Integer Discontinuity of Density Functional Theory
Kohn-Sham理论的交换相关能的密度泛函近似，如局域密度近似和广义梯度近似，缺乏众所周知的整数不连续性，这是正确描述分子解离的关键特征。此外，当电子数是从巨正则系综统计得到的非整数时，交换相关能的标准近似也不能得到基态能量与电子数的正确线性关系。我们提出了一个正式的框架来恢复任何密度泛函近似的整数不连续性。我们的形式主义来自一个公式的确切的能量泛函和一个新的约束搜索功能，恢复的线性依赖的能量上的电子数。
2014-02-13 physics.chem-ph
Four-component relativistic range-separated density-functional theory: Short-range exchange local-density approximation
我们使用狄拉克-库仑-布赖特哈密顿量在非对近似下，将距离分离的密度泛函理论扩展到四分量相对论框架。这种形式主义结合了一个波函数方法的电子-电子相互作用的长程部分与密度（电流）functionalfor短程部分的相互作用。我们构造了一个短程交换局域密度近似的基础上计算的相对论性均匀电子气与一个修改的库仑-Breitectron电子相互作用。更具体地说，我们提供了相对论性均匀电子气的相对论性短程库仑和Breit交换能量每粒子的Pade近似的形式，这是系统地改进到任意精度。这些量，以及相关的有效库仑-布赖特交换空穴，显示了相对论对高密度短程交换效应的重要影响。
2018-12-05 physics.chem-ph
Exploring non-adiabatic approximations to the exchange-correlation functional of TDDFT
将含时密度泛函理论的精确交换关联势分解为相互作用分量和动力学分量，为非绝热近似提供了一个新的起点。的组件表示的交换相关孔和相互作用和Kohn-Sham系统的单体密度矩阵之间的差异，这必须近似从Kohn-Sham演化的数量。我们探讨了几个初步的近似，评估其履行已知的确切条件，并测试其性能的简单模型系统，可用的精确解表明超越绝热近似的意义。
2018-06-27 physics.chem-ph
A Simple Generalized Gradient Approximation for the Non-interacting Kinetic Energy Density Functional
一个简单的，新颖的，非经验的，基于约束的无轨道广义梯度近似（GGA）的非相互作用的动能密度泛函的同时，说明应用。本文的创新之处在于将基于约束的构造方法与平面波基\it ab initio}分子动力学中的赝势的赝密度的基本性质相适应。这与限制到性质上不同的加藤尖点条件密度形成对比。新泛函中的单个参数通过满足泡利势正性约束的赝原子密度进行标定。在简单金属和半导体的静态晶格测试中，新的LKT泛函优于以前最好的基于约束的GGA泛函VT 84 F（Phys.\修订版本\ B \textbf{88}，161108（R）（2013））通常优于最近提出的元GGA，与参数化的两点泛函具有合理的竞争力，并且基本上更快。
2018-06-22 physics.chem-ph
Tight-Binding Approximations to Time-Dependent Density Functional Theory - a fast approach for the calculation of electronically excited states
我们提出了一种计算电子激发态的新方法，该方法结合了基于密度泛函理论（DFT）的基态计算和线性响应处理，该处理采用基于时间依赖密度泛函的紧束缚（TD-DFTB）方法中使用的近似。新方法TD-DFT+TB不依赖于DFTB参数化，因此适用于涉及所有元件组合的系统。我们表明，新的方法产生的UV/Vis吸收光谱是在计算上更昂贵的时间依赖性密度泛函理论（TD-DFT）计算非常一致。与TD-DFTB相比，垂直激发能的误差减小了两倍。
2016-05-10 physics.chem-ph
Benchmarking density functional approximations for diamagnetic and paramagnetic molecules in nonuniform magnetic fields
本文用波函数（HF，MP2，CCSD）和密度泛函（LDA，KT 3，cTPSS，cM 06-L）方法对36个小分子进行了相关研究。外来的响应特性，如分子的电子的anapole probabilities的相关性的影响进行了研究和各种密度泛函近似的性能基准对CCSD和/或MP2。传统上，根据原子和分子对均匀磁场的各向同性响应，将其分为“抗磁性”和“顺磁性”。然而，在本文中，我们提出了一个更细粒度的分类的分子系统的基础上，他们的反应一般不均匀的磁场。不同的定性反应的方向的关系也被认为是。
2020-10-12 physics.chem-ph
Effect of the Gradient of the Spin-Polarization in Density Functional Approximations
Tulane University（杜兰大学）
通过引入梯度展开中缺失的∇ζ相关项，修正SCAN泛函，在不影响sp体系精度的前提下改善过渡金属原子和分子的描述。
2025-12-09 physics.chem-ph
Density Functionals based on the mathematical structure of the strong-interaction limit of DFT
虽然在原则上是精确的，但科恩-沙姆密度泛函理论--计算化学的主力--必须依赖于交换相关泛函的近似。尽管取得了惊人的成功，但当电子-电子相关效应起着重要作用时，当今的近似仍然很困难。电子库仑排斥完全支配交换相关泛函的极限提供了一个定义明确的数学框架，为能够处理强相关的新近似提供了见解。特别是，这个极限的数学结构，这是现在很好地建立了由于其重新制定为一个最佳的运输问题，指出使用非常不同的成分（或功能）相对于传统的近似中使用。我们专注于使用这些新成分来构建计算化学近似的策略，并强调未来有前途的方向。
2022-04-22 physics.chem-ph
Short-range exchange and correlation energy density functionals: beyond the local density approximation
我们提出的近似超出了局部密度近似的短程交换和相关密度泛函出现在一个多行列式扩展的Kohn-Sham计划。第一近似包括在相关函数中局部定义相互作用的范围。另一种更常规的近似是基于短程交换相关泛函的梯度展开。最后，我们还测试了短程广义梯度近似扩展Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关功能的短程相互作用。
2004-10-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
A short-range correlation energy density functional with multi-determinantal reference
我们引入了一个短程关联密度泛函，它是在基于库仑电子-电子相互作用长程/短程分解的密度泛函理论的Kohn-Sham方案的多行列式扩展中使用的。我们构造了这个泛函的局域密度近似，并讨论了它在He原子上的性能。
2006-11-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
Subsystem density functional theory with meta generalized gradient approximation exchange-correlation functionals
我们分析的方法和性能的子系统密度泛函理论（DFT）与元广义梯度近似（元GGA）交换相关泛函的非键系统。Meta-GGA泛函依赖于Kohn-Sham动能密度（KED），其不被称为密度的显式泛函。因此，它们不能直接应用于子系统DFT计算。我们提出了一个拉普拉斯水平的近似KED克服了这个问题，并提供了一个简单而准确的方法来应用元GGA交换相关泛函子系统DFT计算。这样得到的密度和能量的错误，相对于相应的超分子计算，是与传统的方法，几乎完全取决于在非添加剂动力学嵌入项的近似。嵌入能量误差分解解释了我们的方法的准确性。
2015-05-04 cond-mat.other physics.chem-ph
Non-Adiabatic Approximations in Time-Dependent Density Functional Theory: Progress and Prospects
本文综述了含时密度泛函理论中非绝热（记忆依赖）交换关联泛函近似的研究进展、对计算的影响及开发实用精确泛函所面临的挑战。
2023-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Relativistic short-range exchange energy functionals beyond the local-density approximation
在非对近似下，利用Dirac-Coulomb哈密顿量，我们发展了四分量相对论距离分离密度泛函理论的相对论短程交换能泛函。我们展示了如何改进短程局域密度近似交换泛函的大范围分离参数通过使用顶部交换对密度作为一个新的变量。我们还开发了一个相对论短程广义梯度近似交换泛函，进一步提高了小距离分离参数的精度。氦，铍，氖，氩等电子系列高核电荷的测试表明，后者的功能给出了交换能量的最大相对百分误差为3%。这一交换泛函的发展为四组分相对论距离分离密度泛函理论在重元素化合物中的应用向前迈进了一步。
2020-06-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Long-range/short-range separation of the electron-electron interaction in density functional theory
通过将库仑相互作用分解为长程和短程分量，我们将量子电子系统的能量分解为长程和短程贡献。我们表明，长范围的能量可以有效地计算传统的波函数方法，而短范围的部分可以处理的密度泛函。该功能相对于相关的相互作用的范围的分析表明，在一个非常短的距离相互作用的限制，短程交换相关能量可以表示为一个简单的本地功能的顶部对密度及其一阶导数。这为短程泛函的局域密度近似（LDA）的准确性提供了解释。此外，这种分析也导致新的简单近似的短程交换和相关能量提高LDA。
2004-10-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Potential functionals versus density functionals
势泛函近似是密度泛函近似的一种有趣的替代方法。定义了与Lieb密度泛函对偶的势泛函，并给出了势泛函的性质.导出了作为密度泛函和作为势泛函的P-Fermi理论之间的关系。探讨了最近几种半经典势泛函的性质，特别是它们对大粒子数和经典连续极限的逼近。证明了在潜在的功能近似的能量密度的模糊性的缺乏。计算了半经典近似的密度-密度响应函数，发现它违反了一个关键的对称性条件。
2013-07-16 cond-mat.other physics.chem-ph
Range-separated multideterminant density-functional theory with a short-range correlation functional of the on-top pair density
我们引入了一个近似的短程关联能量泛函涉及的范围分离的密度泛函理论的变种与多de-terminantal参考。这种近似是一个局部的密度，密度梯度，和对顶部的密度，局部插值之间的标准Perdew-Burke-Ernzerhof相关功能在消失的距离分离参数和已知的精确渐近展开在大距离分离参数。当结合（选定的）组态相互作用计算的长程波函数，这种近似给出了准确的解离能曲线的H2，Li 2和Be 2分子，因此出现作为一个有前途的方法来准确地占静态相关的距离分离密度泛函理论。
2019-01-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Double-hybrid density-functional theory with meta-generalized-gradient approximations
我们推广了以前提出的单参数双杂化密度泛函理论[K. Sharkas，J. Toulouse，and A. Savin，J.Chem.Phys.134，064113（2011）]到元广义梯度近似（元GGA）交换相关密度泛函。我们使用Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）元GGA泛函构建了单参数双杂交近似的几个变体，并在原子化能量和反应垒高度的测试集上对其进行了测试。最准确的变体使用的密度和动能密度的相关功能的统一坐标标度，并提高了标准的Kohn-Sham TPSS和二阶Moller-Plesset计算。
2014-02-05 physics.chem-ph physics.comp-ph
Review of approximations for the exchange-correlation energy in density-functional theory
在这一章中，我们回顾了电子系统的基态Kohn-Sham密度泛函理论及其一些扩展，我们给出了交换和关联密度泛函的精确表达式和约束，我们讨论了交换关联能的主要近似族：半局部近似，单行列式混合近似，多行列式混合近似，色散校正近似，以及轨道依赖的交换相关密度泛函。本章的目的是提供一个一致的鸟瞰图的领域和一些最常用的近似的详细说明。它旨在为化学家/物理学家和应用数学家所阅读。
2022-09-09 cond-mat.other physics.chem-ph physics.comp-ph
Semi-Local Exchange-Correlation Approximations in Density Functional Theory
VASP Software GmbH（VASP软件有限公司）；University of Helsinki（赫尔辛基大学）
本文综述了半局域密度泛函的理论基础，包括局域密度近似、广义梯度近似和meta-广义梯度近似，系统梳理了历史发展与最新进展，旨在为初学者和从业者提供统一参考。
2026-06-15 physics.chem-ph physics.comp-ph
Rationale for a new class of double-hybrid approximations in density-functional theory
我们为Brémond和Adamo引入的一类新的双杂交近似[J. Chem. Phys. 135，024106（2011）]提供了理论基础，该近似将交换相关密度泛函与$ł$加权的Hartree-Fock交换和二阶Møller-Plesset（MP2）相关性结合起来。由$ł^3$加权。我们表明，该双杂交模型可以在由Sharkas等人[J. Chem. Phys. 134，064113（2011）]提出的密度标度双杂交模型的上下文中理解为通过$ł$的线性函数近似密度标度相关泛函$E_c[n_{1/ł}]$，在$ł=0$处的MP2和$ł=1$处的密度泛函近似之间插值。与Perdew-Burke-Ernzerhof密度泛函的数值结果证实了这种双杂交模型的相关性。
2011-08-31 physics.chem-ph physics.comp-ph
Local Spin-density Approximation Exchange-correlation Free-energy Functional
通过对最近的受限路径积分Monte-Carlo（RPIMC）数据的热力学分析，导出了均匀电子气交换相关自由能的精确解析参数化，包括部分自旋极化的插值.这种参数化构成了密度泛函理论中交换相关泛函的局域自旋密度近似（LSDA）。新的有限温度LSDA再现RPIMC数据以及，满足正确的高密度和低-和高- $T$渐近限制，并表现良好的范围以外的RPIMC数据，暗示广泛的实用性。
2014-01-14 cond-mat.other physics.chem-ph
Application of A Distributed Nucleus Approximation In Grid Based Minimization of the Kohn-Sham Energy Functional
在分布核近似中，我们将奇异核表示为覆盖在笛卡尔网格的一小部分上。离域核使我们能够使用线性尺度多重网格算法求解泊松方程的整体静电势。这项工作是在最小化的Kohn-Sham能量泛函的情况下直接在实空间中与多尺度方法。通过计算简单单电子原子和分子以及更复杂的多轨道系统的基态密度，说明了这种近似的有效性。
1995-04-25 chem-ph physics.chem-ph
Constraining density functional approximations to yield self-interaction free potentials
自相互作用（SI）是密度泛函近似中的一个主要问题，也是与实验结果严重偏离的原因。在这里，我们建议优化密度泛函的总能量的有效本地潜力，约束下的有效潜力，保证它是免费的SI错误，因此渐近正确的。更具体地说，我们约束的Hartree，交换和相关电位是一个非负的有效排斥密度的$N-1$电子的静电势。通过这种方式，最佳有效势表现出正确的渐近衰减，从而显著改善单电子性质。
2012-06-19 cond-mat.other physics.chem-ph
Machine learning density functionals from the random-phase approximation
利用监督和无监督机器学习技术构建RPA的DFT替代泛函，在准确度上超越标准梯度泛函，并扩展了RPA的适用范围。
2023-08-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Force Balance Approach for Advanced Approximations in Density Functional Theories
我们提出了一个系统的和建设性的方法来确定交换相关势的密度泛函理论，包括矢量势。该方法不依赖于能量或作用泛函。相反，它是基于电流量的运动方程（力平衡方程），是可行的，在基态和时间相关的设置。除了可微性和因果关系问题外，这避免了轨道相关泛函的优化有效势过程。我们为不同的密度泛函理论提供了简单的交换型近似，对于均匀系统和没有外部矢量势的交换仅局部密度和Slater X $α$近似。
2019-10-20 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
Towards accurate orbital-free simulations: a generalized gradient approximation for the non-interacting free energy density functional
对于无轨道的{ \it ab initio}分子动力学，特别是对于极端热力学条件下的体系，我们给出了第一个赝势适应的广义梯度近似（GGA）泛函.这是通过我们最近的LKT基态非相互作用动能GGA泛函的系统有限温度扩展来实现的（Phys. Rev. B \textbf{98}，041111（R）（2018））。我们首先通过对晶体铝和硅的静态晶格计算来测试新功能的性能。然后，我们比较氘状态方程的结果对路径积分蒙特卡罗和传统的（轨道相关的）Kohn-Sham的结果。新的泛函，表示为LKTF，优于以前最好的半局部自由能泛函，VT 84 F（物理。修订版本\ B \textbf{88}，161108（R）（2013）），并且提供适度更快的模拟。我们还讨论了微妙的识别动力学和熵的贡献，从基态轨道自由动能泛函的扩展获得的非相互作用的自由能泛函。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Static dipole polarizabilities of polyacenes using self-interaction-corrected density functional approximations
已知密度泛函近似显著高估长链状分子的极化率。采用Fermi-Löwdin轨道自相互作用修正（FLOSIC）密度泛函方法，研究了从苯到并五苯的多并苯分子的静电偶极极化率和垂直电离势.轨道的轨道自相互作用校正密度泛函近似的高估倾向。然而，用FLOSIC-DFA计算的极化率被过度校正。我们还测试了最近开发的本地规模的自相互作用校正（LSIC）方法的聚并苯。局部标度法在单电子区域应用全SIC，并在均匀密度极限下恢复SIC交换相关泛函的适当行为。结果表明，LSIC消除了FLOSIC-DFA的过校正趋势，并产生与参考CCSD值非常一致的结果。垂直电离势与LSIC也表现出良好的协议与现有的实验值。
2021-03-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bridging electronic and classical density-functional theory using universal machine-learned functional approximations
本文提出结合等变卷积神经网络与加权密度近似的通用机器学习泛函框架，在硬棒流体、伊辛模型、电子交换与动能泛函及液态水等一维和准一维问题上验证了同一超参数泛函的高精度，为跨电子与经典DFT的通用三维泛函奠定基础。
2024-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Machine learning for accuracy in density functional approximations
SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；SUNCAT Center for Interface Science and Catalysis（SUNCAT界面科学与催化中心）
本文综述了应用机器学习提升密度泛函及相关近似精度的最新进展，讨论了构建跨化学体系与材料类别可迁移的机器学习模型的前景与挑战。
2025-10-02 cs.LG physics.chem-ph
Range-separated density-functional theory with random phase approximation: detailed formalism and illustrative applications
使用格林函数多体理论，我们提出了一个形式上精确的绝热连接波动耗散密度泛函理论的距离分离的基础上，这是在图卢兹，格伯，詹森，萨文和Angyan，物理学评论Lett。102，096404（2009）中所述。距离分离的密度泛函理论方法结合短程密度泛函近似与长程随机相位近似（RPA），然后得到良好的识别近似的长程格林函数自能。对具有或不具有长程Hartree-Fock交换响应核的距离分离RPA型方案在稀有气体和碱土金属二聚体上进行了评估，并与距离分离二阶微扰理论和距离分离耦合团簇理论进行了比较。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Properties of short-range and long-range correlation energy density functionals from electron-electron coalescence
将密度泛函理论与其他方法结合起来，通过将电子-电子相互作用分解为短程和长程贡献来解决多电子问题，是一种很有前途的方法，近年来引起了越来越多的关注。在这项工作中，相应的相关能量泛函的一些性质，推导出通过研究电子-电子聚结条件的修改（仅长程）相互作用。本文导出了一个一般的顶面（零电子-电子距离）电子对密度关系式，并举例讨论了它的实用性。对于均匀电子气的特殊情况下，一个简单的参数化的顶部对密度的长程相互作用，并支持内的“扩展Overhauser模型”的计算。研究结果可用于建立自相互作用修正的短程关联能泛函。
2006-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Double-hybrid density-functional theory made rigorous
我们提供了一个严格的推导一类双杂交近似，结合Hartree-Fock交换和二阶Moller-Plesset相关与半局部交换相关密度泛函。这些双混合近似只包含一个经验参数，并使用密度缩放相关能量功能。忽略密度标度会导致标准双杂交近似的单参数版本。我们评估这些双混合动力方案的雾化能量和反应势垒高度的代表性测试集的性能，我们比较其他混合动力近似，包括范围分离的混合动力。我们最好的单参数双杂交近似，称为1DH-BLYP，粗略地再现了标准B2-PLYP或B2 GP-PLYP双杂交近似的两个参数，这表明这些方法不仅在经验上接近于一般化学应用的最佳值，而且在理论上也得到了支持。
2011-02-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Study of Some Simple Approximations to the Non-Interacting Kinetic Energy Functional
在密度泛函理论的框架内，我们提出了一个非相互作用的动能泛函$T_s[ρ]$的增强因子的近似研究。为此，我们采用Liu和Parr [S. Liu和R.G. Parr，Phys.Rev.A { \bf 55}，1792（1997）]基于涉及密度幂的$T_s[ρ]$的级数展开。在Hartree-Fock水平上对34个原子的应用表明，增强因子呈现出与精确值非常一致的峰，并给出了这些原子的壳结构的准确描述。应用Z-依赖的扩展来表示中性原子和正负离子，这使得$T_s[ρ]$被铸造在一个非常简单的形式，这些近似的一些条款，也进行了探讨。给出了这些泛函如何应用于分子和团簇的指示
2016-01-07 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rationalizing defect formation energies in metals and semiconductors with semilocal density functionals
Tulane University（杜兰大学）
本文评估了不同密度泛函对金属和半导体中缺陷形成能的预测能力，发现局部密度近似在金属中表现更佳，而Lebeda-Aschebrock-Kummel元泛函在硅中精度更高，接近量子蒙特卡罗方法结果。
2026-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Self-consistent energy approximation for orbital-free density-functional theory
利用电子-电子相互作用能的局域公式，我们导出了一般$N$-电子系统总能量的自洽近似。我们的计划工程作为一个本地的变体的Tumas-Fermi近似和产生的总能量和密度作为一个函数的外部电位，电子的数量，和化学势后确定的归一化。我们的测试胡克的原子，凝胶，和模型原子$\sim 1000$电子显示，合理的总能量可以得到几乎可以忽略不计的计算成本。结果在重要的大-$N$限度内也是一致的。
2013-10-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
A weight-dependent local correlation density-functional approximation for ensembles
我们报告了一个本地的，依赖于重量的相关密度泛函近似，结合信息的背景下的密度泛函理论的合奏（eDFT）的基态和激发态。这种用于系综的密度泛函近似是专门设计用于计算Gross-Oliveira-Kohn（GOK）DFT内的单激发和双激发（即，中性激发的eDFT），并且可以被看作是在系综上下文中无处不在的局部密度近似的自然扩展。由此产生的密度泛函近似，基于有限和无限的均匀电子气模型，自动纳入臭名昭著的衍生不连续贡献的激发能通过其明确的系综重量依赖。通过计算一维多电子系统中弱、中、强关联区的单激发和双激发，说明了该方法的准确性。虽然本权重相关泛函是专门为一维系统设计的，但这里提出的方法是通用的，即，直接适用于现实的三维系统，如分子和固体的重量相关的泛函的建设。
2020-05-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Density-functional Study of Small Molecules within the Krieger-Li-Iafrate Approximation
我们报告的密度泛函研究的几个小分子（$H_{2}, N_{2}, CO, H_{2}O$，和$CH_{4}$）内的Krieger-Li-Iafrate（KLI）近似精确的Kohn-Sham局部交换势，使用三维实空间有限差分赝势方法。结果发现，交换只KLI导致显着改善的本征值谱内得到的标准局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），和Hartree-Fock（HF）方法相比。对于结构性质，仅交换KLI结果接近相应的HF值。我们发现，除了LDA或GGA相关能泛函的KLI确切的交换能功能不会导致系统的改进。
1999-09-05 cond-mat physics.atm-clus physics.chem-ph
Combining Density Functional Theory and Density Matrix Functional Theory
我们将密度泛函理论与密度矩阵泛函理论结合起来，以获得两全其美的结果。这是通过电子相互作用的范围分离来实现的，其允许将短程密度泛函与长程密度矩阵泛函严格地结合。短程密度泛函近似于Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（srPBE）的短程版本。长程密度矩阵泛函近似的Buijse-Baerends功能（lrBB）的长程版本。所得到的srPBE+lrBB方法准确地描述了静态和动态电子相关的计算成本类似的标准密度泛函近似。H $_{2}$、LiH、BH和HF分子的解离曲线显示了这一点。
2010-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Exchange functionals based on finite uniform electron gases
我们展示了如何可以构建\alert{a simple}交换功能的扩展众所周知的局域密度近似（LDA）有限均匀电子气体。这种新的广义局域密度近似（GLDA）泛函只使用两个量：电子密度$ρ$和费米空穴的曲率$α$。这种替代的“梯级2”泛函可以很容易地与广义梯度近似（GGA）泛函耦合，形成一个新的“梯级3”元GGA（MGGA）泛函，我们命名为可因子化MGGA（FMGGA）。比较各种LDA，GGA和MGGA功能的原子和分子。
2017-02-12 cond-mat.other physics.chem-ph physics.comp-ph
Locality of correlation in density functional theory
Hohenberg-Kohn密度泛函很久以前就被证明在非相对论性半经典（或大$Z$）极限下对所有物质都可以简化为Hohenberg-Kohn密度泛函，也就是说，动能变成局域的。在此限制下，Exchange也成为本地的。原子相关能的数值数据支持这样的猜想，即相关性也是如此，但与原子的相关性要小得多。我们说明了如何扩大周围的大粒子数是等同于当地的密度近似和密度泛函近似的强相关性。分析高度精确的原子相关能，我们表明，相关能趋于$-A_c Z ln Z + B_c Z$的$Z$趋于无穷大，其中$Z$是原子序数，$A_c$是已知的，我们估计$B_c$约为37毫哈特树。局部密度近似精确地产生了$A_c$，但是对于$B_c$是一个非常不正确的值，这表明局部近似与单独的相关性不太相关。这个极限是密度泛函近似的非经验构造的基准。我们推测，除了原子，在大$Z$极限的局部密度近似的主要校正一般采取这种形式，但与$B_c$的TF密度的系统的功能。讨论了近似密度泛函的构造的影响。
2016-07-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Assessment of density functional approximations for the hemibonded structure of water dimer radical cation
由于一些密度泛函近似存在严重的自相互作用误差，传统的密度泛函方法往往不能将水二聚体自由基阳离子（H2O）2+的半键结构解离成正确的碎片：H2O和H2O+。因此，半键结构（H2O）2+的结合能尚未明确定义。为了全面比较该系统的不同泛函，我们提出了三个标准：（i）结合能，（ii）水二聚体自由基阳离子构象之间的相对能量，和（iii）由不同泛函预测的解离曲线。远程校正（LC）双杂交功能，omegaB 97 X-2（LP）[J.- D. Chai和M. Head-Gordon，J. Chem. Phys.，2009，131，174105.]，根据这三个标准，它表现得相当好。LC混合泛函一般比传统的半键系统的密度泛函工作更好的原因也解释了这项工作。
2012-04-06 cond-mat.soft physics.atm-clus physics.chem-ph
The Local Density Approximation in Density Functional Theory
本文首次给出了密度泛函理论中局域密度近似的严格数学证明。我们提供了一个定量的估计之间的差异的巨正则Levy-Lieb能量的一个给定的密度（所有量子态具有这种密度的最低可能的能量）和积分的均匀电子气能量的这种密度。误差涉及梯度项，并证明在空间中足够大的区域上密度非常平坦的情况下使用局部密度近似是合理的。
2019-10-28 cond-mat.stat-mech math-ph math.MP
Localized Orbital Scaling Correction for Systematic Elimination of Delocalization Error in Density Functional Approximations
目前流行的密度泛函近似（DFAs）的离域误差导致了密度泛函理论计算中的各种问题。为了实现普遍消除离域误差，我们开发了一个本地化轨道缩放校正（LOSC）框架，它统一了我们以前提出的全球和本地缩放方法。LOSC框架精确地表征了全局和局部分数电子的分布，因此能够以自洽和尺寸一致的方式校正系统能量、能量导数和电子密度。LOSC-DFAs导致系统地改进的结果，包括阳离子物种的解离，分子和聚合物链的带隙，电子添加和移除时的能量和密度变化，以及光电子发射光谱。
2017-09-04 cond-mat.str-el physics.atm-clus physics.chem-ph
