We use variable-temperature x-ray thermal diffuse scattering and inelastic scattering to investigate the lattice dynamics in single crystals of multiferroic CaMn7O12 which undergo a series of orbital and magnetic transitions at low temperatures. Upon approaching the charge and orbital ordering temperature To=250 K from above, we observe intense diffuse scattering features and a pronounced optical phonon softening centered around the superstructure reflections of the incommensurately modulated structure. The phonon anomaly appears well above To and continuously increases upon cooling, following a canonical power-law temperature dependence that confirms the transition at To to be of second order and related to a soft-phonon lattice instability. Microscopic mechanisms for the incommensurate charge and orbital ordering based on competing interactions and on momentum dependent electron-phonon coupling could both account for the observed extended momentum width of the phonon softening. Our results highlight the importance of the lattice interactions in the physics of this magnetically induced ferroelectric system.
Coupling of phonons with orbital dynamics and magnetism in CuSb$_2$O$_6$
强相互作用的声子和轨道激发在相同的能量范围内观察到的CuSb $_2$ O $_6$,解锁一个迄今未开发的类型的电子-声子相互作用。在$\sim 550$ cm $^{-1}$处的轨道波在升温时软化,并强烈干扰$\sim 500$ cm $^{-1}$处的声子,从而产生混合特征的合并激发。当升温至轨道有序温度$T_{OO}$ =400 K时,电子连续谱增长,产生重要的声子衰变通道。这种对轨道和振动激发的直接和同时观察揭示了它们组合动力学的细节。此外,声子频率的异常,由于磁关联观察到$\sim 150$ K以下,远高于三维磁有序温度$T_N^{3D}=8.5$ K,确认一维磁关联沿Cu-O-O-Cu线性链的顺磁状态。
Selective coupling of coherent phonons to intertwined charge-orbital and magnetic orders in doped manganites
Paul Scherrer Institute(保罗谢勒研究所);University of Fribourg(弗里堡大学);Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH(柏林亥姆霍兹材料与能源中心有限公司);University of Science and Technology of China(中国科学技术大学);Rutgers University(罗格斯大学);Lanzhou University(兰州大学)
Multi-orbital charge density wave excitations and concomitant phonon anomalies in Bi$_2$Sr$_2$LaCuO$_{6+δ}$
电荷密度波(CDW)在欠掺杂铜氧化物超导体中普遍存在。作为价电子密度的调制,空穴掺杂铜氧化物中的CDW同时具有Cu-3d和O-2 p轨道特征,这是由于这些轨道在费米能级附近的强杂化。在这里,我们调查欠掺杂的Bi $_2$ Sr $_{1.4}$ La $_{0.6}$ CuO $_{6+δ}$使用共振非弹性X射线散射(RIXS),发现一个短程CDW存在于铜和O亚晶格中的氧化铜(CuO 2)平面具有可比的周期性和相关长度。此外,我们发现键拉伸和键屈曲声子异常伴随着CDW。与稍微过掺杂的Bi $_2$ Sr $_{1.8}$ La $_{0.2}$ CuO $_{6+δ}$相比,其中既没有CDW也没有声子异常出现,我们强调指出,在CDW波矢(QCDW)附近诱导了尖锐的强度异常,与扩散强度增强的键伸缩声子在波矢远大于QCDW。我们的研究结果提供了一个全面的图片准静态CDW,其色散激发,和相关的电子-声子异常,这是理解竞争的铜酸盐电子不稳定性的关键。
Structure, phonons, and orbital degrees of freedom in Fe$_2$Mo$_3$O$_8$
我们报告了多铁性Fe $_2$ Mo $_3$ O $_8$的结构和光谱表征。同步辐射X射线和中子衍射,以及热膨胀测量揭示了晶格异常在$T_{\mathrm{N}}\simeq 60\,$ K,但没有显示任何对称性降低的磁有序状态。晶格参数$c$表现出非单调行为,在$200\,$ K附近具有明显的最小值,这也反映在一些观察到的红外活性光激发的异常行为中,并且与短程磁序的开始平行。在5和300 $\,$ K之间测量的红外反射率光谱的频率范围为$100-8000\,$ cm $^{-1}$揭示了大多数预期的声子模式与密度泛函计算得到的本征频率相比。的$A_1$声子显示整体硬化冷却后,而观察到的一些$E_1$模式的非单调行为。这些模式也显示出强烈增加的声子寿命低于$T_\mathrm{N}$,这与磁有序状态中的轨道矩的淬灭方向。在四面体Fe $^{2+}$位点的较高位置的$d$-$d$激发的寿命中观察到类似的增加,其仅在$T_\mathrm{N}$下方变得清晰可见。
Elastic Soft Mode and Electric Quadrupole Response in Excitonic Insulator Candidate (Ta$_{0.952}$V$_{0.048}$)$_2$NiSe$_5$: Contribution of Electron-Phonon Interaction
我们对(Ta $_{0.952}$ V $_{0.048}$)$_2$ NiSe $_5$进行了超声测量,以研究区中心声学声子对结构和可能的激子跃迁的贡献。用不可约表示$B_\mathrm{2g}$表示的横向弹性常数$C_{55}$在高于$T_\mathrm{s} = 280$ K的转变温度时表现出超过90%的软化,表明相应TA声子的软模。基于四极响应的分析表明,如果实现激子跃迁,除了导带和价带之间的杂化作用外,电子-声子相互作用也对激子跃迁有贡献。
Orbital Dimerization and Dynamic Jahn-Teller Effect in NaTiSi$_2$O$_6$
本文用Raman散射技术研究了辉石化合物NaMSi $_2$ O $_6$(M=Ti,V,Cr)的两种相变。在准一维S=1/2系统NaTiSi $_2$ O $_6$中,我们观察到了反常的高温声子展宽,以及在210 K的相变中声子能量和线宽的大幅度变化。声子异常起源于轨道有序无序相变和这些结果-结合理论的考虑-表明,高温动力学Jahn-Teller相的NaTiSi $_2$ O $_6$表现出自发破坏的平移对称性的二聚化,Jahn-Teller扭曲,轨道有序状态下形成的自旋价键。在S=1的NaVSi $_2$ O $_6$的轨道自由度被强烈抑制,磁激发在海森堡模型中得到很好的描述,表明在T $_N$ = 19 K时,该系统反铁磁有序。
Spin-lattice and magnetoelectric couplings enhanced by orbital degrees of freedom in polar magnets
通过引入轨道自由度来调节自旋和晶格之间的相互作用,可以提高体系的强磁电效应,即实现磁序和铁电序之间的有效耦合。然而,由于轨道简并驱动的Jahn-Teller效应很少与极化耦合,因此仅在少数磁电材料中考虑了轨道涨落的影响。在这里,我们探讨了自旋-晶格耦合在多铁性Swedenborgites与混合价和Jahn-Teller活性过渡金属离子的堆叠三角形/Kagome晶格使用红外和介电光谱。一方面,在CaBa $M_4$ O $_7$($M$ = Co,Fe)中,我们观察到强磁序引起的声子频率的移动和相应的介电响应的大的变化。值得注意的是,作为自旋-声子耦合的一种不寻常的表现,自旋涨落在磁相变处使声子寿命降低一个数量级。另一方面,晶格振动,介电响应,和电极化的强度没有表现出变化的Néel温度的CaBaFe $_2$ Co $_2$ O $_7$,这是建立在轨道单重态离子。我们的研究结果提供了一个展示的轨道自由度增强磁电耦合通过的例子Swedenborgites。
Rapidly fluctuating orbital occupancy above the orbital ordering transition in spin-gap compounds
几个低维自旋系统在TS以下的分子轨道内形成自旋二聚体相,与长程反铁磁有序竞争。通常,优先轨道占据和有序化是二聚化的实际驱动力,如在所谓的轨道驱动的自旋佩尔斯化合物(MgTi 2 O 4、CuIr 2S 4、La 4 Ru 2 O 10、NaTiSi 2 O 6等)中。通过对La_4Ru_2O_(10)的热导率k(T)的微观分析,我们发现在TS以上轨道占有率迅速波动,导致轨道-液体状态。强的轨道-晶格耦合引入了动态键长波动,其散射声子以产生与TS以上的T成比例的k(T)(即玻璃状)。这种声子玻璃声子晶体的转变发生在其他自旋二聚体系统,如NaTiSi 2 O 6,指向一个普遍的现象。
Electronic tuning of the soft-phonon transport anomaly in Ta$_2$Ni(S$_x$Se$_{1-x}$)$_5$
Max Planck Institute for Solid State Research(马克斯·普朗克固体研究所);Institute for Functional Matter and Quantum Technologies, University of Stuttgart(斯图加特大学功能物质与量子技术研究所);National Institute for Materials Science(国立材料研究所)
Resonantly Enhanced Multiphonon Scattering and Local Orbital-Phonon Coupling in Bulk and Thin Flakes of 2D Single Crystals of Antiferromagnetic (NixFe1-x)2P2S6
Indian Institute of Technology Mandi(印度技术学院曼迪分校);Wrocław University of Science and Technology(弗罗茨瓦夫科技大学);Leibniz-Institute for Solid-state and Materials Research, IFW-Dresden(德累斯顿IFW莱布尼茨固体与材料研究所);Technische Universität Dresden(德累斯顿工业大学);International Research Centre MagTop, Institute of Physics, Polish Academy of Sciences(波兰科学院物理研究所磁顶国际研究中心);University of Warsaw(华沙大学)
Phonon softening near structural transition in BaFe2As2 observed by inelastic x-ray scattering
在这项工作中,我们提出了一个非弹性X射线散射实验的结果,详细的行为的横向声学[110]声子在BaFe 2 As 2作为温度的函数。当通过结构转变温度冷却时,横向声学声子能量从室温下的值减少,在非弹性动量传递q=0.1附近达到最大位移。这种软化的晶格的结果在一个变化的对称性从四方晶系到斜方晶系在相同的温度下的过渡到长程反铁磁秩序。虽然晶格畸变很小,但磷属元素化物母体化合物的磁交换常数的各向异性很大。我们提出了电子-声子耦合机制来描述晶格软化和磁有序开始之间的相互作用。