对“老化胶体玻璃中有效温度的测量”评论的答复
Reply to comment on `Measurement of Effective Temperatures in an Aging Colloidal Glass'
摘要:
回复Jop等人的评论(arXiv:0705.1421v1)。
英文摘要:
Reply to comment by Jop et al. (arXiv:0705.1421v1).
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
Reply to comment on `Measurement of Effective Temperatures in an Aging Colloidal Glass'
Nils Greinert, Tiffany Wood, Paul Bartlett
回复Jop等人的评论(arXiv:0705.1421v1)。
Reply to comment by Jop et al. (arXiv:0705.1421v1).
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
继续探索
Reply to "Failure to replicate long-range tunable attractions in colloidal system"
Cao等人的arxiv论文,参考文献[1],声称在我们的参考文献[2]中报道的可调吸引不能被检测到。参考文献[1]于2016年4月提交给Nature,作为对我们参考文献[2]的评论。我们在2016年5月的回复回应了参考文献[1],并由《自然》编辑和外部裁判进行了审查。参考文献[1]于2016年8月被《自然》杂志拒绝。我们在附录I中提供了我们的答复,它回答了参考文献[1]中的所有批评。正文包含对主要批评的简短答复。
Colloidal aggregation and critical Casimir forces - Reply
在最近的一封信[物理。103,156101(2009)],我们提出了在具有可忽略的小范德华力的系统中临界Casimir诱导的胶体聚集的实验。我们提出了一个简单的模型的基础上排斥静电和吸引力的临界Casimir力之间的竞争来解释所观察到的聚集。最近的评论[A]。Gammesi,S. Dietrich,arXiv:1006.5897v1]提出,应谨慎对待简单模型的应用领域,它可以通过多种不同的方式进行改进。在此,我们重新审视我们的实验发现,并给出一个答复的评论。
Aging of a Homogeneously Quenched Colloidal Glass-forming Liquid
采用胶体动力学的非平衡自洽广义Langevin方程理论,描述了具有硬球和短程吸引作用的猝灭模型胶体液体中的非稳态老化过程,其静态结构因子和van Hove函数从猝灭前的初始状态不可逆地演化到最终的动态停滞状态.我们的数值结果与现有的模拟数据的比较是非常令人鼓舞的。
Correlations of Structure and Dynamics in an Aging Colloidal Glass
我们研究了浓胶体悬浮液,一个模型系统,它具有玻璃化转变。处于玻璃态的样品显示老化,因为胶体颗粒的运动随着样品从初始状态老化而减慢。我们研究的静态结构和减慢动力学之间的关系,使用共聚焦显微镜跟踪的三维运动的粒子。通过考虑由相邻颗粒的四联体形成的四面体来量化该结构。我们发现,虽然样品在老化过程中明显减慢,但通过四面体量测量的静态特性没有变化。然而,观察到四面体形状和流动性之间的弱相关性,这表明该结构有利于负责样品老化的运动。
Generalized Einstein Relation in an aging colloidal glass
我们提出了一个实验和理论研究的广义爱因斯坦关系(GER),一个特殊形式的波动耗散关系,在一个不平衡的粘弹性流体。用作温度计的微珠浸入老化的胶体玻璃中,以提供波动和耗散测量。从广义爱因斯坦关系的偏差导出作为频率和老化时间的函数。从GER观察到的偏差被解释为直接相关的玻璃弛豫时间随老化时间的变化。在我们的方案中,观察到的制度,其中观察时间尺度是玻璃的特征弛豫时间的顺序的偏差。
Surface Fluctuations of an Aging Colloidal Suspension: Evidence for Intermittent Quakes
我们提出了测量的自由表面的老化胶体悬浮液,Laponite的热波动。该技术包括测量从自由表面反射的激光束的位置的波动。分析数据统计,我们表明,随着流体年龄的增长,动态变得间歇性。间歇性事件对应于自由表面的局部斜率在几毫秒内的大变化。我们表明,这些地震是不相关的,虽然它们是由表面在短时间尺度的记忆。
Invariance of Structure in an Aging Colloidal Glass
我们研究了浓胶体悬浮液,一个模型系统,它具有玻璃化转变。玻璃态的非平衡性质最明显地突出了老化--系统的性质对玻璃化后经过的时间的依赖。快速激光扫描共聚焦显微镜使我们能够对胶体玻璃进行成像,并在三维空间中跟踪颗粒。我们分析了静态结构的四面体包装。我们发现,虽然老化的悬浮液明显影响其动态,没有与四面体的几何量随年龄的变化。
High-bandwidth viscoelastic properties of aging colloidal glasses and gels
我们报告测量的频率依赖性的剪切模量的老化胶体系统,从一个纯粹的低粘度液体,主要是弹性玻璃或凝胶。使用微观流变学,我们测量的局部复杂的剪切模量$G^{*}(ω)$在一个非常宽的频率范围内(1 Hz- 100 kHz)。单颗粒和双颗粒微观流变学的结合使用使我们能够区分胶体玻璃和凝胶-玻璃是均匀的,而胶体凝胶在大于0.5微米的长度尺度上显示出相当程度的不均匀性。尽管这种特性差异,这两个系统表现出类似的流变行为,随着老化的时间演变,表现出从一个单一的幂律频率依赖的粘弹性模量的两个幂律的总和的交叉。交叉发生在时间$t_{0}$,其定义机械转变点。我们发现,通过使用$t_{0}$缩放老化时间,可以将不同样本老化期间获得的数据折叠到单个主曲线上。这就提出了问题的两个幂律的叠加嵌入在粘弹性背景的弹性网络的先验解释。关键词:老化,胶体玻璃,被动微观流变学
Measurement of Effective Temperatures in an Aging Colloidal Glass
我们研究的热波动的光学限制探针粒子,悬浮在一个老化的胶体悬浮液,悬浮从一个粘性液体转变成一个弹性玻璃。微米大小的珠子形成谐振子。在两种不同的激光功率下,通过监测示踪剂的等时波动,我们确定了振荡器的温度,$T_{\text{o}}$。在各态历经的液体中,振荡器的温度和它的环境是相等的,而与此相反,在非平衡玻璃相,我们发现,$T_{\text{o}}$大大超过浴温度。
Mechanical aging and non-linear rheology of concentrated colloidal suspensions: experimental facts and simple models
许多胶体系统在浓缩时表现出非常非牛顿的和固体状的行为,一个显著的特征是屈服应力的出现。在回顾了胶体颗粒之间相互作用的一些基础知识之后,我提出了一些在这些系统中常见的实验事实:老化和非线性流变学。一个简单的唯象模型,然后介绍,其中的局部状态的系统是由一个单一的标量参数,流动性。我继续在这些系统中的一些异构流的意见。这些笔记并不打算成为一个全面的评论,读者是直接为进一步阅读的参考
Influence of dispersion medium structure on the physicochemical properties of aging colloidal suspensions investigated using the synthetic clay Laponite
假设:胶体悬浮液中的老化表现为胶体动力学自由度的降低。在带电胶体的水悬浮液中,粒子间静电相互作用对老化动力学的作用是有争议的。尽管水是分散介质,但水结构对老化胶体物理化学性质的影响以前从未被考虑过。锂皂石是一种锂蒙脱石粘土模型,可用于评价介质结构和静电在确定老化胶体悬浮液物理化学性质中的相对贡献。实验:分散介质的结构通过掺入不带电/带电的亲液(结构诱导)或离液(结构破坏)分子或通过改变悬浮液温度来改变。一个新的协议,其中的介质被加热,然后再加入粘土颗粒,也被引入到悬浮液老化的氢键破坏的影响进行评估。采用动态光散射、流变学测量和颗粒尺度成像来评价悬浮液的物理化学性质。结果:介质结构的强烈影响是显而易见的,当粒子间的静电相互作用是弱的。介质中氢键的增强和破坏分别与悬浮液老化动力学的加速和延迟密切相关。因此,通过改变分散介质中的氢键来控制带电粘土胶体悬浮液的物理化学性质。
Dynamics of Internal Stresses and Scaling of Strain Recovery in an Aging Colloidal Gel
我们监测的内部应力在分形胶体凝胶停止流动的松弛,并发现一个弱的幂律衰减,$σ_i \sim t^{-α}$超过50年的时间,其中$α\approx 0.07$。该系统表现出弹性模量$G' \sim t^β$与$β\approx α$的物理老化。在等待时间$t_w$之后施加零应力导致应变恢复,因为系统在没有约束的情况下松弛。值得注意的是,不同$t_w$下的回收率可以被移动以构建主曲线,其中数据通过$1/σ_i(t_w)$垂直缩放并水平绘制为$(t-t_w)/t_w^μ$,其中$μ\approx 1.25$指示超老化响应。
Yield stress aging in attractive colloidal suspensions
我们调查的起源屈服应力老化在半致密,盐水,混浊的悬浮液中,结构的演变是迅速逮捕的形成热不可逆的滚动阻力颗粒间的接触。通过对颗粒棒进行光镊(OT)三点弯曲试验,我们发现这些接触屈服于滚动阈值,其临界弯矩随时间呈抛物线增长。我们证明,这种时间依赖性的接触尺度滚动阈值控制的悬浮屈服应力和其老化动力学。我们确定了一个简单的本构关系之间的接触尺度的抗弯刚度和滚动阈值,转移到宏观尺度。这导致我们建立宏观剪切模量和屈服应力之间的本构关系,是通用的胶体系统的阵列。
Correlating microscopic viscoelasticity and structure of an aging colloidal gel using active microrheology and cryogenic scanning electron microscopy
光镊(Optical Tweezers,OTs)可以探测作用在介质中的胶体粒子上的皮牛顿力,并已成功地用于研究具有内部结构的复杂系统。随着颗粒之间的静电相互作用在物理老化过程中逐渐演变,水性介质中的锂皂石粘土颗粒随时间自组装以形成微观网络。我们调查的强制运动的光学捕获的微米大小的胶体探针颗粒,悬浮在老化的锂皂石悬浮液,作为基础的锂皂石微观结构逐渐发展。我们基于OT的振荡活性微观流变学实验使我们能够研究浓度范围为2.5%w/v至3.0%w/v的老化含水粘土悬浮液中不断变化的微观结构的机械响应,并在90分钟至150分钟之间的几个老化时间。我们重复这样的振荡测量的范围内的胶体探针粒径和调查的老化悬浮液的微观流变学的探针尺寸的影响。使用低温场发射扫描电子显微镜(cryo-FESEM),我们检查的平均孔隙面积的Laponite悬浮液微观结构的各种样品浓度和老化时间。通过结合我们的OT和低温FESEM数据,我们在这里报告的第一次,尽我们所知,交叉模量和平均孔径的老化悬浮液微结构的不同悬浮液浓度和探针粒径在这里研究的负相关性。
Stress Relaxation in Aging Soft Colloidal Glasses
研究了人工合成粘土Laponite在水溶液中施加阶跃应变的应力松弛行为。应力表现出两步衰减,从中提取的慢松弛模式作为样本年龄和施加的阶跃应变变形的函数。有趣的是,我们估计的慢时间尺度随着应变振幅的增加而显着增强。我们认为,该系统最终探索更深的部分,其能源景观后的步骤应变的应用。
Brambilla et al. Reply to a Comment by J. Reinhardt et al. on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"
G. Brambilla等人,回复J. Reinhardt等人的评论,质疑模式耦合理论预测的胶体硬球临界体积分数以上的平衡动力学的存在。
Reply to the comment from Ikeda, Berthier, and Sollich
这是对Ikeda,Berthier和Sollich(arXiv:1602.04796)最近关于“胶体悬浮液的恒定应力和压力流变学”的评论的回复。115,158301(2015)。
Time resolved viscoelastic properties during structural arrest and aging of a colloidal glass
玻璃材料的物理老化过程中的能量景观的演变可以理解从频率和应变的剪切模量的依赖性,但这些系统的非平稳性质,挫败了他们的瞬时的基本属性的调查。使用一系列随时间变化的测量,我们系统地重建的频率和应变依赖性作为年龄的函数排斥胶体玻璃进行结构逮捕。通过这种方式,我们能够明确地观察到结构弛豫时间,其在短时间内随样品年龄呈指数增长。屈服应力随时间的逮捕状态,与最近的模拟结果一致,而屈服应变几乎是恒定的,在这个政权。引人注目的是,在固定时间的频率依赖性可以重新缩放到主曲线上,这意味着系统的老化和频率依赖性模量的变化之间存在简单的联系。
Aging dynamics in a colloidal glass of Laponite
采用动态光散射(DLS)和粘度计研究了合成粘土Laponite胶体悬浮液在淬火成玻璃相后的老化动力学。DLS允许遵循Laponite颗粒的扩散,并揭示有两种松弛模式。快速模式对应于由相邻颗粒形成的“笼”内的颗粒的快速扩散。慢模式对应于逃离笼子:它的平均弛豫时间随着玻璃的年龄呈指数快速增加。此外,慢模式具有宽的弛豫时间分布,其分布随着系统老化而变大。测量随着系统老化而伴随的粘度增加,我们可以将粒子动力学的减慢与粘度联系起来。
Dynamic particle tracking reveals the aging temperature of a colloidal glass
理解眼镜被认为是统计物理学中最基本的问题之一。一种理论方法来解开他们的普遍性质是考虑平衡概念的有效性,如温度和热化在这些非平衡系统。在这里,我们调查的自相关和响应函数来监测胶体玻璃的老化。在平衡状态下,所有的观测量都是稳定的,而在非平衡玻璃态下,它们对系统的年龄有明确的依赖性。我们发现,输运系数的规模与老化时间的幂律,签名的缓慢放松。然而,我们的分析表明,玻璃态系统已热化在一个恒定的温度独立的年龄和大于浴,反映了笼动力学的结构重排。此外,还发现了一个普适的标度律来描述观测量的全局和局部涨落。
Aging in a Colloidal Glass in Creep Flow: Time-Stress Superposition
本文研究了锂皂石水悬浮液在蠕变过程中的老化行为。我们观察到,粘弹性行为是时间依赖性的,是强烈的变形场的影响,效果是已知的,由于老化和复兴。我们表明,无论强度的变形场(剪切应力)和年龄,当施加的时间尺度与系统的主要松弛模式进行归一化,得到普遍的老化行为,证明时间应力叠加,在各种软材料的现象,可能是通用的。
Dichotomic Aging Behaviour in a Colloidal Glass
本研究通过X射线光子关联谱和动态光散射发现玻璃态胶体黏土悬浮液存在二分老化行为:自发老化呈拉伸指数,剪切复壮后呈压缩指数,弛豫时间均按Q^{-1}标度,为理解反常动力学提供了新依据。
Brownian Dynamics simulations of aging colloidal gels
胶体凝胶老化研究使用很长的布朗动力学模拟运行。Asakura Oosawa描述的耗尽相互作用是用来模拟一个简单的胶体聚合物混合物。在凝胶形成过程中确定了几种制度。中间散射函数显示了一些动力学过程被冻结的系统的双重衰减特性。$β$弛豫在短时间内解释的Krall-Weitz模型的退相关由于弹性模式的存在。$α$弛豫在很长的时间是很好地描述了一个拉伸指数,显示了宽谱的弛豫时间的$q$的依赖性是$τ_α = q^{-2.2}$,低于扩散。对于最短的等待时间,使用两个拉伸指数的组合,表明双峰分布。提取的弛豫时间随等待时间变化为$τ_α=τ_w^{0.66}$,比简单老化情况慢。真实的空间位移被发现是强烈的非高斯,在空间和时间相关。我们无法找到明确的证据表明凝胶老化是由内应力驱动的。相反,我们假设,在这种情况下,弱相互作用的凝胶,老化行为的出现是由于股的热扩散,受到不连续破裂的膨胀网络的约束。虽然机制不同,但一些结果与眼镜老化的相似性是惊人的。
Study of dynamical heterogeneities in aging colloidal nanoclay suspensions
合成粘土Laponite的水悬浮液经历从液体状遍历状态到玻璃状非遍历停滞状态的转变。在非常类似于在过冷液体中观察到的动力学减速的观察中,Laponite悬浮液中的动力学停滞现象伴随着$α$ -弛豫时间随着样品老化时间$t_{w}$的增加而增长。在接近玻璃化转变的玻璃形成液体中观察到的普遍存在的动力学减速和脆弱行为通常归因于不同动力学不均匀性的大小的增长。在这篇文章中,我们提出了在老化胶Laponite粘土系统的动力学不均匀性的表征通过调用三点动态磁化率形式主义。在动态光散射实验中,研究了平均两点强度随时间变化的自相关性及其对控制参数$t_{w}$的敏感性。由Kohlrausch-Williams-Watts方程推导出的弛豫时间尺度分布随$t_{w}$的增大而变宽,表明非均匀动力学减速。采用一种合适的形式来计算三点关联函数的老化胶体悬浮液的主要控制参数是$t_{w}$。计算的三点动态磁化率呈现出一个峰,峰高随着$t_{w}$的发展而增加。动力学关联粒子的数目最初随着$t_{w}$的增加而快速增加,然后在接近非遍历转变点时逐渐减慢,这一观察结果与有关过冷液体的报道一致.我们的研究证实了Laponite悬浮液中动力学不均匀性的增长,从而对这些各向异性、带电的胶体粘土纳米颗粒的老化悬浮液的脆弱的过冷液体样动力学提供了新的认识。
Direct Measurement of the Free Energy of Aging Hard-Sphere Colloidal Glasses
玻璃化转变的性质是凝聚态物理中最重要的未解决的问题之一。玻璃和液体之间的差异被认为是由粒子重排的非常大的自由能势垒引起的;然而到目前为止,还不可能在实验上证实这一点。我们提供了第一个定量测定的自由能老化硬球胶体玻璃。自由能的测定允许在玻璃化转变中的一些新的见解,特别是在自由能中的强空间和时间异质性的量化。对自由能局部极小值的研究表明,所观察到的变化与粒子的重排直接相关。我们的主要发现是,粒子重排的概率显示出幂律依赖于与重排相关的自由能变化,类似于地震学中的古腾堡-里希特定律。
Direct visualization of aging in colloidal glasses
我们使用共聚焦显微镜直接观察老化胶体玻璃的动态。我们准备了一个高密度的胶体悬浮液,一个简单的模型系统,与其他玻璃共享许多属性,并通过搅拌样品开始实验。我们在搅拌后跟踪了数千个胶体颗粒的运动,观察到它们的运动随着样品的老化而明显减慢。老龄化具有时空异质性。此外,虽然特征弛豫时间尺度随着样品年龄的增长而增长,但在所有时间尺度上都继续发生非平凡的粒子运动。
Two-step aging dynamics in enzymatic milk gels
本研究通过时间分辨力学光谱揭示酶诱导牛奶凝胶老化分两步:先快速粗化后停滞,再经接触驱动机制老化,对乳制品及软胶体研究有重要意义。
Physical aging and relaxation of residual stresses in a colloidal glass following flow cessation
在低盐浓度下,将锂皂石悬浮液稀释在水中形成排斥性胶体玻璃,其显示物理老化。这种现象仍然没有完全理解,特别是,很少有人知道的流动历史之间的连接,作为系统的初始状态的决定因素,和随后的老化动力学。使用应力控制流变仪,我们进行应力跳变实验,以观察流动应力的弹性分量,仍然停止流动或流动淬火。我们调查这些残余应力的动态和物理老化的速率之间的连接淬火从稳态流动曲线上的不同点。从高速率淬火产生流体状态,G”> G ',具有小的、快速松弛的残余应力和复数模量的快速S形老化。相反,从较低的剪切速率淬火产生越来越多的堵塞状态,其特征在于缓慢松弛的应力和缓慢增加的复合模量与系统的年龄。流动停止从一个固定的剪切速率与不同的淬火持续时间表明,较慢的淬火产生较小的残余应力,在短时间内,在较长的时间内放松较小的程度,通过与较快的淬火。这些较小的应力与较高的模量相关,但系统的物理老化较慢。残余应力松弛的特征时间与淬火速率成反比。这意味着任何理想的无应力状态,简洁地反映了这些玻璃态系统的挫折性质的挫折方法。
Intermittency and non-Gaussian fluctuations in the dynamics of aging colloidal gels
这篇论文已被作者暂时撤回。我们最近发现,在实验中的噪声是在假定的“来回”的运动,这是在第一个版本的文件中讨论的起源。因此,图4和图5以及它们的讨论是不正确的。图1和图2的总体趋势仍然有效。此时,我们不确定cI的短期行为(如图3所示)是否受到测量噪声的影响。我们正在研究这篇论文的新版本,使用新技术来纠正实验噪音。
Fluctuation-dissipation theorem in an aging colloidal glass
我们提供了一个直接的实验测试的斯托克斯-爱因斯坦关系的波动耗散定理(FDT)的一个特殊情况下,在老化的胶体玻璃。结合使用主动和被动微观流变学,使我们能够独立地测量在这种非平衡的情况下的相关性和响应函数。与以前的报告相反,我们发现在几十年的频率(1 Hz-10 kHz)和所有老化时间内没有偏离FDT。此外,我们发现两个不同的粘弹性贡献的老化玻璃,包括在低频率下的近弹性响应,在老化过程中增长。这是随着老化系统的材料性质的最明显的变化。
Aging near rough and smooth boundaries in colloidal glasses
我们使用共聚焦显微镜研究了粗糙和光滑边界附近的双分散胶体玻璃的老化。在光滑边界附近,颗粒形成层,并且与块体相比,边界附近的颗粒运动显著地更慢。在粗糙边界附近,各层几乎消失,粒子的运动几乎与体相一致。边界附近的动力学梯度被证明是两种类型的boundary.Our观察的结构梯度的函数,壁诱导层结构强烈影响老化。
Aging of rotational diffusion in colloidal gels and glasses
我们研究了旋转扩散的老化Laponite悬浮液的浓度范围很广,使用去偏振动态光散射。测得的取向关联函数经历了一个遍历到非遍历的过渡,其特征在于浓度依赖性的遍历打破时间。我们发现,作为等待时间的函数,与旋转自由度相关的弛豫时间,当与它们的遍历性破坏时间成比例时,在两个不同的主曲线上崩溃。这些主曲线是类似的那些先前发现的平移动力学;这两个不同类别的行为归因于胶体凝胶和玻璃。因此,旋转自由度的老化动力学提供了胶体凝胶和玻璃的不同动力学行为的另一个签名。
Rheological Behavior of Colloidal Silica Dispersion: Irreversible Aging and Thixotropy
本研究探讨了电荷屏蔽纳米二氧化硅胶体分散液的流变行为,发现其物理老化在短时间尺度内可逆而在长时间尺度下不可逆,并开发了一个基于时间依赖Maxwell框架的触变性结构动力学模型以准确捕捉实验观察到的流变特性。
Non-diffusive dynamics in a colloidal glass: aging versus rejuvenation
本研究通过X射线光子相关光谱揭示胶体玻璃中老化与再 rejuvenation 导致的不同非扩散动力学行为,并展示了系统间动力学行为的可调性。
Dynamics and structure of an aging binary colloidal glass
我们研究了由液体中的微米级颗粒组成的胶体悬浮液中的老化。通过增加颗粒浓度使该系统变成玻璃状。我们观察样品组成的两种尺寸的颗粒,与1:2.1的尺寸比和体积分数比1:6,使用快速激光扫描共聚焦显微镜。这种技术可以在胶体玻璃深处产生实时的三维电影。具体而言,我们将研究颗粒的大小、运动和结构组织与玻璃的整体老化之间的关系。粒子在空间异质的合作群体中运动。这些移动区域往往更富含小颗粒,这些小颗粒促进了附近两种尺寸颗粒的运动。
Aging in a Laponite colloidal suspension: A Brownian dynamics simulation study
我们报告布朗动力学模拟的平衡动力学(老化)在一个胶体悬浮液组成的刚性带电磁盘,一个可能的模型Laponite,合成粘土深入研究,在过去的几年中,通过各种实验技术。在以往的数值研究,主要集中在静态结构和平衡动力学的差异,我们探讨了平衡老化动力学。我们分析了波矢量和等待时间的动态依赖性,专注于单粒子和集体密度波动(中间散射函数),均方位移和旋转动力学。我们的研究结果证实了这类胶体悬浮液的非平衡动力学行为的复杂性,并表明由排斥Yukawa势驱动的逮捕无序状态,即,在该模型中可以观察到维格纳玻璃。
Aging after shear rejuvenation in a soft glassy colloidal suspension: evidence for two different regimes
采用动态光散射(DLS)研究了玻璃态带电粘土悬浮液剪切再生后的老化动力学。观察到两种不同的老化制度:一种是在样品胶凝之前恢复活力的情况下获得的,另一种是在胶凝样品恢复活力之后获得的。在第一个政权中,剪切的应用完全恢复活力的样品,作为系统动力学剪切停止后不久遵循相同的正常老化的老化演化特征。在第二种状态下,剪切再生后老化进行得非常快,不能使用经典的DLS。提出了一种测量系综平均强度关联函数的新方法,并验证了该方法与经典DLS方法的一致性。快速老化动力学的再生胶凝样品表现出幂律依赖的慢弛豫时间的等待时间。
Reconfiguration, Interrupted Aging and Enhanced Dynamics of a Colloidal Gel using Photo-Switchable Active Doping
本文研究光激活Janus粒子掺杂的准二维胶体凝胶,发现光激活可引发大尺度重组和持续短尺度位移,且活性关闭后凝胶保留结构记忆并具有比激活前更大的运动性,实现了凝胶的持久动力学增强。
Two Distinct Time-Scale Regimes of the Effective Temperature for an Aging Colloidal Glass
已知锂皂石片晶的胶体分散体从粘性溶胶缓慢老化成胶体玻璃。我们通过动态光散射监测嵌入样品中的探针颗粒的扩散来跟踪这个老化过程。我们的研究结果表明,随时间变化的探针粒子的扩散尺度与它们的大小。这意味着波动耗散定理可以推广到这个平衡外的系统,用一个有效的温度代替浴温度。同时动态流变测量表明,该有效温度作为老化时间和频率的函数增加。这表明存在两种状态:在比Laponite分散体的特征弛豫时间更长的探测时间尺度上,系统随浴热化,而在较短的时间尺度上,系统失去平衡,有效温度大于浴温度。
Aging and ultra-slow equilibration in concentrated colloidal hard spheres
我们使用时间分辨相关,光散射技术,可以检测出的动态在平衡系统的缓慢演变的集中胶体硬球的动态行为。令人惊讶的是,达到平衡的样品初始化后很长一段时间,非稳态政权持续高达三个数量级以上的系统的弛豫时间。在达到平衡之前,系统显示出不寻常的老化行为。中间散射函数衰减速度快于指数,其弛豫时间随样品年龄非单调演化。
Crossover from fast relaxation to physical aging in colloidal adsorption at fluid interfaces
胶体颗粒在流体界面的吸附动力学的理论和数值研究,记录明显不同的松弛制度。一个完美的光滑颗粒的吸附的特点是由一个快速的指数松弛的热力学平衡,界面自由能具有最小值。较短的弛豫时间由粘性阻尼与毛细力的比率给出。然而,胶体体系中的物理和/或化学不均匀性会导致自由能的多个最小值,从而引起亚稳态。在亚稳态的存在下,我们观察到一个交叉到一个缓慢的对数松弛想起物理老化的玻璃体系。长的弛豫时间由从亚稳态的热激活逃逸速率决定。在这项工作中得到的解析表达式产量与分子动力学模拟和最近的实验观察定量协议。这项工作提供了新的见解胶体颗粒在流体界面上的吸附动力学。
Aging in attraction-driven colloidal glasses
利用计算机模拟研究了引力驱动的胶体玻璃的老化过程。该系统在没有吸引力的情况下平衡,并在恒定的胶体体积分数下瞬间“淬火”到超过玻璃化转变的两种状态之一;一种接近转变,另一种深入玻璃。结构性质的演变表明,键在系统中形成,增加了局部密度,在其他地方产生密度赤字(洞)。该过程随着淬火后经过的时间而减慢。作为键形成的结果,如通过均方位移和密度、键和环境关联函数测量的,存在动力学的减慢。可以对密度相关性进行时间重新缩放,以瓦解其长时间(结构性)衰减。结构弛豫的时间尺度显示两个猝灭超线性依赖于等待时间,它的增长速度比债券的寿命,显示集体起源的过渡。在长等待时间和高吸引强度,我们观察{ \rem完全}逮捕动态超过三十年的时间,虽然个别债券不是永久性的这个时间尺度。局域化长度随着状态在玻璃中移动得更深而减小;非遍历性参数随结构因子同相振荡。我们的主要结果是获得的系统中的对潜在的障碍,抑制相分离。然而,当这个障碍被删除的情况下,深淬火,我们发现在静态结构的变化,但几乎没有在动态。因此,我们的老化行为的结果仍然相关的实验中,玻璃化转变与相分离的竞争。
Aging behavior of the localization length in a colloidal glass
本研究利用X射线光子关联谱测定玻璃态Laponite的局域化长度,发现自然时效与复壮样品的时效行为存在定量差异,且该差异与流变测量的剪切模量结果一致。
Aging and effective delays in colloidal glasses under shear
在本文中,我们分析了胶体玻璃的微观动力学的变化提交振荡剪切。我们使用多散斑扩散波光谱监测瞬态动力学制度后,剪切应用。我们表明,该系统显示了一个自发老化,是由一个低振幅的振荡放大(过度老化),但停止由一个高振幅的(复兴)。中间的振幅驱动系统进入一个无法通过自发演化达到的动态状态。我们表明,这些系统提出了一个弱的长期记忆和所有观察到的现象可以解释由振荡应变下的弛豫时间分布的扩大。我们讨论了我们的结果与自旋玻璃在温度变化时的行为的相似性。我们最终提出了一个方案的基础上存在的更硬和更软的区域的材料。
Probing an nonequilibrium Einstein relation in an aging colloidal glass
我们提出了一个直接的实验测量的有效温度的胶体玻璃Laponite,使用测微珠作为温度计。的非平衡涨落耗散关系,在一个特定的形式修改后的爱因斯坦关系,研究与嵌入在玻璃中的珠的扩散和迁移率测量。我们观察到有效温度的不寻常的非单调行为:从浴温开始,发现它会增加到最大值,然后随着系统老化而降低回来。我们发现,从爱因斯坦关系所观察到的偏差与先前在动态光散射实验中测得的弛豫时间有关。
Experimental study of out of equilibrium fluctuations in a colloidal suspension of Laponite using optical traps
本工作致力于研究老化胶体玻璃中微米级颗粒的位移涨落。我们解决的波动耗散定理(FDT)的有效性和粘弹性的时间演变过程中的粘土(Laponite RG)在胶体玻璃相的水悬浮液老化的问题。鉴于文献中报道的不同实验技术的相互矛盾的结果,我们的目标是使用\emph{simultaneously}被动和主动微观流变学技术来检查和调和它们。为此,我们测量了浸没在胶体玻璃中并被光镊捕获的微小布朗粒子的热涨落。我们发现,这两种微观流变学技术导致兼容的结果,即使在低频率和没有违反FDT观察。在跃迁过程中观察到了一些有趣的粒子统计特性和长时间关联的特征。
Investigation of the dynamical slowing down process in soft glassy colloidal suspensions: comparisons with supercooled liquids
从动态光散射(DLS)实验中获得的强度自相关函数估计的主要和次要的松弛时间尺度的老化胶态悬浮液的Laponite。这些松弛过程的动态减慢相比,在脆弱的过冷液体的观察,通过建立一个一对一的映射之间的等待时间,因为过滤的Laponite悬浮液和逆的温度的过冷液体,是迅速淬火对它的玻璃化转变温度。新的时间尺度,如Vogel时间和Kauzmann时间,被提取来描述Laponite悬浮液中的动力学停滞现象。结果是强烈地让人联想到那些从接近其玻璃化转变的过冷液体中提取的,它表明,每个Laponite浓度计算的Vogel时间近似等于Kauzmann时间,并且存在一个强耦合的主和次级松弛过程之间的老化Laponite悬浮液。此外,这里给出的实验数据清楚地表明了Laponite悬浮液在样品浓度范围内的老化动力学的自相似性质。
Structural and microscopic relaxations in a colloidal glass
本研究通过多种实验技术与模拟,在宽尺度范围探究胶体玻璃老化的微观与结构弛豫,揭示其不同阶段的标度规律与动力学特征,为玻璃化转变的弛豫行为提供通用描述。
Aging of the Nonlinear Optical Susceptibility of colloidal solutions
利用Z-扫描和动态光散射测量,我们研究的非线性光学响应的胶体溶液经历的动力学减慢与年龄。我们研究了分散在水-粘土(Laponite)溶液中的有机染料(罗丹明B)在不同粘土浓度(2.0wt%-2.6wt%)下经历凝胶化过程的高光学非线性。我们确定的粘土血小板自扩散系数,并通过其与结构弛豫时间的比较,我们得出结论,凝胶化过程中进行的互连粘土血小板网络的结构,而不是通过集群的生长和聚集。
Plasticity of a colloidal polycrystal under cyclic shear
我们使用共聚焦显微镜和时间分辨光散射来研究胶体多晶体的塑性,随着样品经受数千次剪切变形循环,晶界网络的演变。晶界运动被发现是弹道的,具有表现出非平凡的幂律尾部的速度分布函数。剪切诱导动力学最初减慢,类似于玻璃材料中自发动力学的老化,但最终达到稳定状态。令人惊讶的是,初始老化状态和稳态之间的交叉时间随着探测长度尺度的增加而减少,暗示晶界动力学的分级组织。
Coupling between aging and convective motion in a colloidal glass of Laponite
本文研究了锂皂石胶体玻璃形成过程中的热对流。低浓度制剂经受不稳定的垂直温度梯度,并且随着其粘度增加呈现从湍流对流状态到稳定导电状态的逐渐过渡。对流下所花费的时间被发现强烈依赖于样品的浓度,呈指数下降与胶体颗粒的质量分数。此外,在固定的浓度下,它也稍微依赖于瑞利-贝纳德不稳定性选择的模式:更多的卷保持对流状态更长时间。这种行为可以用最近的软玻璃材料流变学理论方法来解释。
Aging of colloidal gels in microgravity
本研究利用国际空间站的微重力环境观察胶体凝胶老化,发现粒子动力学减缓、凝胶束变粗及小粒子并入结构,且结构变化与粒子运动的幂律衰减相关,揭示了无重力坍塌下的凝胶老化机制。
Real-space observation of salt-dependent aging in Laponite gels
本研究通过实空间观测揭示了Laponite凝胶中盐浓度对衰老过程的影响,发现高盐浓度下结构异质性更早出现,且聚集体尺寸随盐浓度增加而减小。
Spin-glass--like aging in colloidal and granular glasses
出于"正常玻璃"和"边缘稳定玻璃"之间的加德纳相变的平均场预测,我们调查的三维多分散硬球,用作胶体或颗粒玻璃的模型的非平衡动力学。在玻璃相的深处,我们发现一个尖锐的交叉压力$P_{\rm G}$分离两个不同的动力学制度。对于压力$P < P_{\rm G}$,玻璃表现为正常固体,显示在玻璃自由能盆内快速平衡的快速动力学。相反,对于$P>P_{\rm G}$,动力学变得强烈异常,显示非常大的平衡时间尺度,老化和不断增加的动力学敏感性。在$P_{\rm G}$的交叉是强烈地让人联想到在三维自旋玻璃在外场中观察到的,这表明这两个系统可能在同一个普适类,与理论预期一致。
Scaling of fluctuations in a colloidal glass
我们报告的实验测量的胶体玻璃中的粒子动力学,以了解与合作运动的粒子在玻璃制度的动力学不均匀性。研究了老化胶体玻璃中相关函数和响应函数的局域和全局涨落。观测值显示普遍的标度行为修改后的幂律,高原占主导地位的异质性较低的短时间政权和幂律尾巴占主导地位的高度异质性的长时间政权。
Rheological signatures of a glass-glass transition in an aging colloidal clay
通过动态力学分析,发现老化胶体粘土在约三天时发生玻璃-玻璃转变,流变参数突变且与弛豫时间偏离一致,证实了该转变的存在。
Dynamical heterogeneity in aging colloidal glasses of Laponite
玻璃由于其长的弛豫时间而表现为固体;然而这种缓慢响应的起源仍然是一个谜。增长的动态长度尺度,由于合作运动的粒子被认为是核心的理解这两个缓慢的动力学和刚性的出现。在这里,我们提供了实验证据的一个不断增长的动态异质性的长度尺度,随着等待时间的增加,在一个老化的胶态玻璃Laponite增加。的动态的异质性的签名如下从动态光散射测量中,我们研究了旋转和平移扩散的盘形颗粒的Laponite悬浮液。这些测量伴随着同时微观流变学和宏观流变学实验。我们发现,粒子的旋转扩散减慢速度比他们的平移运动。平移和取向自由度的这种解耦发现其起源于动态异质性,因为旋转和平移探测样品中的不同长度尺度。宏观流变学实验表明,低频剪切粘度的增加速度比旋转和平移扩散弛豫时间快得多。
Quantifying the destructuring of a thixotropic colloidal suspension using falling ball viscometry
研究了锂皂石悬浮液中小球的沉降动力学。Laponite是一种胶体合成粘土,由于颗粒间静电相互作用的自发演化,其在水悬浮液中显示出物理老化。在我们的实验中,将毫米大小的钢球滴入不同年龄的Laponite水悬浮液中(即,样品制备后经过的时间)。使用高速摄像机捕获下落球的运动,并从图像中估计它们的质心的速度。有趣的是,我们观察到较大直径的球在整个实验过程中未能达到终极速度。我们提出了一个数学模型,占快速的结构变化(预计将引起下降的球)Laponite悬浮液的老化时间尺度是慢得多的下降的球的时间。对于一系列的球的尺寸和Laponite悬浮年龄,我们的模型正确地预测了球的速度的时间依赖性。此外,适合我们的模型,使我们能够估计由于下落球的通道的触变悬浮液的破坏率。
Rheological Signatures of Gelation and Effect of Shear Melting on Aging Colloidal Suspension
失去热力学平衡的胶体悬浮液经历物理老化,其中它们的结构演变以降低自由能。在Laponite的水悬浮液中,物理老化伴随着弹性模量和粘性模量作为时间的函数的增加。在这项工作中,我们研究了在不同频率下的弹性和粘性模量的时间演变,并观察到新鲜制备的Laponite水悬浮液表现出相同的流变行为报告的交联聚合物材料进行化学凝胶化。因此,在某一时刻,tanδ被观察到与频率无关。然而,对于在施加剪切熔融之前在静止条件下保存较长时间的样品,剪切熔融之后的液体到固体的转变显示出与经典凝胶化的更大偏差。我们还获得了连续的弛豫时间谱的粘性模量的频率依赖性。我们观察到,随着休息时间的增加,连续弛豫时间谱显示出逐渐变化,从负斜率,描述优势的快弛豫模式的正斜率代表优势的慢弛豫模式。我们提出,剪切熔融悬浮液的凝胶化行为的偏差源于剪切熔融不能完全打破的结晶结构,从而产生未破碎的聚集体。这种未破碎的聚集体的体积分数随静置时间而增加。对于小的静止时间,存在较少数量的未破碎的聚集体导致偏离经典的凝胶化。另一方面,在高的休息时间存在的更大部分的未破碎的聚集体剪切熔融后表现出动态逮捕导致反转的弛豫时间谱。
Gel and glass transition in fragile colloidal clays
在$C_\text{w}= (1.5÷3.0)$ %范围内的不同浓度下对Laponite \textsuperscript{\textregistered}的胶体悬浮液进行动态光散射(DLS)测量。通过跟踪凝胶和玻璃化转变过程中不同浓度下自相关函数的时间演变,监测老化引起的动力学减缓。利用与接近其玻璃化转变的过冷液体的类比,绘制了结构弛豫时间的Angell图。最后,对Laponite \textsuperscript{\textregistered}悬浮液在不同浓度、不同溶剂、两种盐浓度和添加聚合物下的脆性进行了报道和讨论。
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