Molecular Dynamics Study of Orientational Cooperativity in Water
最近对液态水的实验表明集体偶极取向波动比预期的要慢得多（弛豫时间$>$ 50 ns）[D. P. Shelton，Phys. Rev. B { \bf 72}，020201（R）（2005）]。SPC/E水的分子动力学模拟显示偶极场的大涡旋状结构在环境条件下存活超过300 ps [J. Higo at al. PNAS，{ \bf 98} 5961（2001）]。这两个结果不同意与水偶极子在类似的条件下，自相关时间是几个ps的以前的结果。受这些最新结果的启发，我们研究了水偶极子重取向使用分子动力学模拟在体SPC/E水的温度范围从环境温度300 K下降到深过冷区的相图在210 K。首先，我们计算偶极自相关函数，发现我们的模拟是很好地描述了一个拉伸指数衰减，从中我们计算{ \it取向自相关时间} $τ_{a}$。其次，我们定义了第二个特征时间，即分子偶极取向随机化所需的时间，{ \it自偶极随机化时间} $τ_{r}$，这是$τ_{a}$的上限;我们发现，$τ_{r}\approx 5 τ_{a}$。第三，检查是否有相关领域的偶极子在水中有较大的弛豫时间相比，个别偶极子，我们计算的随机化时间$τ_{\rm box}$的网站偶极子场，净偶极矩形成的一组分子属于一个盒子的边缘$L_{\rm box}$。我们发现对于$L_{\rm box}\approx 3$的{ \it站点偶极随机化时间}…
2005-10-24 cond-mat.soft
Depolarized light scattering and dielectric response of a peptide dissolved in water
体相水的密度和取向弛豫可以分别用去偏振光散射（DLS）和介电谱（DS）来研究。在这里，我们问的问题是什么是负责极化各向异性弛豫（DLS）和偶极矩弛豫（DS）的解决方案，主要涉及疏水性溶质-水界面的领导集体模式。采用原子分子动力学模拟方法，研究了N-乙酰亮氨酸甲酰胺（NALM）二肽与水分子相互作用的动力学和结构。溶液的DLS响应与三个弛豫过程一致：本体水，单个溶质的旋转，和集体偶极诱导偶极极化率的溶质，与时间尺度为130-200 ps。没有单独的DLS响应的水化壳层已被确定由我们的模拟。水化层的密度波动，这在很大程度上有助于响应，不产生不同于散装水的动态过程。我们发现，二肽溶质的水化水的取向分布的结构扰动是相当显着的，并传播3-5水化层到本体。这种扰动仍然低于水合球状蛋白质产生的扰动。尽管这种结构扰动，有很少的变化，在水化层的取向动力学，相比，散装，探测由单粒子取向动力学和集体动力学的壳的偶极矩。溶质-溶剂相互作用势对界面结构的扰动和相应力对界面动力学的扰动有明显的区别。
2013-12-04 cond-mat.soft
Orientationally Glassy Crystals of Janus Spheres
胶体Janus球在水中（一个半球吸引，另一个半球排斥）组装成二维六方晶体，其取向顺序由各向异性相互作用控制。我们利用解耦的平移和旋转顺序来量化的取向动力学。通过成像实验和蒙特卡罗模拟，我们证明了在个别Janus球的方向的相关性表现出玻璃样的动态，可以通过离子强度控制。因此，这些胶体构建块提供了一个特别合适的模型玻璃系统，用于阐明由定向相互作用产生的非平凡动力学，而不是通过考虑平移顺序来捕获。
2014-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Orientational order as the origin of the long-range hydrophobic effect
在两个浸入水中的疏水表面之间的长距离吸引力被观察到随着它们的分离呈指数下降-这种有效力的距离依赖性被称为疏水力定律（HFL）。我们通过研究浸没在2D Mercedes Benz水模型中的两个平行杆之间的距离依赖性吸引来探索HFL的微观起源。这个模型被发现表现出一个定义良好的HFL。虽然这一现象是传统的密度依赖性理论解释，我们确定的方向，而不是密度，作为相关的序参量。密度的变化范围明显小于取向不均匀性的变化范围。后者与观察到的疏水力距离相当。在大的分离处，杆之间的吸引力主要来自由两个杆在水中产生的向内传播的相反取向的异质性之间的相消干涉。当杆靠近时，干扰增加，导致系统的不均匀性降低，同时自由能降低，从而产生有效吸引力。我们注意到在吸引区域开始时形成六边形冰状结构，这表明亚稳态自由能最小值可能在HFL的起源中起作用。
2015-04-06 cond-mat.soft
The effect of polymorphism on the structural, dynamic and dielectric properties of plastic crystal water: A molecular dynamics simulation perspective
我们采用基于TIP 4P/2005水模型的分子动力学模拟研究了最近报道的两种水的体心立方和面心立方塑性晶体相的局部结构、动力学和介电性质。我们的研究结果揭示了显着差异的本地取向结构和旋转动力学的水分子的两种多晶型。三角形和四面体序参量的概率分布表现出多模态结构，这意味着存在显着的局部取向不均匀性，特别是在面心立方相。计算的氢键统计和动力学提供了一个强烈的异质性和快速相互转换的本地取向结构网络在两个多晶型物的存在进一步的迹象。我们已经观察到一个受阻的分子旋转，更明显的体心立方相，这是反映了四阶勒让德重定向关联函数和角度范霍夫函数的衰减。然而，与塑性晶体相相比，分子旋转在高压液体中另外受到阻碍。所获得的结果也揭示了显着差异的多晶型物的介电性能，由于不同的偶极取向的相关性表征每个阶段。
2019-04-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Bond orientational ordering in liquids: Towards a unified description of water-like anomalies, liquid-liquid transition, glass transition, and crystallization
物质至少有三种基本状态，取决于温度和压力：气体，液体和固体（晶体）。这些状态由它们之间的一阶相变分离。在气相和液相中都存在完全的平移和旋转对称性，而在固相中，这两种对称性都被打破。在液体和固体之间的中间相中，包括液晶和塑性晶体相，仅保留两种对称性中的一种。在物质的基本状态中，人们对液态的了解最少。我们认为，这是至关重要的，更好地了解液体认识到，液体一般有一种倾向，有本地的结构秩序和它的存在是内在的和普遍的任何液体。这样的结构排序是许多体相关性的结果，更具体地说，键角相关性，我们相信这是描述液态的关键。我们表明，这种物理图像可以自然地解释与液态相关的困难的未解决的问题，例如水型液体（水，Si，Ge，...）的异常，液体-液体转变、液体-玻璃化转变、结晶和准晶形成，以统一的方式。换句话说，我们需要一个新的序参量来代表低的局部自由能组态，在许多情况下，这是键取向序参量，除了密度序参量的物理描述这些现象。在这里，我们回顾我们的两个顺序参数模型的液体，并考虑如何将瞬态局部结构排序与所有上述现象。并对这些现象之间的关系进行了讨论。
2013-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effect of simple solutes on the long range dipolar correlations in liquid water
在环境条件下，液态水的分子间相关性通常通过原子对分布函数（PDF）描述的短程密度波动来表征。最近的数值计算和实验结果表明，这种描述的顺序或结构在液态水是不完整的，存在着相当长的范围内的取向的相关性，在水中，可以通过偶极相关性进行研究。在这项研究中，使用大规模的经典，原子分子动力学（MD）模拟，使用TIP 4P-Ew和TIP 3 P模型的水，我们表明，盐，如氯化钠（NaCl），氯化钾（KCl），氯化铯（CsCl）和氯化镁（MgCl $_2$）对偶极相关有长程效应，这不能用溶解离子的结构形成和破坏的概念来解释。阳离子对偶极相关性的相对影响被观察到与著名的霍夫迈斯特系列是一致的。观察到的效果解释通过定向分层的水分子周围的离子，和他们的远程耦合到全球氢键网络凭借的总和规则的水。对单个亲水性溶质的观察结果与对单个甲烷（CH $_4$）分子的观察结果进行了对比。我们观察到，即使是一个小的疏水物可以导致在液态水中的长程取向相关性的增强，相反的情况下溶解的离子，已被观察到有减少的效果。从这项研究的意见进行了讨论的背景下，疏水效应。
2015-12-07 cond-mat.soft
Three-body Hydrogen Bond Defects Contribute Significantly to the Dielectric Properties of the Liquid Water-Vapor Interface
在这封信中，我们提出了一个简单的模型，水界面的分子结构，我们用这个模型来隔离氢键的液体水蒸气界面的介电性能的影响。通过比较这个模型的原子模拟的结果，我们表明，在界面处的分子取向的各向异性分布可以理解通过考虑一个单一的水分子通过经验氢键势与平均界面密度场相互作用的行为。我们说明，这种取向各向异性的深度依赖性是由氢键的几何约束，我们表明，模拟的取向分布的主要特征可以通过假设一个理想化的，完美的四面体氢键几何再现。我们还表明，非理想的氢键的几何形状所需的平均取向极化和极化率产生界面的变化。我们发现，这些界面特性包含显着的贡献，从一个特定类型的几何扭曲的三体氢键缺陷，优先稳定在界面上。因此，我们的研究结果表明，液体水-蒸汽界面的介电特性是由集体分子相互作用，是独特的界面环境。
2018-01-05 cond-mat.soft
Mean-Field Theory of Water-Water Correlations in Electrolyte Solutions
最近在电解质溶液的飞秒弹性二次谐波散射实验中观察到了长程离子诱导的水-水关联。为了进一步定性理解这些相关性，我们推导出一个解析表达式，量化的离子诱导的偶极偶极相关性在非相互作用的气体的偶极子。该模型是德拜-休克尔理论的逻辑延伸，可用于定性地理解离子的组合电场如何在水溶液中诱导水分子取向分布的相关性。该模型与分子动力学模拟的结果一致，并为进一步的理论工作提供了一个重要的起点。
2017-03-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Orientational order in liquid crystal surface induced by evaporation of water droplet
该研究以液晶为基底观察水滴蒸发过程，发现当液晶在玻璃上的锚定强度处于中性时，接触线处会诱导出取向有序图案，揭示了溶剂-基底相互作用对蒸发诱导图案形成的重要影响。
2024-08-02 cond-mat.soft physics.chem-ph
Orientational correlations and the effect of spatial gradients in the equilibrium steady state of hard rods in 2D : A study using deposition-evaporation kinetics
用蒙特卡罗模拟研究了无限细硬棒（针）的沉积和蒸发。沉积速率与蒸发速率的比率控制棒的平衡密度，并且增加该比率导致熵驱动的过渡到非平衡相，其中静态和动态取向关联函数均按幂律衰减，指数随沉积-蒸发速率比率连续变化。我们的研究结果的发病率的幂律相同意那些保守的棒数。在粗粒度的水平上，非守恒角场的动力学由Edwards-Wilkinson方程描述。数值结果证实了四极和八极关联函数指数之间的关系。我们探索的沉积蒸发比的空间不均匀性的影响，通过模拟，基于熵的参数和研究的自由能中引入的新条款。主要效果是针倾向于沿着比率的局部空间梯度对齐。因此，均匀的梯度会导致均匀的排列状态，就像梯度的大小和符号随机变化一样，但只在一个方向上起作用。在两个方向上的沉积-蒸发速率的随机变化引起挫折，导致具有玻璃特性的状态。
2005-09-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural Order in Glassy Water
我们使用扩展的简单点电荷（SPC/E）模型进行经典的分子动力学模拟的水在玻璃态水的结构顺序。我们在不同的冷却速率和密度下，在玻璃化转变温度范围内进行等容冷却模拟。我们量化结构顺序的取向和平移顺序度量。在将液体冷却到玻璃态时，取向序参量$Q$和平移序参量$τ$都增加。在T=0 K时，玻璃落在$Q$ - $τ$平面或{ \it有序映射}中的线上。这条线的位置仅取决于密度，并且与冷却时采样的固有结构（IS）的有序图中的位置一致。我们评估的能量的IS，$e_{IS}(T)$，并发现，这两个序参量的IS是成正比的$e_{IS}$。我们还研究了低密度无定形冰（LDA）的高密度无定形冰（HDA）的转变过程中等温压缩的结构顺序，并能够识别对应于这些玻璃的顺序图中的不同区域。LDA和HDA的序参量与等容冷却后获得的顺序参数的比较表明，通过冷却获得的玻璃和通过压缩获得的玻璃之间的主要结构差异。这些结构上的差异仅仅微弱地反映在配对关联函数中。我们还表征了等压退火后的结构顺序的演变，导致在高压非常高密度的非晶冰（VHDA）。
2005-02-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular structural order and anomalies in liquid silica
本调查研究之间的关系，结构秩序，扩散率异常，并通过分子动力学模拟密度异常的液体二氧化硅。我们使用先前定义的取向和平移序参量来量化原子配置中的局部结构顺序。在不同的状态点进行广泛的模拟，以测量结构的顺序，扩散率和热力学性质。发现二氧化硅与水具有许多最近报道的趋势[J. R. Errington和P.G. Debenedetti，Nature 409，318（2001）]。在中等密度下，局部取向顺序的分布是双峰的。在固定温度下，压缩时出现序参量极值：取向顺序中的最大值，随后是平移顺序中的最小值。然而，与水不同的是，二氧化硅的平移序参量最小值很宽，并且没有两个参数严格耦合的热力学条件范围。此外，温度-密度制度，其中两个结构序参量减少等温压缩（结构异常制度）不包括扩散率异常的区域，是水的情况。
2002-03-19 cond-mat.soft
Water-mediated ordering of nanoparticles in electric field
界面极性分子对外加电场具有强烈的各向异性响应，有利于偶极取向平行于界面。在水中，特别是，这种效果结合了一般的取向偏好引起的空间不对称性的水氢键下限定的几何形状，这可能会引起一个Janus接口。这两种效果表现在相当大的依赖性的水极化的两个领域的方向相对于接口，和极性（符号）的字段。使用分子模拟，我们证明了强场诱导的取向力作用于非极性表面，通过水调解。在与DNA聚离子周围的电场相当的场强下，我们预测作用于相邻纳米颗粒的扭矩足以克服热波动。这些扭矩可以使表面小至1 nm 2的颗粒对齐。该机制可以支持悬浮纳米粒子的电控排序作为调整其性能的手段，并可以在电纳米机械设备中找到应用。
2008-06-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
Long Distance Correlations in Molecular Orientations of Liquid Water and Shape Dependant Hydrophobic Force
在环境条件下，液态水具有在文献中众所周知的短程密度相关性。令人惊讶的是，大规模的分子动力学模拟揭示了一个不寻常的长距离的偶极-偶极取向相关性的“纵向”的一部分。它在75 μ m处也不为零，在溶剂化区以外，它以指数方式下降，相关长度约为24 μ m。数值结果表明，偶极-偶极关联的长程性质是由于液相中氢键的波动网络。这种相关性示出了在大的分离距离的两个疏水表面之间的形状依赖的吸引力和这种吸引力的范围是与实验一致的。此外，四极涨落在第一个溶剂化峰（3 Ω）内消失
2009-09-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Simple one-dimensional lattice model for lipids in water
介绍并研究了脂水二元混合物的格子模型。两亲分子的取向自由度被考虑在内，其方式与Johan Høye和合著者早先介绍的油-水-表面活性剂混合物模型相同。详细讨论了该模型的基态，并对无序相进行了平均场稳定性分析。该模型进行了比较，最近推出的胶体自组装晶格模型。
2014-07-03 cond-mat.soft
Liquid polymorphism, order-disorder transitions and anomalous behavior: a Monte Carlo study of the Bell-Lavis model for water
通过数值模拟研究了液态水的Bell-Lavis模型。三角晶格上的晶格-气体模型呈现取向状态，并且已知呈现高度键合的低密度相和松散键合的高密度相。我们表明，该模型的液-液转变是连续的，在矛盾的平均场的结果，从簇变分法的胡西米仙人掌。我们定义了一个序参量，它允许解释的债券网络的有序无序过渡的过渡。我们的结果表明，有序-无序转变是在伊辛普适类。先前提出的一个二阶跃变Escherichfest被丢弃。还对异常性质进行了详细的调查。在HDL阶段的密度最大值的线是稳定的波动，在平均场的解决方案。
2009-07-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy, diffusivity and the energy landscape of a water-like fluid
对具有核软化对相互作用和类水液态异常的流体进行了分子动力学模拟和瞬时简正模（INM）分析，以了解热力学、输运性质和势能面之间的关系。罗森标度的热力学过剩和对相关熵的扩散系数证明了这个模型。的INM光谱进行信息的长度尺度之间的相互作用的异常流体的特性，如双峰的频率分布的实部和虚部的分支之间的动态后果。INM光谱信息用于将液体熵划分为与实频率模式和虚频率模式相关联的两个贡献;仅来自虚分支的熵贡献捕获流体的异常状态中的过量熵和扩散率的非单调行为。
2010-02-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local ice-like structure at the liquid water surface
实验和计算机模拟已经证实，液态水的表面可能会以重要的方式偏离常见的整体行为。即使在最简单的情况下，空气-水界面，独特的分层，取向偏差，和氢键的安排已被报道，但其起源和关系的总体图片一直是不完整的。在这里，我们表明，一个广泛的一组这样的观察可以理解，通过类比与结晶冰的基面。使用模拟，我们特别表明，水和冰的表面共享一组结构特征，这表明在空气-水界面处存在纳米级的冰状域。最突出的是分子密度和垂直于界面的取向的共享特征分层。氢键网络几何结构的两点相关性的相似点共享冰状分子间结构的平行方向以及。我们的研究结果支持并显着扩展了以前的概念，冰状结构在液体的边界，并建议，备受讨论的准液体层冰演变成一个准冰层在液态水的表面上的熔点以上微妙。
2022-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Relationship between Structure, Entropy and Diffusivity in Water and Water-like Liquids
异常行为的过剩熵（$S_e$）和相关的缩放关系与扩散率进行了比较，在液体中有非常不同的基本相互作用，但类似的水状异常：水（SPC/E和TIP 3 P模型），四面体离子熔体（SiO $_2$和BeF $_2$）和流体与核心软化，两个规模斜坡（2SRP）的相互作用。我们证明了在两个水模型中存在的过剩熵异常。使用长度和能量尺度适当的异常行为的发病，密度范围的过剩熵异常被证明是在水中比在离子熔体或2SRP流体窄得多。当约化扩散系数（$D^*$）符合超额熵标度关系时，所有系统的$D^* =A\exp (αS_e)$（Y。Rosenfeld，Phys.Rev.A { \bf 1977}，{ \it 15}，2545），指数标度参数$α$在水的情况下显示出小的等排依赖性。取代$S_e$对相关为基础的近似加重isochore-dependence的扩散率缩放。具有类似的扩散率标度参数的等值线示出具有相应的熵贡献的温度依赖性。在所有四面体液体中，扩散系数、超额熵和超额熵的对关联近似之间的关系是非常相似的。
2010-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Surface Induced Frustration of Inherent Dipolar Order in Nanoconfined Water
本文结合分子动力学与统计分析，研究狭缝孔、纳米管、纳米球及蛋白质水合层中表面诱导的水分子取向重排与偶极互相关，并以乙腈区分氢键和几何效应。
2025-06-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Orientational relaxation in a dispersive dynamic medium : Generalization of the Kubo-Ivanov-Anderson jump diffusion model to include fractional environmental dynamics
Ivanov-Anderson（IA）模型（以及Kubo的早期处理）设想了随机但大幅度分子跳跃的取向相关性衰减，而不是布朗扩散中假设的无穷小的小跳跃。最近对水和过冷液体的计算机模拟研究表明，大幅度运动可能确实是一种规律而不是例外。现有的理论研究跳跃扩散大多假设指数（泊松）等待时间分布的跳跃，从而再次导致指数衰减。在这里，我们扩展现有的形式主义的伊万诺夫和安德森，包括两个跳跃之间的代数等待时间分布。结果表明，一阶和二阶取向时间关联函数在长时间内均服从幂律，但在短时间内的衰减行为有很大的不同。预测的科尔-科尔图的介电弛豫再现实验观察到的非德拜行为的各种功能。我们还发展了一个理论，即无限制的小跳跃和大角度跳跃同时并存。的小跳跃被证明有一个大的影响上的长时间衰减，特别是在减轻代数等待时间分布的影响，并在引起一个指数状的衰减，与时间常数，令人惊讶的是，小于时间常数，所产生的小幅度衰减单独。
2007-10-17 cond-mat.soft
Towards a mesoscopic model of water-like fluids with hydrodynamic interactions
我们提出了一个介观格子模型的非理想流体流动的方向相互作用，模仿氢键在水中的影响。该模型支持一个丰富而复杂的结构动力学的取向序参量，并表现出无序域的形成，其大小和形状取决于相对强度的方向秩序和热扩散率。通过让定向力具有相反的密度依赖性，该模型能够显示有序域和低密度区域之间的相关性，反映了水在无序状态下比在有序状态下更致密的液体的想法。
2011-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Water under the Cover: Structures and Thermodynamics of Water Encapsulated by Graphene
了解纳米承压水的相行为，最近引起了显着的研究兴趣。在这项工作中，我们研究的结构和热力学的石墨烯覆盖下封装的水。我们发现层状水结构高达~1000个分子，这是稳定的空间限制和压力引起的石墨烯覆盖和衬底之间的粘附。对于单层结晶，我们确定晶格和缺陷。自由能分析表明，这些低熵有序被高形成能所补偿.在~480-490 K温度范围内，该凝聚相存在有序-无序转变，氢键数目急剧减少，熵增大。这些发现提供了对封装水的基本理解，并为实际应用提供了指导，例如在纳米电子器件的设计中。
2016-07-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural Order for One-Scale and Two-Scale Potentials
我们进行分子动力学模拟，以调查结构秩序和水的动态和热力学异常球对称势具有一个或两个特征长度尺度之间的关系。第一个势函数只有一个长度尺度，即没有硬核的斜坡直径，第二个势函数有两个长度尺度：一个是斜坡直径（软核），另一个是硬核直径，比率为1.76。结构有序性由平移和取向序参量表征。只有两个规模的斜坡潜力表现出显着相似的水和二氧化硅的结构顺序，动态异常和热力学异常之间的关系。我们发现：（i）动力学和热力学异常都存在于单尺度和双尺度斜坡势中;（ii）类水结构有序异常只存在于双尺度斜坡势中。我们的研究结果表明，结构秩序和异常之间的水的关系是有关的存在两个不同的长度尺度的潜力。
2006-01-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess entropy, Diffusivity and Structural Order in liquids with water-like anomalies
过剩熵，Se，定义为在相同的密度和温度条件下的液体和理想气体的熵之间的差异，被证明是连接的结构，扩散和密度异常的临界量在类水液体。基于模拟的二氧化硅和两个规模的斜坡液体，水一样的密度和扩散异常可以被看作是一个特性的非单调密度依赖的硒的后果。过剩熵、有序度规和结构异常之间的关系可以用Se的对相关近似来理解。
2006-07-17 cond-mat.soft
Configurational Entropy and Diffusivity of Supercooled Water
我们计算的SPC/E模型的水的状态点覆盖的（T，ρ）平面的大区域的构型熵S_conf。我们发现（i）S_conf的（T，rho）依赖性与扩散常数相关;（ii）S_conf中的极大值线跟踪密度极大值线。我们的模拟数据表明，即使在模式耦合温度T_MCT（rho）以上，动力学的强烈影响S_conf。
1999-08-27 cond-mat.soft
Water-like Anomalies and Breakdown of the Rosenfeld Excess Entropy Scaling Relations for the Core-Softened Systems: Dependence on the Trajectory in Density-Temperature Plane
我们发现，在核心软化系统的动力学系数的水异常的存在依赖于在$ρ-T$平面上的轨迹沿动力学系数的计算。特别是，它表明，扩散异常确实存在沿等温线，但消失沿等值线。我们分析了Rosenfeld熵标度关系的适用性与核心软化势表现出水的异常系统。结果表明，Rosenfeld标度关系的扩散系数的有效性也取决于在$ρ-T$平面的动力学系数和过剩熵计算沿的轨迹。特别是，它沿等容线是有效的，但它沿等温线分解。
2010-08-05 cond-mat.soft
Hierarchical Lattice Models of Hydrogen Bond Networks in Water
我们开发了一个基于图形的氢键网络模型在水中，着眼于定量建模的分子水平的网络相关结构。通过在两个无限维格点上建立模型，研究了网络的形成。我们的模型是建立\emph{bottom up}，微观信息来自原子模拟的基础上，我们表明，该模型的预测是一致的，与已知的结果从头计算模拟液态水。我们发现，简单的熵模型可以预测的原子模拟中观察到的四面体水周围的局部协调缺陷的相关性和集群。我们还发现，键之间的取向相关性比密度相关性范围更长，并确定闭环内的方向相关性，并表明这些结构内的水线的模式也与以前的原子模拟是一致的。我们的模型显示了密度和压缩性异常的存在，如在真实液体中所见，并且这些模型的相图与Sastry及其同事先前提出的无奇异性方案（Sastry等人，PRE 53，6144（1996））一致。
2018-06-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Estimating Entropy of Liquids from Atom-Atom Radial Distribution Functions: Silica, Beryllium Fluoride and Water
采用分子动力学模拟研究了水、液体氟化铍和硅熔体的原子-原子径向分布函数数据对离子液体和分子液体熵估计的准确性。所有这三个系统都显示出类似的液态热力学和动力学异常，这是由于在等温压缩时熵上升的异常过剩熵行为区域。对相关熵被证明是足够准确的密度-温度制度的异常行为，以及熵异常的强度可以可靠地预测两个离子熔体以及不同的刚体对水的潜力。由于对相关近似的离子熔体的总热力学熵的误差是10%或更少的顺序为大多数状态点，但可以显着更大的异常制度在非常低的温度。在水的情况下，正如预期的分子液体的刚体约束，对相关近似导致显着较大的误差，在20和30%之间，对于大多数状态点。的过剩熵，硒，离子熔体的对相关熵，S2的比较表明，硒的温度依赖性很好地描述了T？？2=5标度跨越正常和异常制度，不像在S2的情况下。作为密度的函数，Se（rho）曲线仅示出单个最大值，而S2（rho）曲线示出最大值和最小值。S2和Se的行为的这些差异是由于剩余多粒子熵δ（S）= Se-S2在反常区域中显示出与四面体有序的强负相关性。
2008-09-24 cond-mat.soft
Electrophoretic mobility without charge driven by spontaneous polarization of the nanoparticle/water interface
当水与疏水性溶质或空气接触时自发发生的界面极化与均匀的外部场耦合以产生作用于悬浮颗粒的非零力。这种力甚至在没有净粒子电荷的情况下也存在，并且其方向受界面水的一阶、偶极和二阶、四极取向序参量的影响。四极极化产生有效的负电荷。相应的表面电荷密度与剪切表面的面积成反比。因此，从四极极化的颗粒迁移率的整体贡献变得可以忽略不计相比，实验报告的值超过几个纳米的大小的颗粒。界面的偶极序决定了亚微米粒子的零电荷迁移率。相应的动电电荷由界面偶极子相对于表面法线的择优取向决定。
2013-06-24 cond-mat.soft physics.chem-ph
Entropy of water and the temperature-induced stiffening of amyloid networks
在水中，蛋白质$α$ -突触核蛋白的半柔性原纤维网络随着温度的升高而显著增加。我们认为，这种可逆的硬化是由于原纤维之间的疏水接触，随着温度的升高变得更加突出。我们的实验观察到的网络的储能模量的温度依赖性与可逆交联网络弹性连接的缩放理论的良好协议，使我们能够量化的吸热结合焓和估计的有效尺寸的疏水补丁的原纤维表面上。
2017-12-20 cond-mat.soft
From Local Structure to Thermodynamics and Transport of Water with Machine Learning Force Fields
Institute of Applied Physics, TU Wien（维也纳工业大学应用物理研究所）
研究利用机器学习力场评估液态水相关性质，不同密度泛函理论交换关联泛函会影响预测结果；RPBE-D3与实验结果最一致，经典SPC/E模型与RPBE-D3有相似性，揭示了平动和取向熵贡献与自扩散系数的关系。
2026-08-03 cond-mat.soft
Ice Surface Entropy Induction by Humidity or How Humidity Prompts Freezing
本文测量了空气中过冷水滴的表面能和冻结温度。我们发现，水滴的冻结是在水-空气界面处触发的，并且冻结在表面上比在体积中进展得更快。水滴的冰点受到空气干燥和湿度如何触发冻结的强烈抑制。此外，它被证明是一个表面现象有关的熵从水蒸气转移到冰的表面。
2015-09-22 cond-mat.other cond-mat.soft
Exploration of vitrification of water and Kauzmann entropy through complex specific heat: A journey through 'No Man's Land'
由Grest和Nagel提出的频率相关比热为研究过冷液体的玻璃化提供了有价值的见解。我们通过改变“无人区”的温度和密度，一直到无定形冰的形成，来计算过冷液体水的这个量和其他热力学性质。这些计算是由非常长的计算机模拟辅助的，通常超过50个$μs$长。在228 K时，由于接近假定的液-液（LL）转变而产生的密度波动，在LL转变上方和下方对水的性质投下了长长的阴影。我们进行量子力学静态和频率依赖比热的计算相结合的开创性工作由Lebowitz，Percus，和Verlet和Grest和Nagel与谐波近似的状态密度。所获得的值与过冷水和冰的比热的所有可用实验和数值结果定量一致。我们通过对比热进行积分来计算所有状态点的熵。我们发现，在很宽的温度范围内，分子间振动熵的量子修正贡献支配着晶体上非晶相的过剩熵。有趣的是，振动熵降低了Kauzmann温度，$T_{\rm K}$，130 K，刚好低于实验玻璃到液态水的转变温度，$T_{\rm g}$，136 K和计算$T_{\rm g}$在我们以前的研究中的135 K。然而，将高温熵从250 K直接外推到低于250 K将得到高得多的值$T_{\rm K}$ $\sim$ 190 K。林德曼比的计算将无定形冰$\sim$的熔化置于135 K。对于取向关联的距离依赖性，非晶态表现出极短的关联长度。
2018-11-14 cond-mat.soft
Vaporization and Layering of Alkanols at the Oil/Water Interface
正链烷醇在油/水界面的吸附与X-射线反射率和张力测定的研究表明，在己烷/水界面的液体到气体单层相变是有利的，只有长链烷醇。随着链烷醇链长的减小，单位面积的过量界面熵的变化减小到零。具有小的过量界面熵值的系统在界面处形成多分子层，而不是具有大得多的过量界面熵的系统形成的单层。正己烷取代正十六烷显着改变了界面结构的一个给定的烷醇表面活性剂，但这种取代不会从根本上改变的单分子膜的相变行为。这些数据表明，临界链烷醇碳数，在单位面积的过量界面熵的变化减少到零，是大约六个碳大于烷烃溶剂分子中的碳数。
2007-05-24 cond-mat.soft
Signatures of Surprising Diffusion-Entropy Scaling across Pressure Induced Glass Transition in Water
由于在水中固-液相分离线的负倾角，冰Ih在压缩时熔化。在进一步增加压力的液态水转化成高密度亚稳玻璃态，其特征在于一个快速接近零扩散系数和静态结构因子中没有任何晶体顺序。发现玻璃化甚至在高温（T > 250 K）下发生。我们在四个温度（80 K，250 K，300 K和320 K）下研究了这种玻璃化转变过程。正如预期的那样，转变压力随着温度的增加而增加。有趣的是，我们发现系统的总熵在玻璃化转变压力附近表现出一个尖锐的交叉，在那里水的扩散趋于零。扩散系数与适当定义的过剩熵呈指数关系。在一个有趣的结果没有报道过，我们发现压力引起的水分子的重新排列，导致两个很好地分离的峰在相邻分子之间的O-O-O角分布。这两个峰的位置之间的差异在玻璃化压力下发生急剧变化，表明它可以作为一个适当的序参量来检测玻璃化转变点。
2021-04-21 cond-mat.other cond-mat.soft
Effect of entropy on the nucleation of cavitation bubbles in water under tension
水可以在张力下以亚稳液体状态存在很长时间，然后系统通过空化松弛成蒸汽，即，气泡成核空化过程的微观信息可以通过使用成核定理从实验数据中提取，该定理将测得的空化率与临界气泡的尺寸相关联。为了将成核定理应用于沿等容路径进行的实验，例如，在矿物包裹体中的空化实验中，需要气泡熵的知识。使用计算机模拟，我们计算的熵的气泡在水中作为其体积的函数在很宽的范围内的张力从自由能计算。我们发现，气泡熵是一个重要的贡献，自由能显着降低气泡成核的障碍，从而促进空化。此外，单位表面积的气泡熵取决于液体-蒸汽界面的曲率，在气泡体积的研究范围内，随着其平均曲率近似线性地减小。在室温下，在环境压力下的平坦的液体-蒸汽界面的熵是非常相似的临界气泡在很宽的范围内的张力，这证明了使用前者作为一个近似解释数据时，从实验。基于我们的模拟结果，我们得到了一个估计的临界气泡的体积从实验测量的空化率。
2016-10-18 cond-mat.soft physics.chem-ph
Water under hydrophobic confinement: entropy and diffusion
本研究通过分子动力学模拟探究疏水限制壁附近水的扩散，发现邻近壁的水层扩散显著增强，且可用关联扩散速率与超额熵的通用标度律解释，拓展了该定律对水在纳米受限下动力学的描述能力。
2024-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Core-softened Fluids, Water-like Anomalies and the Liquid-Liquid Critical Points
利用分子动力学模拟研究了一类具有多高斯核软化对相互作用的模型流体中类水异常与液-液临界点之间的关系。的核心软化对相互作用有两个长度尺度，这样的较长的长度尺度与浅，有吸引力的井保持不变，而较短的长度尺度与排斥肩是从一个小的点变化到最小的逐渐增加的深度。随着肩井深度的增加，形成高密度液体所需的压力降低，高密度液体稳定的温度升高，导致液-液临界点向低得多的压力和高得多的温度移动。对相关熵的计算表明，过剩熵异常随着肩井深度的增加而减小。在这类流体中的扩散系数的过剩熵标度的证明，显示出的过剩熵异常的强度随着肩深度的增加而降低，结果在逐步失去的水一样的热力学，结构和运输异常。瞬时正常模式分析被用来索引的整体曲率分布的流体和虚频模式的分数示出相关以及与扩散率和对相关熵的异常行为。结果表明，在核心软化电位的情况下，除了存在两个长度尺度，能量和熵的影响与当地的最小值和曲率的对相互作用发挥了重要作用，在确定存在的水状异常和液-液相变。
2011-03-21 cond-mat.soft
Potential Energy Landscape of a Flexible Water Model: Equation-of-State, Configurational Entropy, and Adam-Gibbs Relationship
本文利用势能景观形式理论计算柔性 q-TIP4P/F 水模型的状态方程与构型熵，验证其液-液临界点及 Adam-Gibbs 关系，证明该方法可推广到含分子柔性的体系。
2024-01-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Entropy and enthalpy of interaction between amino acid side chains in nanopores
了解蛋白质在纳米孔中的稳定性需要定量描述限制诱导的氨基酸侧链之间的相互作用。我们使用分子动力学模拟来研究侧链对ALA-PHE、SER-GLU和LYS-GLU之间在本体水和水填充的纳米孔中的相互作用的性质。的温度依赖性的平均力和相互作用的自由能在圆柱形和球形的纳米孔的本体溶剂的潜力是用来确定相应的熵和熵分量。ALA和PHE在本体水中的熵稳定的疏水相互作用取决于侧链之间的相对取向，在限制时在热力学上占主导地位。在SER-β的情况下，在本体水中相似的氢键构型在圆柱形孔中是不同的，从而使旋转异构体分布不同于本体中的那些。值得注意的是，与本体相比，LYS-GLU之间的盐桥形成通过熵来稳定。简要概述了我们的研究结果对限制诱导的蛋白质稳定性改变的影响。
2014-11-07 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
