Holographic detection of parity in atomic and molecular orbitals
介绍了一种基于光电子全息的原子分子轨道宇称探测方法，该方法比现有的方法更具有一般性。它充分考虑了电子轨迹的库仑畸变，不需要雕刻场来检索相位信息，并且原则上适用于广泛的电子动量。通过对N $_{2}$分子及其Ar伴原子强场电离的微分光电子谱的对比测量，发现两种靶的光电子全息图都出现了退相现象。全维含时薛定谔方程和库仑量子轨道强场近似（CQSFA）模拟很好地再现了这一点。利用CQSFA，我们通过库仑畸变的量子轨道的干涉，得到了Ar的3 $p$轨道和N $_{2}$的最高占据轨道的不同宇称.这种方法原则上可用于从任何全息结构中提取束缚态相，在激光物理和光谱学中具有广泛的潜在应用。
2020-08-06 physics.atom-ph
Tomography of asymmetric molecular orbitals with one-color inhomogeneous field
我们演示了在单色非均匀场中通过高次谐波产生对非对称分子轨道成像。由于空间非均匀场的反转对称性破缺，使得能量范围很宽的返回电子在分子的所有取向角下都只能从一个方向偏转，从而可以重建非对称分子轨道。采用分子轨道层析技术，利用非均匀场驱动的高次谐波谱，成功地重建了CO分子的最高占据轨道。这一方案有利于放宽对激光条件的要求，也适用于其它非对称分子。
2018-01-20 physics.atom-ph physics.optics
Diffractive molecular orbital tomography
飞秒激光与原子和分子相互作用中的高次谐波产生开辟了分子轨道层析成像的道路，并以阿秒分辨率探测电子动力学。分子轨道层析成像需要高次谐波的振幅和相位。然而，相位的测量需要复杂的技术，目前是一项艰巨的挑战。在这里，我们报告了一种新的计划，称为衍射分子轨道层析，检索分子轨道仅从高次谐波的振幅，而不测量任何相位信息。我们用这种方法对N $_2$、CO $_2$和C $_2$ H $_2$的分子轨道进行了成像。通过对库仑势的修正，进一步改进了反演的轨道。衍射分子轨道层析方案消除了相位测量的障碍，大大简化了分子轨道层析过程，为更复杂分子的成像提供了一种有效和鲁棒的方法。
2017-03-02 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.optics
Molecular orbitals of an elastic artificial benzene
苯是一种六方分子，分子式为C $_6$ H $_6$，是最重要的芳香烃之一。其结构由$sp^{2}$杂化产生，由此形成三个平面内$σ$键。垂直于分子平面的第四个$π$ -轨道与来自其他碳原子的轨道结合形成$π$ -键，这对描述苯的电子性质非常重要。在这里，这个$π$系统是用弹性波模拟的。设计并表征了一个由有限声子晶体连接的六个共振器组成的人工机械苯分子。后一种结构捕获谐振器中的振动，并通过倏逝波将它们耦合到相邻的谐振器，从而建立弹性波的紧束缚状态。我们的研究结果表明，出现的光谱和波的振幅让人想起苯。有限元模拟和实验数据表明，与Hückel模型的苯非常一致。
2021-08-26 physics.atom-ph
Multiple orbital contributions to molecular high-harmonic generation in an asymmetric top
排列的线性分子中的高次谐波产生（HHG）可以提供有关低层分子轨道中强场相互作用的有价值的信息，但是对于三维分子几何形状，提取这些信息是困难的。我们的测量的不对称的顶部SO2显示大的轴依赖性，这与谐波阶数的变化。分析表明，这些光谱特征是由于场致电离和多轨道复合的结果。我们预计，HHG可以探测轨道依赖性使用这种方法为广泛的一类不对称的顶部分子。
2013-08-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
Limits of the Plane Wave Approximation in the Measurement of Molecular Properties
再散射电子作为超快时间尺度上分子性质的探针提供了巨大的潜力。最著名的例子是分子层析成像，其中定向分子的高次谐波光谱被映射到相关分子轨道的“层析成像图像”。由于与母离子的相互作用，散射波函数从其渐近形式的失真可能会极大地影响这种重建的准确性。我们调查的有效性，常用的平面波近似分子断层扫描，显示这种扭曲如何影响所产生的轨道重建。
2008-04-11 physics.atom-ph
Imprints of the molecular-orbital geometry on the high-harmonic ellipticity
研究了轨道对称性对高次谐波椭圆率的影响。结果表明，不同对称性的分子轨道，其椭圆率图的形状不同。分析表明，调和椭圆映射的性质本质上是由非对称轨道的节结构决定的。结果表明，分子轨道的几何形状是印记的高次谐波的椭圆率，这邀请使用椭圆率测量作为探针的轨道结构的极性分子。
2013-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Laser-Induced Electron Diffraction: Inversion of Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
本文讨论了利用激光诱导电子衍射（LIED）获得的线性分子的光电子能谱对分子轨道成像的可能性。这是我们最近在Physical Review A \textbf{94}，023421（2016）上发表的工作的扩展，适用于二氧化碳分子的HOMO-1轨道。我们表明，这样的成像技术具有潜在的图像分子轨道在不同的核间距离在亚飞秒的时间尺度和分辨率的几分之一埃。
2016-10-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Analysis of effects of macroscopic propagation and multiple molecular orbitals on the minimum in high-order harmonic generation of aligned CO$_{2}$
本文报道了考虑谐波场在介质中的宏观传播时，多轨道对定向CO $_2$高次谐波产生的影响的理论计算.我们的研究结果表明，非常好的协议与最近的实验中的最低在高次谐波光谱的动力学作为激光强度或取向角的变化。进行计算，以检查如何在HHG光谱的最小值的位置取决于分子排列的程度，激光聚焦条件，和不同的分子轨道的依赖于电离率的影响。这些分析有助于解释为什么在不同的实验中观察到的最小值可能会有所不同。
2011-03-14 physics.atom-ph physics.optics
Extending electron orbital precession to the molecular case: Can orbital alignment be used to observe wavepacket dynamics?
超快分子光电离的复杂性给泵浦-探测实验的建模带来了障碍。在这里，一个简单的优化模型的原子铷相结合的分子动力学模型，定量预测的泵浦探测实验中，长距离铷二聚体首先激发，然后电离后的可变延迟的结果。该方法说明了两个建议的可行的实验和计算其结果的轮廓。这两种方案都使用了Feshbach 87 Rb 2分子。我们表明，远程分子泵探测实验应该观察到自旋轨道进动给出了一个合适的泵脉冲，和相关的高频拍频信号的电离概率衰减后几十皮秒。如果分子被激发到只有一个精细结构态，那么通过随时间变化的电离截面可以检测到核间分离的低频振荡，给出了一种机制，可以观察到该分子中的相干振动运动。
2010-02-05 physics.atom-ph physics.comp-ph
Tomographic imaging of asymmetric molecular orbitals with a two-color multicycle laser field
本文从理论上提出了一种基于双色多色激光场高次谐波产生的非对称分子轨道层析重建方案。结果表明，通过调节两个场的相对相位，可以使返回的电子在所有取向的分子中从一个方向偏转。因此，可以用多波长激光场重建非对称轨道。这释放了严格的要求，单周期脉冲与稳定和可控的载波包络相位的层析成像的不对称分子轨道。
2013-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Molecular state in a spin-orbital-angular-momentum coupled Fermi gas
研究了费米子自旋轨道角动量耦合量子气体中的两体束缚态。两种不同的配置被认为是：一个有吸引力的$s$波相互作用存在于两个自旋物种之间的SOAM耦合;和一个原子与SOAM耦合的内部自旋与另一个原子的状态选择性相互作用。对于这两种情况，我们确定了有限总角动量分子态出现的条件，这些量子化总角动量的分子态对应于相应费米超流体中SOAM耦合诱导的涡旋。我们建议用拉盖尔-高斯激光通过拉曼光谱检测分子。由于分子态可以在超流温度以上形成，它们为SOAM耦合下的潜在配对机制的研究提供了一条实验上更容易获得的途径。
2022-03-21 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Inversion of Strong Field Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
在分子水平上成像结构是一个快速发展的跨学科研究领域，跨越了物理和化学的边界。分子的高空间分辨率图像可以用光子或超快电子获得。此外，价分子轨道的图像可以通过层析成像技术提取的基础上的相干XUV辐射的分子气体暴露于强烈的超短红外激光脉冲。在本文中，我们证明了类似的信息可以通过使用一个简化的分析模型反演能量分辨光电子能谱。
2016-07-08 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Laser induced electron diffraction: a tool for molecular orbital imaging
采用有效二维单激活电子含时量子模拟方法研究了N2和CO2分子在几个周期的线偏振800 nm激光脉冲作用下的激光诱导电离动力学.我们表明，在初始隧道电离阶段之后发生的电子再碰撞过程会导致能量分辨光电子信号中的量子干涉图案。如果分子最初垂直于场极化排列，则相关条纹的位置和相对高度可以与分子的几何和轨道结构相关，使用简单的反演算法，该算法考虑了产生电离电子的初始分子轨道的对称性。我们表明，它是可能的，以提取原子间的距离在分子中的平均光子-电子信号的精度为几倍。
2012-03-18 physics.atom-ph quant-ph
Emulating Molecular Orbitals and Electronic Dynamics with Ultracold Atoms
近年来，光晶格中的超冷原子作为量子模拟器，在研究固态系统中的强关联相和复杂现象方面具有重要价值。在这里，我们揭示了它们作为分子物理量子模拟器的潜力，并提出了一种技术，以高分辨率的三维分子轨道图像。超冷原子在势能和相互作用方面的出色可调性为深入了解分子的电子结构提供了完全可调的模型系统。我们研究了一个人造苯分子的轨道，并讨论了可调相互作用在其共轭π电子系统中的作用，特别是考虑到本地化和自旋顺序。超冷原子模拟器的动力学时间尺度为毫秒级，这使得可以对广泛的动力学过程进行时间分辨监测。作为一个例子，我们计算了人工苯分子共轭π体系中的空穴动力学。
2015-11-23 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Imagining density distribution of molecular orbitals in IR+XUV co-rotating circular laser fields by frequency-domain theory
本文提出利用IR+XUV同向旋转圆偏振激光场，通过调节激光参数并用同电离能原子谱去除背景条纹，在合适动量区域成像分子轨道密度分布，为分子轨道实验探测提供新思路。
2024-01-12 physics.atom-ph physics.optics
Influence of large permanent dipoles on molecular orbital tomography
研究了大永久偶极子对高次谐波分子轨道层析成像的影响。研究发现，由于斯塔克位移对电离率的影响，即使在几个周期的驱动脉冲下，也不能满足层析成像的单侧电离条件。为了克服这个问题，我们采用了一个定制的驱动脉冲，通过添加一个弱的低频脉冲的几个周期的激光脉冲来控制HHG过程和连续电子的碰撞被有效地限制在只有一侧的核心。在此基础上，对轨道进行了长度和速度两种形式的重建。结果表明，两种形式的轨道结构都只能通过垂直于永久偶极子投影的偶极子矩阵元来再现。
2013-02-25 physics.atom-ph physics.optics
High-Order Harmonic Generation in Laser-Irradiated Homonuclear Diatomics: The Velocity Gauge Version of Molecular Strong-Field Approximation
在常规强场近似的速度规范下，研究了激光辐照下的光均方波（H2+，N2和O2）与原子（具有几乎相同的结合能）的高次谐波的产生.应用强场方法（我们以前发展的，在传统的鞍点近似之外加入了再散射效应），通过补充标准的原子轨道线性组合和分子轨道方法，目前被推广到分子情况。相关的模型被证明是充分再现的一般形状和详细的结构的分子谐波光谱，这表明了一些显着的显着的显着差异，从各自的原子光谱计算下相同的激光脉冲。所揭示的差异被发现是强烈依赖于核间的分离，也非常敏感的轨道和键的对称性贡献分子价壳。特别是，该模型正确地预测了高频平台的行为（无论是其程度，甚至结构的细节）在小（近平衡）和大的核间分离的分子谐波光谱。此外，对于一些组的谐波，谐波发射率被确定为占主导地位的贡献，从更高的结合能和不同的轨道对称性的最外层分子轨道相比，通常主要贡献的内分子壳。
2006-04-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
