A symmetry-adapted algebraic approach to molecular spectroscopy
本文用一个自适应代数模型研究了D_3h和T_d分子的振动激发。一个系统的程序是用来建立之间的关系的代数和配置空间配方。通过这种方式，我们确定了相互作用项，这些项在以前的振子模型中是不存在的。包含这些新的相互作用导致可靠的光谱预测。我们举例说明了D_3h三原子分子H_3^+、Be_3和Na_3以及T_d分子Be_4和CH_4的计算方法。
1996-11-29 physics.chem-ph
Nonperturbative treatment of coupled anharmonic vibrational molecular modes analyzed by 2D-infrared spectroscopy
在本工作中，我们给出了一个分析的非微扰处理的模式模式耦合和非谐性发生在分子振动系统的二维红外光谱分析。这种分析描述允许详细讨论的二维红外光谱的复杂结构所产生的各种可能的时间顺序与字段的相互作用，由于重叠的脉冲提供的贡献。阐明了振动泛音和其他组合状态对共振形状的特殊作用，并讨论了更好地定量分析的条件。
2013-09-03 physics.chem-ph
Formally exact fluorescence spectroscopy simulations for mesoscale molecular aggregates with $N^0$ scaling
提出一种尺寸不变（$N^0$ 标度）算法，结合 DadHOPS 运动方程、算符分解与 Monte Carlo 抽样，实现了大型分子聚集体荧光光谱的形式精确局部模拟，为介观分子系统光学性质研究提供高效新框架。
2025-04-29 physics.chem-ph
Lie Algebraic approach to molecular spectroscopy: Diatomic to polyatomic molecules
基于原子核相互作用玻色子模型的思想，相互作用偶极（$p$）玻色子和标量（$s$）玻色子导致了基于双原子分子$U(4)$谱生成代数的振子模型的发展。$U(4) \supset SO(4) \supset SO(3)$代数生成旋转振动光谱。将其推广到两个耦合的$SO(4)$代数和三个耦合的$SO(4)$代数，分别描述了三原子和四原子分子.类似地，适当耦合的$U(2) \supset SO(2)$代数将描述多原子分子中具有适当点群对称性的伸缩振动。此外，耦合$U(3)$代数描述耦合弯曲。李代数的方法，分子光谱学简要介绍了随着一个列表，给出未来的方向，并在三个附录结果：（一）$U(3)$代数弯曲振动和耦合弯曲;（二）对称混合哈密顿产生定期光谱;（三）配分函数的双原子和三原子分子。
2018-01-31 physics.chem-ph
Precision spectroscopy of non-thermal molecular plasmas using mid-infrared optical frequency comb Fourier transform spectroscopy
本文利用中红外光学频率梳傅里叶变换光谱技术对含氢、氮和碳源的等离子体进行宽带高分辨测量，通过逐线拟合HCN的548条跃迁揭示了量子态粒子数的非热分布，为理解非热分子等离子体提供了前所未有的态分辨光谱信息。
2024-03-22 physics.chem-ph
Enriching molecular Raman spectroscopy with vibrational strong coupling
Technical University of Denmark（丹麦技术大学）；Copenhagen University Hospital (Rigshospitalet)（哥本哈根大学医院（rigshospitalet））；University of Copenhagen（哥本哈根大学）
本文理论上证明振动强耦合可重塑拉曼光谱，通过近共振和非共振耦合调控振动能量与强度，并指出观测极化激元拉曼信号需特定几何结构。
2026-09-21 physics.chem-ph
Two-dimensional IR-Raman spectroscopy of vibrational polaritons: Role of dipole surfaces
University of Delaware（特拉华大学）；University of Würzburg（维尔茨堡大学）
本文通过CavMD模拟研究了振动强耦合下液态水的二维红外-拉曼光谱，强调一致的偶极子表面模型对谱线分裂和极子分支形成的重要性。
2026-03-25 physics.chem-ph
Measuring molecular parity nonconservation using nuclear magnetic resonance spectroscopy
弱相互作用不守恒宇称，因此诱导原则上应在分子光谱中可检测的手性对映体的能量位移。不幸的是，预期的位移的幅度很小，并且在对映异构体的混合物的光谱中，能量位移是不可分辨的。我们提出了一个核磁共振（NMR）实验，在该实验中，我们滴定的手性（对映体过量）的溶剂和测量的手性溶质的光谱中的双异构体分裂，以寻找由于宇称不守恒（PNC）的异常偏移。我们提出了一个原理验证实验，在该实验中，我们在小分子的\textsuperscript{13} C共振中搜索PNC，并使用对PNC不敏感的\textsuperscript{1} H共振作为内部参考。我们在$10^{-5}$ \，ppm的水平上对\textsuperscript{13} C化学位移中的分子PNC设置了新的约束，并提供了在使用NMR光谱搜索分子PNC时的重要考虑因素的讨论。
2017-08-21 physics.chem-ph
Complementary Vibrational Spectroscopy
由红外吸收光谱和拉曼散射光谱组成的振动光谱广泛用于各种科学和工业领域的无标记光学传感和成像。群论指出，这两种分子光谱学方法对不同点群中的振动敏感，并提供互补的振动光谱。因此，完整的振动信息不能通过单一的光谱设备获得，这阻碍了振动光谱的全部潜力。在这里，我们展示了同时红外吸收和拉曼散射光谱，使我们能够测量完整的宽带振动光谱的分子指纹区域与一个单一的仪器的基础上的超短脉冲激光。该系统是基于双模态傅里叶变换光谱，通过有效地利用非线性光学效应。我们的概念验证实验展示了快速，宽带和高光谱分辨率的测量有机液体的互补光谱，用于精确和准确的分子分析。
2019-04-05 physics.chem-ph
The Molecular Quantum electro-Dynamics Research Group in Budapest
本文概述了布达佩斯分子量子电动力学研究组自2016年成立以来在分子光谱学和分子物理学领域的研究活动，重点在于高分辨率和精密光谱学应用。
2025-03-31 physics.chem-ph
On the relation between algebraic and configuration space calculations of molecular vibrations
研究了分子振动的代数计算与传统计算之间的关系。建立了位形空间中的相互作用与相应的代数相互作用之间的显式联系。
1996-03-13 chem-ph physics.chem-ph
System-Bath Modeling in Vibrational Spectroscopy via Molecular Dynamics: A Machine Learning Framework for Hierarchical Equations of Motion (HEOM)
Kyoto University（京都大学）
本文提出一种基于机器学习的框架，用于构建溶液中分子内振动的系统-环境模型，兼容量子模拟，通过分层运动方程（HEOM）实现非马克诺维安耗散和非谐振耦合的建模。
2025-10-20 physics.chem-ph
Energy relaxation and thermal diffusion in IR pump-probe spectroscopy of hydrogen-bonded liquids
红外泵浦-探测光谱提供了氢键液体动力学的详细信息。由于所吸收的泵浦脉冲能量的耗散，热平衡动力学也有助于观察到的信号。将这种贡献从分子反应中分离出来仍然是一个开放的挑战。通过对液态氘代甲醇的非平衡分子动力学模拟，我们发现快的分子振动弛豫和慢的热扩散是解耦的，并且发生在不同的长度尺度上。氢键网络的瞬态结构通过影响几纳米长度尺度上的热扩散率来影响热弛豫。
2019-06-03 physics.chem-ph
Non-destructive inelastic recoil spectroscopy of a single molecular ion: a versatile tool toward precision action spectroscopy
本研究提出一种兼容高精度测量的新型单分子非弹性反冲光谱技术，获取了两种分子离子的光谱，预计优化后分辨率可比量子逻辑方法且要求更低，可应用于手性分子宇称破缺效应搜寻等精密光谱领域。
2023-07-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Photoinduced molecular chirality probed by ultrafast resonant X-ray spectroscopy
最近发展的圆偏振X射线光源可以通过空间局域共振核跃迁探测超快手征电子和核动力学。我们提出了模拟的时间分辨圆二色性（TRCD）信号的左，右圆偏振X射线探针传输的差异，然后由具有可变时间延迟的圆偏振光泵浦激发。甲酰胺在基态是非手性的，在光激发到第一价激发态时呈现两种手性几何构型。与各种K-边缘（C、N和0）共振的探针提供了不同的局部窗口到宇称破缺几何形状变化，从而揭示对映体不对称性。
2016-12-20 physics.chem-ph
A general algebraic model for molecular vibrational spectroscopy
我们引入非谐振子对称性模型来描述具有高度对称性的分子系统中的振动激发。一个系统的程序，提出了建立之间的关系的代数和配置空间配方，导致新的相互作用的代数模型。这种方法结合了群论技术的全部力量，并提供了可靠的光谱预测。我们说明的情况下，${\cal D}_{3h}$ -三原子分子的方法。
1996-04-11 chem-ph physics.chem-ph
Algebraic structure of central molecular chirality starting from Fischer projections
从四面体的经验费歇尔投影出发，给出了中心分子手性的代数结构的构造。给出了一个矩阵表示，并证明了O（4）正交群的旋转和反转代数。这个结果可以推广到连通四面体链。
2004-11-07 hep-th physics.chem-ph
Geometrical and Algebraic Approach to Central Molecular Chirality: a Chirality Index and an Aufbau Description of Tetrahedral Molecules
在经验Fischer投影的基础上，我们发展了一种计算四面体分子中心手性的代数方法。这样一个代数的元素是由一个手征四面体在S和R绝对构型中所能生成的24个投影得到的。它们构成O（4）正交群的矩阵表示。根据这种表示，给定具有n个手性中心的分子，可以定义手性指数，其中n是分子的立体中心的数量，p是在四面体分子与其镜像的旋转和叠加下观察到的排列的数量。手性指数不仅可以确定一个四面体链的整体手性，而且还可以预测新化合物的相同性质，并且可以一致地建立
2006-04-20 physics.chem-ph
Two-dimensional electronic spectroscopy in the condensed phase using equivariant transformer accelerated molecular dynamics simulations
本文提出用等变Transformer机器学习势能面加速分子动力学模拟，仅需少量电子结构计算即可准确模拟乙醇中尼罗蓝的二维电子光谱，并通过实验验证和分解揭示光谱信号背后的核运动起源。
2025-08-26 physics.chem-ph
Towards an ab initio theory for metal L-edge soft X-ray spectroscopy of molecular aggregates
采用有限活性空间自洽场方法，采用Frenkel激子模型描述了多核过渡金属配合物的X射线吸收和共振非弹性散射谱。所提出的方法允许大幅降低计算资源的要求，如果相比，一个完整的超分子量子化学处理。这尤其适用于对电子跃迁电荷密度采用偶极近似的情况。计算协议被施加到氯高铁血红素复合物，在水溶液中形成二聚体的X射线光谱的计算。聚集效应被认为是由于溶剂分子的轴向配体的替代光谱的改变相媲美。
2016-06-06 physics.chem-ph
Optical spectroscopy of molecular junctions: Nonequilibrium Green's functions perspective
我们从量子输运的角度考虑了分子结的光谱学，辐射场被量子化，系统的光学响应被模拟为光子通量。使用精确的表达式内的非平衡格林函数（NEGF）的方法，并利用四阶图解微扰理论在分子耦合辐射场，我们进行模拟采用现实的参数导出的光子和电子通量。模拟结果进行了比较裸微扰理论（PT）通常采用在非线性光学光谱学的研究，光学过程进行分类。我们发现，裸PT违反守恒定律，而通量守恒NEGF配方混合光学过程。
2016-01-20 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Optical Absorption and Photocurrent Spectroscopy for Investigating Important Length Scales in Molecular Electronics
本文报道了不同分子结构和厚度的大面积分子结的光吸收特性和光电流谱。通过实验评估的光学吸收的分子在溶液中和化学吸附到透明的，导电的碳膜，作为厚度的函数的各种分子层的吸收的能量范围和强度被确定。我们的研究结果表明，光吸收是红移的化学吸附的分子层相对于在溶液中的分子，表明分子和表面之间的电子耦合。然而，我们也发现，从2-22 nm的厚度，吸收特性遵循比尔定律，没有进一步的移动，在最大吸收或低能量吸收开始的波长。对于没有发生吸收的能量，发生内部光电发射过程，导致可以在有限范围内维持的光电流。对于分子组分吸收光的能量，光电流可以在更长的距离上进行，并且光电流产率相对于厚度的趋势显示出有趣的趋势，其可能与载流子可以与导电触点通信的距离尺度有关。这种方法是特别相关的强耦合系统，依赖于分子特性介导的电荷传输，因为激发直接发生在分子层内，并提供了一个直接的探针的能量系统，显示批量有限的运输。
2021-04-08 physics.chem-ph
Molecular ion trap-depletion spectroscopy of BaCl$^+$
我们展示了一种简单的分子离子光谱技术。BaCl $^+$分子离子在室温He缓冲气体存在下被捕获在线性Paul阱中，并通过驱动从基态X $^1Σ^+$态到A $^1Π$态的排斥壁的电子跃迁而光解离。通过监测BaCl $^+$离子的诱导陷阱损失作为激发波长的函数来记录光解离光谱。精确的分子势和光谱常数的测定。与测量的理论光解截面的比较显示出良好的协议。这项研究代表的第一个光谱数据BaCl $^+$和超冷基态分子离子的生产的重要一步。
2011-01-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Full molecular dynamics simulations of molecular liquids for single-beam spectrally controlled two-dimensional Raman spectroscopy
单光束光谱控制（SBSC）二维（2D）拉曼光谱是一种独特的二维振动测量技术，利用脉冲整形从单个宽带脉冲产生的短脉冲序列。该方法克服了二维拉曼光谱在处理小信号提取方面的困难，避免了复杂的低阶级联效应，从而为利用五阶二维拉曼光谱测量分子液体的分子内和分子间模提供了新的可能性。最近，为了定量研究模-模耦合机制，Hurwitz等人[Optics Express 28，3803（2020）]开发了一种用于该测量的新脉冲设计，以分离在原始单光束测量中经常重叠的五阶和三阶偏振的贡献。在这里，我们描述了一种方法，用于模拟这些原始测量和新的二维拉曼测量的基础上的二阶响应函数的方法。我们进行了充分的分子动力学模拟四氯化碳和液态水使用平衡-非平衡混合算法，从理论的角度来看，解释SBSC二维拉曼光谱方法的主要特点的目的。预测的信号分布和强度提供了可应用于2D光谱实验的有价值的信息，使其能够更有效地进行。
2021-03-19 cond-mat.other physics.chem-ph
Molecular-Beam Spectroscopy with an Infinite Interferometer: Spectroscopic Resolution and Accuracy
本文提出一种具有有效无限最大光程差的干涉仪，消除了干涉光谱学的主要分辨率限制，并展示了世界最高分辨率的质量相关转动拉曼光谱扫描干涉数据，同时讨论了当前与未来的性能限制。
2022-09-22 physics.chem-ph physics.optics
An optimized algebraic basis for molecular potentials
双原子分子的振动光谱的计算，通过精确对角化的代数确定的矩阵的基础上的莫尔斯坐标的权力是大大提高效率，通过选择一个适当的适应量子力学基础，特别是调整到分子势。一个实质性的改善，同时仍然保留了充分的优势，简单和数值轻量化的代数方法。在该方案中，我们提出的基础是参数化的两个数量，可以调整，以最适合的分子潜力，通过一个简单的最小化程序。
2007-08-31 physics.chem-ph physics.comp-ph
Time-Resolved Vibrational Spectroscopy to Measure Lifetime of the E$^3Π_g(v=3)$ state of Molecular Iodine
在室温下，在气相中测量分子碘的$E^3Π_g(v=3)$态的寿命。$E^3Π_g$态通过两个连续的纳秒脉冲激光激发选择性地填充。分析了$B^3Π_u^+\leftarrow E^3Π_g$的分辨分子荧光，并且使用时间相关单光子计数技术测量的$E(v=3)$状态的寿命为$τ=21 (2)$ ns。
2021-09-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Polymer Thin Films as Universal Substrates for Extreme Ultraviolet Absorption Spectroscopy of Molecular Transition Metal Complexes
探索了聚苯乙烯和聚氯乙烯薄膜作为过渡金属配合物分子极紫外光谱的样品载体。通过滑涂制备的聚合物薄膜是平坦、光滑的，并且比氮化硅窗口透射更多的XUV光。分析物可以直接浇铸到聚合物表面上，也可以共沉积在聚合物表面上，给出了8种典型过渡金属配合物（M=Mn，Fe，Co，Ni）的M边X射线吸收近边（XANES）谱（40-90 eV），证明了该方法的通用性。该薄膜是适合于泵浦/探测瞬态吸收光谱，如所示的激发态光谱的Fe（bpy）$_3^{2+}$在两种不同的聚合物支持。
2021-08-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Entangled Photons Enabled Ultrafast Stimulated Raman Spectroscopy for Molecular Dynamics
本文提出利用纠缠光子实现超快受激拉曼光谱的新方法，通过Hong-Ou-Mandel干涉获得超越经典光的时间-频率分辨率和分子关联函数选择性，用于监测凝聚相分子激子动力学。
2023-05-25 physics.chem-ph quant-ph
Rotational spectra of N$_2^+$: An advanced undergraduate laboratory in atomic and molecular spectroscopy
我们描述了一个廉价的教学实验，演示了旋转能级的双原子氮，使用发射带光谱的分子氮离子化的各种过程中，在商业AC毛细管放电管。简单的设置和分析程序被引入作为一系列教育实验的一部分，采用了先进的原子和分子光谱学的课程，其中旋转光谱的研究结合振动特性的分析，为多方面的图片的量子态的双原子分子。
2015-06-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ed-ph
Dual frequency comb spectroscopy in the molecular fingerprint region
在分子指纹光谱区域（6.5-20 $μ$ m）的光谱学产生关于物理、化学和生物科学的材料结构的关键信息。尽管经过了几十年的关注和努力，但这部分电磁波谱仍然难以用传统激光技术覆盖。在这份报告中，我们提出了一个简单而强大的方法，用于产生超倍频程，光学频率梳的指纹区域，通过在取向图案化的磷化镓晶体的脉冲内差频产生。我们展示了这种独特的相干光源在甲醇和乙醇蒸气中进行高精度双梳光谱分析的实用性。这些结果突出了激光频率梳的潜力，广泛的分子传感应用，从基本的分子光谱到纳米成像。
2017-12-28 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Long Lived Electronic Coherences in Molecular Wave Packets Probed with Pulse Shape Spectroscopy
利用整形超快激光脉冲激发并探测分子中的纠缠核-电子波包，发现特定条件下电子相位在振动运动中仍保持稳定，并通过电子结构计算验证了实验结果。
2023-11-17 physics.chem-ph quant-ph
A dual chirped-pulse electro-optical frequency comb method for simultaneous molecular spectroscopy and dynamics studies: Formic acid in the THz region
采用基于啁啾脉冲波形的电光双梳系统，从反变换到时域同时获得时间放大的快通信号和正常的谱线形状。利用两束自由运转激光的差频混频实现了多外差太赫兹波的产生和探测。该方法被用来获得太赫兹光谱的甲酸在10 cm-1至20 cm-1（300 GHz至600 GHz）的区域在一定范围内的压力。该方法是广泛适用于其他光谱区域的瞬态动力学和光谱的分子系统的调查。
2022-06-08 physics.chem-ph physics.optics
Quantum mechanical considerations on algebraic structure of central molecular chirality
本文在量子力学框架下讨论了由Fischer投影导出的四面体分子的手征代数。得到了一个量子手征代数，其算符作为旋转或反演，与系统的哈密顿量可换。结果表明，能量和手征性本征态通过海森堡关系严格相关，而手征性算符守恒宇称本征态。
2004-11-07 hep-th physics.chem-ph
Conceptual Insights into the Interaction of the Phase of the Electric Field and Molecular Spectroscopy to Further Understand Molecular Isomerization and Solute-Solvent Interactions
磁化率的实部和虚部分别与分子的色散和吸收有关。分子分散度的测量使人们对潜在的分子动力学有了更深入的了解，如锥形交叉点和溶质-溶剂相互作用的识别。我们表明，当使用一个成形的脉冲（S），它是可能的混合到分子吸收的非线性极化率的实部和虚部。然后，我们解释了如何分离实部和虚部的非线性极化率时，使用一个整形脉冲（S）。我们描述了如何虚（吸收类）和实（色散类）部分的非线性极化率可以用来理解分子动力学涉及溶剂化分子中的锥形交叉。我们计算了溶剂化分子的非均匀线形，并表明当相位与振动线共振时，线形从吸收型变为色散型。我们发现线偏振对脉冲的相位很敏感。
2019-01-14 physics.chem-ph physics.optics
Equilibrium-nonequilibrium ring-polymer molecular dynamics for nonlinear spectroscopy
二维拉曼和混合太赫兹/拉曼光谱技术提供了宝贵的洞察凝聚相系统的分子结构和动力学。然而，由于在模拟中纳入量子力学效应的计算成本很高，因此很难用理论证实实验结果。在这里，我们提出了平衡-非平衡环聚合物分子动力学（RPMD），一个实用的计算方法，可以考虑核量子效应的非线性光学光谱的两个时间响应函数。不同于最近开发的方法的基础上的双Kubo变换（DKT）的关联函数，我们的方法是精确的经典极限，在那里它减少到建立平衡-非平衡经典分子动力学方法。使用基准模型计算，我们证明了平衡-非平衡RPMD的优势，经典和DKT为基础的方法。重要的是，它的推导，这是基于非平衡RPMD，避免了需要确定一个适当的久保变换关联函数，并铺平了道路，应用实时路径积分技术多维光谱。
2022-03-15 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
High-order harmonic spectroscopy for molecular imaging of polyatomic molecules
高次谐波产生是探测原子和分子结构的强大而灵敏的工具，在同一测量中结合了前所未有的阿秒时间分辨率和埃量级的高空间分辨率。通过高次谐波产生的最外层分子轨道的成像长期以来一直限于非常简单的分子，如氮。最近，我们展示了一种技术，克服了几个问题，阻止了分子轨道断层扫描扩展到更复杂的物种，表明分子成像可以应用于像二氧化碳这样的三原子分子。在这里，我们报告这种技术的应用，一氧化二氮（N2O）和乙炔（C2H2）。这一结果代表了对脆弱化合物成像的第一步，这一类别包括大多数基本生物分子。
2014-12-03 physics.chem-ph physics.optics
Prospects for high-resolution microwave spectroscopy of methanol in a Stark-deflected molecular beam
最近，甲醇中极其敏感的扭转-旋转跃迁已被用于对质子-电子质量比在宇宙学时间尺度上的可能变化设置严格的约束。为了改善这一制约因素，将需要更精确的实验室数据。在这里，我们探讨了在斯塔克偏转分子束中对甲醇进行高分辨率光谱分析的可能性。我们已经计算了较低的旋转水平在地面扭转振动状态的CH 3OH和CD 3OH分子的斯塔克位移，并使用它来模拟通过一个典型的分子束共振设置的轨迹。此外，我们已经确定了使用飞秒激光脉冲的甲醇分子的非共振多光子电离的效率。所描述的设置原则上适合于测量CH 3OH中的微波跃迁，精度低于10^{-8}。
2013-02-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum-logic spectroscopy of forbidden vibrational transitions in single nitrogen molecular ions
Department of Chemistry, University of Basel（巴塞尔大学化学系）
该研究利用量子逻辑光谱学技术，实现了单个氮分子离子中被禁止的旋转-振动跃迁的相干操控，为高精度分子光谱和量子计算提供了新方法。
2026-03-11 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Molecular Entanglement Witness by Absorption Spectroscopy in Cavity QED
本文提出利用量子Fisher信息作为分子间纠缠见证，推广至非相同局域响应算符，证明其在腔QED超强耦合下有效，并通过与偶极子关联的联系实现室温下吸收光谱检测。
2024-08-27 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Ultrafast Molecular Spectroscopy Using a Hollow-Core Photonic Crystal Fibre Light Source
首次将填充稀有气体的空芯光子晶体光纤（HC-PCF）作为可调谐紫外光源应用于飞秒泵浦探测光谱。时间分辨光电子成像技术揭示了苯乙烯分子在242-258 nm区域激发后在三个不同时间尺度上的非绝热动力学过程。这些包括S2（pipi*）和S1（pipi*）电子态之间的超快（<100 fs）内部转换以及随后的S1（pipi*）内分子内振动能量重新分布。紧凑、经济高效的台式HC-PCF光源具有巨大的潜力，可以为紫外和真空紫外光谱区域的超快光谱学开辟许多令人兴奋的新途径。我们预计，我们对这一办法的初步确认将在这一领域产生重要的推动力
2018-12-18 physics.chem-ph physics.optics
State-selective coherent motional excitation as a new approach for the manipulation, spectroscopy and state-to-state chemistry of single molecular ions
我们目前的理论和实验进展的一种新的方法，在气相中的单个孤立的分子离子的精确光谱，相干操作和状态到状态的化学。我们的方法包括一个分子束，用于创建一个单一的分子状态选择性电离和射频离子阱内捕获的旋转冷中性包。除了分子离子，一个单一的共同捕获的原子离子被用来冷却的分子外部自由度的基态的陷阱和检测的分子状态，使用状态选择性相干运动激发从调制的光偶极子力作用在分子上。我们提出了一个详细的讨论和理论表征本方法。我们模拟的分子信号实验使用一个单一的原子离子表明，不同的旋振分子状态可以解决和单独检测与我们的方法。本发明的用于单个分子离子的量子态的相干控制和非破坏性检测的方法为与例如以下相关的精确光谱学开辟了新的前景：基本物理理论的测试和基于分子振动跃迁的新型时钟的开发。它还将能够在量子水平上观察和控制单个粒子的化学反应。虽然专注于N $_2^+$作为一个典型的例子，在本工作中，我们的方法是适用于广泛的双原子和多原子分子。
2019-09-23 physics.chem-ph quant-ph
A Symmetry Adapted Approach to Molecular Spectroscopy: The Anharmonic Oscillator Symmetry Model
本文应用非谐振子对称性模型描述了${\cal D}_{3h}$和${\cal T}_d$分子的振动激发。一个系统的程序可以用来建立之间的关系的代数和配置空间配方，通过新的相互作用被发现在代数模型，导致可靠的光谱预测。我们说明的情况下，${\cal D}_{3h}$ -三原子分子和${\cal T}_d$ Be-集群的方法。
1996-03-13 chem-ph physics.chem-ph
Quantum simulation of molecular spectroscopy in trapped-ion device
由于分子的复杂性和量子性质的涌现作用，分子是量子计算机模拟要求最高的量子系统。Huh等人（Nature Photon.，9，615（2015））表明，具有高斯输入状态的多光子网络可以模拟分子光谱过程。在这里，我们报告的第一个实验演示的分子振动光谱的SO $_{2}$与捕获离子系统。在我们的实现中，分子散射操作被分解为一系列基本的量子光学操作，这是通过拉曼激光束实现的，导致多模高斯（Bogoliubov）变换。分子光谱信号的重建从集体投影测量声子模式的捕获离子系统。我们的实验演示将为大规模分子量子模拟铺平道路，这是经典的棘手。
2017-02-16 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Laser-induced atomic fragment fluorescence spectroscopy: A facile technique for molecular spectroscopy of spin-forbidden states
用可调谐染料激光器双光子激发，分别测量了Na $_2$的混合b $^3Π_u$ ~ A $^1Σ_u^+$态的自旋禁戒跃迁和自旋允许跃迁光谱.在双光子激发下，Na ~*（3 p）通过光解离产生，这一产物可以用原子荧光法灵敏地检测出来。在低激光功率下，仅A $^1Σ_u^+$态被激发，完全没有三重激发。在高激光功率下，通过b $^3Π_u$三重态中间体的光解离变得更可能，有效地“切换”观察从单重态光谱到三重态光谱，只有微小的设备变化。因此，这种微扰辅助激光诱导原子碎片荧光的技术可能是特别有用的，作为一个通用的车辆调查微扰相关的物理有关的自旋禁阻态，以及研究允许和禁止的其他分子的状态。
2008-12-24 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Interleaved Electro-Optic Dual Comb Generation to Expand Bandwidth and Scan Rate for Molecular Spectroscopy and Dynamics Studies near 1.6 μm
提出了一种基于电光相位调制器（EOM）的啁啾脉冲交织方法，用于在自由运转的全光纤系统中产生双光学频率梳。讨论了容易地修改线性啁啾率和梳状分辨率超过三个数量级，并显着增加光谱带宽覆盖的方法。该技术的灵活性，以捕捉复杂的线条形状，并放大快速通行效应的光谱和分子动力学研究的CO2。这些方法非常适合于应用领域的遥感，反应动力学，并在整个广泛的光谱区域访问EOM的亚多普勒研究。
2021-06-21 physics.chem-ph physics.optics
High-Resolution Probing of Molecular Junctions: Vibrational Fingerprinting and Parameter Extraction via Current Noise Spectroscopy
Institute of Agricultural and Biosystems Engineering, Agricultural Research Organization - Volcani Institute（农业与生物系统工程研究所，农业研究组织-沃尔卡尼研究所）
提出利用悬浮线分子结的电压相关电流噪声光谱，通过探测振动能级间的跃迁速率实现亚热特征映射，并提取模式能量、非谐性、解离能和重组能等分子参数。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Full molecular dynamics simulations of liquid water and carbon tetrachloride for two-dimensional Raman spectroscopy in the frequency domain
采用平衡-非平衡混合分子动力学模拟算法计算了液态水和四氯化碳的频域二维拉曼信号，该信号等效于相干二维拉曼散射（COTRAS）信号.我们阐明机制的二维信号配置文件，涉及非谐模-模耦合和分子间和分子内振动模式的极化率的非线性。预测的信号轮廓和强度可以用于分析最近开发的单光束2D光谱，其信号从相干控制脉冲产生，从而允许更有效地进行单光束测量。
2016-06-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
Measurement principles for quantum spectroscopy of molecular materials with entangled photons
针对纠缠光子源缺乏频率可调谐性和光谱带宽的问题，提出高效自发参量下转换设计策略以生成可见光双光子态，并展示调控光子对光谱相关性程度的方法及表征实验，为光学探测材料系统-环境相互作用提供光谱学平台。
2023-08-02 physics.chem-ph physics.optics
Tracing molecular dynamics at the femto-/atto-second boundary through extreme-ultraviolet pump-probe spectroscopy
持续时间从几飞秒到几百飞秒的相干光脉冲在超快现象领域有着广泛的应用。虽然飞秒脉冲主要解决气体，液体或凝聚态相分子或晶格中的核运动动力学，但近年来阿秒脉冲的出现为超快电子动力学提供了直接的实验途径。然而，有些过程涉及分子中的核运动，特别是耦合的电子和核运动，具有很少的fs甚至亚fs动力学。在目前的工作中，我们已经成功地解决同时振动和电子动力学的分子氢。利用宽带极紫外（XUV）连续的整个，弗兰克-康登允许的光谱的H2相干激发。振动，电子和电离1fs尺度动力学随后通过XUV泵浦XUV探测测量跟踪。这些反映了固有的分子行为，因为XUV探测脉冲几乎不扭曲分子势。
2013-04-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Transient grating spectroscopy of SF6 molecular vibrations
强场瞬态光栅光谱学在时间分辨分子光谱学中已被证明是一种非常通用的工具。在这里，我们使用这种技术来研究高次谐波产生的SF6分子的振动激发的脉冲受激拉曼散射。瞬态光栅光谱使我们能够揭示谐波发射的清晰调制。该外差检测表明，在14至26 eV之间产生的谐波发射主要对SF6中的三个活性拉曼模式中的两个敏感，即最强且完全对称的nu 1-A1 g模式（774 cm-1，43 fs）和最慢的模式nu 5-T2 g（524 cm-1，63 fs）。谐波发射的时频分析揭示了额外的动力学：强度和中心频率的nu 1模式振荡的频率为52 cm-1（640 fs）。这可能是生成介质中二聚体振动的特征。谐波11在快（774 cm-1）和慢（52 cm-1）时间尺度上显示出显著的反相振荡行为，这表明重组矩阵元作为核几何形状的函数的强烈调制。这些结果表明，高次谐波产生分子振动的高灵敏度，与瞬态光栅光谱的高灵敏度相关联，使它们的组合成为探测振动动力学的独特工具。
2014-03-11 physics.atom-ph physics.chem-ph
Towards detection of molecular parity violation by microwave spectroscopy of CpRe(CH$_{3}$)(CO)(NO)
本研究利用高效解析导数技术预测手性5d过渡金属配合物CpRe(CH₃)(CO)(NO)的转动常数宇称破缺差异，发现相对差值约为10⁻¹⁴，并通过核电四极耦合常数验证了理论估算的可靠性。
2023-05-08 physics.atom-ph physics.chem-ph
Symmetries in nuclear, atomic and molecular spectroscopy
本文件讨论以下三个问题。(i)基团和基团链的结构是如何进入核、原子和分子光谱学的？(ii)在量子力学的框架下，如何利用这些结构来解决状态标记和（外部）对称性破缺的问题？(iii)如何将维格纳-拉卡代数与一个群或群链联系起来，使量子力学矩阵元的计算变得更容易？大量的例子说明了定性和定量应用于光谱学的哲学。
1997-11-08 cond-mat math-ph math.MP
Molecular Structural Dynamics in Water-Ethanol Mixtures: Spectroscopy with Polarized Neutrons Simultaneously Accessing Collective and Self-Diffusion
本研究针对水-乙醇二元混合物的非线性相行为及团簇假说，采用带极化分析的高分辨中子飞行时间光谱结合选择性氘代技术，分离自扩散与集体扩散信号，发现介观尺度氢键网络刚性随乙醇占比升高而增强，验证了团簇假说。
2023-10-06 cond-mat.soft physics.chem-ph
