Geometrical frustration of the Fe ions in LuFe2O4 leads to intricate charge and magnetic order and a strong magnetoelectric coupling. Using resonant x-ray diffraction at the Fe K edge, the anomalous scattering factors of both Fe sites are deduced from the (h/3 k/3 l/2) reflections. The chemical shift between the two types of Fe ions equals 4.0(1) eV corresponding to full charge separation into Fe2+ and Fe3+. Polarization and azimuthal angle dependence of the superlattice reflections demonstrates the absence of anisotropic scattering revealing random orientations of the Fe2+ orbitals characteristic of an orbital glass state.
Evidence for two spin-glass transitions with magnetoelastic and magnetoelectric couplings in the multiferroic (Bi$_{1-x}$Ba$_x$)(Fe$_{1-x}$Ti$_x$)O$_3$ system
Magnetic and orbital correlations in multiferroic CaMn$_7$O$_{12}$ probed by x-ray resonant elastic scattering
四重钙钛矿CaMn $_7$ O $_{12}$是一种局部多铁性，其中驱动结构畸变、调制磁性和轨道顺序的电子相关性的层级不是众所周知的，并且可以随温度而变化。X射线共振弹性散射（XRES）提供了一个动量分辨的工具来研究这些现象，即使在非常小的单晶，有价值的信息编码在其偏振和能量依赖性。我们提出了一种应用这种技术的钙锰$_7$ O $_{12}$。通过偏振分析，可以区分与磁序和轨道序相关的超结构反射。鉴于高动量分辨率，我们解决了一个以前未知的分裂的轨道阶超结构峰，在低温下与一个独特的\textit{locked-in}阶段。第二组轨道阶超结构峰然后可以被解释为二次谐波轨道信号。令人惊讶的是，第一和第二谐波轨道信号的强度显示出不同的温度和偏振依赖性。这种轨道重排可能是由交换机制驱动的，在低温下，交换机制在Jahn-Teller不稳定性中占主导地位。
Unusual direction-dependent magnetic orbital moment obtained from X-ray magnetic circular dichroism in a multiferroic oxide system
多铁性过渡金属氧化物中$d$ -电子磁性的电场控制对于基础物理和下一代自旋电子器件的研究引起了广泛的兴趣。在这里，我们报告了一个广泛的研究$3d$磁性的磁电Ga $_{0.6}$ Fe $_{1.4}$ O $_3$（GFO）外延薄膜的偏振相关X射线吸收光谱。我们发现了一个非零积分的X射线磁性圆二色性，与一个符号依赖于外部磁场和晶轴之间的相对取向。通过可靠地扩大自旋和轨道总和规则的极限，这通常适用于磁性离子表现出独特晶场对称性的材料。大铁位移，在一些八面体网站，降低系统的对称性，产生各向异性路径的Fe-O键引起一个大的轨道晶格相互作用类似于一个优先的结晶方向的磁轨道矩。后者可能会导致在外部磁场下磁轨道矩的部分重新取向，结合GFO的亚铁磁性性质，可以定性地解释所观察到的XMCD积分的符号反转。结果表明，在过渡金属氧化物中的氧八面体的局部对称性的控制可以提供一个合适的杠杆在磁电系统中的有效轨道和自旋矩的操纵。
Terahertz Spin-Orbital Excitations in the paramagnetic state of multiferroic Sr$_2$FeSi$_2$O$_7$
对新型多铁性材料Sr $_2$ FeSi $_2$ O $_7$进行了太赫兹时域光谱研究，发现在磁有序转变温度以上有3种吸收模式。这些吸收模式可以解释为该材料中自旋轨道耦合和晶体场分裂3d $^6$ Fe $^{2+}$基态项之间的光学跃迁。考虑的Fe $^{2+}$网站的压缩四面体环境是至关重要的理解的激发。然而，我们指出，单站点原子图片和实验结果之间的差异。
Orbital-Order Driven Ferroelectricity and Dipolar Relaxation Dynamics in Multiferroic GaMo$_4$S$_8$
我们提出的宽带介电谱的GaMo $_4$ S $_8$，一个空洞的尖晶石系统，最近被证明表现出非典型的，轨道驱动的铁电性的结果。我们的研究揭示了这种多铁性材料的复杂的弛豫动力学，在T $_{\textrm{JT}}=47$ K的Jahn-Teller转变之上和之下。在T $_{\textrm{JT}}$以上，两种类型的偶极-轨道动力学似乎在竞争：在具有短程极序的团簇状区域内的弛豫，如弛豫铁电体和仅弱相互作用偶极的临界涨落，后者类似于有序-无序型铁电体的典型动力学。在Jahn-Teller转变下，轨道有序的开始驱动系统进入长程铁电有序，并且观察到铁电畴内的偶极动力学。耦合偶极和轨道弛豫行为的GaMo $_4$ S $_8$以上的Jahn-Teller转变显着不同的skyrmion主机的GaV $_4$ S $_8$，这似乎是链接到两个系统的结构畸变的差异上的晶胞水平。
Magnetic anisotropy and exchange paths for octa- and tetrahedrally coordinated Mn$^{2+}$ ions in the honeycomb multiferroic Mn$_2$Mo$_3$O$_8$
通过磁化强度、磁矩和THz吸收光谱测量，研究了极性亚铁磁体Mn $_2$ Mo $_3$ O $_8$在三种磁有序相中的静态和动态磁性.所观察到的自旋波共振的磁场依赖性，包括布里渊区中心和区边界激发，磁化强度和扭矩，以及描述了一个扩展的两个亚晶格反铁磁经典平均场模型。在这个轨道淬灭系统中，竞争弱易平面和易轴单离子各向异性的两个晶体学网站确定从模型和分配到四面体和八面体网站，分别通过从头计算。
Crystal structures and magnetic order of La{0.5+delta}A{0.5-delta}Mn{0.5+epsilon}Ru{0.5-epsilon}O{3} (A= Ca, Sr, Ba): Possible orbital glass ferromagnetic state
Spin glass behavior in frustrated quantum spin system CuAl2O4 with a possible orbital liquid state
CuAl 2 O 4是具有量子自旋的正常尖晶石氧化物，对于Cu 2+，S=1/2。这是一个相当独特的特征，CuAl 2 O 4的Cu 2+离子位于四面体位置，而不是像许多氧化物通常的八面体位置。在低温下，它表现出量子自旋玻璃的所有热力学证据。例如，多晶CuAl 2 O 4在低场直流磁化强度数据中显示出以~ 2K为中心的尖点，在交流磁化率中显示出明显的频率依赖性，而在磁化强度的时间依赖性中显示出对数弛豫行为。同时，在~2.3 K处的热容中存在峰值，该峰值随着磁场向更高温度移动。另一方面，当从40冷却到0.4K时，在高分辨率中子粉末衍射数据中没有新的超晶格峰的证据。这意味着，有没有长程磁序低至0.4 K，从而确认了自旋玻璃样基态的CuAl 2 O 4。有趣的是，尽管Cu 2+是Jahn-Teller活性离子，但也没有结构畸变的迹象。因此，我们认为CuAl_2 O_4最可能的基态是轨道液态。更令人感兴趣的是，它还表现出大的阻挫参数f = Theta_CW/Tm ~67，这是尖晶石氧化物报道的最大值之一。我们的观察表明，CuAl 2 O 4应该是一个罕见的例子，挫折量子自旋玻璃的轨道液体状态的一个很好的候选人。
Electronic States and Possible Origin of the Orbital-Glass State in a Nearly Metallic Spinel Cobalt Vanadate: An X-ray Magnetic Circular Dichroism Study
我们用X射线吸收光谱（XAS）、X射线磁性圆二色性（XMCD）和随后的组态相互作用团簇模型计算研究了轨道玻璃态（短程轨道有序）尖晶石钒酸盐Co $_{1.21}$ V $_{1.79}$ O $_{4}$的轨道状态。从的XMCD谱的符号，它被发现，自旋磁矩的Co离子是平行于所施加的磁场和V离子的反平行于它，与中子散射研究一致。结果表明，在八面体位置的过量的钴离子采取三价低自旋状态，并诱导一个随机电位的V亚晶格。V离子的轨道磁矩虽然有限，但很小，这表明有序轨道主要由实数轨道组成。
Spin-orbital glass transition in a model of a frustrated pyrochlore magnet without quenched disorder
我们从理论上表明，自旋和轨道自由度的烧绿石氧化物Y2 Mo 2 O 7，这是免费的淬火无序，可以表现出同时的玻璃化转变，作为动力学随机性工作。自旋和轨道的相互作用是由选择轨道的Jahn-Teller晶格畸变介导的，然后产生从铁磁到反铁磁的各种自旋交换相互作用。我们的蒙特卡罗模拟检测到的弛豫时间的幂律发散和磁和介电非线性极化率的负发散，解决了长期困扰的起源无无序自旋玻璃。
Orbital glass conceals missing magnetic entropy in a relativistic Mott insulator
Brown University（布朗大学）；National High Magnetic Field Laboratory（国家高磁场实验室）；Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；University of Tennessee, Knoxville（田纳西大学诺克斯维尔分校）；Dartmouth College（达特茅斯学院）
Liquid-like correlations in single crystalline Y2Mo2O7: an unconventional spin glass
Y2 Mo 2 O 7的自旋玻璃行为困扰了物理学家近三十年。在粉末衍射方法的分辨率内没有体无序，认为这种材料是由弱无序如键无序或局部晶格畸变引起的自旋玻璃的罕见实现。在这里，我们报告的单晶生长Y2 Mo 2 O 7。使用中子散射，我们提出了独特的各向同性磁漫散射下产生的自旋玻璃过渡，尽管有一个良好的有序结构在散装水平。尽管我们试图使用一类简单的自旋哈密顿计算穷举搜索模型的漫散射，我们无法复制实验观察到的能量积分（漫）中子散射。热容和密度泛函理论计算中的T^2-温度依赖性暗示了自旋和轨道自由度的显著冻结简并，这是由自旋-轨道耦合（库格尔-霍姆斯基型）和Mo环境中局域水平的随机涨落造成的。
Ab initio determination of magnetic ground state of pyrochlore Y$_2$Mn$_2$O$_7$
Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$的磁性基态有两个不同的实验结果，一个研究提出了一个自旋玻璃态，而另一个研究将材料引入铁磁体。在本研究中，我们试图解决这个问题，采用密度泛函理论和蒙特卡罗模拟。通过改变从头计算GGA+ $U$中的Hubbard $U$参数，我们得到了不同的自旋模型.对于Hubbard $U$的大部分范围，我们得到自旋哈密顿量中的主导项是双二次项和最近邻海森堡交换作用。通过对这些模型的蒙特卡罗模拟与实验的比较，我们发现Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$的铁磁基态与实验最符合.我们还考虑Y $_{2}$ Mo $_{2}$ O $_{7}$作为具有自旋玻璃行为的无缺陷烧绿石系统的原型，并将其与Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$进行比较。轨道自由度被认为是将无缺陷烧绿石如Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$转化为自旋玻璃体系的主要因素。通过改变钼原子的$d$轨道占位，我们对Y $_{2}$ Mo $_{2}$ O $_{7}$的GGA+ $U$计算显示了许多具有不同$d$轨道取向的近简并态，揭示了该材料中的$d$轨道自由度。而对于Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$，我们发现了一个具有固定轨道取向的单一基态。因此，我们所有的从头算方法确认Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O…
用光谱法研究了ACr_2 O_4铬尖晶石氧化物磁性半导体在T=10- 335 K宽温区的晶格结构动力学性质。A位离子（A=Mn，Fe，Co，Ni和Cu）的系统变化表明，3d轨道在A位的占据对晶格动力学有很大影响。对于具有轨道简并的化合物（FeCr 2 O 4、NiCr 2 O 4和CuCr 2 O 4），在Jahn-Teller转变和随后的长程磁序开始时，观察到红外活性声子模式的清晰分裂和/或沉默振动模式的激活。虽然MnCr 2 O 4和CoCr 2 O 4显示出多铁性和磁电特性，但在没有轨道简并的尖晶石化合物中没有发现相当大的磁弹性，因为它们即使在其磁性基态也紧密地保持高温立方尖晶石结构。除了晶格振动，还研究了A $^{2+}$离子的原子内3d-3d跃迁，以确定晶体场和Racah参数以及自旋轨道耦合的强度。
采用完全相对论密度泛函理论结合在位排斥（U）方法研究了钼系高温超导体A2 Mo 2 O 7的电子和磁性，重点研究了自旋玻璃绝缘材料Y2 Mo 2 O 7.我们发现在大U绝缘区，系统的不同磁态之间存在着特殊的能量竞争。传统的海森堡反铁磁交换作用的几何阻挫模型不能解释这种磁竞争。通过对广义自旋模型的分析，我们发现有效自旋相互作用不同于简单的海森堡形式，在自旋空间中具有强的各向异性。我们还发现，它们引起激烈的竞争之间的反铁磁态和铁磁态。磁相互作用的复杂形式表明了轨道自由度的关键作用。通过对一个三轨道哈伯德模型的分析，阐明了在4d 2电子组态中，磁竞争通过自旋-轨道相互作用与轨道阻挫密切相关.结果挑战了传统的自旋玻璃行为的图片，属性的起源纯粹的反铁磁交换相互作用的几何挫折。
Spin-lattice and magnetoelectric couplings enhanced by orbital degrees of freedom in polar magnets
通过引入轨道自由度来调节自旋和晶格之间的相互作用，可以提高体系的强磁电效应，即实现磁序和铁电序之间的有效耦合。然而，由于轨道简并驱动的Jahn-Teller效应很少与极化耦合，因此仅在少数磁电材料中考虑了轨道涨落的影响。在这里，我们探讨了自旋-晶格耦合在多铁性Swedenborgites与混合价和Jahn-Teller活性过渡金属离子的堆叠三角形/Kagome晶格使用红外和介电光谱。一方面，在CaBa $M_4$ O $_7$（$M$ = Co，Fe）中，我们观察到强磁序引起的声子频率的移动和相应的介电响应的大的变化。值得注意的是，作为自旋-声子耦合的一种不寻常的表现，自旋涨落在磁相变处使声子寿命降低一个数量级。另一方面，晶格振动，介电响应，和电极化的强度没有表现出变化的Néel温度的CaBaFe $_2$ Co $_2$ O $_7$，这是建立在轨道单重态离子。我们的研究结果提供了一个展示的轨道自由度增强磁电耦合通过的例子Swedenborgites。
