我们报告了多铁性Fe $_2$ Mo $_3$ O $_8$的结构和光谱表征。同步辐射X射线和中子衍射,以及热膨胀测量揭示了晶格异常在$T_{\mathrm{N}}\simeq 60\,$ K,但没有显示任何对称性降低的磁有序状态。晶格参数$c$表现出非单调行为,在$200\,$ K附近具有明显的最小值,这也反映在一些观察到的红外活性光激发的异常行为中,并且与短程磁序的开始平行。在5和300 $\,$ K之间测量的红外反射率光谱的频率范围为$100-8000\,$ cm $^{-1}$揭示了大多数预期的声子模式与密度泛函计算得到的本征频率相比。的$A_1$声子显示整体硬化冷却后,而观察到的一些$E_1$模式的非单调行为。这些模式也显示出强烈增加的声子寿命低于$T_\mathrm{N}$,这与磁有序状态中的轨道矩的淬灭方向。在四面体Fe $^{2+}$位点的较高位置的$d$-$d$激发的寿命中观察到类似的增加,其仅在$T_\mathrm{N}$下方变得清晰可见。
英文摘要:
We report on the structural and spectroscopic characterization of the multiferroic Fe$_2$Mo$_3$O$_8$. Synchrotron x-ray and neutron diffraction, as well as thermal expansion measurements reveal a lattice anomaly at $T_{\mathrm{N}}\simeq 60\,$K but do not show any symmetry lowering in the magnetically ordered state. The lattice parameter $c$ exhibits a non-monotonic behavior with a pronounced minimum around $200\,$K, which is also reflected in an anomalous behavior of some of the observed infrared-active optical excitations and parallels the onset of short-range magnetic order. The infrared reflectivity spectra measured between 5 and 300$\,$K in the frequency range of $100-8000\,$cm$^{-1}$ reveal most of the expected phonon modes in comparison with the eigenfrequencies obtained by density-functional calculations. The $A_1$ phonons show an overall hardening upon cooling, whereas a non-monotonic behavior is observed for some of the $E_1$ modes. These modes also show a strongly increased phonon lifetime below $T_\mathrm{N}$, which we associate with the quenched direction of the orbital moment in the magnetically ordered state. A similar increase is observed in the lifetime of the higher-lying $d$-$d$ excitations of the tetrahedral Fe$^{2+}$ site, which become clearly visible below $T_\mathrm{N}$ only.
Coupling of phonons with orbital dynamics and magnetism in CuSb$_2$O$_6$
强相互作用的声子和轨道激发在相同的能量范围内观察到的CuSb $_2$ O $_6$,解锁一个迄今未开发的类型的电子-声子相互作用。在$\sim 550$ cm $^{-1}$处的轨道波在升温时软化,并强烈干扰$\sim 500$ cm $^{-1}$处的声子,从而产生混合特征的合并激发。当升温至轨道有序温度$T_{OO}$ =400 K时,电子连续谱增长,产生重要的声子衰变通道。这种对轨道和振动激发的直接和同时观察揭示了它们组合动力学的细节。此外,声子频率的异常,由于磁关联观察到$\sim 150$ K以下,远高于三维磁有序温度$T_N^{3D}=8.5$ K,确认一维磁关联沿Cu-O-O-Cu线性链的顺磁状态。
Selective coupling of coherent phonons to intertwined charge-orbital and magnetic orders in doped manganites
Paul Scherrer Institute(保罗谢勒研究所);University of Fribourg(弗里堡大学);Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH(柏林亥姆霍兹材料与能源中心有限公司);University of Science and Technology of China(中国科学技术大学);Rutgers University(罗格斯大学);Lanzhou University(兰州大学)
Multi-orbital charge density wave excitations and concomitant phonon anomalies in Bi$_2$Sr$_2$LaCuO$_{6+δ}$
电荷密度波(CDW)在欠掺杂铜氧化物超导体中普遍存在。作为价电子密度的调制,空穴掺杂铜氧化物中的CDW同时具有Cu-3d和O-2 p轨道特征,这是由于这些轨道在费米能级附近的强杂化。在这里,我们调查欠掺杂的Bi $_2$ Sr $_{1.4}$ La $_{0.6}$ CuO $_{6+δ}$使用共振非弹性X射线散射(RIXS),发现一个短程CDW存在于铜和O亚晶格中的氧化铜(CuO 2)平面具有可比的周期性和相关长度。此外,我们发现键拉伸和键屈曲声子异常伴随着CDW。与稍微过掺杂的Bi $_2$ Sr $_{1.8}$ La $_{0.2}$ CuO $_{6+δ}$相比,其中既没有CDW也没有声子异常出现,我们强调指出,在CDW波矢(QCDW)附近诱导了尖锐的强度异常,与扩散强度增强的键伸缩声子在波矢远大于QCDW。我们的研究结果提供了一个全面的图片准静态CDW,其色散激发,和相关的电子-声子异常,这是理解竞争的铜酸盐电子不稳定性的关键。
Magnetic transition and orbital degrees of freedom in vanadium spinels
基于烧绿石晶格上的有效自旋轨道模型,提出了$A$ V $_2$ O $_4$($A$ =Zn,Mg,Cd)中两个相变的方案.在高温下,由于晶格结构,自旋相关性强烈受挫,并且在$\sim$ 50 [K]处的跃迁是由Jahn-Teller晶格畸变支持的轨道级。这种轨道顺序引入了取决于键方向的自旋交换耦合的空间调制。这部分地释放了挫折,并导致$\sim$ 40 [K]的自旋顺序。我们还考虑了第三近邻交换耦合和量子涨落的影响,研究了稳定的自旋组态。计算结果与实验结果一致。
Spin-lattice and magnetoelectric couplings enhanced by orbital degrees of freedom in polar magnets
通过引入轨道自由度来调节自旋和晶格之间的相互作用,可以提高体系的强磁电效应,即实现磁序和铁电序之间的有效耦合。然而,由于轨道简并驱动的Jahn-Teller效应很少与极化耦合,因此仅在少数磁电材料中考虑了轨道涨落的影响。在这里,我们探讨了自旋-晶格耦合在多铁性Swedenborgites与混合价和Jahn-Teller活性过渡金属离子的堆叠三角形/Kagome晶格使用红外和介电光谱。一方面,在CaBa $M_4$ O $_7$($M$ = Co,Fe)中,我们观察到强磁序引起的声子频率的移动和相应的介电响应的大的变化。值得注意的是,作为自旋-声子耦合的一种不寻常的表现,自旋涨落在磁相变处使声子寿命降低一个数量级。另一方面,晶格振动,介电响应,和电极化的强度没有表现出变化的Néel温度的CaBaFe $_2$ Co $_2$ O $_7$,这是建立在轨道单重态离子。我们的研究结果提供了一个展示的轨道自由度增强磁电耦合通过的例子Swedenborgites。
Orbital Dimerization and Dynamic Jahn-Teller Effect in NaTiSi$_2$O$_6$
本文用Raman散射技术研究了辉石化合物NaMSi $_2$ O $_6$(M=Ti,V,Cr)的两种相变。在准一维S=1/2系统NaTiSi $_2$ O $_6$中,我们观察到了反常的高温声子展宽,以及在210 K的相变中声子能量和线宽的大幅度变化。声子异常起源于轨道有序无序相变和这些结果-结合理论的考虑-表明,高温动力学Jahn-Teller相的NaTiSi $_2$ O $_6$表现出自发破坏的平移对称性的二聚化,Jahn-Teller扭曲,轨道有序状态下形成的自旋价键。在S=1的NaVSi $_2$ O $_6$的轨道自由度被强烈抑制,磁激发在海森堡模型中得到很好的描述,表明在T $_N$ = 19 K时,该系统反铁磁有序。
Rapidly fluctuating orbital occupancy above the orbital ordering transition in spin-gap compounds
几个低维自旋系统在TS以下的分子轨道内形成自旋二聚体相,与长程反铁磁有序竞争。通常,优先轨道占据和有序化是二聚化的实际驱动力,如在所谓的轨道驱动的自旋佩尔斯化合物(MgTi 2 O 4、CuIr 2S 4、La 4 Ru 2 O 10、NaTiSi 2 O 6等)中。通过对La_4Ru_2O_(10)的热导率k(T)的微观分析,我们发现在TS以上轨道占有率迅速波动,导致轨道-液体状态。强的轨道-晶格耦合引入了动态键长波动,其散射声子以产生与TS以上的T成比例的k(T)(即玻璃状)。这种声子玻璃声子晶体的转变发生在其他自旋二聚体系统,如NaTiSi 2 O 6,指向一个普遍的现象。
Phonon spectrum of Pr$_2$Zr$_2$O$_7$ and Pr$_2$Ir$_2$O$_7$ as an evidence of coupling of the lattice with electronic and magnetic degrees of freedom
具有烧绿石晶体结构的磁性材料由于高的晶格阻挫而形成奇异的磁态。在这项工作中,我们遵循的晶格和电子和磁性的自由度耦合的影响,在两个镨基辉石Pr $_2$ Zr $_2$ O $_7$和Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$。在这两种材料中,磁相互作用的存在不会导致磁有序的低温状态,但是它们的电子性质不同。拉曼声子光谱的Pr $_2$ Zr $_2$ O $_7$和Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$的比较,使我们能够确定磁弹性耦合在Pr $_2$ Zr $_2$ O $_7$,阐明其在中间温度下的磁性,并允许我们表征声子-电子耦合在半金属Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$。我们还发现,随机无序对拉曼声子谱的影响很小。