胶体分散体玻璃化转变的热力学应力理论

胶态玻璃化转变的物理学

The Physics of the Colloidal Glass Transition

随着胶态悬浮液浓度的增加，体系的粘度急剧增加。在结构上，该系统类似于液体，但悬浮液内的运动足够慢，可以认为它基本上是冻结的。这种动力学停滞是胶体玻璃化转变。几十年来，胶体一直是理解分子系统玻璃化转变的一个有价值的模型系统。所涉及的空间和时间尺度允许这些系统进行研究的各种各样的实验技术。这篇评论的重点是胶体玻璃化转变的理解的现状。简要介绍了研究胶体玻璃化转变的重要实验技术。我们描述了在玻璃态附近和在玻璃态下的胶体系统的特征，包括粘度和弛豫时间的巨大增加，动力学异质性和老化等。我们还比较和对比胶体的玻璃化转变，在分子液体。其他玻璃系统进行了简要讨论，以及最近开发的合成技术，将保持这些系统丰富有趣的物理在未来几年。

引力驱动的胶体玻璃中的动力学不均匀性

Dynamical heterogeneities in an attraction driven colloidal glass

研究了吸引胶体玻璃非遍历态的动力学不均匀性随等待时间的变化。而接近玻璃化的流体状态显示出较强的DH，在这里研究的玻璃态的平方位移的分布仅呈现出在短的等待时间内对于较低的吸引力强度具有增加的流动性的颗粒的尾部。这些粒子位于由所有粒子组成的扩散团的表面，让人联想到流体中最快的粒子。淬火更深入到有吸引力的玻璃是动态更均匀的，与排斥玻璃（即伦纳-琼斯玻璃）。

结合X射线散射和流变学研究胶体玻璃的结构变化

Resolving structural modifications of colloidal glasses by combining x-ray scattering and rheology

玻璃具有类似液体的结构，但表现出类似固体的性质。一个中心问题涉及玻璃的结构和机械性能之间的关系，但结构变化仍然难以解决。我们使用流变学和X射线散射的新组合来解决胶体玻璃中的结构变化，并将其直接与其机械行为联系起来。通过结合应力和结构因子的测量，我们解决了剪切引起的最近邻配置的变化作为施加应力的函数，使我们能够阐明真正的剪切带过渡的玻璃的结构起源。

准二维胶体玻璃中低频振动模与粒子重排相关性的测量

Measurement of correlations between low-frequency vibrational modes and particle rearrangements in quasi-two-dimensional colloidal glasses

我们研究了由热敏微凝胶颗粒组成的二维胶体玻璃中低频振动模式和重排之间的相关性，这些微凝胶颗粒容易允许样品填充分数的变化。在每个堆积分数处，测量颗粒位移协方差矩阵并用于提取“阴影”胶体玻璃的振动光谱（即，具有与样品胶体相同的几何形状和相互作用但没有阻尼的颗粒网络）。重排是由连续的，小的减少填充分数。实验结果表明，胶体玻璃中的低频准局域声子模，对系统重排呈现低能量势垒的模式在空间上与该热系统中的重排相关。

剪切作用下胶态玻璃中的复壮和过老化

Rejuvenation and overaging in a colloidal glass under shear

我们报告的修改提交剪切的胶体玻璃的微观动力学。我们使用多散斑扩散波光谱来监测样品受到各种应变后自发慢弛豫过程的演变。我们发现，高剪切恢复活力的系统，并加快其动态，而适度的剪切overage系统。我们分析这一现象的Bouchaud的陷阱模型的框架内。

增加密度可熔化超软胶体玻璃

Increasing the density melts ultrasoft colloidal glasses

我们使用理论和模拟来研究超软胶体中非晶玻璃态的存在。我们结合超网链近似和模式耦合理论，研究了软排斥球与赫兹势相互作用的动态相图，重点是低温和大密度。在恒定温度下，我们发现在压缩时进入无定形玻璃态，如在胶体硬球中，但是当密度进一步增加时，玻璃意外地熔化。我们把这种重入流体玻璃化转变的颗粒的柔软性，并将这种行为与以前报道的软系统中的异常相关联，从而强调其普遍性。预测的流体-玻璃-流体序列得到了数值证实。

硬球胶体玻璃中结构弛豫与低频模的联系

Connecting Structural Relaxation with the Low Frequency Modes in a Hard-Sphere Colloidal Glass

用共聚焦显微镜研究了硬球胶体玻璃的结构弛豫。在长时间尺度上跟踪单个粒子的运动，以检测系统中的重排区域。我们已经用简正模分析来理解重排区域的起源。低频模式，在短时间尺度上获得的，显示出很强的空间相关性与重排发生在长时间尺度上。

在玻璃-液体再进入转变之上和之下的胶体悬浮液中的颗粒动力学

Particle dynamics in colloidal suspensions above and below the glass-liquid re-entrance transition

我们使用共聚焦和荧光显微镜的模型玻璃系统的胶体粒子动力学的样品从一个硬球玻璃发展到有吸引力的粒子间相互作用的液体。从硬球玻璃到有吸引力的液体的转变是由短程耗尽力引起的。类液结构的发展由粒子动力学表示。我们确定粒子表现出大量的运动事件和特征的过渡使用这些运动事件的属性。当样品进入有吸引力的液体区域时，在这些运动事件期间的颗粒速度增加约一个数量级，并且颗粒更合作地移动。有趣的是，在吸引力的液相中的胶体颗粒不表现出显着更大的位移比硬球玻璃中的颗粒。

基于液氦中$λ$ -转变类比的胶体玻璃化转变的路径积分方法

A path integral approach for the colloidal glass transition based on an analogy with the $λ$-transition in liquid helium

我们描述了一个模型的胶体玻璃化转变，是基于费曼的理论$λ$转变在液氦。我们的模型基本上计数的动态回路，字符串或不同大小的集群的配置的数量，并确定从这些不均匀性的分布的玻璃化转变体积分数$ϕ_{g}$。由于约束限制了这些环、弦和簇的可用配置数量，因此它对$ϕ_{g}$的影响也可以以相对简单的方式计算。

胶体玻璃屈服转变中逾渗现象的直接观察

Direct observation of percolation in the yielding transition of colloidal glasses

当应变超过线性状态时，软胶体玻璃以类似于常规非晶态固体的变形的方式屈服于稳态塑性流动。由于相对于构成非晶态固体的原子而言胶体颗粒的尺寸大得多，胶体玻璃允许获得对屈服转变的性质的微观洞察，如我们在此结合实验、原子模拟和介观建模所示。我们的研究结果一致表明，不断增长的集群的非仿射变形屈服。与逾渗理论相一致，生成团簇是分形的，其分形维数为df ~2，且相关长度在接近临界屈服应变时发散。这些结果表明，高度非仿射粒子的逾渗是无序玻璃体系中屈服转变的标志。

球形约束条件下玻璃形成胶体液体的结构和动力学

Structures and dynamics of glass-forming colloidal liquids under spherical confinement

最近的理论预测，当一个过冷液体接近玻璃化转变，颗粒簇与一个特殊的“无定形秩序”的液体内成核，这导致静态相关性指示液体松弛的急剧放缓。然而，这一预测尚未在3D实验中得到验证。在这里，我们设计了一个胶体系统，其中颗粒被限制在球形空腔内，边界处钉扎着一层无定形颗粒。使用这个新的系统，我们捕获的无定形顺序的粒子团簇，并展示了静态相关的发展。此外，通过研究球形约束样品的动力学，我们揭示了静态相关性对胶体液体弛豫的深刻影响。在类比与随机钉扎粒子的玻璃形成液体，我们提出了一个简单的关系，为改变的构型熵的限制胶体液体，定量地解释了我们的实验结果，并说明了一个发散的静态长度尺度在胶体玻璃化转变。

剪切应力作用下受限胶体玻璃中流动的起始

Onset of flow in a confined colloidal glass under an imposed shear stress

利用数值模拟方法研究了在均匀剪切应力作用下的受限胶体玻璃。在宏观和微观尺度上，随后的动力学在流动的开始进行了研究。当施加的应力逐渐减少时，稳定流开始的时间尺度发散，与长寿命的空间不均匀性。在此屈服应力区附近，观察到剪切带结构形式的持续蠕变。

二维胶态二聚体晶体中的玻璃态位错动力学

Glassy Dislocation Dynamics in 2-D Colloidal Dimer Crystals

虽然玻璃弛豫通常与无序，在这里，我们报告一种新类型的玻璃动力学有关的2-D晶体内的胶体二聚体的位错。以往的研究表明，二聚体晶体中的位错运动受到某些粒子取向的限制。在这里，我们拖动一个光学捕获粒子通过这样的二聚体晶体，产生位错。我们发现了一个两阶段的弛豫响应，最初的位错滑动，直到遇到粒子笼他们的运动。随后的弛豫通过第二个过程缓慢地发生，在第二个过程中，位错在笼状构型之间跳跃。最后，在模拟剪切二聚体晶体，位错均方位移显示典型的玻璃态动力学的笼子坪。总之，这些结果揭示了一种新的玻璃状系统内的胶体晶体。

Visualizing the strain evolution during the indentation of colloidal glasses

We use an analogue of nanoindentation on a colloidal glass to elucidate the incipient plastic deformation of glasses. By tracking the motion of the individual particles in three dimensions, we visualize the strain field and glass structure during the emerging deformation. At the onset of flow, we observe a power-law distribution of strain indicating strongly correlated deformation, and reflecting a critical state of the glass. At later stages, the strain acquires a Gaussian distribution, indicating that plastic events become uncorrelated. Investigation of the glass structure using both static …

老化胶体玻璃的结构不变性

Invariance of Structure in an Aging Colloidal Glass

我们研究了浓胶体悬浮液，一个模型系统，它具有玻璃化转变。玻璃态的非平衡性质最明显地突出了老化--系统的性质对玻璃化后经过的时间的依赖。快速激光扫描共聚焦显微镜使我们能够对胶体玻璃进行成像，并在三维空间中跟踪颗粒。我们分析了静态结构的四面体包装。我们发现，虽然老化的悬浮液明显影响其动态，没有与四面体的几何量随年龄的变化。

磁性胶体玻璃中的场致各向异性协同效应

Field induced anisotropic cooperativity in a magnetic colloidal glass

用时间分辨X射线光子相关谱研究了排斥性胶体玻璃形成体的平移动力学。在这种电荷稳定和磁性纳米颗粒的密集分散体中，可以通过施加外部磁场来调节相互作用势，从准各向同性到各向异性。结构和动力学各向异性的报道与高度各向异性的协同，几乎两个数量级的场方向比在垂直方向和零场的粒子间的长度尺度。

胶态玻璃脱钉相变的强非均匀动力学观察

Observation of strongly heterogeneous dynamics at the depinning transition in a colloidal glass

我们在实验上研究了强驱动玻璃形成系统中非均匀动力学的起源。为此，我们施加一个定义明确的力与激光线陷阱上的单个胶体聚苯乙烯探针粒子接种在由相同大小的液滴组成的乳液玻璃。可以探测流体和玻璃态。我们监控探头的轨迹并测量位移及其分布。我们的实验揭示了在阈值力下脱钉过渡的间歇动力学。对于较小的力，线性响应连接平均位移和静态均方位移。模式耦合理论计算合理化的意见。

老化胶体玻璃有效温度的测量

Measurement of Effective Temperatures in an Aging Colloidal Glass

我们研究的热波动的光学限制探针粒子，悬浮在一个老化的胶体悬浮液，悬浮从一个粘性液体转变成一个弹性玻璃。微米大小的珠子形成谐振子。在两种不同的激光功率下，通过监测示踪剂的等时波动，我们确定了振荡器的温度，$T_{\text{o}}$。在各态历经的液体中，振荡器的温度和它的环境是相等的，而与此相反，在非平衡玻璃相，我们发现，$T_{\text{o}}$大大超过浴温度。

Roughness Induced Rotational Slowdown Near the Colloidal Glass Transition

Roughening the surface of spherical colloids can drastically change their translational and rotational dynamics in dense suspensions. Using 3D confocal microscopy, we show that roughness not only lowers the concentration of the translational colloidal glass transition, but also generates a broad concentration range in which the rotational Brownian motion changes signature from high-amplitude diffusive to low-amplitude rattling. This hitherto not reported second glass transition for rough spherical colloids emerges when the particle intersurface distance becomes comparable to the roughness leng…

均匀淬火胶态玻璃形成液的老化

Aging of a Homogeneously Quenched Colloidal Glass-forming Liquid

采用胶体动力学的非平衡自洽广义Langevin方程理论，描述了具有硬球和短程吸引作用的猝灭模型胶体液体中的非稳态老化过程，其静态结构因子和van Hove函数从猝灭前的初始状态不可逆地演化到最终的动态停滞状态.我们的数值结果与现有的模拟数据的比较是非常令人鼓舞的。

吸引和排斥胶体玻璃的粘弹性

Viscoelastic properties of attractive and repulsive colloidal glasses

我们报告的数值研究的剪切粘度和频率依赖的弹性模量接近动态逮捕的模型的短程吸引力的胶体，无论是排斥和吸引力的玻璃化转变。计算应力自相关函数，我们发现，接近结构因子中的第一个峰值的波矢量的密度波动控制接近排斥玻璃的粘度上升，而较大的波矢量的波动控制接近吸引力玻璃的粘度。在接近玻璃化转变时，粘度以与密度自相关时间相同的指数的幂律发散。

老化胶体玻璃中的广义爱因斯坦关系

Generalized Einstein Relation in an aging colloidal glass

我们提出了一个实验和理论研究的广义爱因斯坦关系（GER），一个特殊形式的波动耗散关系，在一个不平衡的粘弹性流体。用作温度计的微珠浸入老化的胶体玻璃中，以提供波动和耗散测量。从广义爱因斯坦关系的偏差导出作为频率和老化时间的函数。从GER观察到的偏差被解释为直接相关的玻璃弛豫时间随老化时间的变化。在我们的方案中，观察到的制度，其中观察时间尺度是玻璃的特征弛豫时间的顺序的偏差。

胶体玻璃的剪切带--一个动态的一级转变？

Shear banding of colloidal glasses - a dynamic first order transition?

我们表明，玻璃上的应用程序的增加剪切场导致一个有趣的动态一阶过渡模拟平衡过渡。通过以下的粒子动力学作为一个函数的驱动场在胶体玻璃，我们确定了临界剪切速率后，玻璃的扩散时间尺度表现出突然的不连续性。利用一个新的动力学序参量，我们证明了这种不连续性类似于一个一阶相变，其中外加应力作为系统动力学演化的共轭场。这些结果提供了新的视角来理解广泛的非晶材料的通用剪切带不稳定性。

如何降低胶态物料干燥时的裂纹密度？

How to reduce the crack density in drying colloidal material?

胶态分散体的干燥可导致定义为在溶剂中饱和的多孔基质的凝胶相。在干燥过程中，会产生很高的机械应力。当这些应力超过材料的强度时，它们可以在形成裂纹时释放。这一过程在很大程度上取决于材料的机械性能和凝胶的固结方式。在本文中，我们给出了实验证据，在固化膜中形成的裂纹的数量取决于干燥速率，溶剂的性质和胶体颗粒的机械性能。

硬球胶体玻璃的滑移和流动

Slip and flow of hard-sphere colloidal glasses

我们研究了流动的浓缩硬球胶体悬浮液沿光滑，不粘壁使用锥板流变仪和同步共聚焦显微镜。在玻璃制度，全球流动表现出从赫歇尔-Bulkley行为在大剪切速率的特性宾汉滑移响应在小速率，遍历胶体流体缺席的过渡。成像揭示了“固体”的微观结构在充分的滑移和“滑移剪切”过渡的局部性质。局部和全球流动的描述由一个唯象模型，和相关的宾汉滑移参数表现出特征标度的大小和浓度的硬球。

老化胶体玻璃的结构与动力学相关性

Correlations of Structure and Dynamics in an Aging Colloidal Glass

我们研究了浓胶体悬浮液，一个模型系统，它具有玻璃化转变。处于玻璃态的样品显示老化，因为胶体颗粒的运动随着样品从初始状态老化而减慢。我们研究的静态结构和减慢动力学之间的关系，使用共聚焦显微镜跟踪的三维运动的粒子。通过考虑由相邻颗粒的四联体形成的四面体来量化该结构。我们发现，虽然样品在老化过程中明显减慢，但通过四面体量测量的静态特性没有变化。然而，观察到四面体形状和流动性之间的弱相关性，这表明该结构有利于负责样品老化的运动。

胶体玻璃化转变附近探针粒子的受迫运动

Forced motion of a probe particle near the colloidal glass transition

我们使用共聚焦显微镜来研究磁珠在稠密的胶体悬浮液中的运动，在胶体玻璃化转变体积分数$ϕ_g$附近。对于靠近$ϕ_g$的致密液体样样品，低于阈值力时，磁珠仅表现出局部笼状运动。在这个力以上，珠以波动的速度被拉动。当接近$ϕ_g$时，力和速度之间的关系变得越来越非线性。临界力和非线性曳力随体积分数变化很大，而速度脉动在转捩附近没有变化。

脆性胶态粘土的凝胶化和玻璃化转变

Gel and glass transition in fragile colloidal clays

在$C_\text{w}= (1.5÷3.0)$ %范围内的不同浓度下对Laponite \textsuperscript{\textregistered}的胶体悬浮液进行动态光散射（DLS）测量。通过跟踪凝胶和玻璃化转变过程中不同浓度下自相关函数的时间演变，监测老化引起的动力学减缓。利用与接近其玻璃化转变的过冷液体的类比，绘制了结构弛豫时间的Angell图。最后，对Laponite \textsuperscript{\textregistered}悬浮液在不同浓度、不同溶剂、两种盐浓度和添加聚合物下的脆性进行了报道和讨论。

剪切胶体玻璃应变场的Eshelby夹杂模型

Modelling of strain fields in sheared colloidal glasses using Eshelby inclusions

当非晶态固体时，它们在小应变下显示弹性形变，然而，超过临界应变，它们屈服并开始塑性流动。这种可塑性的起源在于粒子的不可逆重排。这种重排已经被证明会产生一个长程四极应变场，类似于Eshebly的球形夹杂物。然而，它们在有限温度和有限剪切速率下的时空组织仍不清楚。在这里，我们研究了剪切胶体玻璃中的应变场。我们表明，在均匀流动的应变场可以模拟使用Eshelby夹杂物的分布。特别是，我们表明，剪切胶体玻璃中的空间应变相关性的非平凡衰减是在空间相关的位置形成的塑性重排之间的弹性相互作用的结果。

在胶态玻璃化转变附近观察到的动力学易化

Dynamic facilitation observed near the colloidal glass transition

我们目前的实验确认在单分散和双分散胶体悬浮液的玻璃化转变体积分数附近的动态促进。粒子动力学中的相关性不仅存在于空间（团簇和弦）中，也存在于时空中。在数量上，高移动性粒子（比固定粒子）更可能有最近的邻居，这些邻居在之前的时间内是高移动性的。这种解释是，一个粒子的移动性使它的邻居能够或促进其随后的运动。促进作用在与破笼相对应的弛豫时间最明显，此时动态异质性也最大化。

具有吸引相互作用的胶体体系中的高阶玻璃化转变奇异性

Higher order glass-transition singularities in colloidal systems with attractive interactions

在模式耦合理论的框架内，研究了通过硬核加吸引方阱势相互作用的胶体颗粒悬浮液中从液体到玻璃的转变。当吸引势的宽度远小于硬核直径时，在模型的温度-密度平面内发现了液态-玻璃线的重入行为和玻璃-玻璃转变线。当阱宽较小时，玻璃-玻璃转变线终止于三阶分岔点，即A_3（尖点）奇点。随着方阱宽度的增加，玻璃-玻璃线消失，在临界阱宽处出现四阶A_4（燕尾）奇异性。在A_3和A_4奇点附近，密度泛函的衰减表现出巨大的动力学窗口的展宽，特别是对数时间依赖性。

老化胶体玻璃和凝胶的高带宽粘弹性

High-bandwidth viscoelastic properties of aging colloidal glasses and gels

我们报告测量的频率依赖性的剪切模量的老化胶体系统，从一个纯粹的低粘度液体，主要是弹性玻璃或凝胶。使用微观流变学，我们测量的局部复杂的剪切模量$G^{*}(ω)$在一个非常宽的频率范围内（1 Hz- 100 kHz）。单颗粒和双颗粒微观流变学的结合使用使我们能够区分胶体玻璃和凝胶-玻璃是均匀的，而胶体凝胶在大于0.5微米的长度尺度上显示出相当程度的不均匀性。尽管这种特性差异，这两个系统表现出类似的流变行为，随着老化的时间演变，表现出从一个单一的幂律频率依赖的粘弹性模量的两个幂律的总和的交叉。交叉发生在时间$t_{0}$，其定义机械转变点。我们发现，通过使用$t_{0}$缩放老化时间，可以将不同样本老化期间获得的数据折叠到单个主曲线上。这就提出了问题的两个幂律的叠加嵌入在粘弹性背景的弹性网络的先验解释。关键词：老化，胶体玻璃，被动微观流变学

胶体的玻璃化动力学和动力学不均匀性

Glassy dynamics and dynamical heterogeneity in colloids

浓胶态悬浮液是一个经过充分测试的模型系统，具有玻璃化转变。胶体是小固体颗粒在液体中的悬浮液，并且当颗粒浓度高时表现出玻璃态行为;颗粒大致类似于传统玻璃中的单个分子。由于颗粒尺寸可以很大（100 nm - 1000 nm），这些样品可以用各种光学技术进行研究，包括显微镜和动态光散射。在这里，我们回顾了与胶体玻璃化转变的现象，特别是讨论观察的空间和时间上的异质性动力学的胶体样品附近的玻璃化转变。虽然本章主要集中在硬球状胶体粒子的结果，我们也讨论其他胶体系统的吸引力或软排斥相互作用。

胶体玻璃屈服转变过程中的粒子响应

Particle response during the yielding transition of colloidal glasses

屈服是大范围的软质和分子玻璃的松弛、流动和断裂的核心，但其微观起源仍不清楚。在这里，我们阐明了生产的胶体玻璃，通过使用X-射线散射监测的结构因子在生产过程中。我们应用最近推出的组合的小角X射线散射和流变学的振荡剪切，并遵循结构因子在应变振幅增加。令人惊讶的是，我们观察到一个急剧的转变，在屈服时的最近邻结构的取向排序，在相反的粘弹性模量的平滑变化。这种转变伴随着强度波动向高斯分布的突然变化。因此，我们确定屈服作为一个新的，动态诱导的玻璃在所施加的剪切的过渡。

含液二维胶态填料裂纹尖端应力的渐近分析

Asymptotic analysis of stresses near a crack tip in a two dimensional colloidal packing saturated with liquid

在干燥胶体分散体中，胶体颗粒的固结受各种因素如颗粒尺寸和形状以及颗粒间电势的影响。由填充床中的颗粒顶层之间形成的毛细压力引起的毛细压力压缩颗粒床，而由边界强制执行的约束导致填充物中的拉伸应力。在这种情况下，床中存在的缺陷或缺陷决定了其极限强度。在这项研究中，我们确定的渐近应力分布在一个缺陷周围的二维胶体填充饱和液体和比较的结果从完全数值解的问题。利用平衡裂纹的Griffith准则，我们将平衡时的临界毛细压力与裂纹尺寸和填充床的力学性质联系起来。分析还给出了获得无裂纹填料的最大允许缺陷尺寸。

胶体玻璃转变附近胶体悬浮液的局域弹性扰动

Local elastic perturbation of colloidal suspensions near the colloidal glass transition

本研究利用磁性探针粒子旋转扰动胶体悬浮液，通过共聚焦显微镜追踪粒子运动，测得不同体积分数下的黏弹性模量，证实连续介质描述适用于胶体样品的小尺度力学分析。

对称胶体电解质的低温行为和玻璃化线

Low temperature behaviour and glass line of the symmetrical colloidal electrolyte

我们报告的低温行为的胶体电解质的分子动力学模拟，其中的静电相互作用建模使用有效的屏蔽相互作用的装置。在以前的工作中，我们发现了一个区域的气液共存位于低$T$ -低$ρ$区域。在远低于临界温度的温度下，系统不能达到平衡，即气-液转变被阻止。已经确定了两种不同的机制导致停滞：最低$T$中的凝胶化和中间$T$值处的拥挤，后者与双结点和玻璃线之间的交叉点相关。为了测试后者，在这个交叉点附近的胶体电解质的动力学已经计算和比较的理想MCT的普遍预测。在其他玻璃形成液体中，我们发现这个平均场论和这个复杂系统的动力学之间的良好协议，虽然它失败的过渡。有趣的是，在该区域，我们发现该系统的动力学主要由空间相互作用驱动，显示出排斥性胶体玻璃的所有典型性质。最后，等扩散系数线表明，在这个系统与短程吸引力，没有重入玻璃现象，而不是单组分系统。

胶态玻璃在应力介导的结构停滞过程中的动力学

Dynamics of a colloidal glass during stress-mediated structural arrest

我们采用平行叠加流变学研究了平均场应力存在下的老化胶体玻璃的动力学。在一个范围内的中间应力，损耗模量超过储能模量在短时间内，但开发一个最大的伴随着两者之间的交叉系统的年龄。这是伴随着一个狭窄的损失峰值增加应力。我们表明，这一特点是在这些材料中的结构逮捕的特点，这是可观察到的合理的时间尺度上的激活影响的应力。制动时间与逆应力呈指数关系。这些结果提供了实验验证的作用，应力作为一个有效的温度在软玻璃系统已在最近的理论框架。

对“模式耦合玻璃化转变上方胶体硬球平衡动力学的探讨”一文的评论

Comment on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"

在信[PRL 102，085703（2009）]中，Brambilla等人声称在高于模式耦合理论（MCT）的临界填充分数的胶体硬球中观察到活化动力学。通过进行微观MCT计算，我们表明，在他们的系统中的多分散性转移的临界填充分数以上的值由van Megen等人确定的。对于较少的多分散性样品，数据与理论一致，除了，可能的，最高的填充分数。

胶态硬球在模式耦合玻璃化转变以上的平衡动力学探讨

Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition

我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围，并跨越了七十年的结构弛豫时间，$\ta$，包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$，玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡，系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$，并进入一个新的动力学制度，其中$\ta$增加的功能形式，这是没有预料到的先前的实验，而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$，发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。

老化硬球胶体玻璃自由能的直接测定

Direct Measurement of the Free Energy of Aging Hard-Sphere Colloidal Glasses

玻璃化转变的性质是凝聚态物理中最重要的未解决的问题之一。玻璃和液体之间的差异被认为是由粒子重排的非常大的自由能势垒引起的;然而到目前为止，还不可能在实验上证实这一点。我们提供了第一个定量测定的自由能老化硬球胶体玻璃。自由能的测定允许在玻璃化转变中的一些新的见解，特别是在自由能中的强空间和时间异质性的量化。对自由能局部极小值的研究表明，所观察到的变化与粒子的重排直接相关。我们的主要发现是，粒子重排的概率显示出幂律依赖于与重排相关的自由能变化，类似于地震学中的古腾堡-里希特定律。

动态颗粒跟踪揭示胶体玻璃的老化温度

Dynamic particle tracking reveals the aging temperature of a colloidal glass

理解眼镜被认为是统计物理学中最基本的问题之一。一种理论方法来解开他们的普遍性质是考虑平衡概念的有效性，如温度和热化在这些非平衡系统。在这里，我们调查的自相关和响应函数来监测胶体玻璃的老化。在平衡状态下，所有的观测量都是稳定的，而在非平衡玻璃态下，它们对系统的年龄有明确的依赖性。我们发现，输运系数的规模与老化时间的幂律，签名的缓慢放松。然而，我们的分析表明，玻璃态系统已热化在一个恒定的温度独立的年龄和大于浴，反映了笼动力学的结构重排。此外，还发现了一个普适的标度律来描述观测量的全局和局部涨落。

边界条件对受限过冷胶体液体的局部影响

Local influence of boundary conditions on a confined supercooled colloidal liquid

我们研究受限的胶体悬浮液作为一个模型系统，它近似的行为受限的小分子玻璃形成。当被限制在平行玻璃板之间时，致密的胶体悬浮液变得更加玻璃化。我们使用共聚焦显微镜来研究受限胶体颗粒的运动。特别是，我们研究的影响颗粒粘在玻璃板上附近的自由粒子。限制似乎是主要的影响，减缓自由粒子的运动，并接近卡住的粒子导致二次减少的自由粒子的流动性。总的来说，颗粒迁移率在样品室的宽度上是相当恒定的，但是边界条件的强烈不对称性导致颗粒迁移率的轻微梯度。

气相沉积胶体玻璃的表面弛豫

Surface relaxation of vapour-depositing colloidal glasses

气相沉积可以直接生产超稳定的玻璃，类似于传统的玻璃老化数千年。高流动性的表面层被认为加速了气相沉积玻璃的老化过程，但其微观动力学尚未在实验中观察到。在这里，我们研究了沉积生长动力学的二维胶体玻璃在单颗粒水平上使用视频显微镜。我们发现，新沉积的颗粒在表面层（深度$d<14$颗粒）放松通过频繁的笼外运动，而在更深的中间层（$14<d\lesssim100$颗粒）放松通过激活的合作重排区（CRR）。这些CRR比本体（$d\gtrsim100$颗粒）中或沉积后的CRR大得多、各向异性更强且发生频率更高。它们的质量中心向表面移动，而内部的颗粒向本体移动，导致自由体积的“气泡”向表面移动，从而得到更紧凑的本体玻璃。这种两个表面层中的两步弛豫不同于先前假设的一个表面移动层中的弛豫

Laponite胶体玻璃的老化动力学

Aging dynamics in a colloidal glass of Laponite

采用动态光散射（DLS）和粘度计研究了合成粘土Laponite胶体悬浮液在淬火成玻璃相后的老化动力学。DLS允许遵循Laponite颗粒的扩散，并揭示有两种松弛模式。快速模式对应于由相邻颗粒形成的“笼”内的颗粒的快速扩散。慢模式对应于逃离笼子：它的平均弛豫时间随着玻璃的年龄呈指数快速增加。此外，慢模式具有宽的弛豫时间分布，其分布随着系统老化而变大。测量随着系统老化而伴随的粘度增加，我们可以将粒子动力学的减慢与粘度联系起来。

胶体玻璃形成体中生长非晶有序性和非单调动力学关联的直接测量

Direct measurements of growing amorphous order and non-monotonic dynamic correlations in a colloidal glass-former

虽然流动的液体转化为刚性玻璃是无所不在的，但对玻璃化的完整理解仍然是难以捉摸的。在解决玻璃化转变问题的众多方法中，随机一阶理论（RFOT）是最突出的。然而，RFOT设想的潜在热力学相变的存在仍然是有争议的，因为它的关键微观预测有关的非晶秩序的增长和动态相关性的性质缺乏实验验证。在这里，通过使用全息光镊，我们冻结在一个平衡配置的2D胶体玻璃形成液体的颗粒壁，并提供直接证据，为增长的无定形秩序的形式，一个静态的点到设置长度。最值得注意的是，我们发现的非单调依赖的面积分数的动态相关性，并表明这种非单调性直接从合作重排区域的形态变化，预测RFOT。我们的研究结果表明，玻璃化转变有一个热力学起源。

蠕变流动中胶态玻璃的老化：时间-应力叠加

Aging in a Colloidal Glass in Creep Flow: Time-Stress Superposition

本文研究了锂皂石水悬浮液在蠕变过程中的老化行为。我们观察到，粘弹性行为是时间依赖性的，是强烈的变形场的影响，效果是已知的，由于老化和复兴。我们表明，无论强度的变形场（剪切应力）和年龄，当施加的时间尺度与系统的主要松弛模式进行归一化，得到普遍的老化行为，证明时间应力叠加，在各种软材料的现象，可能是通用的。

排斥和吸引胶体玻璃的粘弹性和Stokes-Einstein关系

Viscoelasticity and Stokes-Einstein relation in repulsive and attractive colloidal glasses

我们报告的粘弹性行为的空间排斥和短程吸引力的胶体悬浮液模型的数值研究，沿着不同的路径中的吸引强度与包装分数平面。更具体地说，我们研究的行为的粘度（及其频率依赖性）接近排斥玻璃，有吸引力的玻璃和在再入区域的粘度显示出非单调的行为，增加吸引力的强度。在接近玻璃线，粘度的增加是一致的幂律发散与相同的指数和临界包装分数先前获得的密度波动的发散。模式耦合计算的基础上，我们关联的粘度的增加与特定的贡献，从不同的长度尺度。我们还通过比较同一模型的牛顿和布朗模拟，证明了结果与微观动力学无关。最后，我们评估斯托克斯-爱因斯坦关系接近两个玻璃化转变，找到一个明确的故障，这是特别强大的情况下的吸引力玻璃。

胶态液体在玻璃化转变线和凝胶化转变线交叉点附近的动力学

Dynamics in Colloidal Liquids near a Crossing of Glass- and Gel-Transition Lines

在模式耦合理论的理想玻璃化转变，均方位移和关联函数的密度波动的胶体液体的颗粒相互作用与一个方阱势的状态附近的交叉线的过渡到凝胶与线的过渡到玻璃。它演示了如何动态是由逮捕的机制，由于硬核排斥和由于吸引诱导键的形成，以及由附近的高阶玻璃化转变奇点的相互作用统治。玻璃化转变奇异点附近的慢动力学的普遍松弛定律的应用解释了计算的均方位移的时间依赖性的定性特征，这与Zaccarelli等人在分子动力学模拟研究中获得的结果是一致的。等人[Phys.Rev.E66，041402（2002）]。关联函数发现的光子相关光谱在胶束系统的Mallamace等。[Phys. Rev. Lett. 84，5431 2000）]可以定性地解释为从凝胶到玻璃动力学的交叉。

胶体分散体在平衡和流动状态下玻璃化转变时的剪切应力

Shear stresses of colloidal dispersions at the glass transition in equilibrium and in flow

我们认为一个模型致密的胶体分散体在玻璃化转变，并调查平衡应力波动之间的连接，看到在线性剪切模量，和剪切应力在强流条件下远离平衡，即流动曲线有限的剪切速率。为此，合成了由聚苯乙烯核和交联聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）壳组成的温敏核壳粒子。在剪切速率和频率的扩展范围内的数据进行比较，通过瞬态和模式耦合的方法集成的理论结果。澄清了非线性流变学和玻璃化转变之间的联系。虽然理论模型半定量地拟合在流体状态下的数据和玻璃的主要弹性响应，但在玻璃态下确定了一种尚未考虑的耗散机制。

软胶体玻璃的低频振动

Low-frequency vibrations of soft colloidal glasses

我们进行实验的胶体热敏性水凝胶颗粒，其包装分数可以通过改变温度以上的干扰过渡调整的二维包装。通过测量粒子之间的位移相关性，我们提取相应的“影子”系统的振动特性具有相同的配置和相互作用，但其中的粒子的动力学是无阻尼的。振动光谱和模式的性质与零温度理想化球模型预测的和在原子和分子玻璃中发现的非常相似;当系统被压缩到干扰跃迁以上时，在低频处有一个玻色子峰，该峰会向高频移动。

无规钉扎胶态玻璃化转变的生长动力学促进

Growing Dynamical Facilitation on Approaching the Random Pinning Colloidal Glass Transition

尽管经过了几十年的研究，液体转变成玻璃的过程从根本上说是热力学的还是动力学的仍有待确定。虽然观察到的增长长度尺度与随机一级跃迁理论（RFOT）等热力学观点一致，但动力促进（DF）理论的纯动力学方法缺乏实验验证。此外，对于由随机冷冻液相中的粒子子集引起的玻璃化转变，模拟支持RFOT的预测，而DF理论仍然未被探索。在这里，使用视频显微镜和全息光镊，我们表明，在一个胶体玻璃形成液体中的动力学促进明确增长的密度，以及钉扎粒子的分数。此外，我们表明，异质动力学的形式弦样的合作运动，这被认为是一致的RFOT，自然出现的框架内的促进。最重要的是，我们的研究结果表明，不能排除玻璃化转变的纯动态起源。

吸引性胶体分散体系中的反触变性动力学：由弹性应力驱动的剪切重构

Anti-thixotropic dynamics in attractive colloidal dispersions: a shear restructuring driven by elastic stresses

本文研究了吸引性胶体分散体系中的反触变性动力学，发现粘度下降由壁面滑移减少和剪切诱导的结构重排共同导致，且该过程受弹性应力介导，为控制粘度和屈服应力提供了新途径。

高浓度胶态硬球的启动剪切：应力、动力学和结构

Start-up Shear of Concentrated Colloidal Hard Spheres: Stresses, Dynamics and Structure

利用布朗动力学（BD）模拟、实验流变学和共聚焦显微镜研究了模型硬球玻璃在稳态启动剪切作用下的瞬态响应。随着应变的增加，玻璃最初表现出几乎线性的弹性应力增加，在屈服点处的应力峰值，然后达到恒定的稳定状态。的应力过冲有一个非单调依赖与Peclet数，Pe，和体积分数，ESTA，由可用的自由体积和结构松弛和剪切平流之间的竞争。在剪切下的结构特性的检查揭示了增加的各向异性径向分布函数g（r），主要在速度梯度（xy）平面中，其在应力峰值之后减小，其中相当大的各向异性保持在稳定状态。低速率使结构变形最小，而高速率显示具有瞬时伸长特征的变形。作为储存能量的机制，粒子被捕获在比布朗松弛允许的更扭曲的笼内，而在较大的应变下，应力松弛，因为粒子由于平流而被迫离开笼。即使在稳定状态下，中间超扩散观察到高速率，是剪切下的笼的连续打破和改造的签名。