Adam-Gibbs Model for the Supercooled Dynamics in OTP-OPP Mixture
α-弛豫时间的介电测量进行邻-三联苯（OTP）与邻-苯基苯酚（OTP）的混合物，在两个压力，0.1和28.8 MPa的温度范围内。这些条件与Takahara等人报道的热容、热膨胀率和压缩性测量条件相同。Takahara，M.石川岛Yamamuro和T. Matsuo，Journal of Physical Chemistry B 103（16），3288（1999）.]同样的混合物。从相结合的动力学和热力学数据，我们确定，密度和温度的弛豫时间随温度的变化在同等程度上。在整个测量范围内，弛豫时间对组态熵的依赖关系符合Adam-Gibbs模型，并且这种依赖关系不随压力变化。与松弛和热力学性质之间的隐含连接一致，动力学和热力学的脆弱性被发现具有相同的压力独立性。在将混合物的弛豫性质与纯OTP的弛豫性质进行比较时，密度效应在前者中更强，这可能暗示较低效率的堆积。
2004-04-07 cond-mat.soft
Testing Adam-Gibbs relationship in tapped Granular Packings
本研究利用 X 射线断层扫描测量不同摩擦单分散颗粒球在压实过程中的 Edwards 热力学参数与弛豫时间，证明颗粒系统总体遵循 Adam-Gibbs 关系。
2024-09-08 cond-mat.soft
Power law relationship between diffusion coefficients in multi-component glass forming liquids
随着玻璃化转变的接近，玻璃形成液体中的动力学的减慢已经通过亚当-吉布斯关系表征，该关系将弛豫时间尺度与构型熵联系起来。亚当-吉布斯关系不能同时适用于所有的弛豫时间尺度，除非它们是耦合的，并表现出密切相关的温度依赖性。斯托克斯-爱因斯坦关系的崩溃提出了一个有趣的情况，相反，在分析它，它最近被证明，亚当-吉布斯关系适用于扩散系数，而不是粘度或结构弛豫时间相关的衰减密度波动。然而，对于多组分液体--计算机模拟中考虑的典型情况、金属玻璃形成体等--这样的说法提出了亚当-吉布斯关系描述哪个扩散系数的问题。所有的扩散系数可以一致地由Adam-Gibbs关系描述，如果它们彼此具有幂律关系。值得注意的是，我们发现，对于广泛的玻璃形成，并为广泛的温度范围跨越正常和缓慢的松弛制度，这样的关系成立。我们简要地讨论可能的合理化所观察到的行为。
2018-05-22 cond-mat.soft
Configurational entropy of hard spheres
我们通过使用将系统捕获在给定状态内的扰动哈密顿方法来数值计算硬球的二元混合物的构型熵S_conf，这比以前的方法需要更少的假设[R. J. Speedy，Mol. 95，169（1998）]。发现S_conf是填充分数f的减函数，当Kauzmann填充分数f_K = 0.62时，S_conf外推到零，表明硬球体系存在理想玻璃化转变的可能性。最后，亚当-吉布斯关系被发现持有。
2007-06-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Configurational Entropy of Self Propelled Glass Formers
本文计算自推进模型玻璃形成体的构型熵，发现非谐贡献不可忽略，并验证其符合广义 Adam-Gibbs 关系，进而得到构型熵与点到集长度尺度的标度关系。
2022-12-11 cond-mat.soft
The Relationship of Dynamical Heterogeneity to the Adam-Gibbs and Random First-Order Transition Theories of Glass Formation
我们仔细研究常见的措施的模型聚合物熔体的动力学不均匀性和测试这些尺度与亚当和吉布斯（AG）和随机一阶跃（RFOT）理论的玻璃形成液体的松弛假设相比。为此，我们首先分析集群的高流动性的粒子，这些移动粒子的字符串一样的集体运动，和集群的相对较低的流动性。我们发现，高迁移率的集群和字符串的时间尺度与扩散的时间尺度，而低迁移率的粒子的时间尺度与结构弛豫时间。我们发现这些粒子簇的几何结构具有高度的相似性。特别是，我们表明，这些集群的分形维数是一致的，与溶胀支化聚合物或支化聚合物与筛选排除体积相互作用。相比之下，弦的分形维数从小弦的自避免行走跨越到更长的简单随机行走，{更强的相互作用，弦，对应于具有屏蔽排斥体积相互作用的柔性聚合物。我们研究的适当性确定的大小尺度的移动粒子簇或字符串的大小合作重排区域（CRR）的AG和RFOT理论。我们发现，字符串的大小似乎是最一致的措施CRR的AG和RFOT模型。用RFOT模型的“马赛克”长度识别串或簇放松了“熵液滴”是紧凑的传统假设。我们还确认了AG理论的熵公式的有效性，约束RFOT理论的指数值。这一约束，连同尺寸尺度的分析，使我们能够估计RFOT的特征指数。
2013-02-20 cond-mat.soft
Atomistic structural mechanism for the glass transition: Entropic contribution
一个流行的亚当-吉布斯方案表明，玻璃和液体超过晶体的过剩熵占主导地位的动态逮捕在玻璃化转变与独家贡献的构型熵超过振动熵。然而，仍然缺乏一个直观的结构理论来解释与熵有关的冻结动力学的出现。在这里，我们研究这些问题，通过原子模拟的振动，构型，以及总熵的模型玻璃形成超过他们的结晶对应物的整个温度范围内，从玻璃到液体。除了确认亚当-吉布斯熵的情况下，香农信息熵的概念被引入到表征的原子级结构的多样性，经历了一个惊人的变化，整个玻璃化转变，并解释了变化中发现的过剩构型熵。因此，隐藏的结构机制下的熵扭结在过渡揭示了扩散的某些原子结构具有较高程度的中心对称性，这是更刚性，具有较少的非仿射软化模式。反过来，这些中心对称（刚性）结构的扩散导致冻结的动力学超过进一步的结构重排变得非常不利，从而解释了扭结的组态熵在过渡。
2020-01-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Entropy and relaxation time
本文讨论了熵与液体（特别是玻璃形成系统）的弛豫时间之间的可能关系，为Hecksher等人的题为“A brief critique of the Adam-Gibbs entropy model”的论文[J. Non-Cryst. Solids 325，624-627（2009）]提供补充评论。除了Adam-Gibbs模型，我们还简要讨论了Rosenfeld的过剩熵标度和1964年Chang和Bestul对玻璃化转变时普遍过剩熵的实验观察。
2014-03-11 cond-mat.soft
Glass transition of an epoxy resin induced by temperature, pressure and chemical conversion: a configurational entropy rationale
一个比较研究的动态玻璃形成环氧树脂的玻璃化转变时，通过不同的途径接近：冷却，压缩，和聚合。特别是，温度，压力和化学转化对动力学的影响进行了研究，通过介电谱。在动态特性中发现了深刻的相似性。在Adam-Gibbs理论的框架下，给出了对我们的结构弛豫时间实验结果的统一解读。与实验数据的定量协议是显着的，加入的拟合参数的物理值。特别地，等温τ（P）数据的拟合函数给出了对纯体系的摩尔热膨胀的合理预测，并且在分步聚合下等压-等温τ（C）数据的拟合函数符合在体系完全转化时发散τ的预测。
2001-06-25 cond-mat.soft
Effect of total and pair configurational entropy in determining dynamics of supercooled liquids over a range of densities
在本文中，我们提出了一个过冷液体与Lennard Jones（LJ）势和相应的纯排斥（Weeks-Chandler-Andersen或WCA）势相互作用的研究，在一定的密度和温度范围内，为了理解他们的不同的动力学的起源，尽管他们的结构是相似的。通过Adam Gibbs（AG）关系，以构型熵作为热力学标记，我们证明了这两个体系在低温下的动力学差异可以从热力学上得到解释。在较高的密度下，这些模型系统之间的热力学和动力学差异都减小，本文通过计算不同的参数定量地证明了这一点。该研究还揭示了尽管结构相似，但对熵差异的起源。虽然在B型粒子的偏径向分布函数（rdf）中获得了结构上的最大差异，但AA对和AB对的rdf引起了熵和动力学上的差异。这项工作支持了早期研究中的观察结果（Phys. Rev. Lett.，\textbf {113}，225701，2014），并表明它们在性质上是通用的，与密度无关。
2016-04-13 cond-mat.soft
Configurational entropy of polydisperse systems can never reach zero
我们提出的例子系统的配置熵$S_{\text{conf}}$永远不会达到零，而是限制从下面的熵混合$S_{\text{mix}}$相应的理想气体。我们使用$S_{\text{conf}}$定义通过局部极小的势能景观，$S_{\text{conf}}^{\text{PEL}}$。我们表明，这发生在平均场模型中，在集合中的硬球与无穷小的多分散性，和一维硬棒。我们证明，这些结果符合最近的进展，在理解的构型熵定义的自由能景观，$S_{\text{conf}}^{\text{FEL}}$。我们证明了如果$\min( S_{\text{conf}}^{\text{FEL}} ) = 0$，则对于任意系统$\min( S_{\text{conf}}^{\text{PEL}} ) = A N + S_{\text{mix}}$，其中$N$是粒子数，$A$是由相互作用势决定的常数.我们讨论了这些结果的影响亚当-吉布斯（AG）和RFOT关系，并表明后者保留了物理意义的形状为两个构型熵，$S_{\text{conf}}^{\text{FEL}}$和$S_{\text{conf}}^{\text{PEL}}$。
2021-02-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Vibrational entropy, configurational entropy, and the fragility of glassforming liquids
最近（伊藤等人参考文献1）的液体的脆性的热力学测量已被定义在温度依赖性的过剩熵的液体在晶体，缩放的过剩熵在玻璃化转变温度，它已与动力学脆性。这种相关性受到了激烈的质疑[2]，使用了一些分子液体的介电弛豫数据。我们把这个冲突的角度使用广泛的数据集，涵盖所有类别的液体，同时保留参考文献2的情况。液体的过剩熵，用于相关的热力学量，具有构型和振动分量。这是第二个冲突的根源，它涉及这两个组成部分的相对重要性。支持粘性液体中输运的温度依赖性的Adam-Gibbs“熵”理论的实验测试大多是使用过量熵进行的，但最近对硬球流体[3] SPC-E水[4]和混合LJ [5，6]的模拟研究表明，与A-G理论一样，与构型组分相关。我们在实验室研究中展示了为什么这种相关性应该与两者密不可分。在这个演示过程中，我们确定了一个关键的作用，过量的振动熵在环境压力下的液体造成脆弱的行为。
2000-12-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Polymer Glass Formation: Role of Activation Free Energy, Configurational Entropy, and Collective Motion
我们提供了一个聚合物玻璃形成的观点，重点是模型中的流体熵和集体粒子运动占主导地位的理论描述和数据分析。我们首先讨论了在高温下的液体的动力学Arrhenius制度，过渡态理论是正式适用的。然后，我们总结了熵理论的演变，从一个定性的框架，组织和解释温度依赖性粘度数据的Kauzmann制定一个假设的“理想的热力学玻璃化转变”的吉布斯和DiMarzio，其次是开创性的测量连接熵和松弛的Bestul和张和亚当吉布斯（AG）模型的玻璃形成合理化Bestul和张的意见。这些发展奠定了基础的广义熵理论（GET），它合并了一个改进的晶格模型的聚合物热力学占分子结构的细节，使分析计算的构型熵与AG模型，产生了高度预测模型的聚合物玻璃形成液体的链段结构弛豫时间。GET的发展与玻璃形成的弦模型平行发生，其中协作重排区域的具体实现被识别并量化为广泛的聚合物和其他玻璃形成材料。弦模型表明，AG的许多假设都得到了模拟的支持，而其他假设则肯定没有，从而产生了玻璃形成的熵理论，这在很大程度上与GET一致。作为GET和字符串模型不断完善，这些模型逐渐成长为一个更统一的框架，这个角度回顾了目前的发展状况，这种有前途的方法的动态聚合物玻璃形成液体。
2021-02-24 cond-mat.soft
Is the glassy dynamics same in 2D as in 3D? The Adam Gibbs relation test
该研究通过 Adam-Gibbs 关系检验二维玻璃动力学是否与三维本质不同，发现去除长波长涨落和非谐修正后，AG 关系在二维仍失效，表明二维玻璃动力学可能 intrinsically 不同。
2023-08-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamically correlated regions and configurational entropy in supercooled liquids
当液体被冷却到低于其熔化温度时，如果避免结晶，它就会形成玻璃。这种现象被称为玻璃化转变，其特征在于在窄的温度区间内粘度显著增加，约14个数量级。玻璃化转变背后的微观机制仍然知之甚少。然而，最近，已经取得了很大的进展，在识别合作重排区域，或动力学的不均匀性，即域的液体，其弛豫是高度相关的。现在认为这些区域的尺寸的增长是粘度增加的驱动机制。最近已经提出了一种工具来量化这些域的大小。我们将此工具应用于广泛的一类材料，以研究异质性的大小与其构型熵之间的相关性，即相关域可访问的状态数。我们发现，一个给定的系统的弛豫时间，除了材料相关的前因子，是一个通用的功能的相关域的组态熵。因此，我们发现，在玻璃化转变温度下，域的大小和每单位体积的构型熵是反相关的，如最初由亚当-吉布斯理论预测的。最后，我们使用我们的数据来提取一些指数定义的框架内的随机一阶理论，最近的定量理论的玻璃化转变。
2007-10-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gaussian excitations model for glass-former dynamics and thermodynamics
我们描述了一个模型的热力学和动力学的玻璃形成液体的激发从一个理想的玻璃态的高斯流形的构型激发态。这三个参数模型的定量拟合的实验数据上的过剩熵和热容量表明，“脆弱”的行为，由急剧上升的过剩热容量表示的玻璃化转变接近从上面，发生在预期的一阶过渡-通常隐藏在下面的玻璃化转变-到一个“强”的液体状态的低过剩熵。该动态模型将松弛与激发事件的分级序列相关联，每个激发事件涉及在单独的可激发单元上积累足够的动能的概率。松弛速率的超阿克里欧斯行为，以及已知的动力学与热力学脆弱性的相关性，都遵循崎岖的景观在振动和构型流形之间的能量分配中引起波动的方式。一个关系推导出的构型热容量，而不是构型熵的亚当吉布斯方程，控制的弛豫时间的温度依赖性，这给出了一个可比的帐户的实验观察。
2006-12-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Polymer Glass-Formation in Variable Dimension
我们探讨了玻璃形成的性质在可变空间维度（$d$）的基础上的广义熵理论，合成的Adam-Gibbs模型与直接计算的构型熵的聚合物流体使用一个已建立的统计力学模型。我们发现，在流体状态下的结构松弛渐近成为Arabius在$d\rightarrow\infty$极限和足够的冷却后，流体转换到一个致密的非晶态与有限的正剩余构型熵附近的$d=8$临界尺寸以上。直接计算的等温压缩性和热膨胀系数，采取的物理措施的包装挫折，表明这些流体性质强烈相关的脆弱性的玻璃形成。
2016-11-08 cond-mat.soft
Tracking Coupled Granular Temperature and Entropy Dynamics in Granular Materials via Dielectric Spectroscopy
National and Kapodistrian University of Athens（雅典国立卡波迪斯特里安大学）
本文通过介电谱学研究颗粒材料中颗粒温度和熵的动力学，利用电荷跃迁和陷阱的热激活过程探测颗粒系统结构弛豫的变化，并验证了在松散和紧密状态下颗粒温度和熵与介电弛豫时间之间的AG类关系。
2026-09-09 cond-mat.other cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics and Dynamics of a Monoatomic Glass-Former. Constant Pressure and Constant Volume Behavior
我们报告恒体积和恒压模拟的热力学和动力学性质的低温液相和结晶相的修改后的Stillinger-Weber（mSW）模型。我们已经发现，近似线性增加的固有结构的分布的有效高斯宽度。这种效应来自景观的非高斯性，并且与高斯激发模型的预测一致，高斯激发模型将构型流形的热力学表示为激发的集合，每个激发都携带激发熵。mSW模型为我们提供了构型熵和过剩熵，其差异主要归因于振动非谐性。因此，我们可以解决在亚当-吉布斯（AG）方程中经常使用的过剩热力学量之间的区别。当在AG方程中引入过剩熵时，我们发现恒压AG图的斜率出现了一个新的突变。模拟扩散率数据同样很好地拟合通过应用一个新的方程，来自高斯激发模型，强调焓超过熵的热力学控制变量在粘性液体中的运输。
2007-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Slow dynamics of salol: a pressure and temperature dependent light scattering study
我们研究缓慢的动力学salol通过改变温度和压力，使用光子相关光谱和压力-体积-温度测量，并比较的行为的结构弛豫时间与亚当-吉布斯熵理论和Cohen-Grest自由体积理论内导出的方程。我们发现，压力相关的数据是至关重要的，以评估这些模型方程的有效性。我们的分析支持基于熵的方程，并估计在环境压力下的salol的构型熵？剩余熵的70%。最后，我们调查的结构弛豫过程的形状的演变，并发现一个时间-温度-压力叠加原理在调查范围内举行。
2014-07-14 cond-mat.soft
Tetrahedral entropy captures non-monotonicity of electrical conductivity in aqueous monatomic ions
熵和扩散之间的有趣关系是当前非常感兴趣的主题。然而，实验观察到的不寻常的非单调依赖性的限制离子电导率的逆离子尺寸既不描述的亚当-吉布斯熵危机理论，也不罗森菲尔德熵标度。这种失败是明显的，因为在整个尺寸变化中，溶剂的体积熵保持不变，或者经历无穷小的变化。我们表明，它是所经历的标记离子，需要计算的熵。这种熵可以被量化，至少部分地，通过在水化层的离子，表现出非单调的大小依赖性的水分子的四面体排序的变化。
2019-01-19 cond-mat.soft
A real-space description of the glass transition based on heterogeneities and entropy barriers
基于成核过程的合作性质和熵效应的作用的玻璃化转变的替代方案。新的成分是在松弛过程中的耗散释放的应变能驱动的逐渐变大的合作空间区域的成核。利用不同亚稳组态间跃迁的等概率假设，得到了自由能量耗散率与最大合作区大小之间的关系。由此导出了过冷液体相的最大弛豫时间与有效温度之间的新的唯象关系。这与经典的亚当-吉布斯关系不同，因为它预测在Kauzmann温度下主弛豫时间没有发散，而是从脆弱到强大的行为交叉。
2001-07-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics and its correlation with dynamics in a mean-field model and pinned systems: A comparative study using two different methods of entropy calculation
最近，我们中的一些人开发了一种新的模型玻璃形成液体k额外的相互作用与伪邻居的每个液体粒子和以上的常规相互作用与其邻居。这些系统的结构和动力学分析表明，随着k的增加，系统具有更多的平均场性质。这项工作提出了一个广泛的研究上述模型的热力学的几个值的k及其相关的动力学。我们惊讶地发现，通常的热力学积分（TI）方法计算熵提供了非物理的结果，这个模型。它预测的组态熵消失的状态点，集体和单粒子动力学的系统显示完全放松。然后，我们采用一种新的方法称为两相热力学（2 PT）方法来计算熵。我们发现，随着k的增加，使用两种方法（2 PT和TI）计算的熵的差异增加。我们还发现，在所研究的温度范围内，通过2 PT方法计算的熵满足亚当-吉布斯（AG）的弛豫时间和构型熵之间的关系，而通过TI方法计算的熵显示出强烈的违反。然后，我们应用2 PT方法来计算在另一个系统中的熵，其中一些分数的粒子被钉扎在他们的平衡位置随机。该系统还显示了与先前报告的AG关系类似的故障。我们发现，通过2 PT和TI方法计算的熵的差异随着钉扎密度的增加而增加。我们还发现，当使用2 PT方法计算熵时，动力学和熵之间的AG关系成立。
2021-08-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Space-Time Correlations in the Orientational Order Parameter and the Orientational Entropy of Water
我们引入了局域四面体序参量$Q\equiv Q(r,t)$的空间相关函数$C_Q(r)$和时间自相关函数$C_Q(t)$。使用计算机模拟的TIP 5 P模型的水，我们调查$C_Q(r)$在一个广泛的区域的相图。首先，我们表明，$C_Q(r)$在高温$T>T_W\approx 250$ K下，在$r\approx 0.32$ nm处显示出负相关关系，在Widom线$T_W$以下变为正相关。此外，我们发现，在低温下，$C_Q(t)$表现出类似于自中间散射函数的两步时间衰减，并且相应的相关时间$τ_Q$显示出从$T>T_W$的非Arrhenius行为到$T<T_W$的Arrhenius行为的动态交叉。最后，我们定义了一个取向熵$S_Q$与{ \it本地}取向顺序的水分子，并表明，$τ_Q$可以提取$S_Q$使用模拟的亚当-吉布斯关系。
2008-07-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
