Two-center minima in harmonic spectra from aligned polar molecules
我们扩展了一个模型的两个中心的干扰，包括在对齐的极性分子的相反方向的叠加。我们表明，在谐波谱中的最小值的位置从对齐和定向CO强烈依赖于在不同的原子的相对复合强度，而不仅仅是相对相位。我们重新解释的最低对齐CO相反的取向之间的干扰，并获得良好的协议与数值计算。包含的一阶斯塔克效应的位置移动的干扰最小的对齐CO即使对齐的分子不完全永久偶极子。我们解释了一个额外的相位，连续电子的取向CO积累由于斯塔克效应的移位。
2011-06-21 physics.atom-ph
Intensity dependence of multiple orbital contributions and shape resonance in high-order harmonic generation of aligned N$_{2}$ molecules}
本文报道了在1200 nm强激光场作用下，N $_2$分子在垂直于取向脉冲的方向上产生高次谐波的测量结果和理论模拟。随着激光强度的增加，HHG谱中的最小值首先移动其位置，然后消失。包括介质中的宏观传播效应的理论模拟再现了这些观测结果，最小值的消失归因于HHG从内轨道的额外贡献。我们还预言了N $_2$光电离谱中的形状共振在高次谐波谱中的存在。当产生激光器平行于对准激光器时，最清楚地看到，并且随着两个激光器之间的角度增加而逐渐消失。到目前为止，当使用不同波长的激光时，还没有明确的证据表明这种形状共振。需要进一步的实验来得出结论。
2011-10-18 physics.atom-ph physics.optics
Enhanced Harmonic Generation from M=1 aligned Ar+
我们研究了在波长为390 nm、强度为4 × 10（14）Wcm-2的激光作用下，M=1的基态Ar+离子的谐波产生。利用含时R-矩阵理论，我们发现，初始态的磁量子数M=1提供了一个4倍的谐波产量超过M=0。HG主要由与Ar ~（2+）的Pe阈值相关的通道引起，与M=0相比，M=0时与激发态相关的通道，（1）De阈值占主导地位。多通道和多电子干扰导致更显着的抑制HG为M=1比M=0。
2013-09-05 physics.atom-ph
Polarization shaping of high-order harmonics in laser-aligned molecules
本文报道了可控偏振的短脉冲相干极紫外辐射的产生。所提出的策略是基于预对准分子中产生的高次谐波。利用红外线偏振激光短脉冲产生的无场分子排列来打破气体介质的各向同性。通过圆偏振红外脉冲驱动排列的分子允许将介质的各向异性转移到所产生的谐波光的偏振。后者的椭圆率是通过调节分子在与驱动脉冲相互作用时的角分布来控制的。证明了产生的极紫外辐射具有高度椭圆率（接近圆形）。
2019-02-28 physics.atom-ph
High-harmonic and terahertz wave spectroscopy (HATS) for aligned molecules
我们目前的实验和理论的细节，我们最近发表的信[物理。115. 123002]关于双色激光场中非线性排列氮分子的同步高次谐波和太赫兹波光谱学（HATS）。将产生的太赫兹波与同步高次谐波信号联系起来，可以重构分子的角微分光电离截面，并且角微分光电离截面上的最小角与实验结果吻合较好.在$50$阿秒的精度下，双色激光场产生太赫兹波的最佳相对相位不随准直角的变化而变化。这种全光学方法为研究分子结构和动力学提供了另一种选择。
2016-06-02 physics.atom-ph
Inducing elliptically polarized high-order harmonics from aligned molecules with linearly polarized femtosecond pulses
最近的一篇论文报道了使用线偏振驱动场从排列的N $_2$中得到的椭圆偏振高次谐波[X. Zhou \emph{et al.}，Phys. Rev. Lett. \textbf{102}，073902（2009）]。这一现象不能用标准的Lewenstein模型来解释，而被归因于多电子效应或连续电子上的库仑力的影响.我们发现，当用多中心固定相方法处理连续电子动力学时，非零椭圆性自然出现在Lewenstein模型中.其原因是附加贡献的出现，这可以被解释为量子轨道，其中活性电子在分子内的一个原子中心被电离，并在另一个原子中心重新组合。相关的交换谐波是负责的非零椭圆度和结果从电离位点和重组位点之间的相关性在高次谐波产生。
2009-12-10 physics.atom-ph
High-harmonic probing of electronic coherence in dynamically aligned molecules
介绍并演示了一种利用高次谐波谱测量相干电子波包的新方法。通过在电子态的相干叠加中制备分子，我们表明电子相干性打开了以前未观察到的高次谐波产生通道，这些通道连接不同但相干相关的电子态。在动态排列的一氧化氮（NO）分子中进行测量，我们观察到耦合到核运动下的电子相干性的复杂时间演化。选择一个弱允许的过渡准备的波包，我们展示了一个前所未有的灵敏度，所产生的相干和非相干路径之间的光学干涉。该机制将0.1 $%$激发分数转换成$\sim$ 20 $%$信号调制。
2013-11-15 physics.atom-ph physics.chem-ph
Pseudo-potential treatment of two aligned dipoles under external harmonic confinement
偶极玻色和费米气体，目前正在广泛的实验和理论研究，通过各向异性，长程势相互作用。在这里，我们用零程赝势代替长程势，简化了谐波阱中两个偶极粒子的理论处理。我们的零程赝势描述再现的能量谱的两个偶极相互作用，通过一个形状依赖的潜力下的外部限制非常好，提供了足够多的分波被包括在内，并容易导致一个分类计划的能量谱的近似角动量量子数。这些结果可能与光晶格中偶极气体的物理性质直接相关。
2007-01-18 physics.atom-ph
Assessment of the LFAs-PBE exchange-correlation potential for high-order harmonic generation of aligned H2+ molecules
我们研究了我们最近开发的LFAs-PBE交换相关（XC）势的性能[C.- R. Pan，P.- T.方和J. - D. Chai，Phys.Rev.A，2013，87，052510]，采用时间依赖性密度泛函理论（RT-TDDFT）的实时公式，对平行和垂直于强线性偏振激光脉冲的偏振取向的H2+分子的高次谐波产生（HHG）光谱和相关性质进行了研究。将所得结果与含时薛定谔方程的精确解以及其它XC势在RT-TDDFT中的精确解进行了比较。由于其正确的（-1/r）渐近线，LFAs-PBE势显着优于传统的XC势的HHG光谱和性能是敏感的XC势渐近线。因此，LFAS-PBE势，它具有类似于流行的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）势的计算成本，可以是非常有前途的大型电子系统的基态，激发态和时间依赖性的研究，扩展了密度泛函方法的适用性，为各种应用。
2016-03-16 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Recollision Interferometry in High Harmonic Generation
我们使用极紫外干涉测量的相位高次谐波产生瞬态对齐CO2分子。我们明确地观察到一个反转的相位的高次谐波发射的高次谐波阶与足够程度的对齐。这是由于分子电子波函数和与分子复合的电子之间的分子尺度量子干涉造成的，并且与双中心模型一致。此外，使用相结合的谐波强度和相位信息，我们提取准确的信息返回电子波包的色散关系作为谐波阶数的函数。这种分析表明了分子势对振荡电子波的影响。
2007-10-17 physics.atom-ph physics.optics
Quantitative Rescattering Theory for high-order harmonic generation from molecules
提出了强激光脉冲产生高次谐波的定量再散射理论。根据QRS，高次谐波谱可以表示为返回电子波包与{ \em laser-free}连续电子返回初始束缚态的光复合微分截面的乘积。结果表明，返回电子波包的形状主要由激光决定。返回的电子波包可以由强场近似或参考原子的含时薛定谔方程（TDSE）的解得到。QRS波的有效性仔细检查，通过检查对谐波幅度和相位的精确结果，从解决方案的TDSE内的单活性电子近似的原子目标。结合从最先进的分子光电离计算获得的准确的过渡偶极子，我们进一步表明，可用的实验测量HHG从部分对齐的分子可以解释的QRS。我们的研究结果表明，从对齐的分子的HHG的定量描述已成为可能。由于脉冲持续时间为几飞秒的红外激光器在实验室中很容易获得，它们可以用于具有飞秒时间分辨率的瞬态分子的动态成像。
2009-03-31 physics.atom-ph physics.optics
Theoretical study of terahertz generation from atoms and aligned molecules driven by two-color laser fields
通过求解含时薛定谔方程（TDSE），研究了超短基频激光及其二次谐波场驱动下原子和分子产生太赫兹辐射。一维、二维和三维TDSE数值模拟的比较表明，初始电离波包及其在激光场中的加速和长程库仑势的再散射起着关键作用。我们还提出了太赫兹辐射的最佳相位延迟和产量的激光强度，波长，持续时间，和双色激光成分的比例的依赖关系。通过与高次谐波发射的比较，进一步研究了模型氢分子产生太赫兹波的机理。结果表明，太赫兹产额随取向度的变化与电离率有关，而最佳双色相位延迟随取向度的变化很小，反映了阿秒电子动力学的取向关系.最后，我们表明，太赫兹辐射可能被用来澄清在高次谐波产生的干扰的起源，从对齐的分子，同时测量的角度分辨太赫兹产额。
2015-03-26 physics.atom-ph
Interference of high-order harmonics generated from molecules at different alignment angles
我们从理论上研究了不同取向角的分子产生的高次谐波的干涉效应。结果表明，来自以不同角度排列的分子的谐波发射的干涉可以显著地调制光谱，并导致在最近的实验中观察到的异常谐波截止[ Nature Phys.7，822（2011）]。光谱最小值位置随对准度的减小而移动也可以用谐波发射的干涉效应来解释。
2013-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Medium propagation effects in high harmonic generation of Ar and N$_{2}$
本文报道了强红外激光在原子和分子靶中产生高次谐波（HHG）的理论计算，同时考虑了基波和谐波场的宏观传播。在Ar和N $_2$的例子中，我们证明了这些{ \it ab initio}计算能够准确地再现各向同性和对齐的目标介质的实验结果。我们进一步提出了详细的分析HHG的强度和相位，在各种实验条件下，特别是，作为驱动激光的波长的变化。最重要的是，我们的研究结果强烈支持因子分解的HHG在宏观水平的产品返回电子波包和光复合跃迁偶极子，在典型的实验条件下。这意味着单原子/分子的结构信息可以从实验测量的HHG光谱检索。
2010-12-10 physics.atom-ph physics.optics
High-order harmonic generation from highly-excited states in acetylene
采用混合量子-经典方法研究了定向乙炔分子与中红外线偏振激光脉冲相互作用产生的高次谐波。我们发现，对于垂直于激光偏振轴排列的分子，HHG来自最高占据分子轨道（HOMO），而对于沿激光偏振轴排列的分子，HHG是由HOMO-1占主导地位。在平行方向，我们观察到一个双平台与内部平台，这是由电离和重组回到自电离状态。有两个证据支持这一观点。首先，通过选择一个适当调谐的真空紫外泵浦脉冲，直接激发自电离态，我们观察到一个显着增强的所有谐波的内平台。其次，在某些情况下，内平台截止点的位置与经典的三步模型不一致。我们表明，这种差异可以理解的偶极复合矩阵元从连续的自电离状态的最小值。据我们所知，这是第一次观察到分子自电离态在很宽的频率范围内产生谐波增强。
2018-05-17 physics.atm-clus physics.atom-ph
Below the Surface: Unraveling the Intricacies of the Nonlinear Optical Properties of Aluminum through Bound Electrons
通过实验发现铝中束缚电子在二次谐波产生中导致光谱空洞，揭示共振吸收下束缚电子的关键作用，挑战现有表面物理理论。
2024-03-18 physics.atom-ph physics.optics
Probing rotational wave-packet dynamics with the structural minimum in high-order harmonic spectra
我们研究了非线性排列分子在前半转动回复附近产生的依赖于共振的高次谐波谱。研究发现，分子排列的演化是在结构极小值中编码的。为了揭示分子排列与高次谐波谱中的结构极小值之间的关系，我们基于双中心干涉模型进行了分析。我们的分析表明，结构的最小位置线性依赖于排列参数$<\cos^2θ>$的倒数。这种线性关系表明了通过测量光谱极小值来探测旋转波包动力学的可能性。
2014-03-04 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
High ellipticity of harmonics from molecules in strong laser fields of small ellipticity
本文对强椭圆偏振激光场中定向分子的高次谐波产生进行了数值和解析研究。我们的模拟结果表明，高次谐波的光谱和偏振强烈依赖于分子的排列和激光的椭圆率。特别地，对于小的激光椭圆率，观察到具有高强度的谐波的大椭圆率用于平行对准，在阈值附近形成显著的椭圆率峰。我们表明，分子结构和二维电子运动的相互作用在这里起着重要的作用。这种现象可用于产生明亮的椭圆偏振极紫外脉冲。
2021-01-13 physics.atom-ph
Multielectron effects in high harmonic generation in N2 and benzene: simulation using a non-adiabatic quantum molecular dynamics approach for laser-molecule interactions
一个混合量子经典的方法，它允许驱动远离平衡的分子的动力学响应进行建模。这种方法适用于分子与强，短时间激光脉冲的相互作用。的分子的电子响应描述使用时间相关的密度泛函理论（TDDFT）和由此产生的Kohn-Sham方程数值求解使用有限差分技术结合局部和全局适应的基础网格在曲线坐标。使用这种方法，可以对各种分子进行模拟，并且可以进行全电子和赝势计算。该方法适用于研究高次谐波产生在N2和苯使用线偏振激光脉冲，据我们所知，苯的结果代表的第一TDDFT计算高次谐波产生在苯使用线偏振激光脉冲。对于N2的增强的截止谐波观察到每当激光偏振垂直于分子轴对齐。这种增强归因于主要响应脉冲的Kohn-Sham轨道的对称性。在苯中，我们预测，在截止谐波的抑制发生时，激光偏振平行于分子平面排列。我们将这种抑制归因于最高占据分子轨道的电子诱导响应。
2012-05-17 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Multiple orbital contributions to molecular high-harmonic generation in an asymmetric top
排列的线性分子中的高次谐波产生（HHG）可以提供有关低层分子轨道中强场相互作用的有价值的信息，但是对于三维分子几何形状，提取这些信息是困难的。我们的测量的不对称的顶部SO2显示大的轴依赖性，这与谐波阶数的变化。分析表明，这些光谱特征是由于场致电离和多轨道复合的结果。我们预计，HHG可以探测轨道依赖性使用这种方法为广泛的一类不对称的顶部分子。
2013-08-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
Two-center interference and ellipticity in high-order harmonic generation from H$_2^+$
本文从理论上研究了H $_2^+$的双中心干涉现象。通过比较激光诱导谐波产生与高斯波包与核无场碰撞产生的谐波产生，研究了激光场对复合步骤的影响。我们发现，对于不同的高斯波包与分子碰撞，干涉极小值出现在相同的取向角。当每个谐波只有一个电子轨道贡献时，对于激光感生光谱获得了相同的结果。当多个电子轨迹贡献时，我们发现对最小位置的影响，因为短轨迹和长轨迹之间的干扰是依赖于能量的。不仅在谐波强度和相位上，而且在偏振方向和椭圆率上都能清楚地看到双中心干涉和库仑势的影响。我们观察到显着的椭圆度的发射辐射周围的两个中心的干涉最小值。
2010-09-07 physics.atom-ph
Extracting an electron's angle of return from shifted interference patterns in macroscopic high-harmonic spectra of diatomic molecules
我们研究了取向双原子分子在强驱动场中的高次谐波谱，其分量具有正交偏振。我们集中在如何驱动场的椭圆性影响结构干涉图案在宏观介质。在先前的出版物[Phys.Rev.A88，023404（2013）]中，我们已经表明，关于线性偏振场的现有条件，非零椭圆率在双中心干涉最大值和最小值发生的角度中引入了有效的动态偏移。在这项工作中，我们通过模拟表明，它仍然是可能的，观察到这种变化的谐波谱，经历了宏观传播，并讨论这样做的参数范围。这些功能的研究$H_2$在一个双色场组成的两个正交偏振波。这种变化在近场和远场都是可见的，因此原则上可以在实验中观察到。
2015-06-15 physics.atom-ph
Shifting nodal-plane suppressions in high-order harmonic spectra from diatomic molecules in orthogonally polarized driving fields
本文分析了取向双原子分子在强激光场中的高次谐波谱的节面印记。我们表明，典型的抑制与节面的光谱是扭曲的，这种扭曲可以用来映射电子的角度返回到它的母离子。本研究在单分子响应和单活性轨道水平上，采用强场近似和最陡下降法进行半解析计算。我们表明，速度形式的偶极子运营商是优于长度形式提供有关这种失真的信息。然而，这两种形式都引入了实际动量空间波函数中不存在的伪影。此外，与双色正交偏振场相比，椭圆偏振场导致更大的失真。这些功能进行了详细研究$\mathrm{O}_2$，其最高占据分子轨道提供了两个正交的节面。
2016-02-12 physics.atom-ph
Molecular internal dynamics studied by quantum path interferences in high order harmonic generation
我们研究如何短和长的电子轨迹的贡献，高次谐波发射和他们的干扰，使访问内分子动力学。在未对齐的分子的情况下，我们显示的实验证据表明，长轨迹签名是更依赖于分子比短的，提供了高灵敏度的阳离子核动力学在100的几个fs。利用基于强场近似和含时薛定谔方程的理论方法，我们研究了量子路径干涉如何编码电子运动，而分子是对齐的。我们表明，干扰是依赖于通道叠加和电离通道参与。特别地，量子路径干涉编码电子迁移签名，而激光场允许通道之间的耦合。因此，分子量子路径干涉是阿秒光谱学的一种很有前途的方法，允许以自参考方式电离后分子中超快电荷迁移的分辨率。
2012-10-17 physics.atom-ph
Multielectron corrections in molecular high-order harmonic generation for different formulations of the strong-field approximation
我们做了详细的评估，哪种形式的偶极算子使用在计算高次谐波产生的强场近似的框架内，并期待特别是在包含多电子效应微扰方面的贡献的最高占据分子轨道的形式中发挥的作用。我们专注于如何这些修正影响的高次谐波光谱从对齐的homopolymers和heteropolymers分子，例如$\mathrm{N}_2$和CO，分别是等电子的。我们发现，速度形式不正确地发现零静态偶极矩在异质分子。相反，偶极算子的长度形式导致在这种情况下偶极算子的物理期望的非零期望值。此外，所谓的“重叠”积分，其中偶极矩阵元计算使用波函数在不同的中心在分子中，是突出的一阶多电子修正的速度形式，不应被忽略。最后，包含多电子校正对光谱的影响很小。这表明，弛豫，激发和动力学运动的核心是重要的，以描述在分子高次谐波产生的多电子效应。
2010-07-14 physics.atom-ph
High-order harmonic generation from diatomic molecules in elliptically polarized driving fields: a generalized interference condition
我们研究了强椭圆偏振驱动场对定向双原子分子高次谐波谱的影响。在强场和单激活电子近似下，我们导出了椭圆极化场的广义双中心干涉条件，该条件考虑了s-p混合和轨道对称性。我们表明，非零椭圆度引入了一个有效的动态位移的角度，两个中心的干涉最大值和最小值发生，关于现有的条件为线性偏振场。这种位移取决于返回电子沿每个可能轨道平行和垂直于椭圆主轴的场修饰动量分量之间的比率。由于这种依赖性，我们发现，将有一个模糊的两个中心的干涉极小值，并增加椭圆率导致分裂在这样的模式。这些功能进行了详细研究H2和Ar 2。
2013-05-20 physics.atom-ph quant-ph
Probing the role of excited states in ionization of acetylene
利用含时密度泛函理论模拟了线偏振真空紫外激光脉冲电离乙炔的过程。几种激光波长被认为是包括一个产生直接电离的第一激发阳离子状态，而另一个激发分子的里德堡系列纳入自电离状态。我们表明，考虑的波长和强度，电离是最大的分子沿激光偏振方向排列。通过考虑高次谐波产生，我们表明，填充激发态可以导致一个大的谐波产量的增强。最后，角分辨光电子能谱的计算表明，如何发射的电子的能量分布显着变化的存在下，这些激发态。
2017-04-21 physics.atom-ph
