Liquid-Liquid Critical Point in 3D Many-Body Water Model
多体相互作用可以在水的性质中发挥相关作用。在这里，我们研究了蒙特卡罗模拟的粗粒度模型，包括多体相互作用的水协同。该模型是有效的，使我们能够在极低的温度下，在很大的压力范围内平衡水。我们发现在恒定压力下的最大密度的温度线，在低温和高压下，高密度液相和低密度液相之间的相变。液-液相变在临界点结束。在超临界液体区域中，我们发现每个热力学响应函数的轨迹在高温下的弱极大值和在低温下的强极大值的轨迹，这两个轨迹收敛在液-液临界点，他们发散。比较我们的结果与以前的作品的相图的多体水单层，我们观察到的比热的弱最大值是不太明显的散装，只出现在负压，而我们发现那些压缩性和热膨胀系数也在正压散装。然而，压缩性和热膨胀系数的强极大值对于块体情况非常尖锐。我们的研究结果澄清了散装水的基本性质，可能难以检测与原子模型不占多体相互作用。
2016-10-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Competing interactions near the liquid-liquid phase transition of core-softened water/methanol mixtures
水是一种独特的物质，具有一长串的热力学、动力学和结构异常，这些异常通常归因于分子间相互作用中两个特征长度尺度之间的竞争。人们一直认为，潜在的液-液相变（LLPT）结束于液-液临界点（LLCP）的水的异常行为的核心。这种转变，已被证明在多个模拟研究似乎是抢占实验自发结晶。在这里，为了暴露在过冷制度中观察到的LLPT附近的自发结晶，和密度异常之间的连接，我们进行了广泛的分子动力学模拟的模型混合物的核心软化水和甲醇。类纯水流体表现出LLPT和密度异常。相比之下，我们的纯甲醇类模型确实有一个LLPT，但缺乏密度异常。我们的研究结果说明了密度异常的消失和自发结晶的温度增加之间的关系：一旦这个温度超过LLCP的临界温度，没有密度异常观察。这种奇特的特征说明了如何微调的竞争相互作用决定了水/酒精混合物的异常行为。
2020-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Manifestations of metastable criticality in the long-range structure of model water glasses
水的亚稳相行为，包括多晶性（多个非晶态固体相），以及假设的液-液转变和相关的临界点，一直受到人们的关注。然而，这些现象之间的可能关系仍然没有完全了解。使用分子动力学模拟的现实的TIP 4P/2005模型，我们发现了一个惊人的签名的液-液临界点的水玻璃的结构，表现为显着增加的长程密度波动的压力接近临界压力。相比之下，这些签名是不存在的两个模型系统的眼镜，缺乏一个临界点。我们还通过非平衡指数的玻璃化后的偏离平衡的特点;水状系统表现出很强的压力依赖性，在这个度量，而简单的液体没有。这些结果反映了一个令人惊讶的关系之间的亚稳态平衡现象的液-液临界和非平衡结构的玻璃水，与我们的理解水相行为和玻璃物理的影响。我们的计算提出了一个可能的实验路线，探测水和其他流体中的液-液转变的存在。
2021-06-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural and topological changes across the liquid-liquid transition in water
最近的研究表明，水的TIP 4P/Ice模型可以在低于其液-液临界温度的亚稳平衡下进行数值研究。我们在这里报告模拟沿亚临界等温线，其中两个液体状态具有相同的压力和温度，但不同的密度，可以平衡。这使得在整个过渡期间发生的结构变化清晰可见。我们特别关注氢键网络的拓扑性质如何在液-液转变过程中发生变化。我们的研究结果表明，高密度液体的结构，其特征在于间隙分子的存在，通常解释为第二个邻居壳的崩溃，实际上起源于长环的折叠，在空间中由几个氢键分离的分子对。
2021-04-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cooperative Origin of Low-Density Domains in Liquid Water
我们研究了由具有足够大的四面体相对于其最近邻的水分子形成的团簇的大小。使用蒙特卡罗模拟的SPC/E模型的水，连同几何分析的基础上Voronoi镶嵌，我们发现，区域的密度低于散装形成的吸积的分子成团超过最小尺寸。星系团主要是线性的物体，随着它们的增长变得不那么紧凑，直到它们达到一个尺寸，超过这个尺寸，进一步的吸积不会伴随着密度的下降。结果表明，在液态水中的“冰状”区域的形成是合作的。
2002-06-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local ice-like structure at the liquid water surface
实验和计算机模拟已经证实，液态水的表面可能会以重要的方式偏离常见的整体行为。即使在最简单的情况下，空气-水界面，独特的分层，取向偏差，和氢键的安排已被报道，但其起源和关系的总体图片一直是不完整的。在这里，我们表明，一个广泛的一组这样的观察可以理解，通过类比与结晶冰的基面。使用模拟，我们特别表明，水和冰的表面共享一组结构特征，这表明在空气-水界面处存在纳米级的冰状域。最突出的是分子密度和垂直于界面的取向的共享特征分层。氢键网络几何结构的两点相关性的相似点共享冰状分子间结构的平行方向以及。我们的研究结果支持并显着扩展了以前的概念，冰状结构在液体的边界，并建议，备受讨论的准液体层冰演变成一个准冰层在液态水的表面上的熔点以上微妙。
2022-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Coupling atomistic and continuum hydrodynamics through a mesoscopic model: application to liquid water
我们进行了三重尺度的模拟液态水同时耦合原子，介观和连续介质模型的液体。所提出的分子液体的三尺度流体动力学求解器能够使大分子通过介观区域插入到原子域中。我们表明，由于自适应分辨率力的线性动量守恒，三尺度方案对介观模型的细节是鲁棒的。我们的多尺度方法是专为分子模拟开域相对较大的分子，无论是在巨正则系综或非平衡条件下。
2009-08-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase behavior of metastable water from large-scale simulations of a quantitative accurate model: The liquid-liquid critical point
本研究采用FS水模型与先进数值技术，通过大规模模拟证实三维伊辛普适类液-液相临界点的存在，揭示氢键协同性对水反常特性的关键作用，为相关领域提供新见解。
2024-05-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Monte Carlo Simulation of a Model of Water
我们模拟TIP3P水使用约束蒙特卡罗算法产生静电相互作用，消除了需要长期库仑相互作用的总和。我们研究离散化误差时，使用样条和高斯插值收费。我们比较我们的实施分子动力学和布朗动力学代码。
2005-06-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular mean field theory for liquid water
分子之间的吸引键相互作用通常具有内在的守恒定律，这些守恒定律在相应的求和规则方面影响这种系统的统计性质。我们认为晶格水作为一个例子，并阐明了通过一般的计算程序称为“分子平均场”理论的总和规则的后果。计算了平均场的涨落，并推导了许多液体性质，并与蒙特卡罗模拟、分子动力学和实验结果进行了比较。大的相关长度被认为是液相中的求和规则的结果。长程库仑相互作用对我们的结果有轻微的影响。
2010-04-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nuclear quantum effects in water
在这项工作中，路径积分Car-Parrinello分子动力学模拟的液态水。研究发现，核量子效应的引入系统地改善了液态水的第一性原理模拟与实验的一致性。此外，质子动量分布计算利用最近开发的路径积分分子动力学方法。结果表明，这些结果与液态水和冰的中子康普顿散射数据符合得很好。
2008-03-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular mode-coupling theory for supercooled liquids: Application to water
我们提出的模式耦合方程的描述中观察到的过冷分子液体接近玻璃化转变的缓慢动力学。模式耦合理论（MCT）最初制定的研究在简单的原子液体中的慢松弛，然后扩展到线性分子组成的液体的分析，在这里推广到系统的任意形状，刚性分子。我们比较预测的理论的$q$矢量依赖的分子非遍历性参数，计算通过数值求解分子MCT方程在两个不同的近似方案，“精确”的结果计算从分子动力学模拟过冷水。理论和模拟数据之间的协议支持的观点，MCT成功地描述过冷分子液体的动力学，即使是网络形成的。
1999-05-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermal Conductivity Minimum: A New Water Anomaly
我们报告了一个新的异常水，在过冷区的热导率的最低值。我们的发现与水的液-液相变的存在是一致的
2007-08-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Modeling Diffusive Dynamics in Adaptive Resolution Simulation of Liquid Water
我们提出了一个双分辨率分子动力学（MD）模拟液态水采用最近推出的自适应分辨率计划（AdResS）。空间自适应分子分辨率程序允许从粗粒度到全原子表示的变化，反之亦然。为了找到最合适的粗粒水模型与AdResS，我们首先研究不同的粗粒水模型在再现的全原子系统的结构特性的准确性。通常，粗粒化的分子模型具有比相应的全原子模型更高的扩散常数，这是由于在粗粒化时自由度（DOF）的减少，其消除了与那些积分出的分子DOF相关联的波动力。在这里，我们介绍的方法，以获得相同的扩散动力学在不同的分辨率。我们表明，这种方法导致正确的描述基本的热力学，结构和动力学性质的液态水在环境条件下。
2007-10-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Putative Liquid-Liquid Transition is a Liquid-Solid Transition in Atomistic Models of Water
我们使用数值模拟来研究过冷水和相关系统中可逆液-液转变的可能性。特别是，对于水的两个原子模型，我们计算了自由能作为多个序参量的函数，其中一个是密度，另一个区分晶体和液体。对于一个范围内的温度和压力，单独的自由能盆地的液体和晶体被发现，这些阶段之间的共存的条件被证明，并确定平衡的时间尺度。我们发现，在没有温度和压力的范围是有一个以上的单一的液体盆地，即使在非晶行为是不稳定的晶体的条件。我们发现一个类似的结果为相关的硅模型。这一结果排除了我们所研究的模型中提出的液-液临界点的可能性。此外，我们认为，其他人归因于水和相关系统中的液-液转变的行为实际上是液体和晶体之间转变的反映。
2011-09-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Detection of the liquid-liquid transition in the deeply cooled water confined in MCM-41 with elastic neutron scattering technique
本文综述了我们最近利用弹性中子散射技术对纳米多孔硅材料MCM-41中深度冷却水相行为的实验研究。在这种强约束下，避免了水的均质成核过程，这允许受限水在本体水无法达到的温度和压力下保持其液态。通过测量承压重水的平均密度，我们观察到一个可能的一阶低密度液体（LDL）的高密度液体（HDL）在承压重水的深度冷却区域的转变。相分离从1.12 ± 0.17 kbar和215 ± 1 K开始，并延伸到相图中的较高压力和较低温度。该起始点可以是承压水的液-液临界点。还估计了Widom线的轨迹。对承压水中液-液相变的观测有可能解释水在低温下的神秘行为。此外，它还可能对其他学科产生影响，因为承压水系统代表了许多生物和地质系统，其中水存在于纳米级孔隙中或亲水或疏水表面附近。
2016-12-11 cond-mat.soft
The Putative Liquid-Liquid Transition is a Liquid-Solid Transition in Atomistic Models of Water, Part II
本文扩展了我们早期对过冷水模型的密度和结晶序参量的自由能函数的研究，这使我们能够研究两种不同亚稳液相的可能性[J. Chem. Phys. 135，134503（2011）和arXiv：1107.0337v2]。计算了几种不同原子模型的低温可逆自由能表面：mW水，TIP 4P/2005水，SW硅和ST 2水，其中最后一个比较了三种不同的长程力处理。在每种情况下，我们表明，有一个稳定的或亚稳的液相，有一个冰状的晶体相。在这些系统中的结晶的时间尺度远远超过那些在过冷亚稳液体的结构弛豫。我们展示了这种在时间尺度上的广泛分离如何产生低温液-液转变的错觉。两个不同的液相的亚稳性的现象，实际上是粗化的有序的冰状相，我们阐明使用分析理论和计算机模拟。对于后者，我们描述了强大的方法计算可逆的自由能表面，我们认为静电边界条件的影响。我们表明，模型和边界条件的合理改变不会对这些系统的低温相行为产生质的变化，而只是状态方程的微小变化。另一方面，我们表明，改变采样时间尺度可以产生大的和定性的非平衡效应。最近的报告中的证据的液-液临界点在计算机模拟过冷水被认为是在这个光。
2013-05-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Liquid-liquid-like phase transitions between high, mid, and low density phases in confined water
过冷水的液-液相变是一个长期存在争议的问题。我们显示了真正的稳定的一级相变之间的高密度和低密度液体（HDL和LDL）的结构在受限的过冷水在正负压力的模拟结果。这些拓扑相变起源于分子交换被冻结后分子转动模式下的氢键网络有序化。这是解释的序参量依赖的自由能变化混合后的类液体和冰的氢键取向的部分，这是由他们的两个多体相互作用。这种未经探索的纯氢键取向驱动的拓扑相给出了具有高密度和低密度结构的中等密度和稳定的中间混合相。过冷水的相图显示了水的第二和第三临界点。
2020-06-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Free energy calculations and unbiased dynamics reveal a continuous liquid-liquid transition in water no man's land
在过去的三十年里，低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）形式的过冷水之间的一级相变的存在一直是物理和化学的中心和高度争论的问题。我们提出了一个计算研究，可以确定自由能景观的过冷水在广泛的压力和温度条件下，使用准确的TIP 4P/2005力场。我们的方法结合了基于拓扑的结构转换坐标，国家的最先进的自由能计算方法，和广泛的无偏分子动力学模拟。我们所有的研究结果表明，LDL和HDL形式之间的过渡是顺利的，在整个所谓的“无人区”，自由能障碍不会出现，直到发病的固体，非扩散的无定形形式。
2021-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Minimal microscopic model for liquid polyamorphism and water-like anomalies
本文提出一个最小微观模型，通过允许二元晶格模型中两组分相互转化为单组分流体，揭示了液-液相变与热力学反常等相行为，为过冷水及多晶型液体提供了统一理论框架。
2021-09-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The interplay between liquid-liquid and ferroelectric phase transitions in supercooled water
本文探讨了超冷水中的液-液相变与铁电相变的相互作用，通过分子动力学模拟揭示了两者可能为同一现象的两个方面，并提出了铁电性在促进液-液相变中的作用。
2024-09-23 cond-mat.soft
Low, high and very-high density forms of liquid water revealed by a medium-range order descriptor
本文提出了一种基于分子动力学模拟和图论的计算方法来表征液态水的结构，不仅考虑了第一（或第二）水化壳层内的局部结构排列，而且还考虑了中到长程序。特别地，从图论框架中引入了一个新的序参量，即节点总连通性（NTC），用于分析液相水分子的动态网络。该序参量不仅能够准确地报告在液-液相变假设中假定的不同的高密度液体（HDL）和低密度液体（LDL）水相，而且能够揭示在压力和环境条件下极高密度液体（VHDL）簇的存在。据我们所知，VHDL水补丁在中等压力下没有观察到。
2021-10-26 cond-mat.soft
Liquid-liquid phase transition model incorporating evidence for ferroelectric state near the lambda-point anomaly in supercooled water
我们提出了一个统一的模型，结合一阶液-液和二阶铁电相变模型，并在一个单一的理论框架内解释液态水的$λ$点的各种功能。很明显，在所提出的模型中，不仅水分子的长程偶极-偶极相互作用在室温下产生大的介电常数$ε$值，我们的分析表明，水分子的大偶极矩也导致铁电相变在温度接近于临界点。我们的更精细的模型表明，相变只发生在低密度的液体成分，是最近在实验中观察到的介电常数的奇异性与过冷液体水在温度T~ 233 K的起源。这个组合模型与几乎所有可用的实验组一致，并解释了大多数众所周知的，甚至最近获得的MD模拟结果。
2012-01-30 cond-mat.soft
Ultra-high-density local structure of liquid water
液态水的局部结构在决定水的异常性质方面起着关键作用。我们对三种微观水模型进行了全原子模拟，并使用多个序参量分析了水的局域结构。我们确定了三种类型的本地结构。除了已知的低密度液体和高密度液体结构外，新发现的第三种类型具有超高密度和过配位氢键。第三种结构的存在降低了高密度结构向低密度结构转变的速率，增加了高密度结构向低密度结构转变的速率，从而提高了高密度结构的稳定性。
2018-03-13 cond-mat.soft
Glass transition in biomolecules and the liquid-liquid critical point of water
利用分子动力学模拟，研究了生物分子（溶菌酶和DNA）的动力学跃迁与水化水动力学和热力学性质之间的关系。我们发现，大分子的动态转变，有时被称为“蛋白质玻璃化转变”，发生在水合水的扩散系数的动态交叉的温度下，并且也与等压比热$C_P$和取向序参量的温度导数的最大值相一致。我们将这些发现与水的液-液临界点的假设有关。我们的模拟结果是一致的可能性，即蛋白质玻璃化转变的结果从交叉Widom线，这被定义为从假设的第二临界点的水产生的相关长度最大值的轨迹。
2006-08-28 cond-mat.soft
Equation of State for Supercooled Water Near the Liquid-Liquid Critical Point
本文建立了一个描述和预测过冷水热力学性质的参数化状态方程。的状态方程，建立在越来越多的证据表明，存在的临界点的过冷液体液态水分离，是普遍的理论标度领域，并被证明属于伊辛模型类的普遍性。理论标度场被假定为物理场、压力和温度的解析组合。状态方程使我们能够准确地定位“Widom线”（稳定性最小值的轨迹），并确定临界压力大大低于计算机模拟预测的。
2006-09-19 cond-mat.soft
The molecular structure of the interface between water and a hydrophobic substrate is liquid-vapor like
通过对水和可调疏水性基底的分子模拟，我们应用了瞬时界面构建[A. P. Willard和D. Chandler，J. Phys. Chem. B，114，1954（2010）]以检查水-蒸气界面和水-疏水表面界面之间的相似性。本征界面是指以与瞬时界面的距离表示的分子结构。我们发现，有吸引力的疏水表面和水之间的相互作用影响的瞬时液体界面的毛细波波动，但这些有吸引力的相互作用基本上没有影响的内在界面。此外，本征界面的液态水和疏水基板的水和它的蒸汽的区别不大。同样是不正确的，我们显示，为水和亲水基板之间的界面。在这种情况下，强烈的定向基质-水相互作用破坏了液体-蒸汽样界面氢键网络。
2014-07-16 cond-mat.soft
Nuclear quantum effects in liquid water from path-integral simulations using an ab initio force matching approach
我们应用路径积分模拟，结合新的从头算水的潜力，研究核量子效应在液态水。由于直接从头算路径积分模拟在计算上是昂贵的，因此通过与基于密度泛函理论的分子动力学模拟的力匹配来参数化柔性水模型。由此产生的有效势提供了一个廉价的替代直接从头分子动力学模拟，并允许有效的模拟核量子效应。液态水在环境条件下的静态和动态特性和核量子效应，交换相关泛函和色散校正的作用进行了讨论，在再现液态水的实验性质。
2014-02-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Extracting ice phases from liquid water: why a machine-learning water model generalizes so well
我们研究了液态水和53种冰之间的结构相似性，包括20种已知的结晶相。我们基于这样的相似性比较的局部环境，包括在一定的截止半径的中心原子的原子。我们揭示了液态水探索不同冰相的局部环境，通过使用一般原子描述符直接比较这些相的环境，并且还通过证明仅在液态水上训练的机器学习潜力可以预测密度，晶格能和振动特性。发现的局部环境特征的不同冰相在水中发现揭示了水相的行为，合理化的水模型之间的可移植性不同阶段。
2020-06-23 cond-mat.soft physics.comp-ph
Solvent-mediated interactions between nanostructures: from water to Lennard-Jones liquid
溶剂介导的相互作用产生于复杂的机制，取决于溶质的结构，其润湿性能和液体的性质。虽然许多研究都集中在前两个影响，在这里，我们比较了水和Lennard-Jones液体的结果，以揭示溶剂介导的相互作用在多大程度上是普遍的液体的性质。除了液体的影响，结果与经典的密度泛函理论和蛮力分子动力学模拟，使我们能够对比这两种数值技术。
2018-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess entropy, Diffusivity and Structural Order in liquids with water-like anomalies
过剩熵，Se，定义为在相同的密度和温度条件下的液体和理想气体的熵之间的差异，被证明是连接的结构，扩散和密度异常的临界量在类水液体。基于模拟的二氧化硅和两个规模的斜坡液体，水一样的密度和扩散异常可以被看作是一个特性的非单调密度依赖的硒的后果。过剩熵、有序度规和结构异常之间的关系可以用Se的对相关近似来理解。
2006-07-17 cond-mat.soft
A route to explain water anomalies from results on an aqueous solution of salt
在本文中，我们调查的可能性，以检测假设的液-液临界点的水在过冷水溶液的盐。分子动力学计算机模拟在本体TIP 4 P水和氯化钠在TIP 4 P水中的水溶液上进行，浓度c = 0.67 mol/kg。液-液临界点在本体和溶液中都存在。它在热力学平面上的位置移动到更高的温度和更低的压力的溶液。与现有的实验数据的比较，使我们能够产生的相图的散装水和水溶液的实验中可测量的。由于从我们的模拟中获得的溶液中的液-液临界点的位置，实验测定的假设的水在盐水溶液中的液-液临界点似乎是可能的。
2010-03-26 cond-mat.soft
Relationship between Structure, Entropy and Diffusivity in Water and Water-like Liquids
异常行为的过剩熵（$S_e$）和相关的缩放关系与扩散率进行了比较，在液体中有非常不同的基本相互作用，但类似的水状异常：水（SPC/E和TIP 3 P模型），四面体离子熔体（SiO $_2$和BeF $_2$）和流体与核心软化，两个规模斜坡（2SRP）的相互作用。我们证明了在两个水模型中存在的过剩熵异常。使用长度和能量尺度适当的异常行为的发病，密度范围的过剩熵异常被证明是在水中比在离子熔体或2SRP流体窄得多。当约化扩散系数（$D^*$）符合超额熵标度关系时，所有系统的$D^* =A\exp (αS_e)$（Y。Rosenfeld，Phys.Rev.A { \bf 1977}，{ \it 15}，2545），指数标度参数$α$在水的情况下显示出小的等排依赖性。取代$S_e$对相关为基础的近似加重isochore-dependence的扩散率缩放。具有类似的扩散率标度参数的等值线示出具有相应的熵贡献的温度依赖性。在所有四面体液体中，扩散系数、超额熵和超额熵的对关联近似之间的关系是非常相似的。
2010-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
X-Ray Scattering near a Liquid - Vapor Phase Transition at the n-Hexane - Water Interface
用同步辐射的X射线漫散射研究了正三十烷醇中性中间相在正己烷-水界面上的分子结构。根据实验数据，在低于从气相到液体吉布斯单层的转变的温度下发生向烷醇的多层吸附的转变。
2017-12-14 cond-mat.soft
Electron Scattering in Liquid Water and Amorphous Ice: A Striking Resemblance
缺乏准确的低能电子散射截面的液态水是一个重大来源的不确定性，在模拟辐射化学和生物学。使用现有的无定形冰散射截面缺乏液体数据已经讨论了几十年的争议。在这里，我们比较实验的液态水的光电发射数据与相应的预测使用无定形冰截面，解决争论的目的是在液态水和无定形冰的电子散射的差异。我们发现，对于高达几百电子伏的电子动能，液体和冰的散射特性非常相似。这里推荐的液态水的散射截面是无定形冰截面的延伸。在目前可用的实验数据的框架内，我们的工作回答了关于液态水中电子散射的最有争议的问题之一。
2020-05-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
Microsecond long atomistic simulation of supercooled water
过冷水是低于熔化温度的液态水的亚稳相。最近对结晶速率与液相平衡时间尺度之间的关系进行了有趣的讨论。使用水的粗粒单原子模型（mW模型）的计算表明，低于均匀成核温度$T_H\approx225$ K的液体平衡比冰成核慢。本文采用3 $μ$长时间分子动力学方法模拟了TIP4 P-Ew水模型，研究了原子模型在低于$T_H$的过冷区的弛豫性质.有证据表明，TIP4P-Ew模型的液相是在冰成核之前的过冷制度的平衡。
2012-06-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Solid - Liquid Phase Transition in a Gibbs Monolayer of Melissic Acid at the n-Hexane - Water Interface
利用同步辐射进行的X射线反射测量数据显示，在蜂花酸的吉布斯单分子层中，正己烷-水界面处，从每分子面积A =（17 +/- 1）埃^[2]的结晶态到A =（23 +/- 1）埃^[2]的液态发生了急剧的相变。
2015-12-02 cond-mat.soft
High-density liquid (HDL) adsorption at the supercooled water/vapor interface and its possible relation to the second surface tension inflection point
我们研究了水的性质沿液/汽共存线在过冷制度下降到无人区。广泛的分子动力学模拟的TIP 4P/2005液体/蒸汽界面在198 - 348 K的范围内，使我们能够定位在283 $\pm$ 5 K的高精度的第二个表面张力拐点，接近最大密度的温度（TMD）。这个温度也与在被称为骨突的界面处出现的密度异常相吻合。我们与隆起的出现，在液体/蒸汽界面附近的HDL水吸附的观察。
2022-11-16 cond-mat.soft
Interplay Between Time-Temperature-Transformation and the Liquid-Liquid Phase Transition in Water
我们研究了由Mahoney和Jorgensen提出的TIP 5 P水模型，它比以前提出的经典的两两相加势更接近真实的水。我们在一个广泛的深度过冷状态下模拟模型，发现（i）存在一个非单调的"鼻子形“温度的最大密度线和一个非重入的旋节线，（ii）存在一个低温相变，（iii）散装水到冰的自由演化，和（iv）在不同密度的时间-温度-转换曲线。
2002-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Diffuse X-Ray Scattering near a Two-Dimensional Solid - Liquid Phase Transition at the n-Hexane - Water Interface
根据X射线散射和反射仪与使用同步辐射的实验数据，一个二维的结晶相变在一个单层的蜂花酸在正己烷-水界面的温度降低后发生润湿过渡。
2016-10-17 cond-mat.soft
Ephemeral ice-like local environments in classical rigid models of liquid water
尽管在过去的50年里做出了巨大的努力，但水的模拟仍然面临着重大的挑战和悬而未决的问题。在室温和压力下，水分子的集体分子相互作用和动力学可以形成局部结构排列，这些排列对于分类来说是不平凡的。在这里，我们采用了一种基于原子位置平滑重叠（SOAP）的数据驱动方法，使我们能够比较和分类广泛使用的经典模型如何代表液态水。宏观上，所得到的结果是合理的水热力学观测值的基础上。在微观上，我们直接观察到如何瞬态冰状有序环境可能动态/统计地形成在液态水，甚至在冻结温度以上，通过比较SOAP光谱不同的冰结构与模拟的液体系统。这证实了最近的从头计算为基础的计算，但也揭示了如何出现短暂的局部冰状环境中的液体水在室内条件下可以捕获的经典水模型。
2022-04-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Predicting Glass-to-Glass and Liquid-to-Liquid Phase Transitions in Water
玻璃-玻璃和液体-液体的相变在许多年前就在有或没有施加压力的情况下在散装水和承压水中观察到了。结果表明，它们是由依赖于温度的焓差分离的两个液相的竞争。该模型是基于经典的成核方程的这些阶段完成的焓节省存在于所有温度和压力的贡献。计算得到的无定形水的热力学参数、多重玻璃化转变温度、焓变以及在高于Tg =227.5K的负压下的最大密度温度与许多测量结果一致
2017-03-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Reinterpreting ultrafast experiments on supercooled water: Glass transition versus liquid-liquid criticality
The Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics（阿卜杜斯·萨拉姆国际理论物理中心）
本研究通过机器学习势模拟和TNM模型，证明过冷水超快加热中的热容增加源于玻璃化转变的动力学效应，而非液体-液体临界点，为实验提供了新解释。
2026-09-23 cond-mat.soft
Molecular dynamics simulation of behaviour of water in nano-confined ionic liquid--water mixtures
本工作描述了水分子在1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐离子液体中在石墨烯片之间的纳米限制下的行为。通过分子动力学模拟，研究了水分子在石墨烯表面的吸附。在中性和带负电荷的石墨烯表面附近的水分子的耗尽和它们在带正电荷的表面处的吸附被观察到与离子液体阴离子的优先水合一致。使用两级统计模型适当地描述了结果。的结构和动力学的混合物上的限制效果进行了彻底的分析，使用的密度和潜在的平均力的配置文件，以及由振动密度的状态的水分子附近的石墨烯表面。还讨论了水分子的取向和最接近石墨烯表面的层中的水诱导的结构转变。
2016-04-11 cond-mat.soft
Finite-size scaling investigation of the liquid-liquid critical point in ST2 water and its stability with respect to crystallization
水的液-液临界点假设存在两个亚稳液相-低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）-在过冷区域的深处。这一假说起源于ST 2水模型的计算机模拟，但LDL相相对于晶体的稳定性仍有争议。我们模拟过冷ST 2水在恒定的压力，恒定的温度和恒定的分子数N为N<=729和时间高达1000纳秒。我们观察到两种液体之间的结构和动力学的明显差异。使用几种方法，包括有限尺寸标度，我们确认存在的液-液相变结束在一个临界点。我们发现，LDL是稳定的，相对于我们的运行98%的晶体（我们执行372运行LDL或LDL样状态），并在我们的运行100%的两个最大的系统大小（N=512和729，其中我们执行136运行LDL或LDL样状态）。在所有这些运行中，微小的微晶生长，然后在1000 ns内熔化。仅对于N<=343，我们观察到在微晶达到约70+/-10个分子的估计临界尺寸之后的六个自发结晶事件（对于LDL或LDL样状态超过236次运行）。
2013-02-07 cond-mat.soft
Distinct signature of two local structural motifs of liquid water in the scattering function
液体通常在冷却时变得更加有序。然而，这是一个长期存在的争论是否这种结构有序的液态水发生连续或不连续：连续与混合物模型。本文通过对三种流行的水模型的计算机模拟和对最近的散射实验数据的分析，指出在水的结构因子中，存在两个重叠的峰隐藏在表观的“第一衍射峰”中，其中一个峰对应于普通液体中相邻的O-O距离，另一个峰对应于四面体结构中密度波的最长周期。这明确地证明了两种局部结构基序的共存。我们的发现不仅为解决长期存在的关于水结构的争议提供了关键线索，而且还可以通过实验获得液态水结构有序的程度和范围。
2019-08-21 cond-mat.soft physics.chem-ph
X-ray absorption of liquid water by advanced ab initio methods
基于先进的从头计算分子动力学模拟和GW方法的电子激发理论，计算了液态水的氧K边X射线吸收谱.一方面，通过考虑范德华相互作用和杂化泛函（PBE 0），准确地预测了液态水的分子结构。另一方面，对电子激发的动态屏蔽效应由Kang和Hybertsen最近开发的增强静态库仑空穴和屏蔽交换近似描述[Phys.Rev.B82，195108（2010）]。得到的液态水的光谱是在更好的定量协议与实验光谱由于软化的氢键和轻微加宽的光谱源自更好的屏蔽模型。
2017-09-04 cond-mat.soft
Waterlike Features, Liquid-Crystal Phase and Self-Assembly in Janus Dumbbells
我们使用分子动力学模拟来探索二聚Janus纳米颗粒的性质。纳米颗粒被建模为哑铃。一种单体通过Lennard-Jones势相互作用，而另一种单体通过两个长度尺度势相互作用。这一特定的两个长度尺度的潜力不存在大量的水状异常。然而，我们的研究结果表明，当结合在一个调光器中时，Janus纳米粒子将具有水状异常。并对自组装特性进行了研究。我们观察到几种胶束，和一个液晶相。该结果表明，可以使用没有异常行为的单体来产生具有水状特征的Janus纳米颗粒。用两个长度尺度势特征解释了异常和构造。
2016-02-01 cond-mat.soft
Water under the Ridge: Evaporation, Translation, Crumpling and Encapsulation of a Water Droplet atop a Liquid Polymeric Film
在本工作中探索了由水和（未固化的）聚二甲基硅氧烷组成的复合液体系统的有趣的动力学。膜的粘弹性性质，加上蒸发的动力学，触发了液滴的自推进，其逐渐地转变成膜的起皱，并且最终在聚合物对水滴的封装中达到高潮。迄今为止未报道的现象的物理学已经通过考虑到所有密切相关的力的分析模型的发展得到解释。据证实，这种共生和自我维持的动力学，与任何复杂的制造过程的非要求的帮助下，将铺平道路的发展，精确的药物输送，无介导的流动聚焦，自混合微反应器，微游泳者的研究，表面封装，和光子学，仅举几例。
2018-03-08 cond-mat.soft
Behavior of Supercooled Aqueous Solutions Stemming from Hidden Liquid-Liquid Transition in Water
解释过冷水异常现象的一个流行假设是，在均匀形核线之下隐藏着一个亚稳的液-液转变。如果这种转变存在，并且如果它由临界点终止，则添加溶质应该产生从纯亚稳水的临界点发出的液-液临界点线。我们已经分析了这种情况下的热力学后果。特别地，我们考虑了两个系统，H2O-NaCl和H2O-甘油的行为。我们发现，在过冷水溶液中的NaCl，由阿彻和卡特报道的热容的行为，是一致的亚稳的液-液转变的存在。我们提出了一个解释的甘油水溶液中的液-液转变，最近观察到的村田和田中，阐明的非保守性质的序参量，其耦合密度和浓度，和特殊的“旋节分解无相分离”。我们还展示了如何在一个解决方案中的临界线的形状控制共存的液相的浓度差。
2014-08-21 cond-mat.soft
Recent achievements in ab initio modelling of liquid water
新开发的第一性原理建模技术应用于液态水，加深了我们对其不寻常的宏观性质和行为的微观起源的理解。在这里，我们回顾了两个新的从头计算方法：第二代Car-Parrinello分子动力学和基于绝对定域分子轨道的分解分析。我们表明，这两种方法相结合，不仅使从头计算分子动力学模拟以前无法访问的时间和长度尺度，但也提供了前所未有的洞察水分子之间的氢键的性质。我们讨论了最近的应用这些方法的水团簇和散装水。
2013-03-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Structural changes across thermodynamic maxima in supercooled liquid tellurium: a water-like scenario
液体多晶型现象是一个有趣的现象，在一些单组分体系中发现，最著名的是水。通过将液态Te过冷到低于其熔点130 K以上，并同时进行小角和广角X射线散射测量，我们观察到其热力学响应函数在615 K附近有明显的极大值，表明液态多晶型的可能存在。仔细看看底层结构的演变显示了发展的中程秩序冷却后，最强烈的热力学最大值，我们属性键取向有序。我们的研究结果和水之间的惊人的相似之处，尽管缺乏氢键和四面体碲，表明类水的异常可能是一个普遍现象之间的液体系统与竞争的键和密度排序。
2022-05-11 cond-mat.soft
Solid-Liquid Phase Transition in the Octadecanoic Acid Film Adsorbed on the Toluene-Water Interface
本文用同步辐射X射线反射法研究了饱和烃（正己烷）-水和芳烃（甲苯）-水界面吸附的质子化十八酸（pH=2）可溶膜的结构。实验数据表明，在正己烷-水界面处的薄膜中形成了厚度为（26 +/- 1）埃的吉布斯单层固相，其中脂肪族尾部垂直于表面，每个分子的面积为A=（18 +/- 2）埃^[2]。当温度升高时，吸附膜中甲苯-水界面上的固体单分子层熔化，这种转变是由酸的烃尾无序化引起的。在固-液转变期间，吉布斯单层厚度保持几乎相同，（22 +/- 1）埃。在固相中，我们得到A=（20+/- 2）埃^[2]，分子尾部偏离表面法线的角度约为30度。A=（24 +/- 2）埃^[2]的液体单层相的密度对应于液体正十八烷。
2018-10-22 cond-mat.soft
Transport properties in liquids from first principles: the case of liquid water and liquid Argon
本文利用DFT框架下的NVE分子动力学模拟和Kubo-Greenwood方法，从第一性原理计算了液态水和液态氩的剪切黏度、体积黏度及氩的热导率，首次给出液态水体积黏度及其与剪切黏度比值的理论估算，并验证了方法对单原子液体的适用性。
2023-02-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
