The dependence of hydrophobic interactions on the solute size
基于我们最近对疏水效应的物理起源的研究，这是适用于调查的溶质尺寸的疏水相互作用的依赖性。当两种相同的疏水性溶质溶解于水中时，测定了水合自由能，并计算出临界半径（Rc）为3.2埃。以Rc为参考，溶解行为可分为初始和疏水溶剂化过程。这些可以通过对C60-C60富勒烯在水中和CH4-CH4分子在水中的分子动力学模拟来证明。在C60富勒烯与水的缔合过程中，随着C60富勒烯之间的分离度降低，疏水作用可分别分为H1w和H2s疏水过程。此外，可以推导出，最大化氢键提供了疏水溶质在水中缔合的驱动力。
2018-03-06 cond-mat.soft physics.chem-ph
Analytical Form of Forces in Hydrophobic Collapse
我们分析计算两个疏溶剂溶质之间的力，考虑一个模型系统。我们表明，两个疏溶剂溶质之间的有效相互作用力，介导的溶剂，是有吸引力的短范围内，线性下降与表面到表面之间的分离s的溶质和排斥在长范围内下降为1 / s 4。吸引力来源于液-气界面处的不平衡拉普拉斯力，该力是在小s下由溶剂颗粒与溶质周围的排斥相互作用产生的。长程部分由于不平衡的渗透压而产生。我们举例说明Lennard-Jones溶剂的计算。我们讨论了我们的研究结果的疏水性崩溃的背景下的一般含义。
2015-05-29 cond-mat.soft
Theory of nonionic hydrophobic solutes in mixture solvent: Solvent-mediated interaction and solute-induced phase separation
本文提出了一个由类水和类醇组成的混合溶剂中非离子溶质的理论。首先，我们给出了溶剂化化学势、偏体积$v_i$、Kirkwood-Buff积分、第二维里系数和吉布斯转移自由能之间的关系。我们研究了热力学中溶质密度$n_3$与溶剂密度$n_1$和$n_2$的耦合关系。在小的可压缩性的限制，我们表明，空间填充条件$\sum_i v_i n_i=1$几乎持有不均匀的密度$n_i$，溶剂的浓度波动可以引起一个大的溶质-溶质吸引力的相互作用。我们还推导出溶质诱导的不稳定性的溶质旋节密度$n_3^{\rm spi}$。接下来，我们使用Mansoori，Carnahan，Starling和Leland模型研究了由少量溶质诱导的硬球混合物$[$ {J. Chem. Phys.} { \bf 54}，1523（1971）$]$ .在这里，我们假设溶剂是接近其气液共存和溶质相互作用排斥与水类物种，但吸引与醇类之一。我们计算了相图中的双结点和旋结点曲线，并研究了这两个相变的成核。
2018-06-14 cond-mat.soft
Reduction of the hydrophobic attraction between charged solutes in water
利用分子动力学模拟研究了两种纳米级溶质在水中的相互作用力。宏观考虑预测溶质之间的疏水吸引力的强烈减少，当后者被充电。这一点通过模拟得到证实，该模拟指出了接触时带相反电荷的溶质之间的有效力的惊人恒定性，而带相同电荷的溶质导致正负对之间的显著不同的行为。后者表现出以前在一些胶体分散体中观察到的“类电荷吸引”现象。
2003-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Competition of hydrophobic and Coulombic interactions between nano-sized solutes
通过恒温恒压分子动力学模拟研究了带电纳米球形溶质在水中的溶剂化过程以及两种溶质之间的有效溶剂诱导力。中性溶质的结果与早期的研究结果一致，并与简单的宏观考虑的预测：大量的疏水吸引力可以追溯到溶质之间的溶剂的强烈消耗（“干燥”）。当溶质均匀带电时，这种疏水吸引力强烈降低，并且总力在足够高的电荷下变得排斥;阴离子和阳离子溶质对之间存在显着的不对称性，后者经历较小的疏水吸引力。当溶质携带离散的（而不是均匀的）电荷模式时，情况变得更加复杂。由于所得的亲水性和疏水性"补丁“对溶剂分子的拮抗作用，溶质周围的水再次显著耗尽，有效的相互作用恢复为主要是吸引力，尽管溶质之间存在直接的静电排斥。一个高度粗粒度的构型概率密度的检查表明，这两种溶质的相对取向是非常不同的显式溶剂，相比原油隐式溶剂表示的预测。本研究强烈表明，一个现实的球状蛋白质表面上的电荷分布的建模，以及水的分子处理是任何可靠的蛋白质聚集研究的必要先决条件。
2004-05-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Scale Hydrophobicity in Varying Degree of Planar Hydrophobic Nanoconfinement
我们已经研究了分子尺度的非极性溶质，氩，限制在疏水平面表面与不同的限制宽度。具体地说，我们发现，疏水性表现出非单调的行为与限制宽度。虽然疏水性通常是大的相比，散装值，我们发现一个狭窄的范围内的限制宽度的疏水性显示类似的值，在散装水。此外，我们开发了一个简单的模型，考虑到在nanocolinated几何形状的熵的变化，这使我们能够计算潜在的溶质之间的平均力的条件变化，从散装到不同程度的平面nanocolination。我们的研究结果是重要的，在理解纳米约束诱导的非极性聚合物的稳定性，气体的溶解度，并可能有助于设计更好的系统，提高石油采收率。
2015-01-24 cond-mat.soft
Precipitation in aqueous mixtures with addition of strongly hydrophilic or hydrophobic solute
我们研究相分离的水溶液中的混合物，由于优先溶剂化与低密度溶质（亲水性离子或疏水性颗粒）。对于亲水性离子，优先溶剂化可以稳定富含离子的水域。这种沉淀发生在温度和平均组成的宽范围内，高于临界溶质密度$n_p$，其中混合物溶剂将处于没有溶质的单相状态。当平均溶质密度$\bar n$降低到$n_p$或当相互作用参数$χ$降低到临界值$χ_p$时，析出畴的体积分数趋于零。如果我们从具有${\bar n}>n_p$或$χ>χ_p$的单相状态开始，沉淀通过均匀成核或通过非均匀成核进行，例如，在悬浮的胶体周围。在后一种情况下，胶体颗粒被厚的润湿层包裹。我们还预测了一个一阶预湿转变为$\bar n$或$χ$略低于$n_p$或$χ_p$。
2010-10-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water Density Fluctuations Relevant to Hydrophobic Hydration are Unaltered by Attractions
散装水的密度波动的理解作出了重大贡献，我们的理解理想化的，纯粹的排斥性疏水溶质的水合作用和相互作用。为了类似地告知具有与水的分散相互作用的现实疏水溶质的水合作用，在这里，我们表征了在对应于溶质-水吸引力的吸引场的存在下的水密度波动。我们发现，当吸引场只作用在溶质水化壳层，而不是在溶质核，它不会显着改变水的密度波动在溶质核区域。我们进一步发现，对于广泛的溶质的大小和吸引力的强度，打开在散装水的吸引力领域的自由能准确地捕获的线性响应理论。我们的研究结果还提出了更有效地估计散装水和界面处的现实溶质的水合自由能的策略。
2015-02-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Understanding Hydrophobic Effects: Insights from Water Density Fluctuations
疏水溶质对水的厌恶驱动了材料科学、生物学等领域的各种相互作用和组装。在这里，我们回顾了理论，计算和实验的发展，支持当代理解的疏水效应。%我们讨论了如何在散装水的密度波动的理解可以揭示分子和宏观溶质的水合作用的根本差异，这些差异，反过来，解释了为什么疏水相互作用在温度升高时变得更强。我们还说明了表面疏水性的化学和地形图案的表面显示，这使得使用近似的方法来估计疏水性特别具有挑战性的敏感依赖。重要的是，复杂表面的疏水性，如那些蛋白质，显示纳米级的异质性，仍然可以使用界面水密度波动的特点;这样的表征也通知蛋白质区域介导它们的相互作用。最后，我们建立在疏水性水合的理解和表征疏水性的能力，告知上下文相关的热力学力，驱动疏水相互作用和去溶剂化障碍，阻碍他们。
2021-08-13 cond-mat.soft
Temperature Dependence of the Hydrophobic Hydration and Interaction of Simple Solutes: An Examination of Five Popular Water Models
我们研究了五种不同的流行的刚性水模型（SPC，SPCE，TIP 3 P，TIP 4P和TIP 5 P），使用MD模拟，以研究非极性Lennard-Jones溶质的疏水水合和相互作用作为温度的函数之间的范围在$275 {K}$和$375 {K}$。对于所有研究的模型和状态点，我们计算了惰性气体和甲烷的过剩化学势。所有水模型都表现出太小的水合熵，但表现出明显的层次结构。TIP 3 P显示最差的协议与实验，而TIP 5 P是最接近的实验数据在较低的温度和SPCE是最接近的在较高的温度。受Hummer等人（{ \em Chem.Phys.} 258，349-370（2000））表明，不同模型和真实水之间的差异可以基于恒定压力下的密度曲线来解释。此外，在环境条件下（TIP 5 P，SPCE和TIP 4P）的水结构的模型，给出了一个很好的代表性与实验数据比SPC和TIP 3 P显示出相当好的协议。通过一系列60 ns的模拟，我们直接计算了氙粒子间的疏水相互作用，发现缔合作用的温度依赖性与溶剂化熵的强度有关。尽管如此，模型之间的差异似乎需要一个更详细的分子图像。TIP 5 P模型显示了迄今为止最强的温度依赖性。建议的密度重新缩放也适用于氙-氙接触对配置，表明存在一个温度，疏水相互作用变成纯粹的排斥。预测的氙在真实水中的关联表明存在一个强烈的变化与温度。
2004-01-09 cond-mat.soft
Density depletion and enhanced fluctuations in water near hydrophobic solutes: identifying the underlying physics
我们调查的起源的密度耗尽和增强的密度波动，发生在附近的一个扩展的疏水性溶质的水。我们认为，这两种现象是残留的临界干燥表面相变，发生在液-汽共存的宏观平面极限，即。作为溶质半径$R_s\to\infty$。专注于密度剖面$ρ(r)$和一个敏感的空间测量波动，局部压缩性剖面$χ(r)$，我们开发了一个标度理论，它表示的程度的密度耗尽和增强的压缩性方面的$R_s$，溶质-水的吸引力的强度$\varepsilon_s$，和偏离液-汽共存$δμ$。测试的预测对经典的密度泛函理论的一个简单的溶剂和大正则蒙特卡罗模拟的流行的水模型的结果，我们发现，该理论提供了一个坚实的物理基础，了解水的行为在疏水。
2022-01-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dissecting Hydrophobic Hydration and Association
我们使用适当定义的短程参考模型的液态水澄清不同的角色，当地的氢键，范德华吸引力，和远程静电相互作用发挥在水中的非极性溶质的溶剂化和协会。虽然局部氢键相互作用主导涉及小溶质的疏水效应，但发现更长范围的静电和分散相互作用在描述大溶质周围的界面结构中越来越重要。氢键网络设置溶质长度尺度，在该尺度下观察到这些小和大长度尺度制度之间的溶剂化行为的交叉。不平衡的长程作用力作用于界面水分子在疏水缔合中也很重要，在这里通过分析模型甲烷和巴克敏斯特富勒烯溶质的缔合来说明。
2015-02-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Statistical analyses of hydrophobic interactions: A mini-review
本文综述了近年来在解决惰性小分子间疏水相互作用方面取得的显著进展。我们讨论几个新的理解。首先，疏水相互作用的逆温度现象，即，疏水键随温度升高而增强，通过水中原子级硬球溶质之间的疏水相互作用来决定性地显示。其次，包括有吸引力的相互作用与原子大小的疏水性的参考情况下，导致大量的，非平凡的修正纯粹排斥溶质的参考结果。通过在参考案例中加入溶质分散力来削弱疏水键。经典的统计力学理论对这些修正在这方面的应用是不准确的，但分子准化学理论显示出希望。最后，由于排除的体积和吸引力的相互作用的掩蔽作用，不区分不同可能性的比较面临着解释的危险。
2016-04-26 cond-mat.soft physics.chem-ph
Spectroscopic Signatures of the Dynamical Hydrophobic Solvation Shell Formation
当水中的亲水性溶质突然变成疏水性物质时，例如，通过光电离，在几皮秒的时间尺度上在溶质周围形成一层水合水分子。我们研究了动态建立的水化壳周围的疏水性溶质的基础上，随时间变化的介电连续模型。有关溶剂的信息是光谱提取的测试偶极子内的静态Onsager球在非平衡溶剂的弛豫动力学。的生长过程中描述的现象在两种方法。首先，我们考虑一个随时间变化的水化层的厚度从零增长到一个有限的值在有限的时间。第二，我们假设一个时间依赖的复介电常数在一个有限的层区域周围的Onsager球。该层被建模为具有慢得多的波动动力学的连续电介质。我们发现一个随时间变化的频率偏移下降到蓝色的偶极子的共振吸收，连同一个动态减小的线宽，相比散装水。蓝移反映了对本体溶剂的氢键网络所做的功，并且是可直接测量的量。我们的结果与碘在水中的疏水溶剂化实验一致。
2022-01-30 cond-mat.soft
The directional nature of hydrophobic interactions: Implications for the mechanism of molecular recognition
本文在总结近年来疏水相互作用研究的基础上，着重探讨了疏水相互作用的方向性。这意味着疏水相互作用取决于相对取向，因为溶质倾向于在水中聚集。在H1w过程中，它们以较低的能垒在特定方向上相互吸引，直到它们的表面接触。在H2S过程中，为了使水的氢键最大化，溶质在特定方向上聚集以使它们的表面积与体积之比最小化。此外，随着它们之间的距离减小，溶质之间的短程相互作用变得更强。此外，这些都可以通过使用分子动力学模拟计算的平均力（PMF）的潜力证明。在此基础上，提出了疏水驱动模型来理解水中分子识别的特异性和亲和性。
2020-11-24 cond-mat.soft physics.chem-ph
Efficient "on-the-fly" calculation of Raman spectra from \textit{ab-initio} molecular dynamics: Application to hydrophobic/hydrophilic solutes in bulk water
University of Paderborn（帕德博恩大学）
本研究提出一种从第一性原理出发的拉曼光谱高效计算方法，效率较现有方法提升至少一个数量级，可结合从头算分子动力学模拟实时计算有限温度拉曼光谱，并通过研究水溶液中疏/亲水溶质对光谱的影响验证了其预测能力。
2015-04-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Hydrophobic interactions with coarse-grained model for water
将积分方程理论应用于水的粗粒模型，研究了疏水溶质间平均力的势。理论被证明是在良好的协议与现有的模拟数据甲烷-甲烷和富勒烯-富勒烯在水中的平均力的潜力，平均力的潜力也被分解成它的熵和熵的贡献。模式耦合理论被用来计算水的自扩散系数，以及一个稀的疏水性溶质的扩散系数，与分子动力学模拟的结果被发现很好的协议。
2011-05-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-vapor critical behavior of the TIP4P/2005 water model: effects of NaCl solutes and hydrophobic confinement
Johannes Gutenberg-Universität（约翰内斯·古腾堡大学）
研究揭示了NaCl浓度增加导致液-气临界温度和压力升高，而疏水限制使临界点下降，同时强调了范德华截断距离对临界点估计的重要性。
2026-01-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Temperature effect on the small-to-large crossover length-scale of hydrophobic hydration
水化热力学由小溶质的熵变到大溶质的熵。疏水水合的小到大的交叉长度尺度取决于溶剂的热力学条件，例如温度、压力、添加剂的存在等。我们试图摆脱一些光的温度依赖性的交叉lengthscale通过使用概率的方法，水氢键，使之能够获得一个解析表达式为每个水分子的键数的函数的距离溶质和溶质半径。将该方法扩展到密度泛函理论中，可以在不同温度下在整个从小到大的长度范围内研究溶质尺寸对其水合作用的影响。已知水化自由能对温度和溶质尺寸的依赖性，可以得到其作为温度和溶质尺寸的函数的热力学和熵贡献。这些功能可以提供有趣的洞察到疏水水化的交叉长度尺度的温度依赖性。将该模型应用于T=293.15 ~ T=333.15 K温度范围内不同半径球形颗粒在水中的水化反应。模型预测的小疏水物的水化自由能的温度依赖性与实验和模拟数据是一致的。提出了三种可供选择的定义的小到大的跨越长度尺度的疏水水化，并得到它们的温度依赖性。根据定义和温度，小到大的水化机制的交叉预测发生半径从一个到几个纳米的疏水体。独立于其定义，预测的交叉长度尺度随温度的升高而减小。
2013-07-29 cond-mat.soft physics.chem-ph
Lattice Model for water-solute mixtures
本文提出了一种研究缔合液体混合物的格子模型。采用缔合格子气（ALG）模型对溶剂和溶质进行模拟。通过调节ALG模型中分子间的能量相互作用，控制溶质/溶剂相互作用的性质。我们已经研究了三组参数，导致，亲水，惰性和疏水相互作用。进行了广泛的蒙特卡罗模拟，并研究了纯组分的行为和混合物的过量性质。纯成分：水（溶剂）和溶质具有非常相似的相图，呈现：气体、低密度液体和高密度液体相。在溶质的情况下，共存的区域大大减少时，与水和标准ALG模型相比。为了在常压下对巨正则系综中的格子气模型进行数值模拟，得到了一系列的结果。混合物的过剩性质：体积和焓作为溶质分数的函数进行了研究，为不同的相互作用参数的模型。我们的模型能够很好地再现定性的过剩体积和焓为不同的水溶液。对于亲水性的情况下，我们表明，该模型是能够重现的小醇和胺的混合物的过量体积和焓。惰性情况再现了大醇如丙醇、丁醇和戊醇的行为。对于最后一种情况（疏水性），过量性质再现了离子液体在水溶液中的行为。
2016-05-17 cond-mat.soft
Hydrophobic Interaction Model for Upper and Lower Critical Solution Temperatures
水化的疏水溶质在水中是不同的现象，包括疏水热容量异常，这还没有完全理解的原因。由于其时事性，最近人们对疏水聚集的机理及其所基于的物理学越来越感兴趣。在这项研究中，我们使用一个简单而强大的混合物模型的水，一个适应的两个状态的Muller-Lee-Graziano模型，描述的能级的水分子作为其接近非极性溶质分子的函数。该模型提供了一个适当的描述疏水溶质颗粒之间的多体相互作用。通过详细的蒙特卡罗模拟研究了疏水物质在一阶聚集相变附近的溶解度和聚集。一个闭环共存曲线被发现，这是一致的平均场计算进行了相同的系统。此外，在溶液中的离液物质的失稳效果进行了研究，通过适当的修改MLG模型。这些研究结果表明，一个简单的模型的疏水相互作用可能包含的主要物理过程中涉及的疏水聚集和离液效应。
2003-05-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Temperature and Length Scale Dependence of Solvophobic Solvation in a Single-site Water-like Liquid
在Jagla液体中研究了球形硬疏溶剂溶质的溶剂化性质对温度和长度尺度的依赖性，Jagla液体是一种简单的液体，由通过球对称势相互作用的粒子组成，该势结合了硬核排斥和更长范围的软核相互作用，但表现出类似水的异常。结果进行了比较与一个典型的原子液体，Lennard-Jones（LJ）的潜在的模型的等效计算，并与预测的疏水溶剂化在水中使用的腔状态方程和扩展的简单点电荷（SPC/E）模型。我们发现，Jagla液体捕获作为温度的函数的小和大的长度尺度溶质的疏水水合的定性热力学行为。特别是，对于Jagla液体和水，我们观察到温度依赖的焓和熵的溶剂化的所有溶质的大小，以及足够小的溶质在低温下的负溶剂化熵。结果表明，与简单的液体相比，存在第二个热可及的排斥能量尺度，其作用是越来越有利于较大的分离以降低温度，这是有利于低密度、开放结构和模型疏水水合的液体的基本特征，正是这种第二能量尺度的存在导致了水和Jagla液体行为的相似性。利用一个简单的疏溶剂溶质聚集模型，探讨了类水液体中溶剂化自由能的温度和长度尺度依赖性的影响。我们展示了聚集体的稳定性如何取决于聚集体的大小和其组成溶质的大小，我们将这种依赖关系与冷诱导的不稳定现象，如冷诱导的蛋白质变性。
2012-11-01 cond-mat.soft
Application of a two-length scale field theory to the solvation of charged molecules: I. Hydrophobic effect revisited
基于疏水相互作用的双长度尺度描述，我们发展了溶质-水相互作用的连续自洽理论，该理论允许确定任何几何形状的溶质分子的疏水层，并明确考虑其关联函数所描述的溶剂结构。我们计算了球形溶质分子周围的平均溶剂密度分布n（r）及其溶剂化自由能。我们比较了两个长度尺度理论的数值数据的蒙特卡罗模拟在文献中发现，并讨论了自洽调整的自由参数的理论的可能性。在所讨论的方法的框架中，我们还计算了烷烃分子的溶剂化自由能和由一定距离分开的两个球的相互作用的自由能。我们描述的一般设置的自洽帐户的静电相互作用的框架中的模型，其中的水被认为是不是一个连续的介质，但作为气体的偶极子。我们分析的极限情况下，所提出的理论相吻合的静电的连续介质。
2005-05-14 cond-mat.soft physics.bio-ph
Heat Capacity Effects Associated with the Hydrophobic Hydration and Interaction of Simple Solutes: A Detailed Structural and Energetical Analysis Based on MD Simulations
我们研究了SPCE和TIP 5 P水模型，以研究与氙粒子的疏水水合和相互作用相关的热容效应。我们采用Widom粒子插入技术计算氙的过剩化学势。溶剂化焓和过剩热容量从化学势的温度依赖性获得，或者直接通过埃瓦尔德求和以及基于反应场的方法获得。所有三种不同的方法都提供了一致的结果。反应场方法允许将各个组分的溶剂化热容量分离成溶质/溶剂和溶剂/溶剂部分，揭示溶剂/溶剂部分作为主要贡献。在不同间隔处围绕一对氙粒子的水分子的热容量的详细空间分析揭示，在两个氙原子之间的二等分平面中的水分子的热容量的增强是在去溶剂化势垒处观察到的热容量的最大值的原因，最近由Shimizu和Chan报道（{ \em J. Am. Chem. Soc.}，{ \bf 123}，2083- 2084（2001））。在联合氙-氙水化壳的凹部中的水的热容量增大了约60%，这是随着温度的升高而增强的氢键和增强的氢键断裂的反作用的结果。两种模型在氙-氙接触状态下热容的差异归因于水模型体热容的不同，以及疏水颗粒引入的结构效应在空间上的不同延伸。讨论了联合氙-氙水化壳层中水的不同状态之间的相似性和拉伸水的性质。
2004-02-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Understanding the physics of hydrophobic solvation
对水在扩展疏水球形溶质附近的模拟揭示了存在一个密度耗尽区和伴随的密度波动增强区，这两种现象的物理起源仍然有些模糊。我们研究这些影响采用介观结合势分析，经典的密度泛函理论（DFT）计算的一个简单的Lennard-Jones（LJ）溶剂和巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟的单原子水（MW）模型。我们认为，密度耗尽和增强的波动是近临界现象。具体地说，我们表明，它们可以被视为残余的临界干燥表面相变，发生在散装液体-蒸汽共存的宏观平面极限，即~作为溶质半径$R_s\to\infty$。专注于径向密度分布$ρ(r)$和一个敏感的空间测量波动，局部压缩性分布$χ(r)$，我们的结合势分析提供了明确的预测的方式，其中的关键功能$ρ(r)$和$χ(r)$规模与$R_s$，溶质-水的吸引力的强度$\varepsilon_{sf}$，和偏离液-气共存的化学势，$δμ$。这些标度预测证实了我们的DFT计算和GCMC模拟。因此，我们的理论提供了一个坚实的基础，了解疏水溶剂化的物理。
2022-12-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Extended surfaces modulate and can catalyze hydrophobic effects
接口是复杂系统中最常见的主题。为了了解界面的存在如何影响疏水现象，我们使用分子模拟和理论来研究界面处溶质的水合作用。溶质的尺寸范围从亚纳米到几纳米。界面是具有从亲水性到疏水性的一系列化学性质的自组装单分子层。我们表明，在附近的疏水表面组装的驱动力是弱于散装水，并随着温度的升高而降低，在相反的散装。我们用界面涨落和排除体积效应之间的相互作用来解释这些不同的特征-Lum-Chandler-Weeks理论中的物理编码[J. Phys. Chem. B 103，4570- 4577（1999）]。我们的研究结果表明，疏水界面在蛋白质的展开，例如，在内部的伴侣蛋白和淀粉样蛋白的形成中的催化作用。
2011-08-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The molecular structure of the interface between water and a hydrophobic substrate is liquid-vapor like
通过对水和可调疏水性基底的分子模拟，我们应用了瞬时界面构建[A. P. Willard和D. Chandler，J. Phys. Chem. B，114，1954（2010）]以检查水-蒸气界面和水-疏水表面界面之间的相似性。本征界面是指以与瞬时界面的距离表示的分子结构。我们发现，有吸引力的疏水表面和水之间的相互作用影响的瞬时液体界面的毛细波波动，但这些有吸引力的相互作用基本上没有影响的内在界面。此外，本征界面的液态水和疏水基板的水和它的蒸汽的区别不大。同样是不正确的，我们显示，为水和亲水基板之间的界面。在这种情况下，强烈的定向基质-水相互作用破坏了液体-蒸汽样界面氢键网络。
2014-07-16 cond-mat.soft
Molecular-Scale Hydrophilicity Induced by Solute: Molecular-thick Charged Pancakes of Aqueous Salt Solution on Hydrophobic Carbon-based Surfaces
我们直接观察到分子厚的盐水溶液煎饼在疏水石墨表面的环境条件下，采用原子力显微镜。该观察结果表明盐溶液在石墨表面上具有意想不到的分子级亲水性，这不同于液滴在石墨表面上的宏观润湿性质。有趣的是，煎饼自发地表现出强烈的正电荷行为。理论研究表明，这种带正电荷的煎饼的形成归因于水溶液中的Na+离子与石墨表面上的芳环之间的阳离子-π相互作用，促进了水分子与阳离子一起吸附到石墨表面上;即，Na+离子作为介质，在一侧通过阳离子-π相互作用吸附到石墨表面，同时在另一侧通过水合相互作用在分子尺度上与水分子键合。这些发现表明，关于碳基石墨表面的实际相互作用，包括石墨烯、碳纳米管和生物炭的相互作用，可能与现有理论有显著不同，它们为控制表面润湿性、相互作用和相关的物理、化学和生物过程提供了新的见解。
2014-10-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Fragile to strong crossover coupled to liquid-liquid transition in hydrophobic solutions
利用离散分子动力学模拟，我们研究了一个原始模型的疏水溶质的水溶液的热力学和扩散行为之间的关系，由硬球在Jagla颗粒溶剂，接近液-液临界点的溶剂。我们发现，在扩散行为的脆弱到强大的动态转变总是耦合到低密度/高密度液体的转变。在液-液临界压力以上，扩散率交叉发生在Widom线处，热力学响应函数沿该线显示最大值。在液-液临界压力以下，当机械稳定性线的极限被越过时发生扩散率交叉，如从高温到低温时观察到的滞后所示，反之亦然。这些研究结果表明，动力学和热力学之间的联系，发现在散装水持续在疏水溶液的浓度从低到中等，表明实验测量的弛豫时间在水溶液中代表了一个可行的路线，为解决在过冷水领域的开放性问题。
2012-05-07 cond-mat.soft
Model of a fluid at small and large length scales and the hydrophobic effect
我们提出了一个统计场论来描述大的长度尺度效应引起的溶质在一个寒冷的，否则平静的液体。该理论将空间划分为一个由细胞组成的立方体网格。每个单元的边长是本体液体的本体相关长度的数量级。细胞的大长度标度状态用伊辛变量指定。精细的长度尺度效应描述与高斯场，与大的长度尺度场和溶质所施加的约束的影响的平均值和方差。在没有溶质和相应的约束条件下，积分高斯场产生一个有效的格子气哈密顿量的大尺度场。在存在溶质的情况下，积分向该哈密顿量添加了附加项。我们通过分析来识别这些术语。它们可以引起大的长度尺度效应，例如界面和耗尽层的形成。我们应用我们的理论来计算可逆的工作，以形成一个气泡在液态水中，作为一个功能的气泡半径。与相同功能的分子模拟结果的比较表明，该理论是合理的准确性。重要的是，模拟大长度尺度字段仅涉及二进制算术。因此，它提供了一个计算方便的计划，将明确的溶剂动力学和结构的模拟研究的大分子组装。
2001-06-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A study of the size dependence of self diffusivity across the solid-liquid transition
本研究通过详细的分子动力学模拟研究了由较大溶剂和较小溶质通过Lennard-Jones势相互作用组成的二元混合物的温度诱导相变对溶质自扩散系数的尺寸依赖性的影响。通过两组模拟，一组在固定密度（NVE）和另一个在可变密度（NPT）的固-液转变过程中的密度变化的影响，以及在固体和液体相本身进行了研究。在固相和液相中，除了在低液体密度下，在大多数密度下都可以看到尺寸相关的扩散系数最大值。可以识别两种不同的区域：线性区域和异常区域。可以看出，固-液转变的作用是将扩散系数最大值移向较小尺寸的溶质，并降低最大值的高度。这是由于无序性的影响占主导地位，而密度的影响相对较弱。后者将扩散系数最大值移向较大的溶质尺寸，而前者则正好相反。有趣的是，我们发现，较低的密度导致较弱的扩散率最大值。我们报告首次为系统与大溶质-溶剂相互作用强度，$ε_{uv}$，多重扩散系数最大值被视为溶质大小的函数。其起源尚不清楚。一个显着的差异，在弹道扩散过渡的溶质从线性政权和异常政权。结果发现，这种转变是尖锐的溶质从反常制度。这提供了有趣的洞察异常制度溶质的运动。除此之外，我们报告的线性和异常制度溶质是不同的几个属性。
2008-11-24 cond-mat.soft
Kosmotropes and chaotropes: modelling preferential exclusion, binding and aggregate stability
向水溶液中加入的亲液共溶剂促进疏水性溶质颗粒的聚集，而离液共溶剂起到使这种聚集体不稳定的作用。我们讨论了这些现象的机制内的两个状态的Muller-Lee-Graziano模型的水，它提供了一个完整的描述的三元水/共溶剂/溶质系统的小溶质颗粒的适应版本。该模型包含了一种亲液物质的主导作用，即增强水结构的形成。由此产生的优先排除两个共溶剂分子从溶剂化壳的疏水性颗粒和这些颗粒从溶液中导致稳定的聚集体。相比之下，离液序列高的物质破坏水结构的形成，其本身优先被排除在溶液之外，从而有助于疏水性颗粒的溶剂化。我们使用蒙特卡罗模拟证明在分子水平上的优先排除或结合的共溶剂分子的溶剂化壳的疏水颗粒，以及随之而来的增强或抑制聚集体的形成。我们说明了结构变化的助溶剂对有效的疏水相互作用的影响，定性建模的kosmotropic效应的氯化钠和离液效应的尿素。
2004-06-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Density functional theory of gas-liquid phase separation in dilute binary mixtures
我们用密度泛函理论研究了稀二元混合物的相分离态的静力学和动力学。在我们的系统中，在液体和气体之间的救赎化学势$Δμ_s$的差异是相当大的热能$k_BT$为每个溶质颗粒和溶质颗粒之间的吸引力的相互作用是弱于溶剂颗粒之间。在这些条件下，饱和蒸汽压增加的量等于液体中的溶质密度乘以大因子$k_BT \exp(Δμ_s/k_BT)$。结果，在液体中的低溶质密度下诱导相分离，并且新相保持在气态，而液体压力在溶剂的共存曲线之外。这解释了在具有溶解气体的环境水中广泛观察到的稳定纳米气泡的形成。我们计算了平面和球形界面的密度和应力分布，其中表面张力随着界面溶质吸附的增加而减小。我们实现了半径约30 nm的稳定的溶质丰富的气泡，这使得自由能泛函最小化。然后，我们研究这样的气泡周围的动力学周围的液体减压后，气泡经历阻尼振荡。此外，我们还给出了表面张力和界面应力张量的精确和近似表达式。
2015-12-29 cond-mat.soft
Buoyancy-driven dispersion in confined drying of liquid binary mixtures
本文研究了浮力对蒸发液体混合物（非挥发性溶质$+$溶剂）中溶质传质的影响。在狭缝的一端处的溶剂蒸发引起溶质浓度梯度，这又由于溶质和溶剂的密度之间的差异而驱动自由对流。从完整的模型耦合质量传输和流体力学，我们首先使用一个标准的泰勒式的方法来推导出一个一维的非线性对流-弥散方程描述的溶质浓度过程的稀混合物。然后，我们进行了一个完整的分析，预期的制度，使用缩放分析和渐近解这个方程。通过与完整模型和一维对流-弥散方程的数值分辨率进行比较，证实了这种方法的有效性。我们的研究结果表明，浮力驱动的自由对流总是在长时间尺度上影响溶质的质量输运，分散溶质在一个稳定增加的长度尺度沿狭缝。除了这种受限的干燥配置，我们的工作还提供了一种简单的方法来评估在任何其他涉及浓度梯度的微流体配置中浮力对传质的相关性。
2020-01-14 cond-mat.soft
A Molecular Dynamics Computer Simulation Study of Room-Temperature Ionic Liquids: II. Equilibrium and Nonequilibrium Solvation Dynamics
在前文[Y]中，用探针溶质对1-乙基-3-甲基咪唑氯化物和1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐的溶剂化结构和自由能进行了分子动力学模拟研究. Shim，M. Y. Choi和H. J. Kim，cond-mat/0501305]的方法，研究了这些液体的动力学性质。用分子动力学方法研究了平衡态附近的溶剂涨落动力学，并用广义Langevin方程分析了与之相关的含时摩擦。非平衡溶剂松弛后的溶质电荷分布和伴随的溶剂结构重组的瞬时变化也进行了研究。平衡和非平衡溶剂化动力学的特点是至少有两个截然不同的时间尺度-一个亚皮秒惯性制度，其次是一个缓慢的扩散制度。溶剂区域的亚皮秒非平衡弛豫被发现显着不同的初始溶剂化配置，特别是附近的溶质。如果溶质附近的溶剂密度在弛豫开始时足够高，亚皮秒动力学主要由靠近溶质的几个离子的运动控制。相比之下，在一个低的局部密度的情况下，溶剂离子位于不仅接近，但也相对远离溶质参与亚皮秒弛豫。尽管存在这种差异，线性响应在两种离子液体中保持得相当好。
2005-01-14 cond-mat.soft
Giant Slip at Liquid-Liquid Interfaces Using Hydrophobic Ball Bearings
由疏水珠稳定的液-气-液界面在剪切下表现为滚珠轴承，并表现出巨大的滑移。使用标度分析和分子动力学模拟，我们预测，当珠和液体之间的接触角θ大时，滑移长度发散为R ρ（-1）（π-θ）（-3），其中R是珠半径，θ是珠密度。DOI：10.1103/PhysRevLett.110.104504
2014-03-24 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Modeling Amphiphilic Solutes in a Jagla Solvent
甲醇是一种两亲性溶质，其水溶液具有独特的物理性质。例如，在混合时的体积变化在整个组合物范围内是负的，表明强关联。我们探讨了相应的行为的Jagla溶剂，这已被证明是表现出许多水的异常特性。我们考虑两种模型的两亲性溶质：（i）一个“二聚体”的模型，它由一个疏水性硬球连接到一个Jagla颗粒与永久键，和（ii）一个“单体”的模型，这是一个限制的情况下的二聚体，形成同心重叠的硬球和Jagla颗粒。利用离散分子动力学，我们计算了所得溶液的热力学性质。我们系统地改变了二聚体和单体模型的参数集，并发现可以很容易地再现甲醇水系统的过量体积作为甲醇体积分数的函数的实验行为。我们比较的压力和温度的依赖性的过量体积和过量焓的甲醇-水溶液的实验数据，并发现在大多数情况下定性协议的两个模型。我们还研究了溶质对最大密度温度的影响，发现浓度的影响比实验测量的要大几个数量级。
2011-11-07 cond-mat.soft
Hydrophobic interaction in the liquid phases of globular protein solutions: structure factor parameters
我们开发了一个简单的对应关系的疏水表面拓扑结构的球状蛋白质和一个有效的蛋白质-蛋白质的Baxter型的参数。在此框架内，我们讨论了静态光散射的结构因素的分析解释。
2002-10-09 cond-mat.soft q-bio
Pre-dewetting transition on a hydrophobic wall: Statics and dynamics
对于单组分流体，我们预测的预脱湿相变之间的薄和厚的低密度层在液体的墙壁排斥流体。这是水的疏水壁的情况。预去湿线从共存曲线开始，在相图中的表面临界点处结束。我们计算这条线的数值使用范德华模型和分析使用自由能扩展到四阶。我们还研究了前去湿动力学的一个层上创建的疏水点上的异质壁。在减压过程中由薄到厚，在加压过程中由厚到薄。在转变时，由于潜热对流，膜上方的液体区域被冷却以减压并被加热以压缩，并且小的压力脉冲从膜发射到液体中。
2011-08-01 cond-mat.soft
Solute particle near a nanopore: influence of size and surface properties on the solvent-mediated forces
纳米级孔用于各种系统中以吸引纳米颗粒。一般来说，这种行为是两种类型的相互作用的结果：材料特异性亲和力和溶剂介导的影响，也称为耗尽力。后者更通用，但理解起来也更复杂，因为它需要对纳米粒子和溶剂进行建模。在这里，我们采用经典的密度泛函理论，以确定作为其疏水性和其大小的函数的纳米孔附近的纳米粒子上的作用力。一个简单的毛细管模型被构造来预测各种表面性质的耗尽力。对于纳米级孔，复杂性来自于特定的几何形状和疏水孔不一定充满液体的事实。考虑到所有这些影响，包括静电效应，我们建立了一个相图描述的入口和拒绝的纳米粒子从孔。
2018-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Critical behavior of a water monolayer under hydrophobic confinement
水的性质可以有一个很强的依赖于约束。在这里，我们考虑一个水单分子层nanobolized疏水平行壁之间的条件下，防止其结晶。我们调查，通过模拟的多体粗粒水模型，液体的性质是如何受到约束。我们表明，通过研究的响应函数和相关长度，并通过执行有限尺寸标度的适当的序参数，在低温下的单分子层进行液-液相变结束在一个临界点的普遍性类的二维（2D）伊辛模型。令人惊讶的是，通过减小壁的线性尺寸L，保持壁间距h恒定，我们发现对于L/h~50的液-液临界点的普适性类，即对于与其延伸相比小的单层厚度，存在2D-3D交叉。这一结果与简单液体的实验结果（L/h~5时发生交叉）有很大不同，与实验结果和原子模拟结果一致。我们揭示了这些发现表明，它们是一个后果的强协同性和低配位数的氢键网络的特点水。
2014-03-21 cond-mat.soft
Model for disordered proteins with strongly sequence-dependent liquid phase behavior
本质无序蛋白质的相分离对于无膜细胞器或生物分子凝聚体的形成是重要的，其在细胞内的生化过程的调节中起关键作用。在这项工作中，我们研究了本质无序蛋白质的粗粒度模型的不同序列的相分离，并发现了令人惊讶的丰富的相行为。我们研究了总疏水部分的分数和疏水部分的分布。毫不奇怪，具有较大疏水部分的序列显示出常规的液-液相分离。的临界点的位置系统的终端珠的序列的影响，由于界面组成和张力的变化。对于具有较低疏水性的序列，我们不仅观察到常规的液-液相分离，而且还观察到重入相行为，其中液相密度在较低温度下降低。对于某些序列，我们观察到形成的开放相组成的聚集体，而不是一个正常的液体。这些聚集体的整体密度低于传统的液相，并表现出复杂的几何形状与大的相互连接的弦状或膜状集群。我们的研究结果表明，在残基的顺序微小的改变可能会导致蛋白质的相行为的大的变化，一个重要的生物学潜在的相关性的事实。
2019-12-03 cond-mat.soft
How the Liquid-Liquid Transition Affects Hydrophobic Hydration in Deeply Supercooled Water
我们使用TIP 5 P-E模型通过广泛的计算机模拟来确定液态过冷水的相图[J. Chem. Phys. { \bf 120}，6085（2004）]。我们发现，在过冷范围内的水转化成低密度液体强烈增强了疏水颗粒的溶解度。水转化为四面体结构的液体伴随着最小的水合熵和焓。溶剂化热容量的符号的相应变化指示疏水水合的一个特征签名的损失。所观察到的行为被发现是定性地根据Garde等人的信息理论模型的预测。{ \bf 77}，4966（1996）]。
2005-03-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Physical origin underlying the entropy loss upon hydrophobic hydration
疏水效应（HE）通常与油和水在环境条件下的分层相关联，并且在确定生物分子组装体在水溶液中的结构和稳定性方面起主导作用。在分子尺度上，HE具有熵起源。据信，疏水颗粒通过减少可用于氢键合的构型空间的体积来诱导周围水中的有序性。在这里，我们用计算机模拟结果表明，这种传统的图片是不正确的。分析集体波动的水团簇，我们能够提供一个从根本上新的图片HE的基础上显着的多体相关性影响分子之间的氢键的切换。这些相关性出现作为一个非本地的补偿减少波动的本地静电场中存在的非极性溶质。
2012-02-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Stretching and Compressing Capillary Bridges on Hydrophilic, Hydrophobic, and Liquid-infused Surfaces
Durham University（杜伦大学）；The University of Edinburgh（爱丁堡大学）
研究不同表面润湿性对毛细桥行为的影响，揭示了接触线固定和润滑剂转移对桥-表面相互作用的调控作用。
2026-01-01 cond-mat.soft
Effect of simple solutes on the long range dipolar correlations in liquid water
在环境条件下，液态水的分子间相关性通常通过原子对分布函数（PDF）描述的短程密度波动来表征。最近的数值计算和实验结果表明，这种描述的顺序或结构在液态水是不完整的，存在着相当长的范围内的取向的相关性，在水中，可以通过偶极相关性进行研究。在这项研究中，使用大规模的经典，原子分子动力学（MD）模拟，使用TIP 4P-Ew和TIP 3 P模型的水，我们表明，盐，如氯化钠（NaCl），氯化钾（KCl），氯化铯（CsCl）和氯化镁（MgCl $_2$）对偶极相关有长程效应，这不能用溶解离子的结构形成和破坏的概念来解释。阳离子对偶极相关性的相对影响被观察到与著名的霍夫迈斯特系列是一致的。观察到的效果解释通过定向分层的水分子周围的离子，和他们的远程耦合到全球氢键网络凭借的总和规则的水。对单个亲水性溶质的观察结果与对单个甲烷（CH $_4$）分子的观察结果进行了对比。我们观察到，即使是一个小的疏水物可以导致在液态水中的长程取向相关性的增强，相反的情况下溶解的离子，已被观察到有减少的效果。从这项研究的意见进行了讨论的背景下，疏水效应。
2015-12-07 cond-mat.soft
Liquid-liquid phase transition of water in hydrophobic and hydrophilic pores
在Gibbs系综下模拟了禁闭对水的液-液相变的影响。在沿着液体-蒸气共存曲线冷却时，受限水经由一级相变（如在本体中）或以依赖于孔亲水性的连续方式经历从正常水到强四面体水的转变。在所有的情况下，转变温度只是轻微移动的限制。这与实验观察到的限制对水的脆到强转变的温度的弱影响一致。
2006-06-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Interactions in Chiral Nematic Liquid Crystals and Enantiotopic Discrimination through the NMR Spectra of Achiral Molecules I: Rigid Solutes
本文建立了一个用核磁共振波谱法区分前手性溶质在手性溶剂中对映异构体的分子理论。领先的秩张量的贡献，建议潜在的平均扭矩包括对称以及反对称的条款，相对于空间反演，这些导致一致的确定所有的前手性溶质对称性，其中对映异构体是可区分的NMR和优秀的定量协议时，测试对现有的实验数据的刚性溶质苊和适度灵活的乙醇。
2016-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Phase Transitions in Soft Matter Induced by Selective Solvation
本文综述了近年来我们对含有少量溶质的极性二元混合物相分离中的选择性溶剂化效应的研究。这样的亲水性或疏水性颗粒优先被吸引到溶剂组分之一。我们讨论了由亲水性和疏水性离子组成的拮抗盐的作用，这些拮抗盐在水-油界面处进行微相分离，从而形成中间相。然后，我们讨论了相分离诱导的强选择性溶剂的临界溶质密度NP以上，发生远离溶剂共存曲线。我们也给出了离子表面活性剂体系和弱离子化聚电解质的理论，包括带电粒子和极性分子之间的溶剂化作用。我们指出，吉布斯公式的表面张力需要包括静电的贡献，在存在的双电层。
2011-05-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Insights into the Electrowetting Behavior of Aqueous Ionic Liquid
采用分子动力学模拟研究了纳米级亲水性和疏水性咪唑基离子液体（IL）液滴在垂直电场作用下在固体石墨基底上的润湿行为。在E = 0.08 V/V时，对于疏水性IL [EMIM][NTF 2]和SPC/E水滴，均观察到液滴构型的即将发生的转变。然而，对于亲水性的[EMIM][BF 4]，液滴在电场内不对称地润湿，对于较低重量百分比的IL，E = 0.09 V/V，而在较高重量百分比的IL，E = 0.1 V/V（即，50重量%），这是因为IL与片材的强相互作用。我们通过各种参数，如质量密度分布，接触角，取向和氢键探讨电场的影响。关键词：电润湿;接触角;亲水疏水咪唑离子液体;分子动力学模拟
2020-12-08 cond-mat.soft
Nanodroplets on rough hydrophilic and hydrophobic surfaces
我们目前的分子动力学（MD）计算的结果上的粗糙的疏水性和亲水性固体表面上的液体纳米液滴的行为。在疏水表面上，纳米液滴的接触角强烈依赖于均方根粗糙度幅值，但它几乎与表面的分形维数无关。由于增加分形维数增加了短波长的粗糙度，而长波长的粗糙度几乎不变，我们得出结论，对于疏水相互作用的短波长（原子）的粗糙度是不是很重要。我们表明，纳米液滴是在一个凯西样的状态。对于粗糙的疏水表面，没有接触角滞后，由于强烈的热波动，这发生在液-固界面上的纳米尺度。然而，在亲水性表面上，由于较高的能垒，存在强的接触角滞后。这些研究结果对人工仿生超疏水表面的开发具有重要意义。
2008-05-07 cond-mat.soft
Water-mediated interactions between hydrophobic and ionic species in cylindrical nanopores
本文采用Metropolis Monte Carlo方法和伞形抽样方法计算了两个甲烷分子及其带电衍生物在圆柱形充水孔隙中的相互作用自由能。约束强烈地改变了非极性溶质之间的相互作用，并完全消除了在本体水中看到的溶剂分离最小值（SSM）。自由能分布表明，甲烷分子是在接触或在相应的圆柱形孔的直径和长度的分离。分析计算，估计的溶质，这是在孔表面溶剂化的熵，定性地解释了自由能分布的形状。向甲烷分子中加入符号和大小相反的电荷$0.4e$或$e$（其中$e$是电子电荷），降低了甲烷分子表面溶剂化的趋势，并恢复了SSM。我们表明，约束诱导离子对的形成发生时，$l_B/D \sim O(1)$，其中$l_B$是Bjerrum长度，和$D$是孔径。SSM的稳定程度随着离子电荷密度的增加而增加，只要$l_B/D < 1$。在具有$D \le 1.2$ nm的孔中，其中水强烈分层，将电荷量从$0.4e$增加到$e$会降低SSM的稳定性。结果，促进了在本体中以可忽略的概率发生的离子对形成。在可以容纳溶质周围的完整水化层的较大直径的孔中，SSM的稳定性增强。
2009-01-19 cond-mat.other cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A molecular dynamics computer simulation study of room-temperature ionic liquids. I. Equilibrium solvation structure and free energetics
用分子动力学计算机模拟方法研究了1-乙基-3-甲基咪唑氯化物和1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐在平衡态附近的溶剂化过程。结果表明，电致伸缩在溶剂化结构和自由能中起着重要的作用。随着溶质电荷分离的增加，阳离子和阴离子的角向和径向分布变得更加结构化，并且它们在溶质附近的密度变得增强。由于电致伸缩引起的结构刚性的增强，与电荷转移和转移过程相关的溶剂构型波动相关的力常数也被发现增加。分析了这些离子液体的有效极性和重组自由能，并与高极性乙腈的有效极性和重组自由能进行了比较。研究了它们对电荷的屏蔽行为。
2005-01-13 cond-mat.soft
Extreme breakdown of the Einstein relation in liquid water under centrifugation
Columbia University（哥伦比亚大学）
发现在40 oC强离心场下纯水和稀水溶液中Einstein关系完全失效，迁移速度仅预测值5%，且溶质超阈值浓度可恢复该关系，揭示液体复杂相互作用新机制。
2025-10-31 cond-mat.soft
