A plausible interpretation of the density scaling of the diffusivity in viscous liquids
基本的热力学概念和早期的弹性固态点缺陷模型，制定一个分析二阶多项式函数描述的密度缩放的扩散系数在粘性液体。标度指数相关，在本方法中的近似，与等温体积模量的压力导数。我们的研究结果与计算机模拟结果进行了比较。
2010-07-27 cond-mat.soft
A study of the size dependence of self diffusivity across the solid-liquid transition
本研究通过详细的分子动力学模拟研究了由较大溶剂和较小溶质通过Lennard-Jones势相互作用组成的二元混合物的温度诱导相变对溶质自扩散系数的尺寸依赖性的影响。通过两组模拟，一组在固定密度（NVE）和另一个在可变密度（NPT）的固-液转变过程中的密度变化的影响，以及在固体和液体相本身进行了研究。在固相和液相中，除了在低液体密度下，在大多数密度下都可以看到尺寸相关的扩散系数最大值。可以识别两种不同的区域：线性区域和异常区域。可以看出，固-液转变的作用是将扩散系数最大值移向较小尺寸的溶质，并降低最大值的高度。这是由于无序性的影响占主导地位，而密度的影响相对较弱。后者将扩散系数最大值移向较大的溶质尺寸，而前者则正好相反。有趣的是，我们发现，较低的密度导致较弱的扩散率最大值。我们报告首次为系统与大溶质-溶剂相互作用强度，$ε_{uv}$，多重扩散系数最大值被视为溶质大小的函数。其起源尚不清楚。一个显着的差异，在弹道扩散过渡的溶质从线性政权和异常政权。结果发现，这种转变是尖锐的溶质从反常制度。这提供了有趣的洞察异常制度溶质的运动。除此之外，我们报告的线性和异常制度溶质是不同的几个属性。
2008-11-24 cond-mat.soft
Diffusivity and Hydrodynamic Drag of Nanoparticles at a Vapor-liquid Interface
沿汽/液界面平移的胶体球的表面扩散率的测量显示出扩散率的意外降低，或者当颗粒进一步进入汽相时表面阻力的增加（根据斯托克斯-爱因斯坦关系）。然而，由于外力，从胶体速度直接测量表面阻力发现，随着更深地浸入蒸汽中，表面阻力会降低。在扩散实验中观察到的自相矛盾的阻力增加已被归因于附着的流体界面上的胶体表面上的不均匀性，这导致界面，在响应于热波动，跳跃或保持钉扎，产生额外的阻力。我们已经进行了分子动力学模拟的扩散率和力的实验与粗糙表面的纳米粒子在气/液界面，以检查接触线波动的影响。从两个实验中计算的阻力一致，并随着颗粒位置进一步进入蒸汽而减小。由于部分浸没到液体中，以及相对于纳米颗粒尺寸的界面区的有限厚度，表面阻力小于本体液体阻力。接触线波动不会引起阻力的异常增加。
2016-07-07 cond-mat.soft
Supercooled Liquid Water Diffusivity at Temperatures near the Glass Transition Temperature
本文通过同位素分层无定形固态水薄膜和极慢加热实验，测量了玻璃化转变温度附近过冷液态水的扩散系数，证明无定形水熔体在Tg以上与正常过冷液体热力学连续。
2025-02-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Water evaporation from solute-containing aerosol droplets: effects of internal concentration and diffusivity profiles and onset of crust formation
唾液主要由水组成，但还包括各种有机和无机物质，如盐、蛋白质、肽、粘蛋白、病毒粒子等。这些溶质的存在影响在空气中沉降的呼吸道飞沫的蒸发时间，从而影响感染的空气传播。从液滴内和周围的蒸汽相耦合的热传导和水扩散方程的解决方案，我们发现，溶质引起的水蒸汽压降低大大减缓了蒸发过程中，并占主导地位的溶质浓度依赖的液滴蒸发时间。蒸发诱导的溶质浓度梯度附近的液滴表面，这是占使用两个阶段的蒸发模型，被发现进一步加剧减慢干燥过程。另一方面，发现溶质的存在减少了液滴的蒸发冷却，这导致蒸发时间略微减少。总的来说，前两种效应占主导地位，这意味着液滴蒸发时间在溶质存在下增加。液滴内部的水扩散系数的溶质浓度依赖性不显着改变蒸发时间。最后，结壳形成的液滴表面上被发现，以增加液滴的最终平衡尺寸。
2021-04-08 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.flu-dyn
Breakdown of diffusivity-entropy scaling in colloidal glass forming liquids
玻璃是一种失去流动能力的液体。为什么这种特殊的物质在动力学上经历了急剧的减速，而在冷却时在结构上与流体状态几乎没有区别，这构成了玻璃化转变物理学的中心问题。在这里，我们实验测试的途径动力学减慢在玻璃$\textrm{-}$形成的液体，由椭球体或二进制球形胶体。与旋转运动相反，在平移运动中扩散系数和过量熵之间的指数标度被揭示为由于玻璃效应而在令人惊讶的低面积分数（$ϕ_\textrm{T}$）处破裂。在$ϕ_\textrm{T}$，反常的双旋耦合增强，自由能景观的地形变得崎岖。基于$ϕ_\textrm{T}$与脆性之间的正相关性，$ϕ_\textrm{T}$的测量提供了一种预测液体松弛的新方法，同时避免了在高密度区域所需的平衡时间的禁止性增加。我们的研究结果突出了玻璃化熵在玻璃化转变中的作用。
2018-05-22 cond-mat.soft
Free energy calculations and unbiased dynamics reveal a continuous liquid-liquid transition in water no man's land
在过去的三十年里，低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）形式的过冷水之间的一级相变的存在一直是物理和化学的中心和高度争论的问题。我们提出了一个计算研究，可以确定自由能景观的过冷水在广泛的压力和温度条件下，使用准确的TIP 4P/2005力场。我们的方法结合了基于拓扑的结构转换坐标，国家的最先进的自由能计算方法，和广泛的无偏分子动力学模拟。我们所有的研究结果表明，LDL和HDL形式之间的过渡是顺利的，在整个所谓的“无人区”，自由能障碍不会出现，直到发病的固体，非扩散的无定形形式。
2021-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transitions in supercooled water studied by computer simulations of various water models
通过对密度涨落限制体系等温线的MC模拟和Gibbs系综MC模拟，确定了各种水模型的液-液和液-汽共存区。所有研究的水模型显示多个液-液相变在过冷区域：我们观察到两个转变的TIP 4P，TIP 5 P和SPCE模型和三个转变的ST 2模型。这些相变相对于液体-蒸气共存曲线和玻璃温度的位置对水模型及其实现高度敏感。我们建议，在约228 K的过冷区域中的实际液态水的明显的热力学奇异性是由接近第一（最低密度）液-液相变的旋节线引起的。在277 K时，液态水的密度最大值与第二次液-液相变有关，该相变位于正压下，临界点接近最大值。讨论了单组分流体中液-液相变可能的序参量和普适类。
2005-05-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transition of water in hydrophobic and hydrophilic pores
在Gibbs系综下模拟了禁闭对水的液-液相变的影响。在沿着液体-蒸气共存曲线冷却时，受限水经由一级相变（如在本体中）或以依赖于孔亲水性的连续方式经历从正常水到强四面体水的转变。在所有的情况下，转变温度只是轻微移动的限制。这与实验观察到的限制对水的脆到强转变的温度的弱影响一致。
2006-06-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cluster Monte Carlo and numerical mean field analysis for the water liquid--liquid phase transition
采用Wolff集团蒙特卡罗模拟和平均场方法中的数值极小化方法，采用一种能再现水在其流体相中的已知性质的胞元模型，研究了水的低温相图。这两种方法使我们能够研究水的热力学行为的温度下，其他数值方法-蒙特卡罗和分子动力学-严重阻碍了相关时间的大幅增加。聚类算法还允许我们强调液-液相变对应于四面体有序水分子的渗滤转变。
2009-01-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Dynamics Investigation of Static and Dynamic Interfacial Properties in Ice-Polymer Premelting Layers
本研究采用分子动力学模拟与机器学习辅助分析，揭示了亲水与疏水聚合物表面对冰-聚合物预熔层厚度、水结构及扩散率的差异化影响，为防冰与低摩擦材料设计提供指导。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structure and Depletion at Fluoro- and Hydro-carbon/Water Liquid/Liquid Interfaces
两个油/水（液体/液体）界面的X-射线反射率研究的结果是不一致的，最近的预测在疏水/水界面的蒸汽状耗尽区的存在。其中一种油，全氟己烷，是一种碳氟化合物，其与水的超疏水界面提供了一个严格的测试耗尽层的存在。另一种油庚烷是碳氢化合物，因此与生物分子疏水性的研究更相关。这些结果与水与软疏水材料的亚埃接近度一致。
2008-07-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Adaptive Resolution Simulation of Liquid Water
我们提出了一个多尺度模拟液态水的空间自适应分子分辨率程序允许改变的飞行从粗粒度的全原子表示。我们表明，这种方法导致正确的描述所有必要的热力学和结构性质的液态水。
2006-12-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How the Liquid-Liquid Transition Affects Hydrophobic Hydration in Deeply Supercooled Water
我们使用TIP 5 P-E模型通过广泛的计算机模拟来确定液态过冷水的相图[J. Chem. Phys. { \bf 120}，6085（2004）]。我们发现，在过冷范围内的水转化成低密度液体强烈增强了疏水颗粒的溶解度。水转化为四面体结构的液体伴随着最小的水合熵和焓。溶剂化热容量的符号的相应变化指示疏水水合的一个特征签名的损失。所观察到的行为被发现是定性地根据Garde等人的信息理论模型的预测。{ \bf 77}，4966（1996）]。
2005-03-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A high pressure calorimetric experiment to validate the liquid-liquid critical point hypothesis in water
本文提出了一种基于高压量热法测定水溶液中液-液临界点的实验方案。考虑到水分子中存在的分子内相关性，我们显示了如何在高压下的比热的响应是不同的，取决于第二临界点的存在与否。如果液-液临界点假说成立，则在某一温度下，对于任何压力$P>P_{c}$（$T_{H}$是均匀成核温度，$P_{c}$是第二临界点的压力），比热$T>T_{H}$都必须有最大值。这个最大值不会出现在无奇点的情况下。
2007-01-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-Liquid Critical Point in 3D Many-Body Water Model
多体相互作用可以在水的性质中发挥相关作用。在这里，我们研究了蒙特卡罗模拟的粗粒度模型，包括多体相互作用的水协同。该模型是有效的，使我们能够在极低的温度下，在很大的压力范围内平衡水。我们发现在恒定压力下的最大密度的温度线，在低温和高压下，高密度液相和低密度液相之间的相变。液-液相变在临界点结束。在超临界液体区域中，我们发现每个热力学响应函数的轨迹在高温下的弱极大值和在低温下的强极大值的轨迹，这两个轨迹收敛在液-液临界点，他们发散。比较我们的结果与以前的作品的相图的多体水单层，我们观察到的比热的弱最大值是不太明显的散装，只出现在负压，而我们发现那些压缩性和热膨胀系数也在正压散装。然而，压缩性和热膨胀系数的强极大值对于块体情况非常尖锐。我们的研究结果澄清了散装水的基本性质，可能难以检测与原子模型不占多体相互作用。
2016-10-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular structural order and anomalies in liquid silica
本调查研究之间的关系，结构秩序，扩散率异常，并通过分子动力学模拟密度异常的液体二氧化硅。我们使用先前定义的取向和平移序参量来量化原子配置中的局部结构顺序。在不同的状态点进行广泛的模拟，以测量结构的顺序，扩散率和热力学性质。发现二氧化硅与水具有许多最近报道的趋势[J. R. Errington和P.G. Debenedetti，Nature 409，318（2001）]。在中等密度下，局部取向顺序的分布是双峰的。在固定温度下，压缩时出现序参量极值：取向顺序中的最大值，随后是平移顺序中的最小值。然而，与水不同的是，二氧化硅的平移序参量最小值很宽，并且没有两个参数严格耦合的热力学条件范围。此外，温度-密度制度，其中两个结构序参量减少等温压缩（结构异常制度）不包括扩散率异常的区域，是水的情况。
2002-03-19 cond-mat.soft
Diffusion Anomaly in a three dimensional lattice gas
研究了缔合格子气模型的热力学性质和动力学性质之间的关系。ALG结合了三维格子气和粒子通过软核势和取向自由度相互作用。定向引力与软核势的竞争导致了双液相、双临界和密度异常。我们通过计算在恒定温度下的扩散常数$D$来研究该模型中分子的迁移率。我们表明，$D$有一个最大值的密度$ρ_{max}$和最小值的密度$ρ_{min}<ρ_{max}$。在这些密度之间，扩散率不同于正常液体的预期扩散率。我们还表明，在压力-温度相图中的扩散系数的极值线接近液-液临界点，它是部分内部的最大密度（TMD）线的温度。
2007-04-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Diffusion Anomaly in an Associating Lattice Gas Model
研究了缔合格子气模型的热力学性质和动力学性质之间的关系。ALG结合了二维格子气和粒子通过软核势和取向自由度相互作用。定向引力与软核势的竞争导致了双液相、双临界和密度异常。我们通过计算在恒定温度下的扩散常数$D$来研究该模型中分子的迁移率。我们表明，$D$有一个最大值的密度$ρ_{max}$和最小值的密度$ρ_{min}<ρ_{max}$。在这些密度之间，扩散率不同于正常液体的预期扩散率。我们还表明，在压力-温度相图中的扩散系数的极值线接近液-液临界点，它是在最大密度（TMD）线的温度。
2006-09-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Competing interactions near the liquid-liquid phase transition of core-softened water/methanol mixtures
水是一种独特的物质，具有一长串的热力学、动力学和结构异常，这些异常通常归因于分子间相互作用中两个特征长度尺度之间的竞争。人们一直认为，潜在的液-液相变（LLPT）结束于液-液临界点（LLCP）的水的异常行为的核心。这种转变，已被证明在多个模拟研究似乎是抢占实验自发结晶。在这里，为了暴露在过冷制度中观察到的LLPT附近的自发结晶，和密度异常之间的连接，我们进行了广泛的分子动力学模拟的模型混合物的核心软化水和甲醇。类纯水流体表现出LLPT和密度异常。相比之下，我们的纯甲醇类模型确实有一个LLPT，但缺乏密度异常。我们的研究结果说明了密度异常的消失和自发结晶的温度增加之间的关系：一旦这个温度超过LLCP的临界温度，没有密度异常观察。这种奇特的特征说明了如何微调的竞争相互作用决定了水/酒精混合物的异常行为。
2020-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Standard model for liquid water withstands x-ray probe
我们提出了一系列的从头计算的光谱性质的液态水在环境条件下。我们的结果表明，所有可用的理论和实验证据都与液体的标准模型一致，因为液体包含具有大约四个氢键的分子。特别是，这个模型不能被打折的基础上测量和计算的X射线吸收光谱（XAS）之间的比较，最近建议。我们的模拟冰XAS包括最低的激子态是在极好的协议与实验和水的TIP4P模型是在合理的协议与最近的测量。因此，我们建议，水的标准，准四面体模型，虽然近似，代表了相当准确的描述的局部结构的液体。
2005-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Manifestations of metastable criticality in the long-range structure of model water glasses
水的亚稳相行为，包括多晶性（多个非晶态固体相），以及假设的液-液转变和相关的临界点，一直受到人们的关注。然而，这些现象之间的可能关系仍然没有完全了解。使用分子动力学模拟的现实的TIP 4P/2005模型，我们发现了一个惊人的签名的液-液临界点的水玻璃的结构，表现为显着增加的长程密度波动的压力接近临界压力。相比之下，这些签名是不存在的两个模型系统的眼镜，缺乏一个临界点。我们还通过非平衡指数的玻璃化后的偏离平衡的特点;水状系统表现出很强的压力依赖性，在这个度量，而简单的液体没有。这些结果反映了一个令人惊讶的关系之间的亚稳态平衡现象的液-液临界和非平衡结构的玻璃水，与我们的理解水相行为和玻璃物理的影响。我们的计算提出了一个可能的实验路线，探测水和其他流体中的液-液转变的存在。
2021-06-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural and topological changes across the liquid-liquid transition in water
最近的研究表明，水的TIP 4P/Ice模型可以在低于其液-液临界温度的亚稳平衡下进行数值研究。我们在这里报告模拟沿亚临界等温线，其中两个液体状态具有相同的压力和温度，但不同的密度，可以平衡。这使得在整个过渡期间发生的结构变化清晰可见。我们特别关注氢键网络的拓扑性质如何在液-液转变过程中发生变化。我们的研究结果表明，高密度液体的结构，其特征在于间隙分子的存在，通常解释为第二个邻居壳的崩溃，实际上起源于长环的折叠，在空间中由几个氢键分离的分子对。
2021-04-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The physics of Empty Liquids: from Patchy particles to Water
空液体代表了一类广泛的材料，其成分通过可逆键排列在随机网络中。关于空液体物理性质的许多关键见解，一方面几乎独立于对胶体片状颗粒的研究，另一方面则是对水的大量理论和实验研究。斑片状粒子代表了一个家庭的粗粒度的潜力，允许精确控制的几何和能量方面的结合，而水可以说是最复杂的相图的任何纯物质，和一个令人费解的无定形相行为。直到最近，这两个领域的思想交流才有可能解决长期存在的问题，并对空液体的行为有了新的认识。在这里，我们强调了片状颗粒和水之间的联系，重点是使空液体表现得像水的建模原则，包括控制热力学和动力学异常的出现，液-液相变的可能性，以及开放的晶体结构的结晶的因素。
2021-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Understanding the Anomalous Diffusion of Water in Aqueous Electrolytes Using Machine Learned Potentials
本文利用基于密度泛函理论训练的机器学习原子势函数进行分子动力学模拟，成功重现了水溶液电解质中水的反常扩散现象，并揭示了CsI和NaCl溶液中离子对水扩散率产生不同影响的微观机制。
2023-07-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
The Putative Liquid-Liquid Transition is a Liquid-Solid Transition in Atomistic Models of Water
我们使用数值模拟来研究过冷水和相关系统中可逆液-液转变的可能性。特别是，对于水的两个原子模型，我们计算了自由能作为多个序参量的函数，其中一个是密度，另一个区分晶体和液体。对于一个范围内的温度和压力，单独的自由能盆地的液体和晶体被发现，这些阶段之间的共存的条件被证明，并确定平衡的时间尺度。我们发现，在没有温度和压力的范围是有一个以上的单一的液体盆地，即使在非晶行为是不稳定的晶体的条件。我们发现一个类似的结果为相关的硅模型。这一结果排除了我们所研究的模型中提出的液-液临界点的可能性。此外，我们认为，其他人归因于水和相关系统中的液-液转变的行为实际上是液体和晶体之间转变的反映。
2011-09-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cooperative Origin of Low-Density Domains in Liquid Water
我们研究了由具有足够大的四面体相对于其最近邻的水分子形成的团簇的大小。使用蒙特卡罗模拟的SPC/E模型的水，连同几何分析的基础上Voronoi镶嵌，我们发现，区域的密度低于散装形成的吸积的分子成团超过最小尺寸。星系团主要是线性的物体，随着它们的增长变得不那么紧凑，直到它们达到一个尺寸，超过这个尺寸，进一步的吸积不会伴随着密度的下降。结果表明，在液态水中的“冰状”区域的形成是合作的。
2002-06-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local ice-like structure at the liquid water surface
实验和计算机模拟已经证实，液态水的表面可能会以重要的方式偏离常见的整体行为。即使在最简单的情况下，空气-水界面，独特的分层，取向偏差，和氢键的安排已被报道，但其起源和关系的总体图片一直是不完整的。在这里，我们表明，一个广泛的一组这样的观察可以理解，通过类比与结晶冰的基面。使用模拟，我们特别表明，水和冰的表面共享一组结构特征，这表明在空气-水界面处存在纳米级的冰状域。最突出的是分子密度和垂直于界面的取向的共享特征分层。氢键网络几何结构的两点相关性的相似点共享冰状分子间结构的平行方向以及。我们的研究结果支持并显着扩展了以前的概念，冰状结构在液体的边界，并建议，备受讨论的准液体层冰演变成一个准冰层在液态水的表面上的熔点以上微妙。
2022-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fragile to strong crossover coupled to liquid-liquid transition in hydrophobic solutions
利用离散分子动力学模拟，我们研究了一个原始模型的疏水溶质的水溶液的热力学和扩散行为之间的关系，由硬球在Jagla颗粒溶剂，接近液-液临界点的溶剂。我们发现，在扩散行为的脆弱到强大的动态转变总是耦合到低密度/高密度液体的转变。在液-液临界压力以上，扩散率交叉发生在Widom线处，热力学响应函数沿该线显示最大值。在液-液临界压力以下，当机械稳定性线的极限被越过时发生扩散率交叉，如从高温到低温时观察到的滞后所示，反之亦然。这些研究结果表明，动力学和热力学之间的联系，发现在散装水持续在疏水溶液的浓度从低到中等，表明实验测量的弛豫时间在水溶液中代表了一个可行的路线，为解决在过冷水领域的开放性问题。
2012-05-07 cond-mat.soft
Coupling atomistic and continuum hydrodynamics through a mesoscopic model: application to liquid water
我们进行了三重尺度的模拟液态水同时耦合原子，介观和连续介质模型的液体。所提出的分子液体的三尺度流体动力学求解器能够使大分子通过介观区域插入到原子域中。我们表明，由于自适应分辨率力的线性动量守恒，三尺度方案对介观模型的细节是鲁棒的。我们的多尺度方法是专为分子模拟开域相对较大的分子，无论是在巨正则系综或非平衡条件下。
2009-08-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase behavior of metastable water from large-scale simulations of a quantitative accurate model: The liquid-liquid critical point
本研究采用FS水模型与先进数值技术，通过大规模模拟证实三维伊辛普适类液-液相临界点的存在，揭示氢键协同性对水反常特性的关键作用，为相关领域提供新见解。
2024-05-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular mean field theory for liquid water
分子之间的吸引键相互作用通常具有内在的守恒定律，这些守恒定律在相应的求和规则方面影响这种系统的统计性质。我们认为晶格水作为一个例子，并阐明了通过一般的计算程序称为“分子平均场”理论的总和规则的后果。计算了平均场的涨落，并推导了许多液体性质，并与蒙特卡罗模拟、分子动力学和实验结果进行了比较。大的相关长度被认为是液相中的求和规则的结果。长程库仑相互作用对我们的结果有轻微的影响。
2010-04-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Detection of the liquid-liquid transition in the deeply cooled water confined in MCM-41 with elastic neutron scattering technique
本文综述了我们最近利用弹性中子散射技术对纳米多孔硅材料MCM-41中深度冷却水相行为的实验研究。在这种强约束下，避免了水的均质成核过程，这允许受限水在本体水无法达到的温度和压力下保持其液态。通过测量承压重水的平均密度，我们观察到一个可能的一阶低密度液体（LDL）的高密度液体（HDL）在承压重水的深度冷却区域的转变。相分离从1.12 ± 0.17 kbar和215 ± 1 K开始，并延伸到相图中的较高压力和较低温度。该起始点可以是承压水的液-液临界点。还估计了Widom线的轨迹。对承压水中液-液相变的观测有可能解释水在低温下的神秘行为。此外，它还可能对其他学科产生影响，因为承压水系统代表了许多生物和地质系统，其中水存在于纳米级孔隙中或亲水或疏水表面附近。
2016-12-11 cond-mat.soft
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Liquid-liquid-like phase transitions between high, mid, and low density phases in confined water
过冷水的液-液相变是一个长期存在争议的问题。我们显示了真正的稳定的一级相变之间的高密度和低密度液体（HDL和LDL）的结构在受限的过冷水在正负压力的模拟结果。这些拓扑相变起源于分子交换被冻结后分子转动模式下的氢键网络有序化。这是解释的序参量依赖的自由能变化混合后的类液体和冰的氢键取向的部分，这是由他们的两个多体相互作用。这种未经探索的纯氢键取向驱动的拓扑相给出了具有高密度和低密度结构的中等密度和稳定的中间混合相。过冷水的相图显示了水的第二和第三临界点。
2020-06-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The Putative Liquid-Liquid Transition is a Liquid-Solid Transition in Atomistic Models of Water, Part II
本文扩展了我们早期对过冷水模型的密度和结晶序参量的自由能函数的研究，这使我们能够研究两种不同亚稳液相的可能性[J. Chem. Phys. 135，134503（2011）和arXiv：1107.0337v2]。计算了几种不同原子模型的低温可逆自由能表面：mW水，TIP 4P/2005水，SW硅和ST 2水，其中最后一个比较了三种不同的长程力处理。在每种情况下，我们表明，有一个稳定的或亚稳的液相，有一个冰状的晶体相。在这些系统中的结晶的时间尺度远远超过那些在过冷亚稳液体的结构弛豫。我们展示了这种在时间尺度上的广泛分离如何产生低温液-液转变的错觉。两个不同的液相的亚稳性的现象，实际上是粗化的有序的冰状相，我们阐明使用分析理论和计算机模拟。对于后者，我们描述了强大的方法计算可逆的自由能表面，我们认为静电边界条件的影响。我们表明，模型和边界条件的合理改变不会对这些系统的低温相行为产生质的变化，而只是状态方程的微小变化。另一方面，我们表明，改变采样时间尺度可以产生大的和定性的非平衡效应。最近的报告中的证据的液-液临界点在计算机模拟过冷水被认为是在这个光。
2013-05-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Minimal microscopic model for liquid polyamorphism and water-like anomalies
本文提出一个最小微观模型，通过允许二元晶格模型中两组分相互转化为单组分流体，揭示了液-液相变与热力学反常等相行为，为过冷水及多晶型液体提供了统一理论框架。
2021-09-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Heterogeneous diffusion, viscosity and the Stokes Einstein relation in binary liquids
本文研究了过冷熔体中扩散系数与粘度之间的斯托克斯-爱因斯坦关系（SER）被打破的原因。本文用分子动力学研究了二元Lennard-Jones系统作为金属熔体的模型。高温下的弱击穿可以从同位素效应中看到的运动集体化来理解。较低温度下的强烈击穿与动态不均匀性的增加有关。在相关的时间尺度上，一些粒子的扩散速度比平均值或比SER预测的要快得多。范霍夫自关联函数允许明确地识别慢粒子。它们的扩散率甚至小于预测的SER。这些粒子的慢粒子的时间跨度，在他们的第一个转换是一个快速的，是大于衰减时间的应力相关性。慢速颗粒对粘度的贡献在冷却时迅速上升。不仅扩散，而且粘度显示出动态异质性的情况。我们可以定义一个“慢”粘度。SER恢复为慢扩散系数和慢粘度之间的关系。
2016-04-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Nuclear quantum effects in liquid water from path-integral simulations using an ab initio force matching approach
我们应用路径积分模拟，结合新的从头算水的潜力，研究核量子效应在液态水。由于直接从头算路径积分模拟在计算上是昂贵的，因此通过与基于密度泛函理论的分子动力学模拟的力匹配来参数化柔性水模型。由此产生的有效势提供了一个廉价的替代直接从头分子动力学模拟，并允许有效的模拟核量子效应。液态水在环境条件下的静态和动态特性和核量子效应，交换相关泛函和色散校正的作用进行了讨论，在再现液态水的实验性质。
2014-02-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Anomalous diffusion in an electrolyte saturated paper matrix
彩色染料在水饱和的纸基材上的扩散传统上已被著名的水彩艺术家以高超的技巧利用。同样的物理学最近在基于纸的诊断设备中发现了更多的实际应用，这些设备部署了与体液反应的化学物质，从而产生用于疾病检测的比色信号。在通过多孔电解质饱和的纸基质的曲折路径的自发吸收期间，染料分子在复杂的孔网络中进行扩散。前进的前锋形成一个强相关的界面，扩散传播，但具有增强的有效扩散率。我们测量这种有效的扩散率，并表明，它是几个数量级大于自由溶液的扩散率，并具有显着的依赖于溶液的pH值和盐浓度的背景电解质。我们把这归因于电介导的离子物种之间的界面相互作用的液体染料和自发的表面电荷在多孔界面，并引入一个简单的理论来解释这种现象。
2019-05-01 cond-mat.soft
Solvent-mediated interactions between nanostructures: from water to Lennard-Jones liquid
溶剂介导的相互作用产生于复杂的机制，取决于溶质的结构，其润湿性能和液体的性质。虽然许多研究都集中在前两个影响，在这里，我们比较了水和Lennard-Jones液体的结果，以揭示溶剂介导的相互作用在多大程度上是普遍的液体的性质。除了液体的影响，结果与经典的密度泛函理论和蛮力分子动力学模拟，使我们能够对比这两种数值技术。
2018-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The interplay between liquid-liquid and ferroelectric phase transitions in supercooled water
本文探讨了超冷水中的液-液相变与铁电相变的相互作用，通过分子动力学模拟揭示了两者可能为同一现象的两个方面，并提出了铁电性在促进液-液相变中的作用。
2024-09-23 cond-mat.soft
Extracting ice phases from liquid water: why a machine-learning water model generalizes so well
我们研究了液态水和53种冰之间的结构相似性，包括20种已知的结晶相。我们基于这样的相似性比较的局部环境，包括在一定的截止半径的中心原子的原子。我们揭示了液态水探索不同冰相的局部环境，通过使用一般原子描述符直接比较这些相的环境，并且还通过证明仅在液态水上训练的机器学习潜力可以预测密度，晶格能和振动特性。发现的局部环境特征的不同冰相在水中发现揭示了水相的行为，合理化的水模型之间的可移植性不同阶段。
2020-06-23 cond-mat.soft physics.comp-ph
Low, high and very-high density forms of liquid water revealed by a medium-range order descriptor
本文提出了一种基于分子动力学模拟和图论的计算方法来表征液态水的结构，不仅考虑了第一（或第二）水化壳层内的局部结构排列，而且还考虑了中到长程序。特别地，从图论框架中引入了一个新的序参量，即节点总连通性（NTC），用于分析液相水分子的动态网络。该序参量不仅能够准确地报告在液-液相变假设中假定的不同的高密度液体（HDL）和低密度液体（LDL）水相，而且能够揭示在压力和环境条件下极高密度液体（VHDL）簇的存在。据我们所知，VHDL水补丁在中等压力下没有观察到。
2021-10-26 cond-mat.soft
Liquid-liquid phase transition model incorporating evidence for ferroelectric state near the lambda-point anomaly in supercooled water
我们提出了一个统一的模型，结合一阶液-液和二阶铁电相变模型，并在一个单一的理论框架内解释液态水的$λ$点的各种功能。很明显，在所提出的模型中，不仅水分子的长程偶极-偶极相互作用在室温下产生大的介电常数$ε$值，我们的分析表明，水分子的大偶极矩也导致铁电相变在温度接近于临界点。我们的更精细的模型表明，相变只发生在低密度的液体成分，是最近在实验中观察到的介电常数的奇异性与过冷液体水在温度T~ 233 K的起源。这个组合模型与几乎所有可用的实验组一致，并解释了大多数众所周知的，甚至最近获得的MD模拟结果。
2012-01-30 cond-mat.soft
Ultra-high-density local structure of liquid water
液态水的局部结构在决定水的异常性质方面起着关键作用。我们对三种微观水模型进行了全原子模拟，并使用多个序参量分析了水的局域结构。我们确定了三种类型的本地结构。除了已知的低密度液体和高密度液体结构外，新发现的第三种类型具有超高密度和过配位氢键。第三种结构的存在降低了高密度结构向低密度结构转变的速率，增加了高密度结构向低密度结构转变的速率，从而提高了高密度结构的稳定性。
2018-03-13 cond-mat.soft
Glass transition in biomolecules and the liquid-liquid critical point of water
利用分子动力学模拟，研究了生物分子（溶菌酶和DNA）的动力学跃迁与水化水动力学和热力学性质之间的关系。我们发现，大分子的动态转变，有时被称为“蛋白质玻璃化转变”，发生在水合水的扩散系数的动态交叉的温度下，并且也与等压比热$C_P$和取向序参量的温度导数的最大值相一致。我们将这些发现与水的液-液临界点的假设有关。我们的模拟结果是一致的可能性，即蛋白质玻璃化转变的结果从交叉Widom线，这被定义为从假设的第二临界点的水产生的相关长度最大值的轨迹。
2006-08-28 cond-mat.soft
Equation of State for Supercooled Water Near the Liquid-Liquid Critical Point
本文建立了一个描述和预测过冷水热力学性质的参数化状态方程。的状态方程，建立在越来越多的证据表明，存在的临界点的过冷液体液态水分离，是普遍的理论标度领域，并被证明属于伊辛模型类的普遍性。理论标度场被假定为物理场、压力和温度的解析组合。状态方程使我们能够准确地定位“Widom线”（稳定性最小值的轨迹），并确定临界压力大大低于计算机模拟预测的。
2006-09-19 cond-mat.soft
The molecular structure of the interface between water and a hydrophobic substrate is liquid-vapor like
通过对水和可调疏水性基底的分子模拟，我们应用了瞬时界面构建[A. P. Willard和D. Chandler，J. Phys. Chem. B，114，1954（2010）]以检查水-蒸气界面和水-疏水表面界面之间的相似性。本征界面是指以与瞬时界面的距离表示的分子结构。我们发现，有吸引力的疏水表面和水之间的相互作用影响的瞬时液体界面的毛细波波动，但这些有吸引力的相互作用基本上没有影响的内在界面。此外，本征界面的液态水和疏水基板的水和它的蒸汽的区别不大。同样是不正确的，我们显示，为水和亲水基板之间的界面。在这种情况下，强烈的定向基质-水相互作用破坏了液体-蒸汽样界面氢键网络。
2014-07-16 cond-mat.soft
Electron Scattering in Liquid Water and Amorphous Ice: A Striking Resemblance
缺乏准确的低能电子散射截面的液态水是一个重大来源的不确定性，在模拟辐射化学和生物学。使用现有的无定形冰散射截面缺乏液体数据已经讨论了几十年的争议。在这里，我们比较实验的液态水的光电发射数据与相应的预测使用无定形冰截面，解决争论的目的是在液态水和无定形冰的电子散射的差异。我们发现，对于高达几百电子伏的电子动能，液体和冰的散射特性非常相似。这里推荐的液态水的散射截面是无定形冰截面的延伸。在目前可用的实验数据的框架内，我们的工作回答了关于液态水中电子散射的最有争议的问题之一。
2020-05-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
A water-like model under confinement for hydrophobic and hydrophilic particle-plate interaction potentials
采用分子动力学模拟方法研究了疏水板和亲水板之间的类水模型。在不同的板间距和粒子-板势下，得到了该系统的相行为。对于疏水性和亲水性壁，都有层的形成。结晶发生在接触层的温度低于中间层。此外，熔融温度随着板变得更加疏水而降低。同样，最大密度和最大扩散系数的温度随着疏水性的增加而降低。
2013-09-24 cond-mat.soft
Friction contribution to water-bond breakage kinetics
基于分子动力学模拟得到的水分子对分离的轨迹，我们研究了体相水中的键断裂动力学。从平均首次通过时间的频谱，福克-普朗克方程使我们能够推导出沿分离坐标的扩散率分布，从而明确地解开自由能和局部摩擦对分离动力学的影响。对于紧密配位的水，摩擦力是散装水的六倍，这可以解释为涉及额外正交坐标的主导反应路径。
2011-11-02 cond-mat.other cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Interplay Between Time-Temperature-Transformation and the Liquid-Liquid Phase Transition in Water
我们研究了由Mahoney和Jorgensen提出的TIP 5 P水模型，它比以前提出的经典的两两相加势更接近真实的水。我们在一个广泛的深度过冷状态下模拟模型，发现（i）存在一个非单调的"鼻子形“温度的最大密度线和一个非重入的旋节线，（ii）存在一个低温相变，（iii）散装水到冰的自由演化，和（iv）在不同密度的时间-温度-转换曲线。
2002-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A route to explain water anomalies from results on an aqueous solution of salt
在本文中，我们调查的可能性，以检测假设的液-液临界点的水在过冷水溶液的盐。分子动力学计算机模拟在本体TIP 4 P水和氯化钠在TIP 4 P水中的水溶液上进行，浓度c = 0.67 mol/kg。液-液临界点在本体和溶液中都存在。它在热力学平面上的位置移动到更高的温度和更低的压力的溶液。与现有的实验数据的比较，使我们能够产生的相图的散装水和水溶液的实验中可测量的。由于从我们的模拟中获得的溶液中的液-液临界点的位置，实验测定的假设的水在盐水溶液中的液-液临界点似乎是可能的。
2010-03-26 cond-mat.soft
