Thermal decomposition of hydrated graphite oxide: A computational study
采用基于从头算密度泛函理论的热加速分子动力学模拟方法研究了水合氧化石墨（GO）在高温下的行为。我们的研究结果表明，GO是水处理和脱盐膜的可行候选材料，比目前使用的有机材料更具耐热性。我们认为代表高度无序GO中热过程的重要方面的系统是真空中的水合GO双层。我们的研究提供了微观洞察涉及水和官能环氧-O和OH-基团键合到石墨烯层的反应，并描述了在高温下水蒸气压的结构膨胀。我们发现，该系统能够承受模拟温度高达${\approx}$ 2,500 K之前，石墨层开始分解，这意味着清洁生物污垢残留物从GO为基础的膜通过在惰性气体气氛中加热的可能性。
2022-03-29 cond-mat.mtrl-sci
The structure of graphite oxide: Investigation of its surface chemical groups
采用SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、13 C固体NMR和O-K边X射线吸收近边结构（XANES）等手段对氧化石墨（GO）的结构进行了系统的研究。TEM数据显示GO由非晶相和晶相组成。XPS数据表明，一些碳原子具有sp3轨道，另一些具有sp2轨道。sp2与sp3键合的碳原子的比率随着样品制备时间的增加而降低。GO的13 C固态NMR光谱表明存在-OH和-O-基团，其峰分别出现在60和70 ppm处。FT-IR结果证实了这些发现。FT-IR也暗示了酮基的存在，这被O K边XANES和13 C固态NMR证实。我们提出了一个新的模型GO的基础上的结果; -O-，-OH，和-C=O基团的表面上。
2010-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Molecular beam epitaxy growth of SrO buffer layers on graphite and graphene for the integration of complex oxides
我们报道了利用分子束外延技术在高度有序的热解石墨（HOPG）和单层石墨烯上成功地生长了高质量的SrO薄膜。SrO层具有（001）取向，如通过X射线衍射（XRD）所证实的，而原子力显微镜测量显示连续的无针孔膜具有<1.5 μ m的均方根表面粗糙度。SrO沉积后的剥离的石墨烯的运输测量显示狄拉克点和Sr氧化之间的强烈依赖性。随后，利用SrO作为缓冲层，通过在SrO/HOPG叠层顶部生长的（001）取向SrTiO 3的演示，实现更复杂的氧化物集成。
2015-11-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of thermal annealing on the heat transfer properties of reduced graphite oxide flakes: a nanoscale characterization via scanning thermal microscopy
本文报道了用扫描热显微镜（SThM）研究还原氧化石墨（RGO）薄片的热性质。这种技术被证明允许热表征的薄片与几十纳米的顺序的空间分辨率，同时记录纳米级的形貌。通过SThM分析几个单独的RGO薄片，这两者都是在常规热还原之后和随后在1700°C下退火之后获得的。原始和退火薄片之间的热图中观察到显着差异，反映退火RGO薄片与原始的相比更高的散热。这一结果与RGO结构缺陷的减少有关。特别是，通过X射线光电子和拉曼光谱证明了退火后氧化基团和sp3碳的大量减少，而通过X射线衍射证明了结晶顺序的增加，在沿着和垂直于石墨烯平面的较高相关长度方面。本文提出的结果为石墨烯相关材料的缺陷与其热导率之间的定性相关性提供了实验证据，这对于将这些材料开发成导热纳米复合材料显然至关重要。
2016-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Functionalization of reduced graphite oxide sheets with a zwitterionic surfactant
本研究通过双极性表面活性剂功能化还原石墨烯片，提高其还原度和电导率。
2026-01-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Highly Integrated Organic-Inorganic Hybrid Architectures by Non-Covalent Exfoliation of Graphite and Assembly with Zinc Oxide Nanoparticles
在此，我们报告了一种简单，直接和通用的方法，通过非共价化学和改进的逐层组装来构建0D/2D混合纳米颗粒/石墨烯架构。采用三种水溶性二萘嵌苯二酰亚胺将原始石墨有效地剥离成带正电荷的少层和多层石墨烯薄片。这些阳离子结构单元与阴离子氧化锌纳米颗粒的进一步组合导致通过静电和范德华相互作用形成定制的杂化膜。这些超分子混合纳米结构通过UV/Vis和拉曼光谱、AFM以及电子显微镜进行了彻底的表征，显示出在厘米级的出色的长程均匀性和高完整性，在60 - 100 nm之间的均匀纳米厚度以及不同构建块之间的紧密接触。由于其简单的装配。这些架构可以被认为是许多先进应用的有前途的候选者，特别是在能量存储和转换领域。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Mathematical Modeling of Graphite-to-Diamond Transition
对电子辐照石墨-金刚石转变进行了能量估算。本文解决了在石墨圆柱内放置脉冲周期性能量源时合成金刚石的热传导问题，得到了温度和压力随时间的变化关系，表明在电子轰击下石墨内的温度和压力足以使石墨转变为金刚石。
2014-08-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles modeling of the interactions of iron impurities with graphene and graphite
石墨烯和石墨与铁杂质相互作用的第一性原理建模结果预测了这两种碳同素异形体之间的巨大差异。铁原子在石墨平面之间的插入比铁吸附原子在石墨或石墨烯表面的吸附在能量上有利得多。本文报道了铁原子在石墨表面和石墨块体中的高迁移率。取代铁杂质的形成能的计算值表明，铁对石墨的破坏性大于对石墨烯的破坏性。这种效应导致多层膜体系内部铁原子形成均匀的碳环境。与石墨烯相反，在环境条件下石墨中的取代铁杂质的偏析在能量上是不利的。还报道了污染石墨中的层间键合的增强和石墨烯与铁杂质的纯度。
2010-11-09 cond-mat.mtrl-sci
In situ X-ray diffraction studies of graphite oxidation reaction indicating different exfoliation mechanism than ex site studies
我们提供了一个简单的概述，溶剂为基础的石墨烯生产和总结目前的知识，通过石墨层间化合物进行氧化石墨的形成机制。此外，我们的原位X射线衍射调查到这个过程中的结果，讨论和对比的结果，由其他作者，谁采用相同的氧化协议，但检查样品的非原位X射线衍射。我们的研究结果表明，与其他作者的许多报告相反，没有强的结晶顺序，独特的石墨层间化合物以及氧化石墨，如果它们保持在浓酸中的发展。此外，还显示出，取决于浓度，硫酸分子显著削弱石墨中的石墨烯-石墨烯相互作用。因此，只要有足够的能量输入来分离石墨烯层，浓硫酸就可以是石墨烯分散体的良好溶剂。
2017-01-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Predicting the Realizable Maximum Power Factor using the Jonker and Ioffe formulation: Al-doped ZnO Triangular Microcrystals with Graphite Inclusion Case Study
本研究通过Jonker和Ioffe分析预测Al掺杂ZnO三角微晶与石墨复合材料的最大功率因数，确定最优成分并计算热电效率，同时探究高温热导率异常下降的原因。
2024-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Silicon oxide nanoparticles grown on graphite by codeposition of the atomic constituents
该研究通过原子组分共沉积在HOPG上制备可调化学计量比的SiOₓ纳米颗粒网络薄膜，并揭示原子O对均匀性与1073 K热稳定性的关键作用。
2025-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Li capacity at high lithiation potentials in graphene oxide
我们已经使用第一性原理计算研究了氧化石墨烯（GO）的锂化作为氧覆盖度的函数。我们的研究结果表明，可以通过控制氧覆盖率或还原程度来调节GO中的锂化电位和容量。我们发现了一系列的覆盖率，其中锂化电位高于固体电解质界面（SEI）形成阈值，但具有与石墨相当或大于石墨的容量。我们观察到，在高度氧化和轻度还原的片材中，通过形成Li-O键发生锂化，而在还原GO（rGO）（0：C = 12.5%）典型的低覆盖率下，观察到Li-O键和LiC 6构型。共价Li-O键比在LiC 6环中形成的键强得多，并且在高和中等覆盖率下环氧化物的锂化电势通常很大（> 1 eV）。对于这些构造，如在Li 4 Ti 5 O 12阳极的情况下，将不形成SEI，但具有比Li 4 Ti 5 O 12具有更高的锂储存容量的额外优点。在还原的GO片中，残留氧原子的存在允许形成共价Li-O键，其导致比石墨更高的存储容量和锂化电势。最后，我们的计算表明石墨烯纳米带的边缘具有高的锂化电位，这将阻碍SEI的形成，从而导致大的可逆容量。
2011-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Highly Conducting Graphene Sheets and Langmuir-Blodgett Films
石墨烯是一种有趣的材料，其性质与其他石墨系统不同。通过剥离和外延生长获得原始石墨烯的第一样品。最近，氧化石墨的化学还原被用于生产共价官能化的单层氧化石墨烯。然而，用于大规模生产高导电石墨烯片的化学方法仍然难以捉摸。在这里，我们报道了石墨的剥离-再嵌入-膨胀可以产生稳定悬浮在有机溶剂中的高质量单层石墨烯片。石墨烯片在室温和低温下表现出高电导率。在有机溶剂中通过Langmuir-Blodgett组装将大量石墨烯片以逐层方式制成大的透明导电膜。化学衍生的高质量石墨烯片可以导致未来可扩展的石墨烯器件。
2008-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Fabrication of Flexible Super Capacitor Using Laser Lightscribe Technique
超级电容器是很有前途的能量存储设备，因为它们能够在短时间内提供高峰值电流并存储大量能量，并且内部功率损耗非常低。我们使用激光光刻技术制备了石墨烯或氧化石墨超级电容器。采用改进的Hummers法制备了氧化石墨，并以PET薄膜为柔性基底，在其上包覆了氧化石墨。使用Lightscribe驱动器和软件，在GO涂覆的PET膜上图案化超级电容器配置。在写入过程中，激光将GO转化为石墨烯。我们表征了所制备的柔性超级电容器，其在10V的施加电压下表现出20KOhm的高电阻，并且进一步增加电压（20V）将电阻降低到8KOhm。我们还使用阻抗测量分析了电容器的频率响应，其显示高频响应，估计电容为120nF。我们通过在GO涂覆的PET基底上重复运行Lightscribe来优化图案。
2014-09-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-Enzymatic Glucose sensing properties of NiO nanostructured flower decorated Exfoliated Graphite Electrodes
Indian Institute of Technology Jodhpur（印度焦浦理工学院）；Indian Institute of Technology, Ropar（印度罗帕尔理工学院）
本研究通过NiO纳米花装饰展开石墨电极实现了高灵敏度和选择性的非酶葡萄糖检测，灵敏度达304.12微安/毫摩尔/平方厘米，检测限为100微摩尔。
2026-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure Modeling of Electrochemical Reactions at Electrode/Electrolyte Interfaces in Lithium Ion Batteries
综述了锂离子电池电极/电解质界面的从头算分子动力学研究进展。我们的目标是向实验主义者介绍适用于迄今为止最忠实于实验条件的模型的模拟技术，并向理论家强调这一主题固有的跨学科性质需要弥合固态和液态观点之间的差距。我们考虑了液体碳酸乙烯酯（EC）在锂嵌入石墨，锂金属，氧化物涂层石墨和尖晶石锰氧化物表面上的分解。这些计算被放在更广泛研究的水-固界面的背景下。我们的主要主题包括动力学控制的双电子诱导反应，打破以前被忽视的化学键EC，和电子隧穿。未来在原子尺度上对电池进行建模的工作需要超越最先进的能力，这强调了应用电池研究可以而且应该推动基础科学的发展。
2013-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Contribution of X-ray experiments and modeling to the understanding of the heterogeneous lithiation of graphite electrodes
锂离子电池内部的电位分布和锂含量分布严重影响其性能和耐久性。在具有高能量密度或在高电流下循环的厚电极中，预期锂分布的不均匀性增加。为了优化电极和电池设计，探测电极深度上的锂浓度梯度至关重要，而且还要预测它们的发生和大小作为材料特性的函数。在这里，我们使用$80~μm$聚焦同步加速器X射线束跟踪锂在$80~μm$厚多孔石墨电极上的分布。从X射线衍射图中提取锂脱嵌期间各个Li $_x$ C $_6$相的顺序形成，从而允许跨电极厚度的锂浓度的量化。分析的非均匀性作为时间的函数的演变，我们恢复我们预测的多孔电极模型，包括连续的均匀和非均匀分布的锂的显着功能。然而，在高化学计量下获得了明显的差异，具有比最初预测的均匀得多的分布。重新审视多孔电极模型中的传输和动力学转移限制之间的相互作用，我们认为锂（脱）-插入的动力学在LiC $_6$ /LiC $_{12}$相变过程中大大降低。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Modeling of Ferroelectric Oxide Nanostructures
本章的目的是提供一个帐户的铁电氧化物纳米结构的第一性原理建模的最新进展。从微观描述的铁电体材料，然后考虑，先后，不同种类的纳米结构（薄膜，多层膜，电线，和颗粒），我们试图确定的主要趋势，并提供一个连贯的图片有限尺寸效应的作用在铁电氧化物。
2006-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Film structure of epitaxial graphene oxide on SiC: Insight on the relationship between interlayer spacing, water content, and intralayer structure
在碳化硅上生长的多层石墨烯的化学氧化产生的膜表现出可再现的特性，横向均匀性，大面积的光滑度和可管理的化学复杂性，从而打开机会，以加速这种形式的氧化石墨烯膜的基本理解和技术应用。在这里，我们调查这些超薄氧化膜的垂直层间结构。X射线衍射、原子力显微镜和IR实验表明，多层膜表现出优异的层间配准，少量（<10%）的插层水，以及约9.35 μ m的出乎意料的大的层间分离。密度泛函理论计算表明，“氧化石墨烯膜中水少但层间距大”的明显矛盾可以通过考虑由碳层形成的多层膜来解释，该多层膜在纳米级上呈现非均匀氧化，其中非氧化和高度氧化的纳米-畴共存，并且其中在堆叠层的氧化区域之间捕获的少量水分子足以解释所观察到的大的层间分离。这项工作揭示了在碳化硅上生长的氧化石墨烯薄膜的垂直和层内结构，更一般地说，它提供了关于石墨烯/氧化石墨材料的层间间距，水含量和结构之间关系的新见解。
2014-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Runaway electron induced explosions of graphite; modeling versus controlled DIII-D experiments
KTH Royal Institute of Technology（皇家理工学院）；Hellenic Mediterranean University（希腊地中海大学）
研究石墨受逃逸电子冲击热机械响应，通过引入特定本构模型等方法扩展预测能力至非线性损伤阶段，并与DIII-D实验结果对比，朝定量描述钨热机械响应迈进。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Li intercalation in graphite: a van der Waals density-functional study
从第一原理建模层状层间化合物提出了一个问题，因为它们的许多性质是由范德华相互作用和化学或马德隆项之间的微妙平衡决定的，并且通常缺乏对范德华相互作用的良好描述。利用van der Waals密度泛函方法研究了锂-石墨原型层间化合物的结构、声子和能量学。Li在石墨中的嵌入导致稳定的系统，其具有计算的嵌入能为$-0.2$至$-0.3$ ~eV/Li原子（指块状石墨和Li金属）。完全负载的阶段1和阶段2化合物LiC $_6$和$_{1/2}$ C $_6$是稳定的，对应于插入两个石墨烯平面之间的Li原子的二维$\sqrt3\times\sqrt3$晶格。阶段$N>2$结构与具有相同浓度的稀释阶段2化合物相比是不稳定的。在升高的温度下，稀释阶段2化合物容易变得无序，但Li $_{3/16}$ C $_6$的结构相对稳定，对应于Li原子的$\sqrt7\times\sqrt7$面内堆积。第一性原理计算，以及有限温度效应的贝特-佩尔斯模型，允许观察到的电压分布的微观描述。
2014-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio structure modeling of complex thin-film oxides: thermodynamical stability of TiC/thin-film alumina
我们提出了一个有效的和一般的方法来确定有前途的候选配置薄膜氧化物和确定（亚稳态）薄膜结构的从头计算的结构特性。该方法的核心是氧化物体结构的复杂性，从该氧化物体结构中可以提取出大量的具有结构构建块的薄膜，即来自亚稳态体氧化物系统的基序。这些跨越一个粗糙的，但定义明确的网络的初始配置，密度泛函理论（DFT）的计算预测和实施戏剧性的原子弛豫在相应的，从而产生薄膜候选人。薄膜候选物的网络（对于各种膜厚度和化学计量）可以根据它们在从头算总能量或从头算平衡吉布斯自由能中的变化来排序。最有利的结构的弛豫原子结构的分析提供了洞察稳定和亚稳薄膜氧化物的性质。我们以TiC上成核的Al_2O_3为模型系统来说明这一方法。
2009-03-06 cond-mat.mtrl-sci
The role of screened exact exchange in accurately describing properties of transition metal oxides: Modeling defects in LaAlO3
利用Heyd，Scuseria，and Ernzerhof（HSE）的筛选杂化泛函研究了宽带隙半导体LaAlO_3中多种本征缺陷的性质.在原始结构中，包括在筛选的混合泛函的确切交换，简化了带隙低估的问题，这是常见的半局部泛函，这使得准确预测的缺陷属性。我们提出了修正免费缺陷能级散装LaAlO3计算使用HSE，可能作为指导的光致发光实验的解释。
2013-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Topological characteristics of local atomic arrangements at crystalline-amorphous structural transition in graphite
在球磨过程中，石墨发生了从晶态到非晶态的准连续结构转变。结合X射线衍射分析、反向蒙特卡罗模拟和Voronoi图方法，确定了碳纳米材料结构中短程有序和中程有序的定量特征。高分辨率TEM图像揭示了具有洋葱状结构的球状碳材料的形成。为模拟球磨石墨的原子构型而构造的Voronoi多面体（VP）在拓扑和度量特征上具有非常大的多样性，并且包含大量的5-fold面。通过对VP球度系数Ksph的分析，得出了球磨后碳的结构由石墨状向类金刚石状转变的局部原子排列变化的结论。提出将球度系数作为拓扑有序度的一个参数来定量估计非晶结构的无序度。
2014-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling Pressure Induced Structural Modification of Armchair Single-Wall Nanotubes
基于螺旋对称性和旋转对称性以及Tersoff-Brenner势和几个修正参数，我们研究了一系列具有不同半径的高对称扶手椅型（n，n）单壁纳米管的平衡结构中键长/键长随管长以及静水压力的变化.假设两个不同的键合长度决定管的几何形状，这些被监测为半径的函数。结果表明，其中一个键长大于石墨的键长，而另一个键长小于石墨的键长，这些偏离石墨的键长值的现象可能与曲率诱导的碳轨道再杂化有关。结果表明，锂离子对两种键长的值都有重要的影响。在静水压力下的结果表明，许多线性行为具有不同的斜率的值的键长与压力的增加，导致压力诱导的相变。这种行为强烈依赖于管半径。我们还计算了这种结构的体积模量，它清楚地反映了扶手椅型纳米管的这种行为，从而预测了纳米管的机械弹性。
2006-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Helium Behavior in Oxide Nuclear Fuels: First Principles Modeling
UO2和（U，Pu）O2固溶体（所谓的MOX）目前在许多国家用作商业核燃料。在这些燃料的储存期间的安全问题之一与它们的自辐照有关，所述自辐照在其中产生并积累点缺陷和氦。采用密度泛函理论（DFT）计算了UO2、PuO2和MOX中He原子位于八面体间隙位置的情况.特别是，我们计算了基本的MOX属性和他的掺入能量的自旋极化，广义梯度近似（GGA）的DFT计算内的钚浓度的函数。我们还包括使用哈伯德模型的现场电子相关校正（在所谓的DFT+U方法的框架内）。我们发现，PuO2保持半导体与他在八面体的位置，而UO2需要一个特定的晶格畸变。这两种材料揭示了一个积极的能量，他的掺入，因此，这是一个放热过程。混合氧化物燃料中钚的浓度越高，氦的掺入能量越大。
2010-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale Modeling of Metal/Oxide/Metal Conductive Bridging Random Access Memory Cells: from Ab Initio to Finite Element Calculations
ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）
本文提出了一种多尺度模拟框架，用于计算CBRAM单元的I-V特性并分析其电阻开关行为，结合从头计算和有限元方法，提升建模精度并优化存储单元设计。
2026-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Interdiffusion between gadolinia doped ceria and yttria stabilized zirconia in solid oxide fuel cells: experimental investigation and kinetic modeling
氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）电解质与氧化钆掺杂的氧化铈（CGO）阻挡层之间的相互扩散是固体氧化物燃料电池（SOFC）性能退化的主要原因之一。在这项工作中，我们提出了实验研究CGO-YSZ双层电解质烧结在1250 ℃或1315 ℃和元素输运作为烧结温度和停留时间的函数。为了定量地模拟实验观察，通过将系统简化为CeO 2-ZrO 2准二元系统来进行CGO-YSZ系统的CALPHAD型热力学评估，并且基于文献数据的批判性回顾来构建动力学描述（原子迁移率）。采用DICTRA软件对CGO-YSZ互扩散过程进行了模拟，并将模拟结果与不同烧结条件或长期操作条件下的实验数据进行了比较。基于模拟的浓度分布预测了双层电解质的相应欧姆电阻。结果表明，CGO-YSZ界面的互扩散主要发生在高温烧结过程中，而在较低温度下长期运行时，互扩散对电池退化的影响可以忽略不计。
2019-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Development of an Atomic Cluster Expansion potential for iron and its oxides
Max Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；Interdisciplinary Centre for Advanced Materials Simulations, Ruhr Universität Bochum（波鸿鲁尔大学跨学科高级材料模拟中心）
本文提出基于原子簇展开的机器学习势，用于建模铁氧系统，考虑磁性，验证其在铁及其氧化物的热力学描述中的能力。
2024-07-18 cond-mat.mtrl-sci
A Neuroevolution Potential for Gallium Oxide: Accurate and Efficient Modeling of Polymorphism and Swift Heavy-Ion Irradiation
Institute of Modern Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院近代物理研究所）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；Lanzhou University（兰州大学）
本文提出了一种基于神经进化势（NEP）框架结合能量依赖加权策略的机器学习互原子势（MLIP），用于准确高效建模镓氧化物的多形性和快速重离子辐照行为，该势在精度和计算效率上优于现有最先进的tabGAP势，并通过物理过程导向的采样策略提升MLIP性能。
2026-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Best Practices for First-Principles Modeling of Amorphous Oxide Semiconductors: A Statistical Framework and Application to Zn-Sn-O
University of Michigan（密歇根大学）；KU Leuven（荷语鲁汶大学）
以Zn-Sn-O系统为例，指出非晶氧化物半导体第一性原理建模研究的陷阱，强调理解晶态与非晶态物理差异及结构模型统计抽样的重要性，表明该系统在性能上有前景且对氢掺杂可能敏感。
2026-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Rapid modeling of segregation-driven metal-oxide adhesion in high-entropy alloys using macroscopic atom model
University of Manitoba（曼尼托巴大学）
本研究通过扩展宏观原子模型，快速预测高熵合金中金属氧化物粘附性，揭示了Hf和Zr增强粘附、S削弱粘附的机制。
2026-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Chemo-Mechanical Phase-Field Modeling of Iron Oxide Reduction with Hydrogen
用碳载体还原铁矿石是该行业最大的温室气体排放源之一，促使全球活动以氢基直接还原（HyDR）取代焦炭基高炉还原。氢还原铁氧化物已在实验和理论上进行了广泛的研究。该过程包括多种类型的化学反应、固态和缺陷介导的扩散（通过氧和氢物种）、几种相变以及大量体积收缩和机械应力积累。本文建立了化学-机械耦合相场（PF）模型，探讨了相变、化学反应、组分扩散、大弹塑性形变和微观结构演化之间的相互作用。该模型的能量本构关系是基于系统的自由能，这是校准的热力学数据库的帮助下。该模型已首次应用于经典的核-壳（方铁矿-铁）结构。模拟结果表明，从方铁矿到α-铁的相变可以导致高应力和快速减速的反应动力学。机械应力可以向系统贡献弹性能量，使得相变困难。因此，观察到缓慢的反应动力学和低金属化。然而，如果应力变得相对较高，则可以将自由能的形状从双阱情况转移到单阱情况，并加速转变。该模型已被进一步应用于模拟一个实际的氧化铁试样，其复杂的微观结构，其特征在于电子显微镜。模拟结果表明，在微观结构中的孤立的孔隙充满水蒸气在还原过程中，影响当地的反应气氛和动力学的效果。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci
A Computational Investigation of the Catalytic Properties of Graphene Oxide: Exploring Mechanisms Using DFT Methods
在这里，我们描述了一个计算研究进行的努力，以阐明背后的实验观察到的氧化石墨烯氧化物（GO）催化的氧化和水合反应的反应机制。使用苯甲醇氧化成苯甲醛作为模型反应，密度泛函理论（DFT）计算表明，该反应性源于氢原子从有机分子转移到GO表面。特别是，相邻的环氧基团装饰GO的基面开环，导致二醇的形成，然后脱水。与实验观察到的这种化学对分子氧的依赖性一致，我们的计算表明，部分还原的催化剂能够被分子氧再充电，从而允许催化剂周转。计算出无官能团的碳材料（例如石墨）具有显著更高的反应势垒，表明GO的高化学势和丰富的官能度对于所观察到的反应性是必要的。
2012-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Carbon mono and dioxide hydrogenation over pure and metal oxide decorated graphene oxide substrates: insight from DFT
基于第一性原理密度泛函理论计算，我们探索了氧化石墨烯表面上一氧化碳和二氧化碳转化为甲烷的能量学。类似于最近发现的各种有机物质在该催化剂上的水合，从氧化石墨烯的羟基转移氢原子提供了碳氧化物的逐步转化氢化。在室温下模拟的反应的估计产率为约0.01%的一氧化碳和二氧化碳。为了模拟氧化石墨烯/金属氧化物复合材料，计算了MO_2（M = V，Cr，Mn，Fe）存在下的氧化石墨烯/金属氧化物复合材料。这些计算的结果表明，显着降低的能量成本和反应产率增加到0.07%，这是相当的效率，这些反应在铂和铼基光催化剂。将温度增加到100 ℃的值应提供一氧化碳和二氧化碳的总转化率。
2013-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of electrochemical oxide film growth -- impact of band-to-band tunneling
本文扩展了点缺陷模型（R-PDM），引入电子、空穴输运和带间隧穿，证明带间隧穿仅在窄带隙和高电场下发生，电子与空穴对电场有缓冲作用但不会使其恒定，并指出在窄带隙或界面电化学反应情形下建模必须包含电子和空穴。
2023-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Efficacy of the DFT+U formalism for modeling hole polarons in perovskite oxides
采用密度泛函理论（DFT）结合局域势和杂化泛函方法研究了三种典型钙钛矿（SrTiO 3，BaTiO 3，PbTiO 3）中自陷空穴（STH）的形成.首先，我们构建了一个本地的校正电位极化配置SrTiO 3的应用通过DFT+U方法和混合计算相匹配的力量。然后，我们使用DFT+U势搜索配置空间，并找到最低能量的STH配置。结果表明，DFT+U势和混合泛函都产生了总能量对STH能级占据的分段线性依赖关系，这表明自相互作用效应已被适当去除。DFT+U模型被发现是可转移到钛酸钡和PbTiO 3，形成能DFT+U和混合计算是在所有三种材料的密切协议。STH的形成被认为是积极有利的SrTiO 3和BaTiO 3，但不是在PbTiO 3，这可以合理化，通过考虑对齐的价带边缘上的绝对能量尺度。在PbTiO 3的情况下，Pb 6s和O 2p状态之间的强耦合与SrTiO 3和BaTiO 3相比提升了价带最小值（VBM）。这减少了VBM和STH能级之间的分离，并使STH构型相对于离域（带空穴态）亚稳。我们期望，本方法可以适用于研究STH形成也具有不同的晶体结构和化学组成的氧化物。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Modeling of MoS2/Oxide Device Interfaces with Machine Learned Electronic Structures
该研究提出结合机器学习电子结构模型与量子输运求解器的从头算方法，可加速模拟含超2万原子的半导体器件，揭示了MoS2与HfO2或Al2O3界面附近低配位金属原子对电子电流的影响。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
The intrinsic electrostatic dielectric behaviour of graphite anodes in Li-ion batteries -- across the entire functional range of charge
锂-石墨层间化合物（Li-GIC）是现代锂离子电池最常用的负极材料。然而，这种材料在静电极限下的介电响应（及其随荷电状态（SOC）的变化）尚未得到令人满意的研究，尤其是在较高的SOC范围内。然而，所述介电行为是高度期望的性质，特别是作为带电动力学蒙特卡罗模拟的输入参数，所述带电动力学蒙特卡罗模拟是用于能量材料的最有前途的建模技术之一。在这项工作中，我们采用我们最近的DFTB参数化的锂GIC的基础上，机器学习的排斥势，以克服计算障碍的采样长程库仑相互作用在这种材料中，所经历的载流子内。由于计算成本，这种方法相当新颖，但最适合研究我们感兴趣的特定属性。对于第一次，我们发现了一个主要的线性依赖的相对介电常数的SOC，从ca。7在SOC 0%至约25个SOC为100%。在这样做的时候，我们还提出了一个简单的方法，可用于其他层间化合物在未来的研究-一旦足够快和长期的计算方法，例如线性尺度DFT，一个良好的DFTB参数化，或原子势与内置静电，变得可用。然而，虽然所提出的定性行为是强大的，我们的研究结果相比有利的几个实验研究，我们强调，定量结果是强烈依赖于我们的估计部分电荷转移的嵌入锂离子的碳主机结构，并需要进一步的实验和计算进行验证。然而，我们的研究表明，原则上，两个测量-一个在低SOC，一个在高SOC -应该足以达到这一目的。
2022-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Data-driven stochastic 3D modeling of the nanoporous binder-conductive additive phase in battery cathodes
提出一种基于随机几何的三步随机三维建模方法，用于锂离子电池正极纳米多孔粘结剂-导电添加剂相，经图像数据校准与验证，并用于预测模拟以研究石墨颗粒对有效传输性能的影响。
2025-05-23 cond-mat.mtrl-sci stat.AP stat.CO
Realistic Modeling of Complex Oxide Materials
由于许多过渡金属氧化物的电子和磁性可以通过外部因素如温度、压力、电场或磁场有效地控制，它们被认为是具有各种应用前景的材料。从电子结构的观点来看，这些现象通常与一小群接近费米能级的状态的行为有关。本项目的基本思路是在第一性原理密度泛函理论的基础上，构建费米能级附近态的低能模型，并利用现代多体技术对该模型进行研究。在对该方法进行简要回顾后，将通过一些实例说明这种方法的能力，包括RVO 3中的多铁性锰氧化物和自旋-轨道-晶格耦合现象（R为三价元素）。
2010-02-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Modeling Temperature, Frequency, and Strain Effects on the Linear Electro-Optic Coefficients of Ferroelectric Oxides
电光调制器提供调制光在具有电场的材料中的传播的功能，并且实现基于电子的计算和基于光子的通信之间的无缝连接。寻找具有大电光系数和低光损耗的材料对于提高电光器件的效率和减小电光器件的尺寸至关重要。提出了一种结合第一性原理密度泛函理论和Landau-Devonshire唯象模型计算铁电材料电光系数的半经验方法.我们应用该方法来研究电光常数，也称为Pockels系数，三个典型的铁电氧化物：钛酸钡，铌酸锂，和钽酸锂。我们提出了他们的温度，频率和应变依赖的电光张量使用我们的方法计算。预测的电光常数与实验结果一致，在可用的情况下，并提供实验验证的基准。
2021-11-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First Principles Modeling of the Initial Stages of Organic Solvent Decomposition on Li(x)Mn(2)O(4) (100) Surfaces
采用密度泛函理论和从头算分子动力学模拟研究了碳酸乙烯酯（EC）在尖晶石Li（0.6）Mn（2）O（4）（100）表面上分解的初始步骤. EC是锂离子电池中使用的电解质的关键组分。我们预测轻微放热EC键断裂事件在此氧化物方面，这有利于随后的EC氧化和质子转移到氧化物表面。质子和部分分解的EC片段都削弱了Mn-O离子键合网络。讨论了电解质在阴极表面分解形成的界面膜和Li（x）Mn（2）O（4）在功率循环过程中的溶解。
2012-09-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles statistical mechanics study of the stability of a sub-nanometer thin surface oxide in reactive environments: CO oxidation at Pd(100)
我们采用多尺度模拟的方法来研究在反应环境中的Pd（100）模型催化剂的表面结构和组成。在代表技术CO氧化的气相条件下（~1大气压，300-600 K），我们发现该系统处于稳定亚纳米薄氧化物结构或表面处的CO吸附层的边缘。在稳态操作下，这表明在表面存在或连续形成和还原氧化物补丁，这可能是理解可观察到的催化功能的关键。
2006-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Modeling of the Microstructure Evolution during the Carbonization of PAN-Based Carbon Fibers
开发高强度碳纤维（CF）需要了解加工条件，微观结构和所得性能之间的关系。我们开发了一个分子模型，结合动力学蒙特卡罗（KMC）和分子动力学（MD）技术预测碳化过程中的碳纤维制造的微观结构演变。该模型准确地预测了碳纤维的横截面微观结构，预测了实验观察到的石墨片和发夹结构等特征。我们预测所得纤维的横向模量，并发现模量略低于实验值，但比理想石墨低一个数量级。我们将其归因于我们模拟结构的完美纵向纹理，以及控制纤维变形的链滑动机制，而不是控制石墨模量的范德华相互作用。我们还观察到高反应速率导致具有较低模量的多孔结构。
2017-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Structure and motifs of iron oxides from 1 to 3 TPa
氧化铁是行星形成物质的基本成分。了解Fe-O系统在高压下的行为和性质可以帮助我们识别许多新的相和状态可能在系外行星内部，特别是地球的。使用自适应遗传算法（AGA），我们调查的铁氧化物的结构，为广泛的化学计量比（$0.25\leq x_O \leq 0.8$）在1，2，和3 TPa。确定了五种未报道的基态结构，其组成为Fe $_2$ O、FeO、Fe $_3$ O $_5$、FeO $_2$和FeO $_4$。计算的态密度（DOS）表明，除了FeO $_4$，所有的相是金属的，但它们的载流子密度随压力和氧含量的增加而降低。稳定相和亚稳相的簇排列分析表明，几个图案可能共存于低O含量的铁氧化物的结构。相比之下，大多数具有高O含量的铁氧化物在TPa压力下采用简单的BCC基序。我们的研究结果提供了一个铁氧化物的晶体结构数据库，用于建模和了解系外行星的内部。
2022-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of heterojunction photovoltaic cells based on ZnO nanowires array and earth-abundant cuprous oxide absorbers
作为一种潜在的解决方案，低成本的高效太阳能电池，径向结组成的ZnO纳米线阵列嵌入在Cu 2 O薄膜已被理论建模。已经进行了计算以探索这种基于线的太阳能电池的性能的几何依赖性。通过适当地设置材料特性和电池尺寸，在少子扩散长度为2 μm的材料中，可以获得19.7%的合理的功率转换效率。还研究了体、界面和接触相关状态对太阳能电池性能的不利影响，从中提取了一系列材料的效率在~22%和~12%之间，从最佳到严重劣质。研究结果表明，合理的器件设计在实现高效的Cu 2 O/ZnO线径向结太阳能电池中起着至关重要的作用。
2011-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling the Initial Stages of Si(100) Thermal Oxidation: An Ab-initio Approach
硅及其原生氧化物SiO $_2$在20世纪50年代被认为是半导体工业的杰出材料系统。在现有技术的器件技术中，SiO $_2$被广泛用作与高$k$介电层（例如HfO $_2$）组合的绝缘体，这要求制造超薄界面层。由Deal和Grove推导的经典标准模型准确地描述了Si在进展阶段的氧化，然而，严重低估了薄氧化层的生长速率。最近的研究报告了各种氧化机制的氧化膜生长过程中的范围\SI{10}{\angstrom}的各种细节仍在争论中。本文提出了一种基于第一性原理的方法，从理论上评估的热氧化过程中的技术相关的Si（100）表面在这个初始阶段。我们的调查范围从单一的O $_2$分子上的$p(2\times2)$重建Si表面的化学吸附到氧化的Si表面层的厚度高达\SI{20}{\angstrom}。最初观察到的增强的生长速率被分配到无障碍O $_2$化学吸附事件后，氧分子解离。我们提出了强有力的证据，立即非晶化的氧化层从氧化开始。表面反应占主导地位，直到表面被氧饱和并通过\SI{5}{\angstrom}过渡区与Si衬底分离。饱和的表面变得对解离反应惰性，并使分子氧扩散到\interface界面，如Deal-Grove模型中所假设的。然后，由于负责在表面处的化学吸附的相同电荷转移过程，通过在界面处的O $_2$解离来提供Si衬底的进一步氧化。
2022-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Limits of dispersoid size and number density in oxide dispersion strengthened alloys fabricated with powder bed fusion-laser beam
本研究结合实验与热力学动力学建模，探究粉末床熔融-激光束制备氧化物弥散强化合金中弥散体尺寸和数密度的极限，发现碰撞粗化是限制因素，并提出优化加工策略。
2024-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of the evolution of dielectric loss with processing temperature in ferroelectric and dielectric thin oxide films
实验发现，铁电薄膜和电介质氧化物薄膜的介电损耗随加工温度的变化呈现出一个共同的趋势：随着加工温度的逐渐升高，介电损耗先增大后减小。本文从理论上研究了铁电/介电薄膜的介电响应。我们认为，在薄膜的结晶过程的初始阶段，从非晶相到晶相的转变应大幅增加的介电损耗，然后，随着加工温度的进一步提高，小晶粒的合并生长成大的，可以通过降低晶界密度有助于降低介电损耗。对厚度为500 nm的（Ba，Sr）TiO 3薄膜的实验数据进行了分析，结果表明该模型与理论结果吻合较好。
2008-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
General embedded cluster protocol for accurate modeling of oxygen vacancies in metal-oxides
O空位（Ov）形成能，$E_\textrm{Ov}$，是金属氧化物的重要性质，控制其在诸如燃料电池或多相催化的应用中的性能。这些缺陷通常用密度泛函理论（DFT）来研究。然而，众所周知，标准DFT公式（例如广义梯度近似）不足以对Ov进行建模，需要更高层次的理论。嵌入式簇方法提供了一个有前途的方法来计算$E_\textrm{Ov}$准确，所有的电子结构的方法。这种方法的核心是构建量子（机械处理）集群放置在合适的嵌入环境。不幸的是，目前构建量子簇的方法要么需要大的系统尺寸，阻止高级方法的应用，要么需要大量的手动输入，阻止同时研究多个系统。在这项工作中，我们提出了一个系统的和一般的量子团簇设计协议，可以确定小的收敛量子团簇，用于研究金属氧化物中的Ov与精确的方法，如本地耦合团簇与单，双和微扰三重激发[CCSD（T）]。我们应用该协议来研究在体和表面的金红石TiO 2和岩盐MgO平面的Ov，产生的第一个准确和良好收敛的测定$E_\textrm{Ov}$与此方法。这些参考值被用来衡量交换相关泛函在DFT中，我们发现，所有研究的泛函低估了$E_\textrm{Ov}$，随着雅各布阶梯的梯级的平均误差减少。该协议是自动化的高通量计算，并可以推广到研究其他点缺陷或吸附。
2022-03-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Disorder by Design: Unveiling Local Structure and Functional Insights in High Entropy Oxides
The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
本文通过揭示高熵氧化物中局部结构与功能的关系，为设计可调材料提供了理论框架和实验方法。
2025-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Modeling the iron oxides and oxyhydroxides for the prediction of environmentally sensitive phase transformations
铁氧化物和氢氧化物是具有挑战性的计算模型，因为竞争相的形成能可能仅相差几kJ/mol，它们随着温度发生磁化转变，它们的结构可能包含部分占据的位置或空位的长程有序，并且一些松散的结构需要适当描述弱相互作用，如氢键和色散力。如果要在不同的化学条件下可靠地预测结构和转化，必须同时克服这些挑战中的每一个，同时保持高水平的数值准确性和物理复杂性。在这里，我们提出了比较研究的结构，磁化强度和弹性性质的铁氧化物和羟基氧化物使用密度泛函理论计算与平面波和局部限制原子轨道基组，这是在VASP和SIESTA软件包，分别实现。我们已经选择了赤铁矿，磁赤铁矿，针铁矿，纤铁矿，磁铁矿作为模型系统，从总共13个已知的氧化铁和羟基氧化物，并使用相同的收敛标准和几乎相等的设置，以便进行一致的比较。我们的结果表明，这两种基组可以再现能量稳定性和磁有序，并与实验观察一致。根据预期的重点，选择一个基集而不是另一个基集是有好处的。在我们的例子中，我们发现使用PW基组的方法是最合适的，并结合我们的结果来构建完全由第一性原理产生的竞争化学势空间中的铁氧化物和羟基氧化物的第一相图
2011-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Modeling of electrochemical oxide film growth -- a PDM refinement
本文提出改进的点缺陷模型（R-PDM），通过引入基于缺陷有限尺寸的边界条件和电荷分布方程，克服了原模型中恒定且与电势无关电场强度的未证实假设，为更真实地描述钝化层形成提供了依据。
2023-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
