促进降解。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Surface Reactivity Enhancement by O2 Dissociation on a Single-layer MgO Film Deposited on Metal Substrate
由于它们在表面催化反应中的重要应用，提高绝缘表面上的反应性至关重要。本文采用第一性原理计算研究了O2在金属衬底上沉积的单层MgO（100）薄膜上的吸附。吸附构型，反应途径，分子动力学模拟，和电子性质的报告。我们发现，O2可以完全解离在表面上，这是形成鲜明对比的MgO（100）膜厚超过一个单层。解离的O2倾向于渗透到界面区域，表现得像开关一样触发随后的化学反应。例如，水和界面氧之间的相互作用导致羟基自由基的形成。该研究为实现所需的表面催化反应，特别是涉及氧气的表面催化反应铺平了道路。
2016-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on hexagonal silicon nanotubes
本文采用第一性原理研究了氢在六方单壁硅纳米管（SiNTs）上的吸附几何结构和吸附能量。研究了氢分子在SiNTs中的吸附行为。最稳定的物理吸附配置的结合能计算为小于0.1 eV。还研究了H_2分子离解的能垒。最后，我们考虑在SiNTs中封装H2分子。讨论了SiNTs作为贮氢材料的可能性。
2009-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Modulation of electron carrier density at the n-type LaAlO3/SrTiO3 interface by water adsorption
通过第一性原理电子结构计算，研究了n型LaAlO 3/SrTiO 3（LAO/STO）界面LaAlO 3表面水吸附的能量稳定性和解离动力学及其对界面电子性质的影响.在室温环境气氛中，1个水分子单层（ML）的构型最稳定，其中3/4 ML的解离水分子吸附在表面，1 ML的解离水分子的构型是亚稳定的。水分子解离诱导LAO表面的价带最大值（VBM）上移，减小LAO表面的VBM与STO的导带最小值之间的间隙。对于具有三个LAO晶胞层的LAO/STO界面，一旦解离水分子的覆盖度达到1/2 ML，间隙关闭，界面变为金属，并且LAO/STO界面处的载流子密度随着解离水分子的覆盖度的增加而增加。我们的研究结果提出了两种方法来控制在LAO/STO界面的电导率：（I）绝缘体-金属过渡，通过在裸露的表面吸附大量的水;（II）载流子密度的变化之间的过渡最稳定的和亚稳态的吸附配置为1 ML覆盖在室温下在环境气氛中。
2013-03-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the stability of free-standing germanene in oxygen
本文采用第一性原理计算研究了氧原子在自由基锗烯上的吸附和解离。与空气中氧分子在自支撑硅烯上的自发解离相比，从动力学角度看锗烯比硅烯更稳定，能克服约0.55eV的能垒。特别地，与O2解离诱导的氧原子在硅烯上的独特化学吸附相反，氧分子在锗烯表面可以表现出相应的稳定吸附。此外，单氧原子在锗烯表面的吸附也不同于硅烯，导致锗烯表面存在两条相反的迁移路径。此外，氧分子在锗烯表面解离成氧原子后，由于锗烯表面存在较强的Ge-O键，在室温下氧原子的迁移和脱附相对困难，有利于锗氧化物的形成。结果表明，自支撑的锗烷烯在氧气中是相对稳定的，这与硅烯有本质的不同。
2014-12-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Water on Pristine Graphene: A van der Waals Density Functional Study with the vdW-C09 Approach
Universidade Federal da Bahia（巴伊亚联邦大学）；Universidade Federal de Minas Gerais（米纳斯吉拉斯联邦大学）
本研究利用vdW-C09方法研究了水分子在石墨烯上的吸附行为，揭示了吸附能和构型特征，证实了纯石墨烯的非反应性和疏水性。
2026-02-09 cond-mat.mtrl-sci
CO2 adsorption mechanisms in hydrated silica nanopores: Insights from grand canonical Monte Carlo to classical and ab initio molecular dynamics
为优化CO₂捕获技术，本文通过整合GCMC、经典MD和AIMD模拟，研究水合二氧化硅纳米孔中CO₂吸附机制，揭示水合依赖性、吸附动力学特征及受限水的双重作用，为材料设计提供分子水平 insights。
2025-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the physisorption of water on graphene: Sub-chemical accuracy from many-body electronic structure methods
表面上的分子吸附在催化、腐蚀、脱盐以及与工业和自然世界相关的许多其他过程中起着核心作用。很少有吸附系统比涉及水和碳的吸附系统更普遍存在或具有更广泛的重要性，并且对于这种界面的分子水平理解，石墨烯上的水单体吸附是基本的和代表性的系统。这个系统是特别有趣的，因为它需要一个准确的电子相关效应的治疗，以及提出了一个实际的挑战，实验。在这里，我们采用多体电子结构的方法，可以严格收敛，从而为分子-表面相互作用提供忠实的参考。特别地，我们使用扩散蒙特卡罗（DMC），耦合簇（CCSD（T）），以及随机相位近似（RPA）来计算水和扩展的石墨烯表面之间的相互作用的强度。我们建立了良好的，亚化学，协议之间的互补的高层次的方法，并在最稳定的配置中的吸附能估计约-100\，meV。我们还发现，吸附能是相当不敏感的表面上的水分子的取向，尽管不同的结合图案涉及定性不同的界面电荷重组。在产生水在石墨烯上的第一个明显准确的吸附能时，这项工作也解决了先前报道的这个广泛研究的系统的值之间的差异。这也为更准确和可靠地研究碳界面处的液态水铺平了道路，这些方法使用更便宜的计算方法，例如密度泛函理论和经典势。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Adsorption of water on the pristine and defective semiconducting 2D CrPX$_3$ monolayers (X: S, Se)
采用最新的密度泛函理论（DFT）方法研究了空位和水吸附对二维三硫族化合物半导体材料CrPX $_3$（X：S，Se）电子结构的影响.据发现，硫族元素空位发挥次要作用的电子结构的CrPX $_3$在附近的费米能级导致略微降低这些材料的带隙，然而，诱导强烈的局部缺陷状态被放置在由价带状态形成的能隙。我们的DFT计算表明，水分子与CrPX $_3$，原始和有缺陷的相互作用，可以被描述为物理吸附和H $_2$ O的吸附能是不敏感的原始和硫属元素缺陷表面的trichalcogenide材料之间的差异。这些结果是理论描述环境分子与二维半导体CrPX $_3$材料相互作用的第一步，这对于其未来的实验研究和可能的应用具有重要意义。
2021-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Delocalization Enables Water Dissociation on Ru(0001)
本研究通过纳秒级路径积分分子动力学模拟与高精度机器学习势，揭示了核量子效应引发的量子离域通过促进质子转移实现水在Ru(0001)表面的解离，为该长期争议提供了直接理论证据。
2025-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
