Controlling Photon Transverse Orbital Angular Momentum in High Harmonic Generation
本文首次研究由时空光涡旋脉冲驱动的高次谐波产生，揭示其独特的时空光谱结构，并提出利用双色反向自旋与反向涡旋脉冲调控谐波拓扑荷和光谱的方法。
2023-08-10 physics.atom-ph physics.optics
Analysis of effects of macroscopic propagation and multiple molecular orbitals on the minimum in high-order harmonic generation of aligned CO$_{2}$
本文报道了考虑谐波场在介质中的宏观传播时，多轨道对定向CO $_2$高次谐波产生的影响的理论计算.我们的研究结果表明，非常好的协议与最近的实验中的最低在高次谐波光谱的动力学作为激光强度或取向角的变化。进行计算，以检查如何在HHG光谱的最小值的位置取决于分子排列的程度，激光聚焦条件，和不同的分子轨道的依赖于电离率的影响。这些分析有助于解释为什么在不同的实验中观察到的最小值可能会有所不同。
2011-03-14 physics.atom-ph physics.optics
High harmonic generation spectroscopy via orbital angular momentum
提出了一种利用基频光场中的轨道角动量驱动高次谐波产生的实验技术。不同OAM的光束的混合允许产生两个紧密间隔的激光焦点，以研究双原子氮中产生的HHG的相位和振幅。氮气被用作充分研究的系统，以显示基于OAM的HHG干涉测量的质量。
2019-07-22 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Molecular orbital tomography beyond the plane wave approximation
由于平面波近似忽略了连续波函数的本质属性，因此在高次谐波分子轨道层析成像中的应用一直受到质疑。为了解决这个问题，我们发展了一个理论，以恢复价分子轨道直接利用分子连续波函数，考虑到母离子场的连续电子的影响。通过将该波函数变换到动量空间，我们证明了从相应的分子轨道到高次谐波谱的映射仍然是可逆的。以$\mathrm{N_2}$为例，成功地重建了其最高轨道，并与\emph{ab initio}轨道吻合较好.我们的工作澄清了长期存在的争议，并加强了分子轨道断层扫描的理论基础。
2014-03-20 physics.atom-ph
Uncovering multiple orbitals influence in high harmonic generation from aligned N$_2$
垂直于驱动激光偏振方向排列的N $_2$的高次谐波产生（HHG）的最新测量[B. K. McFarland { \it et al}，Science { \bf 322}，1232（2008）]已经示出了在旋转半恢复时的最大值。这已被解释为HHG贡献的信号来自最高占据分子轨道（HOMO）之下的分子轨道。通过使用最近发展的定量再散射理论结合精确的光电离过渡偶极子，我们表明，在旋转半复苏的最大值确实与HOMO-1的贡献。我们的研究结果还表明，HOMO-1的贡献变得越来越重要的HHG截止附近，因此取决于激光强度。
2009-10-30 physics.atom-ph physics.optics
Orbital Angular Momentum Beam assisted High-Order Harmonic Generation in Semiconductor Materials
本文结合半导体布洛赫方程与薄板模型，研究OAM光束驱动半导体ZnO产生高次谐波时的轨道角动量转移与守恒，成功重现已有实验特征，为发展结构化XUV相干光源提供理论基础。
2024-09-29 physics.atom-ph physics.optics
Control of recollision wave packets for molecular orbital tomography using short laser pulses
通过高次谐波产生的任意分子轨道的层析成像要求电子仅从一个方向散射。在一个半经典模型中，我们表明，非常短的相位稳定的激光脉冲提供控制返回电子的动量分布。通过调整载波包络相位，可以迫使振荡主要从一侧发生，同时保持宽的能谱。通过数值求解含时薛定谔方程得到的谐波谱中观察到半经典分布的特征。
2007-12-07 physics.atom-ph
Signatures of electronic structure in bi-circular high-harmonic spectroscopy
由圆偏振激光脉冲及其反向旋转的二次谐波驱动的高次谐波光谱学是阿秒科学的一个新分支，目前还缺乏定量的解释。我们将这种技术扩展到中红外区，并记录了几种稀有气体原子的详细高次谐波光谱。这些结果与Schr三维的odinger方程和基于强场近似的计算，结合精确的散射波复合矩阵元素。这些结果的量子轨道分析提供了一个透明的解释，测量的强度比的量子允许的相邻谐波方面（i）一组倾向规则有关的角动量的原子轨道，（ii）与它们的电子结构相关的原子特定的矩阵元素，以及（iii）与轨道co-或counter-中的电子相关的发射的干扰，随着激光场旋转这些结果为定量地理解双圆高次谐波光谱提供了基础。
2017-10-12 physics.atom-ph
High Harmonic Generation with Orbital Angular Momentum Beams: Beyond-dipole Corrections
Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter（马克斯·普朗克物质与结构动力学研究所）；Center for Free Electron Laser Science（自由电子激光科学中心）；Center for Computational Quantum Physics (CCQ)（计算量子物理中心）；The Flatiron Institute（_flatiron_研究所）
本研究探讨了使用具有轨道角动量的涡旋光束进行高阶谐波生成，揭示了超越偶极近似的非线性偶极动力学特性及对称性破坏效应。
2025-03-19 physics.atom-ph physics.optics
Quenching effect in below-threshold high harmonic generation
利用含时密度泛函理论（TDDFT）和求解含时薛定谔方程（TDSE），从理论上证明了阈值以下高次谐波产生中的猝灭效应.结果表明，当多电子相互作用开始发挥作用时，HHG在低于阈值区域的特定谐波阶次中被基本上抑制。抑制的位置由靶的最高占据轨道和高位轨道之间的能隙决定。我们表明，猝灭效应是由于一类新的多电子动力学涉及电子-电子能量转移，这是类似的荧光猝灭，由于在荧光材料中的分子之间的能量转移。这一工作揭示了多电子相互作用对高次谐波的重要作用，特别是在阈下区。
2016-08-30 physics.atom-ph
High-Order Harmonic Generation in Laser-Irradiated Homonuclear Diatomics: The Velocity Gauge Version of Molecular Strong-Field Approximation
在常规强场近似的速度规范下，研究了激光辐照下的光均方波（H2+，N2和O2）与原子（具有几乎相同的结合能）的高次谐波的产生.应用强场方法（我们以前发展的，在传统的鞍点近似之外加入了再散射效应），通过补充标准的原子轨道线性组合和分子轨道方法，目前被推广到分子情况。相关的模型被证明是充分再现的一般形状和详细的结构的分子谐波光谱，这表明了一些显着的显着的显着差异，从各自的原子光谱计算下相同的激光脉冲。所揭示的差异被发现是强烈依赖于核间的分离，也非常敏感的轨道和键的对称性贡献分子价壳。特别是，该模型正确地预测了高频平台的行为（无论是其程度，甚至结构的细节）在小（近平衡）和大的核间分离的分子谐波光谱。此外，对于一些组的谐波，谐波发射率被确定为占主导地位的贡献，从更高的结合能和不同的轨道对称性的最外层分子轨道相比，通常主要贡献的内分子壳。
2006-04-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Strong field ionization to multiple electronic states in water
高次谐波谱表明，水的强场电离有一个内价轨道的重要贡献。我们的实验利用H_2O和D_2O高次谐波产额的比值来分离分子离子态的特征核运动。通过最高占据分子轨道（HOMO）电离引发的核运动很小，预计将导致两种同位素产生相似的谐波产额。相比之下，第二最小束缚轨道（HOMO-1）的电离通过强烈的弯曲运动表现出来，这产生了显着的同位素效应。我们详细阐述了这一解释，模拟强场电离和高谐波产生的水同位素使用含时薛定谔方程。我们希望这种同位素标记方案探测激发离子态在强场过程中可以推广到其他分子。
2011-03-23 physics.atom-ph
Laser-induced bound-state phases in high-order harmonic generation
我们提出了单分子和宏观计算表明，激光诱导斯塔克位移显着贡献的极性分子的高次谐波的相位。这对于轨道层析成像是重要的，其中需要无场偶极矩阵元的相位以重建分子轨道。我们推导出一个解析表达式，允许一阶斯塔克相位从实验测量中减去。
2012-06-11 physics.atom-ph quant-ph
On the recombination in high-order harmonic generation in molecules
我们表明，高次谐波产生（HHG）的分子取向的依赖关系可以理解内的理论治疗，不涉及强场的激光。对H_2的计算结果与模型分子的含时强场计算结果吻合得很好，这为从N_2的3s_g价轨道预测HHG的取向依赖性提供了依据.对于这两种分子，我们发现复合光子的偏振受到分子取向的影响。N_2价轨道的变化特别明显，这可以用原子p轨道的存在来解释。
2004-08-02 physics.atom-ph physics.optics
Intensity dependence of multiple orbital contributions and shape resonance in high-order harmonic generation of aligned N$_{2}$ molecules}
本文报道了在1200 nm强激光场作用下，N $_2$分子在垂直于取向脉冲的方向上产生高次谐波的测量结果和理论模拟。随着激光强度的增加，HHG谱中的最小值首先移动其位置，然后消失。包括介质中的宏观传播效应的理论模拟再现了这些观测结果，最小值的消失归因于HHG从内轨道的额外贡献。我们还预言了N $_2$光电离谱中的形状共振在高次谐波谱中的存在。当产生激光器平行于对准激光器时，最清楚地看到，并且随着两个激光器之间的角度增加而逐渐消失。到目前为止，当使用不同波长的激光时，还没有明确的证据表明这种形状共振。需要进一步的实验来得出结论。
2011-10-18 physics.atom-ph physics.optics
Interaction of molecular nitrogen with Free-Electron-Laser radiation
我们用单中心展开方法计算了分子的连续轨道。然后利用这些轨道得到分子俄歇速率和单光子电离截面，研究了N2与自由电子激光（FEL）脉冲的相互作用。原子核保持固定。我们制定速率方程的积极允许的分子和原子的转变，我们占解离通过额外的条款在速率方程。求解这些方程的不同参数的自由电子激光脉冲，使我们能够确定最有效的参数的自由电子激光脉冲，以获得最高的贡献的双芯空穴态（DCH）在最终的原子离子碎片。最后，我们确定的DCH状态的贡献，在电子光谱和表明，DCH状态的贡献是更容易识别的光电离，而不是俄歇跃迁。
2017-04-11 physics.atom-ph
Diffractive molecular orbital tomography
飞秒激光与原子和分子相互作用中的高次谐波产生开辟了分子轨道层析成像的道路，并以阿秒分辨率探测电子动力学。分子轨道层析成像需要高次谐波的振幅和相位。然而，相位的测量需要复杂的技术，目前是一项艰巨的挑战。在这里，我们报告了一种新的计划，称为衍射分子轨道层析，检索分子轨道仅从高次谐波的振幅，而不测量任何相位信息。我们用这种方法对N $_2$、CO $_2$和C $_2$ H $_2$的分子轨道进行了成像。通过对库仑势的修正，进一步改进了反演的轨道。衍射分子轨道层析方案消除了相位测量的障碍，大大简化了分子轨道层析过程，为更复杂分子的成像提供了一种有效和鲁棒的方法。
2017-03-02 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.optics
Shifting nodal-plane suppressions in high-order harmonic spectra from diatomic molecules in orthogonally polarized driving fields
本文分析了取向双原子分子在强激光场中的高次谐波谱的节面印记。我们表明，典型的抑制与节面的光谱是扭曲的，这种扭曲可以用来映射电子的角度返回到它的母离子。本研究在单分子响应和单活性轨道水平上，采用强场近似和最陡下降法进行半解析计算。我们表明，速度形式的偶极子运营商是优于长度形式提供有关这种失真的信息。然而，这两种形式都引入了实际动量空间波函数中不存在的伪影。此外，与双色正交偏振场相比，椭圆偏振场导致更大的失真。这些功能进行了详细研究$\mathrm{O}_2$，其最高占据分子轨道提供了两个正交的节面。
2016-02-12 physics.atom-ph
Tomography of asymmetric molecular orbitals with one-color inhomogeneous field
我们演示了在单色非均匀场中通过高次谐波产生对非对称分子轨道成像。由于空间非均匀场的反转对称性破缺，使得能量范围很宽的返回电子在分子的所有取向角下都只能从一个方向偏转，从而可以重建非对称分子轨道。采用分子轨道层析技术，利用非均匀场驱动的高次谐波谱，成功地重建了CO分子的最高占据轨道。这一方案有利于放宽对激光条件的要求，也适用于其它非对称分子。
2018-01-20 physics.atom-ph physics.optics
High Harmonic Generation with Twisted Electrons
本文用解析和数值方法研究了线偏振光作用下扭曲电子产生的高次谐波辐射谱。从具有轨道角动量的电子连续态到束缚态的跃迁产生圆偏振阿秒脉冲。对于扭曲波包的中心碰撞，连续束缚跃迁服从偶极选择规则。对于非中心碰撞，由于扭曲波包的横向拓扑结构，随着碰撞参量的增加，发生从圆偏振到线偏振的交叉。
2019-09-02 physics.atom-ph
Orientational decomposition of molecular high harmonic emission in three dimensions
当今分子物理和化学的一个重要目标是获得与结构相关的分子功能信息，以更深入地了解化学反应。然而，到目前为止，不对称的顶部，其中包括最广泛和最普遍的一类分子，仍然主要是未开发的。这种差距在高次谐波产生（HHG）中特别明显。HHG已经成功地获得了简单线性分子的电子空穴对或轨道的结构信息。不幸的是，对于更复杂的分子，来自不同分子方向的发射干扰，隐藏了单个角度特征。在这里，我们介绍了一种方法来提取取向相关的信息，从不对称的顶部，并将其应用到二氧化硫（SO2）分子。我们使用转动回复结构来分解高次谐波辐射的角贡献。该方法还将基于HHG的断层成像扩展到三维，并使其适用于比以前设想的更广泛的系统类别。我们的研究结果表明，高次谐波是探测复杂分子电子轨道结构和动力学的有力工具。
2013-01-18 physics.atom-ph
Some features of the statistical complexity, Fisher-Shannon information, and Bohr-like orbits in the Quantum Isotropic Harmonic Oscillator
在量子各向同性谐振子波函数的位置和动量空间中计算了Fisher-Shannon信息和复杂性的统计测度。我们表明，这些幅度是独立的谐波势的强度。此外，对于每个能级，发现这两个指标在与类玻尔量子图像中的经典（圆形）轨道相对应的轨道上取最小值，只是那些具有最高轨道角动量的轨道。
2008-03-20 nlin.CD physics.atom-ph quant-ph
Influence of asymmetry and nodal planes on high-harmonic generation in heteronuclear molecules
研究了高次谐波谱与分子位置和动量轨道几何的关系。特别地，我们选择了两个等电子对的homopolysaccharide和heteropolysaccharide分子，使得前者的最高占据的分子轨道表现出至少一个节面。对于特定的取向角，这种平面的印记是谐波谱中的强抑制。我们能够识别两种不同类型的节面。如果节面仅由原子波函数决定，则抑制产额的角度对于两种类型的分子将保持相同。相反，如果它们是由分子中不同中心的原子轨道的线性组合决定的，那么对于异质分子，相对于它们的同质对应物，抑制发生的角度将发生变化。这表明，在原则上，分子成像，它使用homopolysilicon分子作为参考，并使人们能够观察其heteropolysilicon对应的波函数失真，是可能的。
2010-09-02 physics.atom-ph quant-ph
The Impact of Multichannel and Multipole Effects on the Cooper Minimum in the High-Harmonics Spectrum of Argon
我们研究了高次谐波产生过程中多轨道和多极效应的相关性。采用含时组态相互作用单重态（TDCIS）方法研究了剩余电子-离子相互作用的详细描述对高次谐波谱的影响。我们发现，无论是否考虑到通道间的相互作用，库珀最小值的形状和位置的氩的高次谐波谱显着变化。在30-50 eV的能量区域中，HHG产率可以被低估多达2个数量级。我们发现，低电离概率的论点是不足以证明忽略多轨道的贡献。此外，我们还发现高次谐波产额对电子-离子相互作用的非球形多极特性很敏感。
2012-02-22 physics.atom-ph physics.optics
Conservation of torus-knot angular momentum in high-order harmonic generation
高次谐波产生是一种独特的非线性光学上转换过程，由激光驱动的电子碰撞机制介导，它已被证明可以保持能量，动量，自旋和轨道角动量。在这里，我们提出的理论模拟表明，这一过程也保存了后者的混合物，环面结角动量$J_γ$，通过产生高次谐波与驱动脉冲下协调旋转不变。我们证明了发射谐波的电荷$J_γ$与谐波阶数成线性关系，并且这种守恒定律被印刻到发射的阿秒脉冲螺旋的偏振分布上。我们还演示了高次谐波产生的非微扰物理如何影响谐波的环面结角动量，并且我们表明，这种配置利用自旋选择规则将每个谐波的全部产量引导到可控轨道角动量的单模中。
2019-06-10 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
High harmonic generation tomography of impurities in solids: conceptual analysis
本文提出了固体中杂质产生高次谐波的三步模型。这个过程被发现是类似于高谐波产生的原子和分子气体的主要区别来自非抛物线性质的频带。这为凝聚态阶段的强场原子和分子物理开辟了一条新的途径。作为第一个应用程序，我们的概念性研究表明，层析测量杂质轨道的可行性。
2018-05-10 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph physics.optics
High-order harmonic generation in solid slabs beyond the single active electron
利用含时密度泛函理论模拟了激光驱动固体平板产生高次谐波。多个谐波平台非常高的谐波订单已经观察到在令人惊讶的低场强。一般来说，完整的全电子谐波谱与任何单个Kohn-Sham轨道的谐波谱都有很大的不同。冻结的Kohn-Sham势，而不是被认为是一个很好的近似的激光强度和谐波级。高原截止的起源解释的带隙，可以达到由Kohn-Sham电子和空穴移动通过能带结构。
2017-10-12 cond-mat.other physics.atom-ph quant-ph
Multielectron effects in high harmonic generation in N2 and benzene: simulation using a non-adiabatic quantum molecular dynamics approach for laser-molecule interactions
一个混合量子经典的方法，它允许驱动远离平衡的分子的动力学响应进行建模。这种方法适用于分子与强，短时间激光脉冲的相互作用。的分子的电子响应描述使用时间相关的密度泛函理论（TDDFT）和由此产生的Kohn-Sham方程数值求解使用有限差分技术结合局部和全局适应的基础网格在曲线坐标。使用这种方法，可以对各种分子进行模拟，并且可以进行全电子和赝势计算。该方法适用于研究高次谐波产生在N2和苯使用线偏振激光脉冲，据我们所知，苯的结果代表的第一TDDFT计算高次谐波产生在苯使用线偏振激光脉冲。对于N2的增强的截止谐波观察到每当激光偏振垂直于分子轴对齐。这种增强归因于主要响应脉冲的Kohn-Sham轨道的对称性。在苯中，我们预测，在截止谐波的抑制发生时，激光偏振平行于分子平面排列。我们将这种抑制归因于最高占据分子轨道的电子诱导响应。
2012-05-17 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
