Active learning of reactive Bayesian force fields: Application to heterogeneous hydrogen-platinum catalysis dynamics
化学反应系统的精确建模传统上依赖于昂贵的从头算方法或灵活的键序力场，如ReaxFF，需要大量的时间，精力和专业知识来参数化。在这里，我们介绍FLARE++，贝叶斯主动学习方法，用于在分子动力学（MD）模拟过程中训练反应性多体力场。在自动训练循环期间，在MD模拟的每个时间步评估稀疏高斯过程（SGP）力场的预测不确定性，以确定是否需要额外的从头算数据。一旦经过训练，SGP就被映射到一个等效的、更快的模型上，该模型在局部环境描述符中是多项式的，其预测成本与训练集大小无关。我们将我们的方法应用于铂（111）表面上的非均相催化，氢分裂和复合领域的正则反应系统，在三天的壁时间内获得了一个训练模型，其速度是最近Pt/H ReaxFF力场的两倍，并且更加准确。我们的方法是完全开源的，预计将减少训练快速和准确的反作用力领域的复杂系统所需的时间和精力。
2021-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Carbon Monoxide Adsorption and Carbon Monoxide Oxidation Studies on Thiolate Supported Gold Nanoclusters Dispensed on Metallic Oxides
硫醇盐保护的金纳米团簇代表原子上明确定义的催化活性中心，具有解析的晶体结构，能够产生均匀和明确的表面。通过FT-IR光谱与动力学研究的表征的相关性提供了对金簇活性的深入了解，并测试了它们的利用率，以弥合基于有机金属络合物的均相催化和基于纳米颗粒的多相催化之间的差距，以及体相晶体结构模型催化和现实世界催化之间的差距。
2018-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Materials genes of heterogeneous catalysis from clean experiments and artificial intelligence
多相催化是复杂材料功能的一个例子，由几个过程的复杂相互作用控制，例如，不同的表面化学反应和催化剂材料在反应条件下的动态重构。通过第一性原理统计力学模拟整个催化过程是不切实际的，如果不是不可能的话。相反，我们在这里展示了如何应用定制的人工智能方法，即使是少量的材料，来模拟催化并确定关键的描述性参数（“材料基因”），反映触发，促进或阻碍催化剂性能的过程。我们从一个一致的实验组的“干净的数据”，包含九个钒基氧化催化剂。根据标准化方案合成、充分表征和测试这些材料。通过应用符号回归SISSO方法，我们确定了几个最相关的材料性能和它们的反应性之间的相关性。这种方法突出了潜在的物理化学过程，并加速了催化剂设计。
2021-02-16 cond-mat.mtrl-sci
The key role of antibonding electron transfer in surface chemisorption and heterogeneous catalysis
固体表面与原子或分子之间的化学键的描述是理解多相催化、半导体器件制造和燃料电池中的广泛科学问题的基本基础。广泛的理解是基于分子轨道理论，并集中在反键表面吸附态的填充程度，削弱了表面上的键。未被占据的反键表面吸附态通常被默认为是不相关的。在这里，我们表明，大多数反键态成为未占用的，因为电子将占据这些反键态转移到较低的能量费米能级。这种反键电子转移超出了分子轨道理论。它导致的能量增益，在很大程度上控制了表面吸附强度的趋势，并可以作为一个主要的描述符结合在表面上。这一发现说明从第一性原理研究的氢吸附在MoS $_2$表面。反键电子转移能与氢吸附能之间存在明显的线性关系。发现MoS $_2$上的析氢反应起源于硫空位或边缘诱导的带隙内态。表面不均匀性的影响（例如，缺陷、台阶边缘）对表面催化的影响可以从反键电子转移获得的相应不同能量来理解。新兴的图片也提供了一个物理上不同的解释，为众所周知的$d$带理论的氢吸附在过渡金属表面。
2018-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing exchange-correlation functionals for heterogeneous catalysis of nitrogen species
针对含氮化合物多相催化领域交换关联泛函评估不足的问题，研究评估了GGA到RPA的多种泛函在氮物种形成能、催化剂晶格常数及中间体吸附能计算中的表现，发现泛函和范德华校正影响显著，需根据具体反应和材料选择泛函。
2024-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing the Transferability of General-Purpose MachineLearning Interatomic Potentials for Heterogeneous Catalysis with HetCat26
University of Cambridge（剑桥大学）；University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）
本研究提出HetCat26基准，评估十五个通用机器学习原子间势在多相催化中的可迁移性，发现通用基准无法预测催化性能，并识别出训练数据一致性等关键挑战，为下一代模型开发提供指导。
2026-09-28 cond-mat.mtrl-sci
High resolution electron microscopy for heterogeneous catalysis research
多相催化剂是工业反应中最重要的催化剂。纳米催化剂的尺寸从数百纳米到原子尺度不等，其活性与其结构特征如粒径、表面形态和三维形貌密切相关。近年来，先进的分析透射电子显微镜（TEM）技术的发展，特别是原子尺度上的定量高角度环形暗场（HAADF）成像和扫描透射电子显微镜（STEM）中的高能分辨光谱分析，增强了（S）TEM分析多相催化剂结构/化学信息的能力。从二维投影图像的三维重建和使用原位（S）TEM方法实时记录催化反应期间的结构演变进一步拓宽了（S）TEM观察的范围。从高分辨率（S）TEM中获得的原子尺度结构信息已被证明对于更好地理解和设计具有增强性能的新催化剂具有重要意义。
2018-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis of Dispersed Metal Particles for Applications in Photovoltaics, Catalysis, and Electronics
在胶体和纳米颗粒化学中，通过采用突发成核、扩散生长、聚集或其组合的机制来控制颗粒尺寸、形状、结晶度、表面形态和组成。在这里，我们回顾和调查最近开发的方法制备金属胶体和纳米粒子的工业应用，如光催化，催化和消费电子产品的实际例子。我们讨论了相关的理论模型，其中许多是通用的，并确定在其他系统和应用程序中发挥重要作用的增长机制。
2013-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
How accurate are foundational machine learning interatomic potentials for heterogeneous catalysis?
Center for Interstellar Catalysis, Department of Physics and Astronomy, Aarhus University（星际催化中心，物理天文系，奥胡斯大学）
系统评估80种基础机器学习原子间势在多相催化任务中的零样本性能，发现其在特定应用（如钙钛矿氧化物空位形成能）中表现优异，但在磁性材料上失败，且结构弛豫增加误差，无单一模型普遍最优。
2025-12-18 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
First-principles kinetic Monte Carlo simulations for heterogeneous catalysis, applied to the CO oxidation at RuO2(110)
我们描述了一个第一性原理统计力学的方法，使我们能够模拟多相催化的稳态情况。在第一步中，密度泛函理论与过渡态理论一起被用来获得所有相关的基本过程的能量。随后的统计力学的问题是解决的动力学蒙特卡罗方法，它充分占的相关性，波动和空间分布的化学品在催化剂的表面在稳态条件下。将这种方法应用于CO在RuO2（110）的催化氧化，我们确定了表面原子结构和组成的反应环境，从超高真空（UHV）的技术相关的条件下，即高达几个大气压和高温的压力。我们还计算了CO2形成率（周转频率）。结果与现有的实验数据定量一致。我们发现，该系统的高催化活性与无序的，动态的表面“相”与显着的成分波动密切相关。在这种活性状态下，催化功能是由几个基本过程的自我调节相互作用产生的。
2005-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Accessing Numerical Energy Hessians with Graph Neural Network Potentials and Their Application in Heterogeneous Catalysis
本研究验证了预训练OCP机器学习势可准确计算多相催化体系的能量海森矩阵，实现吉布斯自由能估算并提升过渡态搜索收敛率。
2024-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Eliminating Delocalization Error to Improve Heterogeneous Catalysis Predictions with Molecular DFT+U
近似的半局域密度泛函理论（DFT）是已知的低估表面形成能，但矛盾的过度绑定吸附在催化过渡金属氧化物表面，由于离域误差。低成本的DFT+U方法仅提高了前过渡金属氧化物的表面形成能或后过渡金属氧化物的吸附能。在这项工作中，我们证明了这种无效性是由于传统的使用金属中心的原子轨道作为DFT+U中的投影仪。我们分析表面形成过程中的电子密度重排和金红石过渡金属氧化物上的O原子吸附，以强调当相应的密度重排在金属和氧位点高度离域时，标准的DFT+U校正无法调整性能。为了同时改善这两种表面性质，同时保持单位点DFT+U校正的简单性，我们系统地构建了DFT+U的多原子中心分子轨道类投影仪。我们展示了这种分子DFT+U方法，用于调整代表性早期（即，TiO 2）和后期（即，PtO2）过渡金属氧化物。分子DFT+U同时校正了金红石型TiO 2（110）和Pt O2（110）多层模型的吸附能和表面形成能，解决了半局域DFT对表面稳定性和表面反应性的矛盾描述。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultra-Clean Freestanding Graphene by Platinum-Metal Catalysis
虽然独立的清洁石墨烯对于各种应用是必不可少的，但是在将石墨烯转移到期望的衬底之后用于去除聚合物层的现有技术仍然留下显著的污染物。我们发现了一种利用铂金属的催化性能制备超清洁独立石墨烯的方法。聚合物残留物的完全催化去除需要在175至350°C的温度下在空气中退火。低能电子全息研究证明，这种方法的结果在超干净的独立石墨烯。
2012-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Insights into Heterogeneous Catalysis on Surfaces with 3d Transition Metals: Spin-Dependent Chemisorption Models and Magnetic Field Effects
本文综述了3d过渡金属催化剂在ORR和OER等反应中的最新进展，探讨了基于自旋依赖d带中心的化学吸附理论、磁场效应及标度关系在催化剂设计中的应用，并证明了铁磁催化剂通过自旋极化增强反应的潜力。
2023-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Cyber Catalysis: N$_2$ Dissociation over Ruthenium Catalyst with Strong Metal-Support Interaction
催化信息学不断发展，在数据挖掘、分子模拟、计算设计和高通量实验自动化方面取得了重大进展。然而，迄今为止，在网络空间中揭示复合物负载的纳米颗粒催化剂的机理的努力被证明是不成功的。本研究填补了这一空白，探索N $_2$解离的支持Ru纳米粒子作为一个例子，使用通用的神经网络潜力。我们计算了200种催化剂构型，考虑了载体的还原和强金属-载体相互作用（SMSI），最终对各种N $_2$吸附状态进行了15，600次计算。在用实验IR光谱数据成功验证了我们的结果之后，我们澄清了SMSI表面高活性背后的关键N $_2$解离途径，并揭示了在650 °C下还原的催化剂的最大活性。我们的方法非常适用于其他复杂系统，我们相信它代表了多相催化研究数字化转型的关键第一步。
2022-08-29 cond-mat.mtrl-sci
The 3d Transition Metal Single Atom Catalysis for Prominent Adsorption Performance Towards Cr(VI) : A First Principle Study
通过合适的氧化剂和纳米催化剂在污染土壤和水中将Cr（VI）还原为Cr（III）的还原反应因其环境效益而受到广泛关注。单原子催化剂作为一种新兴的催化剂，在同时吸附去除Cr（VI）方面显示出巨大的潜力。在这项工作中，我们研究了3d过渡金属（从Sc到Zn）SAC的吸附效率，通过理论方法去除Cr（VI）。采用密度泛函理论（DFT）研究了Cr（VI）（H2 CrO 4和Cr2 O 72-）在活性炭上的吸附行为. Ti-N-C对H2 CrO 4和Cr2 O 72-具有良好的去除性能，对水的净化具有重要的环保意义。此外，我们的研究结果表明，H2 CrO 4吸附的SAC系统的结合能被发现是远远小于为Cr2 O 72-吸附，表明还原Cr（VI）在Cr2 O 72-是积极有利的比，Cr（VI）在H2 CrO 4。
2022-09-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evaluation of 3D gold nanodendrite layers obtained by templated galvanic displacement reactions for SERS sensing and heterogeneous catalysis
重叠的三维（3D）金纳米枝晶的致密层的特征在于高比表面积以及丰富的尖锐边缘和顶点，从而产生高密度的SERS热点，是用于基于SERS的传感和催化的有前途的基底。我们已经评估了3D金纳米枝晶层的结构特征可以在多大程度上通过在合理定位在硅晶片上的金颗粒处开始3D金纳米枝晶生长来优化。为了这个目的，产生3D金纳米枝晶的电流位移反应由具有1.5微米的晶格常数的母体金颗粒的六边形阵列引导，所述母体金颗粒通过在形貌图案化的硅晶片上的金的固态去湿获得。在金颗粒的边缘处的树枝状特征的生长的起始导致3D金纳米枝晶的形成，同时防止树枝状生长到衬底平面的限制。母金颗粒的规则排列支持重叠的3D金纳米枝晶的致密层的形成，所述3D金纳米枝晶在拉曼显微镜的分辨率极限内足够均匀。因此，SERS映射实验揭示了合理程度的均匀性。所提出的制备算法仅包括自下而上的工艺步骤，其可以在不使用昂贵的仪器的情况下进行。
2019-08-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Automatic graph representation algorithm for heterogeneous catalysis
本文提出自动图表示算法 AGRA，用于自动提取金属表面吸附位点的局部化学环境，并在5个催化反应数据集上验证其跨体系迁移、低计算成本与外推预测能力。
2023-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unravelling Single Atom Catalysis: The Surface Science Approach
了解单原子催化（SAC）的基本机制对于设计具有改进性能和稳定性的系统非常重要。然而，这是有问题的，因为单原子活性位点极难用现有的实验技术表征。在过去的40年里，表面科学为理解多相催化提供了基本的见解，但是在反应温度下金属原子在表征良好的金属氧化物基底上稳定的模型系统很少。在这个角度来看，我讨论了什么是已知的孤立的金属原子吸附在模型金属氧化物表面，以及如何使用这些信息来了解SAC。一个关键问题是，尽管表面科学中研究的高度理想化的模型系统可能不能代表真正的工作催化剂，但它们确实非常类似于使用最先进的理论建模计算的结果。因此，表面科学提供了一个机会，严格基准的理论方法来模拟SAC在未来。也许更令人兴奋的是，几个研究小组已经开发出了金属吸附原子在高温下保持稳定的模型系统。然而，迄今为止，还没有明确的催化活性证明。的前景关闭与STM实验在现实的反应条件下的前景进行了简要的讨论。
2017-06-28 cond-mat.mtrl-sci
AQCat25: Unlocking spin-aware, high-fidelity machine learning potentials for heterogeneous catalysis
AQCat25通过引入高保真DFT数据集，提升异质催化中自旋感知模型的准确性与通用性。
2025-12-12 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Organometallic Complexes of Graphene and Carbon Nanotubes: Introducing New Perspectives in Atomtronics, Spintronics, High Mobility Graphene Electronics and Energy Conversion Catalysis
在这里，我们提出了一个概述最近的基础研究的性质之间的相互作用的单个金属原子和金属簇和共轭表面的石墨烯和碳纳米管，特别关注的电子结构和化学键在金属-石墨烯界面。我们讨论了石墨材料的有机金属配合物的相关性，这些相互作用和它们在原子电子学中的应用，如原子互连，高迁移率的有机金属晶体管器件，高频电子器件，有机金属催化（氢燃料产生的光催化水分解，燃料电池，氢化），自旋电子学，存储器设备和下一代能源设备的基本理解的发展。我们触及在金属上生长的CVD石墨烯，其表面的反应性，以及其作为不对称石墨烯功能化化学（双Janus圆盘）的模板的用途。我们强调了一些最新的进展，在理解金属和石墨烯表面之间的相互作用的性质，从金属覆盖层沉积在石墨烯和单壁碳纳米管薄膜的角度来看。最后，我们评论了该领域面临的主要挑战和技术应用的机遇。
2014-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced bifunctional oxygen catalysis in strained LaNiO3 perovskites
已知应变极大地影响贵金属膜上的低温氧电催化，导致燃料电池和金属-空气电池所必需的双功能活性的显著增强。然而，其对过渡金属氧化物薄膜如钙钛矿的催化作用尚未被广泛理解。在这里，我们外延应变导电钙钛矿LaNiO 3系统地确定其对氧还原和析氧反应的影响。独特的是，我们发现压缩应变可以显着增强这两个反应，产生一个双功能催化剂，超过贵金属，如铂的性能。我们将改进的双功能性归因于eg轨道的应变诱导分裂，这可以在表面定制轨道不对称性。类似于贵金属d带中心相对于费米能级的应变诱导位移，这种分裂可以显著影响这种钙钛矿和其他潜在的更活跃的氧化物的催化活性。
2016-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Surface Restructuring of Nickel Sulfide Generates Optimally-Coordinated Active Sites for ORR Catalysis
已经发现第一行过渡金属氧化物和硫属化物对于水和O $_2$的相互转化的性能与基于贵金属的催化剂的性能相当。第一行过渡金属离子的高不稳定性导致催化条件下的表面动力学，并导致活性位点结构不同于本体晶格的表面终止所预期的那些。虽然这些表面转化已经在许多金属氧化物上得到了很好的表征，但在电催化条件下较重的硫属化物的表面动力学在很大程度上是未知的。我们最近报道了方沸石Ni $_3$ S $_2$体相支持在良性水性条件下的有效ORR催化，并对电解质阴离子如使Pt中毒的磷酸盐表现出优异的耐受性。在这里，我们结合电化学，表面光谱和高分辨率显微镜表征的表面动力学镍$_3$ S $_2$ ORR催化条件下。我们发现，镍$_3$ S $_2$进行自限性氧化表面重组，形成约2 nm的非晶表面膜保形涂层的镍$_3$ S $_2$微晶。表面膜具有标称NiS化学计量比，并且对于ORR催化具有高活性。使用DFT计算，我们表明，在一级近似下，硫化镍的催化活性是由Ni-S配位数在表面暴露的网站通过一个简单的几何描述符。特别是，我们发现，在表面重组过程中动态形成的非晶NiS表面上的表面位点提供了一个最佳的充满活力的景观ORR催化。这项工作提供了一个系统的框架，表征丰富的表面化学的金属硫族化合物，并提供了原则，为发展更广泛的理解介导的无定形材料的电催化。
2017-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Moiré metal for catalysis
基于地球丰富元素的高效低成本催化剂的研究是有机和无机化学的主要驱动力之一。目前的多相催化剂设计策略主要集中在通过掺杂来提高活性区的密度和优化化学反应的吉布斯自由能。在这项工作中，我们研究了莫尔金属的析氢反应的化学性质。我们发现，金属原子的局部移位引入了表面氢键强度的变化，并导致氢吸收的空间依赖性吉布斯自由能。值得注意的是，AB堆叠的NbS2的吉布斯自由能被示出覆盖热中性火山峰，超过了当前记录铂的效率。莫尔结构中局部化学环境的丰富性提供了一种独特的方式来调节各种化学反应的反应性。我们的研究建立了一个配方，从简单的扭曲或堆叠以前不活跃的催化金属设计优良的催化剂，并提出了结构莫尔作为一个有前途的纳米工程方法来调整化学吸附的表面性能。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tailoring the Hydrophobicity of Mesoporous Organosilica for Protein Trapping and Supported Catalysis
我们提出了一种方法，以提高溶菌酶的捕获和限制在有机硅材料中的铜催化。这里提出的直接合成允许通过均匀引入甲基或苯基来控制二氧化硅表面疏水性。结果，观察到苯基官能化材料的溶菌酶捕获效率是MCM-41的3.2倍。对于多相催化，铜被固定在新的有机硅表面。在这种情况下，甲基的存在显著提高了三唑衍生物催化合成的产物产率。这种方法开辟了一条新的合成路线，其中材料性能可以调整并专用于特定应用。
2019-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo method modeling supported metal catalysis: Ni(111) converting adsorbed formyl 'en route' to hydrogen
本文利用量子蒙特卡罗方法和嵌入式活性位点模型，研究Ni(111)表面吸附甲酰基的C-H键解离及氢气生成机理，弥补Hartree-Fock和DFT方法在断键描述上的不足。
2023-09-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Surfactant-Free Synthesis of Spiky Hollow Ag-Au Nanostars with Chemically Exposed Surfaces for Enhanced Catalysis and Single-Particle SERS
尖/中空金属纳米颗粒在广泛的领域中具有应用。然而，目前生产尖/中空金属纳米颗粒的自下而上的方法严重依赖于使用强吸附性表面活性剂分子，这是不期望的，因为这些表面活性剂使产物颗粒表面钝化。在这里，我们报告了一个高产量的表面活性剂的合成尖刺空心金银纳米星（SHAAN）。每个SHAAN由50多个钉组成，钉在一个中空的外壳上。直径为150 nm的立方核，这使得SHAAN具有高度的等离子体和催化活性。此外，SHAAN的表面是化学暴露的，这使它们与表面活性剂封端的对应物相比具有显著增强的功能性，如表面增强拉曼光谱（SERS）和催化所示。原始SHAAN的化学可及性还允许使用羟乙基纤维素作为弱结合稳定剂。这产生了胶体SHAAN，其保持稳定超过1个月，同时保留原始颗粒的功能，甚至允许实现单颗粒SERS。
2021-12-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Single-Atom Catalysis: An Opportunity For Surface Science
本文论述表面科学方法如何通过精确表征单原子催化剂的几何结构、稳定性与吸附效应，并结合UHV、近常压及电化学验证，推动SAC载体-金属体系的机理理解与理性设计。
2025-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo method for metal catalysis: case study of hydrogen production on Pt(111)
90%以上的化学品生产使用固体催化剂.因此，相关工作是对主要社会需求的回应。本文研究了铂催化剂上水煤气变换制氢。紧密堆积的Pt（111）表面催化了这一过程。许多化学反应都涉及键的离解。对于在固体表面的反应也是如此，其中解离步骤通常是限制性的，但与气相反应通道相比是促进性的。由于Hartree-Fock和DFT方法对键断裂的描述不好，本文采用量子蒙特卡罗（QMC）方法。QMC是一种随机方法来解决薛定谔方程最近来的年龄为非均质系统涉及固体。本文研究了水和一氧化碳在Pt（111）上的共吸附。水部分解离，而其氧原子与CO结合，失去一个氢原子。这一协调一致的步骤是限速的。然后，所得到的吸附的甲酸盐物质分解为容易消除的二氧化碳，并且清洁燃料产物是H $_2$。过渡态的几何形状可以优化使用分子量子蒙特卡罗力常数，在我们的早期工作的基础上，使用CASINO软件。我们的嵌入式活性位点的方法被使用。这允许使用高水平配置相互作用（CI）波函数，在平面波中扩展并嵌入金属晶格中，暴露其密堆积面。由此产生的周期函数用于指导量子蒙特卡罗计算。本文给出了CO预吸附在Pt（111）表面17 +/-0.2c.f.时，水的加成反应机理和QMC活化势垒。表观测量值为17.05 kcal/mol。它们对于研究类似或复杂的催化体系是令人鼓舞的。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Validation of Quantum Computing for Transition Metal Oxide-based Automotive Catalysis
General Motors Company（通用汽车公司）
本研究通过量子计算方法验证了过渡金属氧化物在汽车催化中的应用，评估了大规模量子模拟所需的资源，并探讨了影响量子模拟精度的关键因素。
2025-12-25 cond-mat.mtrl-sci cs.ET physics.chem-ph
Quantum Monte Carlo method for metal-film catalysis: water addition to carbon monoxide adsorbed on Pt/Al(111), a route to hydrogen
氢生产作为化石燃料的清洁，可持续替代品正在加快步伐。巴黎戴高乐机场的容量翻倍计划已经停止，即使是在即将到来的奥运会期间，也要等到氢动力飞机投入使用。因此，研究催化选择性制氢和优化催化剂结构是及时的。90%以上的化学品生产使用固体催化剂.研究了一氧化碳（CO）在廉价Al（111）支撑的铂薄膜上的吸附。一氧化碳与水反应产生氢气（水煤气变换）。量子蒙特卡罗方法是唯一一种足够精确的方法来研究在紧密堆积的Pt/Al（111）上催化反应的早期步骤。许多化学反应都涉及键的离解。这个过程通常是固体表面限速反应步骤的关键。由于Hartree-Fock和DFT方法对键断裂的描述很差，因此使用了我们的嵌入活性位点方法。这项工作展示了一种新的量子蒙特卡罗（QMC）方法。所研究的水煤气变换反应步骤是将水加到预先吸附在Al（111）支撑的Pt单分子膜上的CO上。水分子只是部分离解。它的氧原子与CO结合，产生吸附的COOH和Pt-H。这种协同增加是限速的。在随后的步骤中，吸附的甲酸盐物质（具有酸性氢）分解成二氧化碳，并且在质子迁移到Pt-H之后，获得清洁的产物H $_2$。发现QMC活化势垒为64.8 $\pm$ 1.5 kJ/mol。因此，QMC是令人鼓舞的调查类似的催化体系。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Formation of Nanoclusters and Nanopillars in Nonequilibrium Surface Growth for Catalysis Applications: Growth by Diffusional Transport of Matter in Solution Synthesis
纳米团簇和纳米柱的生长被认为是在一个模型的表面沉积的积木（原子）从溶液中扩散传输到形成的表面结构。表面重组过程也占在模型中，然后产生感兴趣的催化应用中的形态。利用动力学蒙特卡罗数值方法研究了Pt型金属纳米结构中FCC对称表面特征的出现。可用的结果，如（111）-样的协调，以及建议最佳的生长制度，得到的活性位点的分数与所需的性能进行催化，评价。
2011-06-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Recrystallization Characteristics of Catalytic Alloy and Graphite in Diamond Synthesis
本文首先考虑了触媒法合成金刚石过程中触媒合金和石墨在超高压高温条件下的再结晶特性。在金刚石合成催化过程中，金属在压力的作用下发生塑性变形，随着温度的升高发生再结晶。当催化金属再结晶时，石墨颗粒的形状在与催化剂接触的区域中为球形，而在与催化剂接触的区域中为任何形状。此外，我们还利用第一性原理方法计算了过渡金属元素与碳原子之间的相互作用，计算了过渡金属元素与碳原子之间的电子电荷密度分布和结合能。在确定晶格常数参数之后，我们通过从组成晶体的原子的总能量的总和中减去晶体的总能量并将其除以原子数来获得结合能。因此，从理论上分析了触媒对金刚石合成的影响。
2020-11-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The Stability of Rutile Oxides for Oxygen Evolution Catalysis: From Mechanistic Understanding to New Descriptors
本研究通过计算分析金红石型IrO₂与RuO₂的金属-氧键强度，揭示二者稳定性差异的电子起源，利用晶体轨道衍生的电子描述符区分键的共价与离子贡献，为氧析出催化的稳定性研究提供新视角。
2026-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Tailoring the electronic properties of TiO$_2$ monolayers for solar driven catalysis through transition metal doping
本研究基于DFT方法在TiO$_2$单层进行过渡金属掺杂构建Janus结构，发现掺杂Ag、Au、Pd和Pt不仅可减小带隙增强可见光响应，还诱发铁磁性并促进电荷分离，从而显著提升光催化析氢反应活性。
2024-10-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Stereological 3D modeling of nano-scale catalyst particles using TEM projections
针对传统TEM仅能获取纳米催化剂二维信息的局限，提出一种基于双尺度TEM数据校准的随机三维建模方法，可实现统计代表性的催化剂颗粒三维重构并生成数字孪生体，助力纳米结构与性能关系研究。
2025-03-21 cond-mat.mtrl-sci math.PR physics.chem-ph
Metalated Porous-Organic-Polymer Renders Mustard-Gas Simulant Harmless: Core Planarity Matters
金属有机骨架（MOFs）中开放活性金属中心的存在表现出更高的催化活性。但由于MOFs中存在配位键，限制了MOFs在多相催化中的合理应用。近年来，金属化多孔有机聚合物（Metalated Porous-Organic-Polymers，简称M-POP）以其共价键（结构稳定性）和开放金属中心（单中心催化）相结合的特点，引入了一种完全有机的替代结构。在这方面的贡献，我们展示了两个铁持久性有机污染物（Fe-Tt-POP和Fe-Rb-POP）的三元共聚方法的催化氧化去污不同的硫基芥子气模拟物的成功建设。Fe-Tt-POP催化氧化苯硫醚（TA）的转化率（13 h后为99%）高于Fe-Rb-POP（13 h后为43%）。通过原位漫反射红外光谱（DRIFTS）分析，结合密度泛函理论（DFT）计算研究，探讨了催化氧化TA反应机理的差异.
2022-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Noble-Metal-Assisted Fast Interfacial Oxygen Migration with Topotactic Phase Transition in Perovskite Oxides
过渡金属钙钛矿氧化物是一系列用于电子学、催化和能量转换过程的功能材料体系，其中氧的迁移和析出起着关键作用。然而，稳定的金属-氧（M-O）键形成抑制离子扩散的大的能垒。因此，寻求有效和简便的方法来加速氧动力学已成为一个重要的问题。在这里，贵金属（Pt，Ag）和钙钛矿氧化物（SrCoO 3-δ）之间的相互作用（界面电荷转移和合作键合）被用来削弱（M-O）键，降低氧迁移的能垒。作为氧泵的贵金属层可以从氧化物膜中连续地提取氧到大气中。从钙钛矿（SrCoO_3）到钙钛矿（SrCoO_（2.5））的拓扑相变温度从200 K显著降低到室温。此外，这种方法也可以适用于SrFeO 3的类似topotactic相还原适度的热激活。这一发现为实现钙钛矿氧化物中氧的快速迁移提供了一条有希望的通用途径，在低温电极和高活性催化界面方面具有重要的应用前景。
2021-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Dissociative Electron Attachment on Metal Surfaces: The Case of HCl$^-$ on Au(111)
本文利用嵌入式EOM-EA-CCSD与DFT相结合的方法研究HCl在Au(111)上的解离吸附，发现吸附后HCl$^-$因电荷离域而成为稳定束缚阴离子，解离能显著降低，为等离激元催化通过束缚阴离子态进行提供了理论依据。
2024-08-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Single-Atom Catalysis: Insights from Model Systems
近年来，单原子催化（SAC）领域得到了很大的发展。虽然在开发新的合成方法方面取得了很大的成功，但大多数实验和用于模拟它们的理论计算之间存在根本性的脱节。真正的催化剂是基于粉末载体的，由于环境的原因，粉末载体不可避免地包含许多不同的小面、不同的表面位置、缺陷、羟基和其他污染物。这使得使用当前技术来确定活性SAC位点的结构极其困难。为了便于处理，旨在模拟SAC的计算利用了理想化支撑的周期性边界条件和低指数面。因此，通过计算确定的反应势垒和机制最多只能代表一个可解释性的论点，而且很有可能忽略了某些关键方面。一种更好地理解什么是合理的方法是通过实验建模，即将计算结果与基于在超高真空（UHV）环境中制备的精确定义的单晶支撑物的实验进行比较。在这篇文章中，我们回顾了表面科学文献的地位，因为它涉及到SAC。我们专注于实验工作的支持下，该网站的金属原子是明确确定的实验，特别是表面的金红石和金红石二氧化钛，氧化铁Fe2O3和Fe3O4，以及CeO2和MgO。这项工作的大部分是基于扫描探针显微镜结合光谱学，我们突出了显着的少数研究中，金属原子是稳定的低指数表面的典型支持。在一个角度来看，我们讨论了扩展到其他相关的支持这样的研究的可能性。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Fine-tuning universal machine learning potentials for transition state search in surface catalysis
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）；Aarhus University（奥胡斯大学）
本文提出基于主动学习的工作流，通过迭代微调通用机器学习势（uMLPs）以实现DFT级别的过渡态搜索，展示了在金属和单原子合金表面CO2氢化反应网络中，通过8次DFT单点计算即可获得高质量过渡态结构。
2026-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical Modeling of Tribochemical Reaction on Pt and Au Contacts: Mechanical Load and Catalysis
微机电系统和纳米机电系统（MEMS和NEMS）晶体管被认为是有前途的尺寸减小和功率最大化的电子器件。然而，由于对表面触点的机械负载而形成的摩擦聚合物显著地影响触点之间的导电性。这是一个具有挑战性的问题，阻止了这些其他有前途的设备的广泛实际使用。在这里，我们使用密度泛函理论（DFT）研究摩擦聚合物的形成机制，包括正常的机械负载，催化作用，以及金属接触的电化学效应。选择苯作为背景气体，因为它是最常见和最严重的烃类污染物之一。考虑了两种吸附情况：一种是苯在活性金属Pt（111）表面上的吸附，另一种是苯在贵金属Au（111）表面上的吸附。我们表明，摩擦聚合物的形成是由机械负荷和接触的催化作用引起的。首先，苯分子被吸附在Pt表面上。然后，由于Pt接触的闭合，应力被施加到吸附物，使得C-H键更脆弱。随着应力的进一步增加，H原子被压靠近Pt衬底并开始与Pt原子键合。因此，Pt充当催化剂，加速脱氢过程。当在触点两端施加电压时，催化效果通过电化学增强。最后，由于H原子的损失，C原子变得更具反应性并连接在一起或堆积形成摩擦聚合物。通过了解这些机制，我们提供指导设计策略，抑制摩擦聚合物的形成。
2015-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Hydroxylation-driven surface reconstruction at the origin of compressive-to-tensile stress transition in metal oxide nanoparticles
研究利用MgO的神经网络原子间势证明水吸附引发的表面羟基化导致晶面转变，使表面应力由正转负，其预测的晶格应变与实验相符，为多领域应用提供指导。
2025-03-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
High-throughput calculations of two-dimensional auxetic $M_4X_8$ with magnetism, electrocatalysis, and alkali metal battery applications
本研究通过高通量DFT计算发现9种二维拉胀$M_4X_8$单层，其中Pd4I8具有极高负泊松比-0.798，兼具磁性、HER/OER催化活性及碱金属电池负极潜力，拓展了多功能二维材料家族。
2025-01-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling Heat Dissipation at the Nanoscale: An Embedding Approach for Chemical Reaction Dynamics on Metal Surfaces
我们提出了一种嵌入技术的金属系统，使之成为可能的模型能量耗散到衬底声子在表面化学反应的第一性原理。分离化学和弹性贡献的相互作用势提供了一个定量的描述电子和声子能带结构。应用于O $_2$在Pd（100）处的解离，预测了由于释放的吸附能（约100）而导致的“热”氧吸附物。2.6 eV）。这一发现质疑了多相催化模型中通常假设的反应热力学的瞬时热化。
2014-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Enhancing Perovskite Electrocatalysis through Strain Tuning of the Oxygen Deficiency
过渡金属氧化物中的氧空位促进了对能量储存和产生至关重要的催化作用。然而，已经证明难以在诸如金属-空气电池和便携式燃料电池的装置中操作所需的较低温度下促进空位。在这里，我们使用钙钛矿基钴酸锶（SrCoOx）的薄膜来表明，外延应变是一个强大的工具，对操纵的氧含量的条件下，与析氧反应一致，产生越来越多的缺氧状态的钴酸盐通常会被完全氧化的环境。通过拉伸应变产生的额外的氧空位将钴酸盐对这一重要反应的催化活性提高了一个数量级以上，相当于贵金属催化剂，包括IrO 2。我们的研究结果表明，这些氧化物中的应变可以决定氧的化学计量独立于环境条件，允许前所未有的控制氧空位在催化附近的室温。
2016-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Phase-selective growth of $κ$- vs $β$-Ga$_2$O$_3$ and (In$_x$Ga$_{1-x}$)$_2$O$_3$ by In-mediated metal exchange catalysis in plasma-assisted molecular beam epitaxy
本研究利用MEXCAT-MBE技术实现了单相$κ$-与$β$-Ga$_2$O$_3$及其In合金的相选择性生长，揭示了多形体转变机制，并证明催化生长能显著提升异质外延温度与晶体质量。
2023-11-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Understanding High-Temperature Chemical Reactions on Metal Surfaces
金属表面的化学反应在多相催化和纳米结构生长等过程中非常重要。在中等或更低的温度下，这些反应通常遵循最小能量路径，并且温度效应可以通过谐振子模型合理地描述。在接近衬底的熔点的高温下，表面反应的一般行为仍然难以捉摸。在这项研究中，通过以吸附在Cu（111）上的碳氢化合物物种作为模型系统，并通过机器学习势进行广泛的分子动力学模拟，我们确定了几个重要的高温效应，包括局部化学环境，表面原子迁移率和衬底热膨胀。它们以不同的方式影响高温表面反应的不同方面。这些结果加深了我们对高温反应的理解。
2022-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Persistent metal-insulator transition at the surface of an oxygen-deficient, epitaxial manganite film
氧的化学计量比对复合氧化物的物理和化学性质有很大的影响。例如催化和电化学中的大多数功能特别取决于氧化学计量的控制。为了了解缺氧复合氧化物的本征表面的基本性质，我们报告在原位温度相关的扫描隧道光谱实验原始缺氧，外延锰氧化物薄膜。虽然这些膜是绝缘的，在随后的非原位在平面内的电子输运实验在所有温度下，原位扫描隧道光谱数据显示，这些膜的表面表现出金属-绝缘体转变（MIT）在120 K，符合铁磁有序的小集群在大部分的缺氧膜的发病。非化学计量比薄膜的表面MIT转变温度与完全氧化的体相的惊人接近表明，在表面区域中的电子性质不会受到体相中氧不足的显著影响。这对理解和功能设计复杂的氧化物及其具有特定电子性质的催化，氧化物电子学和电化学界面具有重要意义。
2014-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Interaction energies of H$_2$ and CO on transition-metal surfaces computed by a range-separated hybrid van der Waals density functional
Chalmers University of Technology（查尔姆斯理工大学）
研究H₂在Cu(111)表面解离化学吸附问题，测试范围分离的混合范德华密度泛函描述其动力学经典势垒的能力，利用分子准粒子预测变体，提出并实现识别AHBR(γ*)版本用于建模，接近化学精度确定势垒高度，检验相关物理的更广泛相关性。
2026-07-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Many-Body Simulations of Catalytic Metal Surfaces
ByteDance Seed（字节跳动种子）；University of California, Davis（加州大学戴维斯分校）；Peking University（北京大学）
本文提出FEMION框架，通过结合辅助场量子蒙特卡洛和随机相近似，解决催化系统中计算成本与精度的矛盾，验证了单原子催化中10电子规则的适用性。
2026-04-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Rational Strain Engineering in Delafossite Oxides for Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalysis in Acidic Media
合理设计与铂竞争的析氢反应电催化剂是电力制气技术经济可行的突出挑战。在这里，我们介绍了铜铁矿PdCrO $_2$，PdCoO $_2$和PtCoO $_2$作为一个新的家庭的电催化剂在酸性介质中的HER。我们表明，在PdCoO $_2$的固有应变Pd金属亚晶格作为一个假晶模板的应变（+2.3%）的Pd丰富的盖帽层的生长在还原条件下。表面改性通过同时将交换电流密度j $_0$从2 mA/cm $^2_{geo}$增加到5 mA/cm和通过将塔菲尔斜率降低到38 mV/decade来连续改进电催化活性，导致对于10 mA/cm $^2_{geo}$，$η_{10}$ < 15 mV的过电位，优于本体铂。大大提高的活性归因于$β$ -氢化钯相的原位稳定化，相对于纯的或纳米结构的钯具有显著增强的表面催化性能。这些研究结果说明如何操作诱导的电溶解可以作为一个自上而下的设计理念，合理的表面和性能工程，通过应变稳定的催化活性相的形成。
2019-03-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Looping metal-support interaction in heterogeneous catalysts during redox reactions
本文利用原位透射电子显微镜揭示NiFe-Fe3O4催化剂在氢氧化反应中金属-载体界面的循环迁移机制，发现反应与载体氧化还原过程在单颗粒上空间分离并内在耦合。
2025-07-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A transferable prediction model of molecular adsorption on metals based on adsorbate and substrate properties
表面吸附是催化、环境、能源、医药等领域的基础过程之一。发展一个能在几分钟内有效预测结合能的吸附模型一直是表面和界面科学的一个长期目标。该解决方案一直难以捉摸，因为识别各种组合物、结构和环境的吸附能的内在决定因素是不平凡的。我们介绍了一个新的和灵活的模型来预测吸附能的金属基板。该模型是基于容易计算，基板和吸附质的固有特性。它是使用基于探针分子的第一性原理计算的机器学习来参数化的（例如，H $_2$ O，CO $_2$，O $_2$，N $_2$）吸附到一系列纯金属基底上。该模型预测的计算解离吸附能的金属表面的相关系数为0.93和平均绝对误差为0.77 eV的大数据库的分子吸附能提供的\textit{Catalysis-Hub.org}，其中有一个范围为15 eV。由于该模型是基于预先计算的量，它提供了吸附能的近瞬时估计，它是足够准确的，以消除约90%的候选人在筛选研究的新的吸附质。该模型，因此，显着提高了目前的努力，以确定新的分子涂层在许多应用研究领域。
2022-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
