The lacunar spinel GaV4S8 exhibits orbital ordering at 44 K and shows a complex magnetic phase diagram below 12.7 K, which includes ferromagnetic and cycloidal spin order. At low but finite external magnetic fields, Néel-type skyrmions are formed in this material. Skyrmions are whirl-like spin vortices that have received great theoretical interest because of their non-trivial spin topology and that are also considered as basic entities for new data-storage technologies. Interestingly, we found that the orbitally ordered phase shows sizable ferroelectric polarization and that excess spin-driven polarizations appear in all magnetic phases, including the skyrmion-lattice phase. Hence, GaV4S8 shows simultaneous magnetic and polar order and belongs to the class of multiferroics, materials that attracted enormous attention in recent years. Here, we summarize the existing experimental information on the magnetic, electronic, and dielectric properties of GaV4S8. By performing detailed magnetic susceptibility, resistivity, specific heat, and dielectric experiments, we complement the low-temperature phase diagram. Specifically, we show that the low-temperature and low-field ground state of GaV4S8 seems to have a more complex spin configuration than purely collinear ferromagnetic spin order. In addition, at the structural Jahn-Teller transition the magnetic exchange interaction changes from antiferromagnetic to ferromagnetic. We also provide experimental evidence that the vanadium V4 clusters in GaV4S8 can be regarded as molecular units with spin 1/2. However, at high temperatures deviations in the susceptibility show up, indicating that either the magnetic moments of the vanadium atoms fluctuate independently or excited states of the V4 molecule become relevant.
Magnetic Excitations in the Multiferroic Néel-type Skyrmion Host GaV$_4$S$_8$
对GaV单晶$_4$ S $_8$进行了宽带微波光谱研究,该单晶在13 K以下呈现出复杂的磁相图,包括摆线、Néel型skyrmion晶格以及场极化铁磁相.在零和小磁场两个集体模式被发现在5和15 GHz,这是在这个易轴磁铁的摆线状态的特点。在有限场中,进入skyrmion晶格相,光谱转变成多模模式,吸收峰接近4,8和15 GHz。发现GaV $_4$ S $_8$中的自旋激发谱及其场依赖性与在具有布洛赫型skyrmions的材料中观察到的自旋激发谱密切相关。明显的差异产生于强单轴磁各向异性的GaV4S8不存在于迄今已知的skyrmion主机。
Optically driven collective spin excitations and magnetization dynamics in the Néel-type skyrmion host GaV$_4$S$_8$
GaV $_4$ S $_8$是一种多铁性半导体,具有磁性摆线(Cyc)和Néel型Skyrmion晶格(SkL)相,具有广泛的热稳定性和磁稳定性。在这里,我们使用时间分辨的磁光克尔光谱和微磁模拟来证明在Cyc和SkL阶段由单轴各向异性的光致调制驱动的集体自旋激发的相干产生。我们的研究结果揭示了自旋动力学在各向异性材料托管skyrmions和铺平了一条新的途径,其磁秩序的光学控制。
Magnetoelectric Cavity Magnonics in Skyrmion Crystals
本文提出了非中心对称磁体腔中磁电磁振子-光子耦合的理论。类似于多铁性中的非互易现象,磁电耦合是时间反演和反转非对称的。这种不对称性为磁振子-光子耦合的特殊可调谐性提供了一种手段,这种耦合可以通过反转磁化方向来打开和关闭。以具有超低磁阻尼的多铁Skyrmion-host Cu $_2$ OSeO $_3$为例,揭示了Skyrmion本征模的电活动性,并提出将其用于“磁暗”椭圆模的磁振子-光子分裂.此外,我们预测了腔诱导的磁振子-磁振子耦合之间的磁电活性skyrmion激发。我们讨论了在量子信息处理中的应用,提出了全电磁振子介导的光子量子门和光子介导的磁振子SPLIT操作的协议。我们的研究突出了磁电腔磁振子作为一个新的平台,实现量子混合系统和拓扑磁纹理中的光子和磁振子之间的相干转导。
Robust topological surface states in skyrmion-host magnets Eu(Ga,Al)4: evidence for dual topology
Tohoku University(东北大学);Advanced Institute for Materials Research (WPI-AIMR), Tohoku University(东北大学先进材料研究所);Okinawa Institute of Science and Technology (OIST)(冲绳科学技术大学院大学);Center for Science and Innovation in Spintronics (CSIS), Tohoku University(东北大学自旋电子学科学与创新中心);Institute of Materials Structure Science, High Energy Accelerator Research Organization (KEK)(高能加速器研究机构物质结构科学研究所);UVSOR Synchrotron Facility, Institute for Molecular Science(分子科学研究所UVSOR同步辐射设施);School of Physical Sciences, The Graduate University for Advanced Studies (SOKENDAI)(综合研究大学院大学自然科学研究科)
Structure and magnetism of the skyrmion hosting family GaV$_4$S$_{8-y}$Se$_y$ with low levels of substitutions between $0 \leq y \leq 0.5$ and $7.5 \leq y\leq 8$
为了研究它们的磁性和结构性质,合成了在$0 \leq y \leq 0.5$和$7.5 \leq y\leq 8$之间具有小水平取代的GaV $_4$ S $_{8-y}$ Se $_y$材料家族的多晶成员。取代的skyrmion托管母体化合物GaV $_4$ S $_8$和GaV $_4$ Se $_8$,发现抑制温度的立方菱形结构的相变发生在两个末端化合物,并创建一个温度区域周围的过渡,其中有一个共存的这两个阶段。类似地,磁化强度的大小和磁性转变的温度在所有取代的化合物中都被抑制,直到实现玻璃状磁性状态。有证据表明,从$ac$的磁化率数据,skyrmion晶格与那些在GaV $_4$ S $_8$和GaV $_4$ Se $_8$类似的动力学是目前在化合物具有非常低的水平的取代,$0 < y< 0.2$和$7.8 < y < 8$,然而,这些国家消失在更高水平的取代。这些取代的材料的磁性受到取代的影响,改变交换途径,并导致越来越无序的磁性状态的产生。
Magnetic phases of skyrmion-hosting GaV$_4$S$_{8-y}$Se$_{y}$ ($y = 0, 2, 4, 8$) probed with muon spectroscopy
我们提出了一个μ子自旋光谱调查的结果,镓V $_4$ S $_{8-y}$硒$_{y}$与$y=0, 2, 4$和8。零场测量表明,GaV $_{4}$ Se $_{8}$和GaV $_{4}$ S $_{8}$具有不同的磁基态,后者材料显示出异常的温度依赖性的局部磁场。在这两个系统之间不可能连续地演化出磁性状态,中间体$y=2$和$4$材料在低温下显示出玻璃态的磁性行为。Skyrmion晶格(SkL)相是明显的$y=0$和8材料通过增强响应的μ子自旋弛豫伴随SkL的涌现动力学。对于我们的多晶样品的GaV $_4$硒$_{8}$,这种增强的动态响应被限制在一个较小的区域的磁场-温度相图比以前的报告中的SkL在单晶。
Cycloidally modulated magnetic order stabilized by thermal fluctuations in the Néel-type skyrmion host GaV$_4$S$_8$
我们报告的小角中子散射研究的空隙尖晶石GaV $_4$ S $_8$,揭示了长波长的磁状态是摆线调制。这为最近声称存在于该化合物中的Néel型skyrmions的形成提供了直接支持。与所有其他大块Skyrmion基质材料形成鲜明对比的是,在冷却时,调制的磁性状态转变为铁磁状态。这些结果表明,GaV $_4$ S $_8$中的所有调制态,包括Skyrmion态,都能从热涨落中获得稳定性,而在较低温度下,铁磁态的出现符合强易轴磁各向异性。在铁磁态和调制态之间的过渡附近,我们的研究也证明了相位共存和类孤子状态。
The Effects of Cobalt Doping on the Skyrmion Hosting Material Cu$_2$OSeO$_3$
The University of Auckland(奥克兰大学);MacDiarmid Institute for Advanced Materials and Nanotechnology(麦克迪亚米德先进材料与纳米技术研究所);Australian Institute of Nuclear Science and Engineering(澳大利亚核科学与工程研究所);University of Fribourg(弗里堡大学);Australian Centre for Neutron Scattering, ANSTO(澳大利亚中子散射中心,澳大利亚核科学与技术组织);University of New South Wales(新南威尔士大学)
Establishing magneto-structural relationships in the solid solutions of the skyrmion hosting family of materials: GaV$_4$S$_{8-y}$Se$_{y}$
以多晶和单晶形式合成了GaV $_4$ S $_{8-y}$ Se $_y$ $(y = 0$到$8)$系列材料,并对其结构和磁性进行了深入研究。这些材料中的每一种在环境温度下以$F\bar{4}3m$空间群结晶。然而,与分别在42和41 K经历结构转变到$R3m$空间群的端元GaV $_4$ S $_8$和GaV $_4$ Se $_8$相反,$7)$的固溶体$(y = 1$在低至1.5 K时保持立方对称性。在零外加磁场下,该系列化合物的末端成员在13 K(GaV $_4$ S $_8$)和18 K(GaV $_4$ Se $_8$)处具有铁磁性,而中间化合物表现出类似自旋玻璃的基态.我们表明,磁结构的GaV $_4$ S $_8$显示本地化的V阳离子上的自旋,表明电荷排序机制驱动的结构相变。我们的结论是,在零场的系列的端部成员的结构和铁磁转变的观察是一个skyrmion相的稳定的先决条件,并讨论如何在没有这些过渡的$y = 1$ $7$材料可以解释它们的结构特性。
Microscopic theory of electric polarization induced by skyrmionic order in GaV$_{4}$S$_{8}$
空隙尖晶石GaV $_{4}$ S $_{8}$最近被认为是具有与磁序耦合的相当大的极化$\boldsymbol{P}$的Skyrmion晶格态的原型多铁性材料。我们在微观层面上解释了这一现象。在密度泛函理论的基础上,我们构造了一个描述(V $_{4}$ S $_{4}$)$^{5+}$团簇分子轨道形成的弱耦合晶格中磁活性电子行为的有效模型.应用超交换理论和Berry相理论,导出了磁键中能量和极化变化与自旋方向的关系模型.我们认为,虽然每个skyrmion层主要是由超交换相互作用在同一平面上形成的,自旋依赖的$\boldsymbol{P}$产生的堆叠错位,这些平面在垂直方向上,这是固有的空隙尖晶石结构。我们预测各向同性,PDMATHAMR,反对称,$\sim \boldsymbol{e}_{i} \times \boldsymbol{e}_{j}$,贡献$\boldsymbol{P}$,解释实验观察到的效果的强烈竞争。
Orbital-Order Driven Ferroelectricity and Dipolar Relaxation Dynamics in Multiferroic GaMo$_4$S$_8$
我们提出的宽带介电谱的GaMo $_4$ S $_8$,一个空洞的尖晶石系统,最近被证明表现出非典型的,轨道驱动的铁电性的结果。我们的研究揭示了这种多铁性材料的复杂的弛豫动力学,在T $_{\textrm{JT}}=47$ K的Jahn-Teller转变之上和之下。在T $_{\textrm{JT}}$以上,两种类型的偶极-轨道动力学似乎在竞争:在具有短程极序的团簇状区域内的弛豫,如弛豫铁电体和仅弱相互作用偶极的临界涨落,后者类似于有序-无序型铁电体的典型动力学。在Jahn-Teller转变下,轨道有序的开始驱动系统进入长程铁电有序,并且观察到铁电畴内的偶极动力学。耦合偶极和轨道弛豫行为的GaMo $_4$ S $_8$以上的Jahn-Teller转变显着不同的skyrmion主机的GaV $_4$ S $_8$,这似乎是链接到两个系统的结构畸变的差异上的晶胞水平。