Molecular structural order and anomalies in liquid silica
本调查研究之间的关系，结构秩序，扩散率异常，并通过分子动力学模拟密度异常的液体二氧化硅。我们使用先前定义的取向和平移序参量来量化原子配置中的局部结构顺序。在不同的状态点进行广泛的模拟，以测量结构的顺序，扩散率和热力学性质。发现二氧化硅与水具有许多最近报道的趋势[J. R. Errington和P.G. Debenedetti，Nature 409，318（2001）]。在中等密度下，局部取向顺序的分布是双峰的。在固定温度下，压缩时出现序参量极值：取向顺序中的最大值，随后是平移顺序中的最小值。然而，与水不同的是，二氧化硅的平移序参量最小值很宽，并且没有两个参数严格耦合的热力学条件范围。此外，温度-密度制度，其中两个结构序参量减少等温压缩（结构异常制度）不包括扩散率异常的区域，是水的情况。
2002-03-19 cond-mat.soft
Free Energy and Diffusivity in the Fokker-Planck Theory of Polymer Translocation
Indian Institute of Technology Kanpur（坎普尔印度理工学院）
研究通过元动力学模拟和经典兰格-恩动力学模拟，探讨了聚合物穿出纳米孔的自由能景观和扩散性，发现扩散性指数β偏离胡斯理论预测。
2025-11-29 cond-mat.soft
Manifestations of the structural origin of supercooled water's anomalies in the heterogeneous relaxation on the potential energy landscape
液态水在过冷状态下的热力学异常现象是众所周知的。唯象双态模型--基于液态水中存在两种相互竞争的局部态（或结构）的假设--在描述水的热力学异常方面非常成功。然而，液态水中这些相互竞争的局域态的精确结构特征仍然难以捉摸。在这里，我们采用了几何序参量-自由的方法来明确识别两种类型的竞争本地状态-熵和能量的青睐-显着不同的结构和能量的功能在TIP 4P/2005液态水。这种识别是基于系统在势能景观（PEL）中的最速下降能量最小化过程中的异质结构弛豫。这种非均匀弛豫是使用受挫磁系统中自旋玻璃转变启发的序参量来表征的。我们进一步建立了这两种态的布居涨落与过冷水热容反常行为之间的直接关系。熵有利的局部状态的成分依赖的空间分布显示了一个有趣的交叉，从一个跨越网络状的单个集群的空间离域集群在Widom线附近。此外，这项研究建立了直接的关系的地形特征的PEL和水的热力学异常在过冷状态，并提供了替代标记（除了最大的热力学响应函数的轨迹）Widom线在相平面。
2022-08-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Shear-induced diffusivity in supercooled liquids
Indian Institute of Technology, Kanpur（坎普尔印度理工学院）；University of Milan（米兰大学）
针对过冷液体中剪切扩散率与剪切率呈线性关系的现象，基于含剪切的Smoluchowski方程推导出有效分子扩散率公式，其线性修正项与模拟及实验吻合，并发现扩散率增强与温度成反比、与零剪切粘度成正比。
2025-09-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Cooling rate, heating rate and aging effects in glassy water
我们报告了一个分子动力学模拟的势能景观的性质的研究由一个系统的水分子采样的过程中产生的玻璃冷却，并在再生的过程中的平衡液体通过加热玻璃。我们研究了这些过程的依赖性的冷却/加热速率以及老化的作用（在玻璃状态下经过的时间）。我们比较了在这些过程中采样的势能景观的性质与相应的性质在液体平衡态采样，以阐明在何种条件下玻璃配置可以与平衡液体配置。
2004-03-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Self-Organized Criticality: A Guide to Water-Protein Landscape Evolution
在这里，我们专注于红锥视蛋白跨膜蛋白之间的小种间差异的缩放特性，使用亲水性弹性粗糙化工具先前应用于视紫红质杆跨膜蛋白。这个工具是基于一个非欧几里德亲水性度量现实植根于原子坐标的5526蛋白质片段，从而封装通用的非欧几里德远程微分几何特征的水膜包裹球状蛋白质的蛋白质数据库。虽然人类的视紫红质蓝棒水膜是最平滑的，但红锥视蛋白的水膜在猫和大象中是最优化的，这与在不同环境中进化不同的蛋白质物种景观一致。我们还分析了红锥视蛋白的变色龙，蛇，斑马鱼和金鱼，其中短期和长期（BLAST和亲水性）的相关性被发现的值高达97- 99%的含色素家族。我们使用亲水性氨基酸（aa）优化来估计人眼可以辨别的最大色调数Nmax，并且获得10^6 < Nmax < 10^7，与实验良好一致。
2012-02-23 cond-mat.soft
Understanding the Anomalous Diffusion of Water in Aqueous Electrolytes Using Machine Learned Potentials
本文利用基于密度泛函理论训练的机器学习原子势函数进行分子动力学模拟，成功重现了水溶液电解质中水的反常扩散现象，并揭示了CsI和NaCl溶液中离子对水扩散率产生不同影响的微观机制。
2023-07-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
Anomalous structure and dynamics of the Gaussian-core fluid
已知存在高斯核（GC）流体显示异常性质的热力学状态，例如等压冷却时的膨胀（密度异常）和等温压缩时的增加的单粒子流动性（自扩散率异常）。我们研究了温度和密度如何影响其短程平移结构序，其特征在于两体过剩熵。我们发现，有一个广泛的条件下，短程平移秩序的GC流体等温压缩后减少（结构秩序异常）。构造异常的起源在性质上与其他异常流体相似，并与压缩如何影响不同长度尺度的静态相关性有关。我们发现，GC流体的自扩散率服从标度关系的两体过剩熵是非常相似的观察到的各种简单的液体。这种关系的一个结果是，状态点的结构，自扩散，和密度异常的高斯核心流体出现级联区域的温度-密度平面上，一种现象观察到较早的水状流体模型。有，但是，GC和类水流体的异常之间的关键差异，我们讨论如何可以定性地理解这些模型考虑各自的粒子间电位。最后，我们注意到，高斯核流体的自扩散率服从不同的标度律取决于是否考虑两体或总过剩熵。这一发现，这值得更全面的未来研究，似乎强调了更高的身体相关性的流体与有界相互作用的行为的意义。
2009-03-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glass Polymorphism in TIP4P/2005 Water: A Description Based on the Potential Energy Landscape Formalism
势能面（PEL）是描述过冷液体和玻璃的统计力学方法。在这里，我们使用BEL形式主义，通过对TIP 4P/2005水分子模型的计算机模拟，研究低密度无定形冰（LDA）和高密度无定形冰（HDA）之间的压力诱导转变。我们发现，在LDA-HDA转换过程中，系统采样的PEL的性质表现出异常的行为。特别是，在LDA-HDA转换过程中的密度变化是近似不连续的条件下，让人想起一阶相变，我们发现，（i）固有结构（IS）的能量，$e_\text{IS}(V)$，是一个凹函数的体积，和（ii）的IS压力，$P_\text{IS}(V)$，表现出范德华力的循环。此外，在IS处的PEL的曲率是异常的，是$V$的非单调函数。与以前的研究一致，我们的工作表明，条件（i）和（ii）是必要的（但不是足够的）的PEL的LDA-HDA转换的签名，让人想起一阶相变。我们还发现，人们可以确定两个不同的区域的PEL，一个与LDA和HDA。我们的计算机模拟使用广泛的压缩/解压和冷却速率进行。特别是，我们最慢的冷却速率（0.01 K/ns）是在超淬火实验中使用的实验速率，以产生LDA。有趣的是，我们在$T=80$ K和不同速率下获得的LDA-HDA转变压力非常好地外推到相应的实验压力。
2019-04-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anomalous diffusion in an electrolyte saturated paper matrix
彩色染料在水饱和的纸基材上的扩散传统上已被著名的水彩艺术家以高超的技巧利用。同样的物理学最近在基于纸的诊断设备中发现了更多的实际应用，这些设备部署了与体液反应的化学物质，从而产生用于疾病检测的比色信号。在通过多孔电解质饱和的纸基质的曲折路径的自发吸收期间，染料分子在复杂的孔网络中进行扩散。前进的前锋形成一个强相关的界面，扩散传播，但具有增强的有效扩散率。我们测量这种有效的扩散率，并表明，它是几个数量级大于自由溶液的扩散率，并具有显着的依赖于溶液的pH值和盐浓度的背景电解质。我们把这归因于电介导的离子物种之间的界面相互作用的液体染料和自发的表面电荷在多孔界面，并引入一个简单的理论来解释这种现象。
2019-05-01 cond-mat.soft
Molecular Dynamics Investigation of Static and Dynamic Interfacial Properties in Ice-Polymer Premelting Layers
本研究采用分子动力学模拟与机器学习辅助分析，揭示了亲水与疏水聚合物表面对冰-聚合物预熔层厚度、水结构及扩散率的差异化影响，为防冰与低摩擦材料设计提供指导。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A water-like model under confinement for hydrophobic and hydrophilic particle-plate interaction potentials
采用分子动力学模拟方法研究了疏水板和亲水板之间的类水模型。在不同的板间距和粒子-板势下，得到了该系统的相行为。对于疏水性和亲水性壁，都有层的形成。结晶发生在接触层的温度低于中间层。此外，熔融温度随着板变得更加疏水而降低。同样，最大密度和最大扩散系数的温度随着疏水性的增加而降低。
2013-09-24 cond-mat.soft
A Potential Energy Landscape Study of the Amorphous-Amorphous Transformation in H$_2$O
我们研究了潜在的能量景观探索过程中的SPC/E（扩展简单点电荷）模型的水的压缩-减压循环。在循环过程中，系统从低密度无定形冰（LDA）转变为高密度无定形冰（HDA）。在循环之后，系统不会返回到景观的相同区域，这支持了不止一个显著不同的配置对应于LDA的有趣的可能性。我们发现，该地区的景观在此过渡期间探索的性质显着不同的探索在液相中的热平衡。
2003-06-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Escape of a passive particle from activity-induced energy landscape: Emergence of slow and fast effective diffusion
由主动过程驱动的自发持续运动在维持活细胞远离平衡中起着核心作用。在大多数的研究工作中，一个主动系统的稳态动力学已经描述了一个有效的温度。在大多数的研究工作中，一个主动系统的稳态动力学已经描述了一个有效的温度。相比之下，我们已经研究了一个原型模型的扩散在活动引起的崎岖的能源景观来描述一个标记的粒子在一个密集的活动环境中的缓慢动态。从活跃的崎岖的能量景观的平均逃逸时间的表达式只适用于低活动的限制，从崎岖的能量景观的平均逃逸时间随着活动而增加。主动相关的精确形式将决定平均逃逸时间是否依赖于持续时间。活性崎岖的能量景观的方法也允许估计非平衡有效扩散率的特征的缓慢扩散运动的标记的颗粒由于活动。另一方面，在稀释环境中，高活性增强了标记颗粒的扩散。增强的扩散可归因于高于环境温度的有效温度，并用于计算Kramers的平均逃逸时间，其随活性而减小。我们的研究结果有直接的相关性，最近的实验标记粒子在凝聚相中的扩散。
2020-06-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Friction contribution to water-bond breakage kinetics
基于分子动力学模拟得到的水分子对分离的轨迹，我们研究了体相水中的键断裂动力学。从平均首次通过时间的频谱，福克-普朗克方程使我们能够推导出沿分离坐标的扩散率分布，从而明确地解开自由能和局部摩擦对分离动力学的影响。对于紧密配位的水，摩擦力是散装水的六倍，这可以解释为涉及额外正交坐标的主导反应路径。
2011-11-02 cond-mat.other cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Breakdown of diffusivity-entropy scaling in colloidal glass forming liquids
玻璃是一种失去流动能力的液体。为什么这种特殊的物质在动力学上经历了急剧的减速，而在冷却时在结构上与流体状态几乎没有区别，这构成了玻璃化转变物理学的中心问题。在这里，我们实验测试的途径动力学减慢在玻璃$\textrm{-}$形成的液体，由椭球体或二进制球形胶体。与旋转运动相反，在平移运动中扩散系数和过量熵之间的指数标度被揭示为由于玻璃效应而在令人惊讶的低面积分数（$ϕ_\textrm{T}$）处破裂。在$ϕ_\textrm{T}$，反常的双旋耦合增强，自由能景观的地形变得崎岖。基于$ϕ_\textrm{T}$与脆性之间的正相关性，$ϕ_\textrm{T}$的测量提供了一种预测液体松弛的新方法，同时避免了在高密度区域所需的平衡时间的禁止性增加。我们的研究结果突出了玻璃化熵在玻璃化转变中的作用。
2018-05-22 cond-mat.soft
How short-range attractions impact the structural order, self-diffusivity, and viscosity of a fluid
我们提出了分子模拟数据的粘度，自扩散率，和局部结构有序的（i）硬球流体和（ii）方井流体与短程吸引力。后者的流体表现出动态异常的相图，其流动性增加后，等容冷却，这被认为是一个更大的区域的结构异常，其中其对相关性加强等容加热的一个子集。这种“异常级联”在性质上类似于最近对液态水的模拟。硬球和方井系统的结果还表明，在过冷时的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障发生的条件下，粘度和自扩散发展不同的耦合的程度成对的结构有序的液体。我们讨论这些耦合如何反映动态的异质性。最后，我们注意到，模拟数据表明如何排斥和吸引力的玻璃通常可以由两个不同的水平的短程结构秩序的特点。
2007-05-02 cond-mat.soft
On Static and Dynamic Heterogeneities in Water
我们分析了不同的平衡轨迹之间的采样势能景观的动力学和属性的差异，刚性水分子与两体势相互作用的系统。在进入过冷区域时，不同实现之间的差异增强，即使粒子扩散了几倍于其平均距离，也会继续存在。我们观察到一个很强的相关性之间的均方位移的各个轨迹和采样景观的平均能量。
2004-09-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Conformational landscape of a macrocycle using enhanced sampling
PexMachina Inc.（佩克斯马希纳公司）；National Institute of Research and Innovation（国家研究与创新研究所）
本研究利用副本交换分子动力学（REMD）绘制大环药物劳拉替尼的构象自由能景观，并结合第一性原理计算化学位移，与实验NMR谱对比验证方法有效性。
2026-10-22 cond-mat.soft
Towards a mesoscopic model of water-like fluids with hydrodynamic interactions
我们提出了一个介观格子模型的非理想流体流动的方向相互作用，模仿氢键在水中的影响。该模型支持一个丰富而复杂的结构动力学的取向序参量，并表现出无序域的形成，其大小和形状取决于相对强度的方向秩序和热扩散率。通过让定向力具有相反的密度依赖性，该模型能够显示有序域和低密度区域之间的相关性，反映了水在无序状态下比在有序状态下更致密的液体的想法。
2011-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Effect of colloidal weight at different planar interfaces
在许多物理和生物系统中，粒子和微生物在界面附近移动。了解悬浮在界面附近的颗粒的动力学不仅在概念上很重要，而且对于从废水处理到自组装的工业应用等实际应用至关重要。在这项工作中，我们通过实验研究了胶体重量对其动力学的影响，同时在各种液-固和液-气界面附近移动。利用向上的磁力，我们改变了超顺磁性胶体的有效重量。在水玻璃界面处，我们观察到扩散系数随着有效重量的增加而降低。在液体-空气界面处，而对于纯水-空气界面，扩散率和有效重量之间的依赖性可以忽略不计，我们发现，在半稀聚合物溶液中，在溶液-空气界面处，颗粒的扩散率表现出与在液体-固体界面处的扩散率相似的行为。我们实现了布朗动力学模拟来支持我们的结果，并显示如何解释实验结果的流体动力学相互作用和静电界面排斥之间的相互作用。
2022-05-17 cond-mat.soft
How the diffusivity profile reduces the arbitrariness of protein folding free energies
蛋白质在其自由能折叠景观中扩散的概念在理论和实验上都取得了丰硕的成果。然而，反应坐标（RC）的选择引入了一个不希望的程度的任意性的问题。我们分析了大量的α-螺旋在明确的水溶剂中的模拟数据，因为它stochandeles折叠和展开。不同RC的自由能分布表现出显着的变化，一些具有激活势垒，其他没有。我们表明，这种变化有预测的折叠动力学的影响不大，如果适当考虑到扩散率的配置文件。这种动力学的准普遍性是合理的RC重新缩放，其中，由于重新参数化不变性的福克-普朗克方程，允许自由能和扩散率的影响组合成一个单一的功能，重新缩放的自由能配置文件。如果我们正确区分包含自然状态知识的RC和那些本质上纯粹是几何的RC，这种重新标度的自由能确实显示出比裸自由能和扩散率分布单独所做的更少的不同RC之间的变化。我们的方法提取扩散率曲线很容易应用于实验单分子时间序列数据，并可能有助于调和冲突时出现的比较结果从不同的实验探针相同的蛋白质。
2010-05-12 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Core-softened Fluids, Water-like Anomalies and the Liquid-Liquid Critical Points
利用分子动力学模拟研究了一类具有多高斯核软化对相互作用的模型流体中类水异常与液-液临界点之间的关系。的核心软化对相互作用有两个长度尺度，这样的较长的长度尺度与浅，有吸引力的井保持不变，而较短的长度尺度与排斥肩是从一个小的点变化到最小的逐渐增加的深度。随着肩井深度的增加，形成高密度液体所需的压力降低，高密度液体稳定的温度升高，导致液-液临界点向低得多的压力和高得多的温度移动。对相关熵的计算表明，过剩熵异常随着肩井深度的增加而减小。在这类流体中的扩散系数的过剩熵标度的证明，显示出的过剩熵异常的强度随着肩深度的增加而降低，结果在逐步失去的水一样的热力学，结构和运输异常。瞬时正常模式分析被用来索引的整体曲率分布的流体和虚频模式的分数示出相关以及与扩散率和对相关熵的异常行为。结果表明，在核心软化电位的情况下，除了存在两个长度尺度，能量和熵的影响与当地的最小值和曲率的对相互作用发挥了重要作用，在确定存在的水状异常和液-液相变。
2011-03-21 cond-mat.soft
Network equilibration and first-principles liquid water
最近发现在从头计算模拟液态水的扩散率非常低的动机，我们已经研究了它与温度，系统的大小，和持续时间的模拟的依赖。我们使用从头算分子动力学（AIMD），根据密度泛函理论（DFT）获得的Born-Oppenheimer力。我们的方法的线性缩放能力允许考虑更大的系统尺寸（在这项研究中高达128个分子），即使这项工作的主要重点是在时间尺度上。我们得到的扩散系数大大低于实验值，在最近的研究结果，使用类似的方法。当模拟温度按比例缩小~ 20%时，与D（T）实验结果相当吻合。这仍然是一个悬而未决的问题，是否是由于目前的密度泛函或量子涨落的精度有限的偏差，但无论是技术近似（基组，线性标度的本地化），也没有系统的大小（下降到32个分子）恶化的DFT描述在一个明显的方式。我们发现，需要较长的平衡时间是重新排列氢键网络的缓慢过程的结果（在AIMD的室温下至少20 ps）。观察到的扩散率是非常直接的网络缺陷。这种联系似乎不是模拟的假象，而是液态水的真实属性。
2005-07-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Glass transition in biomolecules and the liquid-liquid critical point of water
利用分子动力学模拟，研究了生物分子（溶菌酶和DNA）的动力学跃迁与水化水动力学和热力学性质之间的关系。我们发现，大分子的动态转变，有时被称为“蛋白质玻璃化转变”，发生在水合水的扩散系数的动态交叉的温度下，并且也与等压比热$C_P$和取向序参量的温度导数的最大值相一致。我们将这些发现与水的液-液临界点的假设有关。我们的模拟结果是一致的可能性，即蛋白质玻璃化转变的结果从交叉Widom线，这被定义为从假设的第二临界点的水产生的相关长度最大值的轨迹。
2006-08-28 cond-mat.soft
A discrete model of water with two distinct glassy phases
我们调查的极小模型的非结晶水，定义在一个Husimi晶格。晶格的特殊无规-规则性质是为了解释无规4配位氢键网络的形成。该模型与在液态水和过冷液态水中观察到的大多数热力学异常是一致的。此外，该模型表现出两个不同密度的玻璃相，这可以共存于一级转变。发病的一个复杂的自由能景观，其特点是指数大量的亚稳态极小值，指出了腔的方法，在1步复本对称性破缺的水平。
2010-12-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soap films as two-dimensional fluids: Diffusion and flow fields
我们观察示踪剂颗粒在肥皂膜中的扩散，以测量膜的二维（2D）粘性特性。我们用不同的水甘油混合物制作不同厚度的肥皂膜。对于薄膜，单颗粒扩散率与薄膜的参数（如厚度$h$）密切相关，但对于较厚的薄膜，这种关系破裂。值得注意的是，对于较厚的膜，扩散率比预期的更快，其中使用示踪剂颗粒直径$d$在$h/d = 5.2 \pm 0.9$处转变。这表明从纯2D扩散到更三维的扩散的过渡。此外，我们测量更大的长度尺度流场相关粒子运动，并找到很好的协议，预期从理论的2D流体为我们所有的电影，薄和厚。我们测量的有效二维粘度的肥皂膜使用单粒子扩散率测量薄膜，并使用两个粒子的相关测量在所有的电影。
2014-08-18 cond-mat.soft
Potential Energy Landscape of a Flexible Water Model: Equation-of-State, Configurational Entropy, and Adam-Gibbs Relationship
本文利用势能景观形式理论计算柔性 q-TIP4P/F 水模型的状态方程与构型熵，验证其液-液临界点及 Adam-Gibbs 关系，证明该方法可推广到含分子柔性的体系。
2024-01-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Fragile to strong crossover coupled to liquid-liquid transition in hydrophobic solutions
利用离散分子动力学模拟，我们研究了一个原始模型的疏水溶质的水溶液的热力学和扩散行为之间的关系，由硬球在Jagla颗粒溶剂，接近液-液临界点的溶剂。我们发现，在扩散行为的脆弱到强大的动态转变总是耦合到低密度/高密度液体的转变。在液-液临界压力以上，扩散率交叉发生在Widom线处，热力学响应函数沿该线显示最大值。在液-液临界压力以下，当机械稳定性线的极限被越过时发生扩散率交叉，如从高温到低温时观察到的滞后所示，反之亦然。这些研究结果表明，动力学和热力学之间的联系，发现在散装水持续在疏水溶液的浓度从低到中等，表明实验测量的弛豫时间在水溶液中代表了一个可行的路线，为解决在过冷水领域的开放性问题。
2012-05-07 cond-mat.soft
Active Learning the Coarse-Grained Energy Landscape For Water Clusters From Sparse Training Data
ANN目前通过生成大量（大约$10^{4}$或更大）结构数据来训练，希望ANN已经充分采样了接近和远离平衡的能量景观。然而，当涉及到更精确的量子理论水平时，这可能有点令人望而却步。因此，期望使用可能的绝对最小数据集来训练模型，特别是当诸如CCSD和QMC的高保真计算的成本高时。在这里，我们提出了一种主动学习的方法，迭代训练人工神经网络模型，忠实地复制粗粒度的能量表面的水簇使用其训练数据中只有426个总结构。我们的主动学习工作流程从稀疏训练数据集开始，该数据集通过Monte Carlo方案不断更新，该方案稀疏查询能量景观并测试网络性能。接下来，使用更新的训练集重新训练网络，该训练集包括来自先前迭代的失败配置/能量，直到达到收敛。一旦经过训练，我们生成了一个广泛的测试集，其中包含从1到200个分子的簇中采样的约100，000个配置，并证明与参考模型相比，经过训练的网络充分再现了能量（平均绝对误差（MAE）约为2 meV/分子）和力（MAE约为40 meV/{eV}）。更重要的是，经过训练的ANN模型还准确地捕获了作为各种簇大小的函数的结构和自由能。总的来说，这项研究报告了一个新的主动学习计划，有前途的战略，开发精确的力场分子模拟使用极其稀疏的训练数据集。
2019-11-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A mode-coupling theory analysis of the rotation driven translational motion of aqueous polyatomic ions
与简单的单原子碱金属离子和卤素离子相比，复杂的多原子离子如硝酸根、乙酸根、亚硝酸根、氯酸根等尚未被详细研究。实验表明，多原子离子的扩散表现出许多显著的反常现象，其中值得注意的是尺寸相近的多原子离子扩散系数值相差很大。这一事实在科学讨论中引起的兴趣相对较少。在这里，我们表明，模式耦合理论（MCT）可以提供一个物理上有意义的解释的多原子离子在水中的异常扩散，包括平移摩擦的贡献的旋转跳跃。这里讨论的两个系统，即硝酸根离子水溶液和乙酸根离子水溶液，虽然具有相似的离子半径，但由于它们的旋转跳跃运动速率的差异，表现出很大程度上不同的扩散率值。我们进一步验证了模式耦合理论的形式主义，通过比较它与实验和模拟结果，吻合良好的理论预测。
2017-08-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Ab-initio Structure and Thermodynamics of the RPBE-D3 Water/Vapor Interface by Neural-Network Molecular Dynamics
借助于神经网络表示的密度泛函理论（DFT）的势能景观的RPBE近似修正分散，我们计算了几个结构和热力学性质的水/气界面。神经网络的速度使我们能够以前所未有的精度弥合沿着水的液体/蒸汽共存线对水的性质进行采样所需的大小和时间尺度差距。
2020-10-23 cond-mat.soft
Water permeation through stratum corneum lipid bilayers from atomistic simulations
角质层是皮肤的最外层，由被多层脂质包围的角质填充的刚性非活性角质细胞组成。脂质层负责皮肤的屏障性质。我们计算过量的化学势和扩散系数的水作为一个功能的深度在脂质双层与角质层的组成代表使用原子分子动力学模拟。在脂质双层内的水的过剩自由能的最大值被发现是两倍的水在磷脂双层在相同的温度下。与磷脂双层相比，渗透性随自由能势垒呈指数下降，降低了几个数量级。水分子穿过双层所需的平均时间通过在存在自由能垒的情况下求解Smoluchowski方程来计算。在300 K下，对于神经酰胺NS、胆固醇和游离脂肪酸的摩尔比为2：2：1的双层膜，我们估计了渗透率P=3.7e-9 cm/s，平均通过时间τ_{av}=0.69 ms，比已有的哺乳动物皮肤切片实验结果小30倍。
2009-07-09 cond-mat.soft
Two exchange-correlation functionals compared for first-principles liquid water
使用基于密度泛函理论（DFT）的从头算分子动力学（AIMD）的液态水的第一原理描述最近被发现需要长的平衡时间，给出过低的扩散率和液体的明显过度结构化。根据这些发现，我们在这里比较了两种不同的交换相关泛函提供的室温描述：BLYP，迄今为止最流行的液态水，和RPBE，广泛使用的PBE的修订。我们发现RPBE的径向分布函数更接近实验的比BLYP的一个结构较少的液体。用RPBE获得的重水扩散系数仍然比相应的实验值低20%，但它代表了BLYP值的实质性改进，比实验低一个数量级。这些特性和氢键（HB）网络的缺陷指向一个有效的温度比RPBE液体的实际模拟温度低~3%，相比之下BLYP的~17%的偏差。太长的O-O平均最近邻距离观察到一个过于薄弱的HB点，可能会补偿更多的DFT描述中的基本错误。
2005-07-13 cond-mat.soft
Multiple Time-Scale Behaviour and Network Dynamics in Liquid Methanol
正则系综分子动力学模拟的液体甲醇，建模使用刚体，对添加剂的潜力，被用来计算静态分布和时间相关的标记分子的势能作为一种手段，表征液态动力学。标记的分子势能的静态分布显示出一个明确的多峰结构，具有三个不同的峰，类似于先前在水和液体二氧化硅中观察到的。的多模态示出源自静电效应，但不是从本地，氢键相互作用。这项研究的一个有趣的结果是甲醇，水和二氧化硅的标记的势能功率谱显着的相似性，尽管在底层的相互作用和网络的维数的差异。所有这三种液体显示出一个独特的多时间尺度（MTS）制度与1/f的依赖性与标度指数α和扩散率之间的明确的正相关性。MTS范围的低频极限由在标准温度和压力条件下甲醇情况下发生在约0.1 cm{-1}处的白噪声行为的交叉频率确定。在所有三个系统中，200 cm{-1}以上的功率谱区主要由局部振动引起的共振（如天平动）所支配。$α$和在所有三种液体中的扩散率之间的相关性似乎与局部运动和较大长度/时间尺度网络重组之间的耦合强度有关。因此，与网络重组动力学的时间尺度似乎是定性相似的，在这些系统中，尽管水和二氧化硅都显示扩散异常，但甲醇没有。
2008-11-11 cond-mat.soft
Elastic models of the glass transition applied to a liquid with density anomalies
玻璃化转变的弹性模型将结构玻璃的弛豫动力学和弹性性质联系起来。它们是基于这样的假设，即松弛动力学是通过能量景观中的激活事件发生的，能量景观的能量尺度由材料的弹性决定。在这里，我们调查是否这样的弹性模型描述通过一个纯粹的排斥谐波势相互作用的粒子系统的弛豫动力学，专注于体积分数和温度范围，其特征在于由熵驱动的水-类似密度异常。我们发现明确的弛豫时间和扩散率之间的相关性，一方面，和平台剪切模量和德拜-沃勒因子的其他，从而支持弹性模型的玻璃化转变的有效性。然而，我们也表明，高原剪切模量是不相关的系统的基本能量景观的功能，在最近的结果与幂律势的差异。这对弹性模型的常见势能景观解释提出了挑战。
2015-08-19 cond-mat.soft
Free energy calculations and unbiased dynamics reveal a continuous liquid-liquid transition in water no man's land
在过去的三十年里，低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）形式的过冷水之间的一级相变的存在一直是物理和化学的中心和高度争论的问题。我们提出了一个计算研究，可以确定自由能景观的过冷水在广泛的压力和温度条件下，使用准确的TIP 4P/2005力场。我们的方法结合了基于拓扑的结构转换坐标，国家的最先进的自由能计算方法，和广泛的无偏分子动力学模拟。我们所有的研究结果表明，LDL和HDL形式之间的过渡是顺利的，在整个所谓的“无人区”，自由能障碍不会出现，直到发病的固体，非扩散的无定形形式。
2021-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water modeled as an intermediate element between carbon and silicon
水和硅是化学性质不同但物理性质相同的物质。它们的液体显示最大密度的温度，压缩时增加的扩散率，它们形成四面体晶体和四面体非晶相。水、硅和碳的共同特征是形成四面体配位单元。我们利用这些相似性来开发一个粗粒度的水（mW）模型，它本质上是一个原子与四面体之间的碳和硅。mW模拟水的氢键结构，通过引入一个非键角依赖项，鼓励四面体配置。该模型偏离了水模型中的流行范式：使用长程力（静电）来产生短程（氢键）结构。毫瓦只有短程相互作用，但它再现了能量，密度和结构的液态水，其异常和相变具有可比或更好的精度比最流行的原子模型的水，在不到1%的计算成本。我们的结论是，它不是相互作用的性质，但分子的连接性，决定了水的结构和热力学行为。mW提供的计算时间加速使其特别适用于研究深度过冷水中的缓慢过程，冰成核机制，干湿转变，以及作为生物分子和复杂材料粗粒度模拟的现实水模型。
2008-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Structure and Dynamics of the Quasi-Liquid Layer at the Surface of Ice from Molecular Simulations
采用分子动力学模拟，采用自洽水模型，研究了冰表面准液层的结构和动力学性质。我们的模拟结果表明，对于三个低指数的冰面，只有最外层的分子层呈现短程和中程无序，是扩散的。正常扩散的起始温度远高于过冷水的玻璃化温度，虽然QLL的扩散率高于相应温度下的散装水。底层的次表层施加了一个有序的模板，在任何温度下都会产生冰/水界面的规则图案，并且负责QLL和散装水之间的主要差异，特别是对于那些关注氢键网络的动态和中程结构的差异。我们的工作突出了需要一个整体的方法来表征QLL，作为一个单一的实验技术可能只探测一个特定的功能，错过了这个迷人的系统的复杂性的一部分。
2018-11-30 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Quasi-saddles as relevant points of the potential energy surface in the dynamics of supercooled liquids
通过研究势能面上的相关点，即总势能平方梯度的极小值点$V$，数值研究了Lennard-Jones模型液体的过冷动力学.主要调查结果如下：（{ \it i}）这些采样点的负曲率$n$的数量在模式耦合临界温度$T_c$处外推到零;（{ \it ii}）$n(T)$的温度行为与扩散系数的温度行为有密切关系;（{ \it iii}）势能景观在相关点之间的距离和它们的能量位置中显示出高度的规律性。最后，我们讨论了一个景观模型，以前介绍的Madan和Keyes [J. Chem. Phys. { \bf 98}，3342（1993）]，能够重现以前的研究结果。
2002-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Confinement effects on protein stability in a freezing water environment
University of Pamplona（潘普洛纳大学）；Instituto de Física de Líquidos y Sistemas Biológicos (CONICET-UNLP)（液体与生物系统物理研究所 (CONICET-UNLP)）；Universidad Nacional Arturo Jauretche（阿图罗·豪雷切国立大学）；Universidad Nacional de La Plata（拉普拉塔国立大学）；Universidad Tecnológica Nacional, Facultad Regional La Plata（国家技术大学，拉普拉塔地区学院）
研究蛋白质在冷冻水环境中的行为，用分子动力学模拟，通过验证液固转变、主成分分析等揭示冰形成对蛋白质构象空间的影响及水结构对蛋白质稳定性的作用。
2026-07-16 cond-mat.soft physics.bio-ph
High Dimensional Fluctuations in Liquid Water: Combining Chemical Intuition with Unsupervised Learning
水的局部结构的微观描述仍然是一个公开的挑战。在这里，我们采用一种不可知的方法来理解水的氢键网络使用的经验水模型的分子动力学模拟收获的数据。一组最先进的无监督数据科学技术用于表征水的自由能景观，从使用局部原子描述符编码水环境开始，通过降维，最后使用高级聚类技术。在环境条件下的自由能分析被认为是一致的，与一个粗糙的单盆和独立的水模型的选择。我们发现，水网络的波动发生在一个高维空间，我们使用原子描述符和化学直觉为基础的坐标的组合来表征。我们证明，这两种类型的变量的组合是必要的，以充分捕捉在不同的长度尺度在室温下，也接近水的临界点的氢键网络的波动的复杂性。我们的研究结果提供了一个一般的框架，检查在不同条件下的水的波动。
2022-04-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unfolding mechanism and the free energy landscape of a single stranded DNA i-motif
我们提出了分子动力学模拟的单链非质子化DNA的i-模体在明确的溶剂。我们的研究结果表明，在非酸性溶液中，在300 K的天然结构是不稳定的，完全消失的时间尺度高达10 ns。两个解折叠机制与最初相互作用的核碱基之间的连接性降低，可以确定其中一个途径的特征在于熵更有利。熵偏好主要可以通过路径上几种出现的结构的氢键产生的强水有序效应来解释。最后，我们能够通过自由能计算表明，最稳定的配置属于不同的发夹结构，与实验结果吻合良好。
2011-05-19 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Starting from the amorphous ground state: linking landscape thermodynamics to slow dynamics and crossover
University of Münster（明斯特大学）；Helmholtz-Institute Münster (IEK-12) Forschungszentrum Jülich GmbH（于利希研究中心亥姆霍兹明斯特研究所）
通过交换蒙特卡洛和势能景观分析，研究了非网络形成模型的低温热力学，发现低能态缺失导致构型熵的低温曲率，并解释了脆性-强韧交叉现象。
2026-05-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
