Eliminating Delocalization Error to Improve Heterogeneous Catalysis Predictions with Molecular DFT+U
近似的半局域密度泛函理论（DFT）是已知的低估表面形成能，但矛盾的过度绑定吸附在催化过渡金属氧化物表面，由于离域误差。低成本的DFT+U方法仅提高了前过渡金属氧化物的表面形成能或后过渡金属氧化物的吸附能。在这项工作中，我们证明了这种无效性是由于传统的使用金属中心的原子轨道作为DFT+U中的投影仪。我们分析表面形成过程中的电子密度重排和金红石过渡金属氧化物上的O原子吸附，以强调当相应的密度重排在金属和氧位点高度离域时，标准的DFT+U校正无法调整性能。为了同时改善这两种表面性质，同时保持单位点DFT+U校正的简单性，我们系统地构建了DFT+U的多原子中心分子轨道类投影仪。我们展示了这种分子DFT+U方法，用于调整代表性早期（即，TiO 2）和后期（即，PtO2）过渡金属氧化物。分子DFT+U同时校正了金红石型TiO 2（110）和Pt O2（110）多层模型的吸附能和表面形成能，解决了半局域DFT对表面稳定性和表面反应性的矛盾描述。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Tuning the workfunction of ZnO through surface doping with Mn from first-principles simulations
ZnO的表面掺杂允许定制材料的表面化学，同时保持体的极好的电子结构。除了催化的吸附能和活化能的明显变化外，表面掺杂还可以改变材料的功函数，并使其能够针对特定的光催化和光电应用进行调整。我们提出了第一性原理电子结构计算的Mn的表面掺杂的ZnO（0001）表面。各种掺杂剂浓度已被认为是在最外（表面）层的Zn原子，而内部的材料保持在理想的纤锌矿结构。计算了各体系的表面能和表面功函数。功函数和表面能下降，随着锰浓度增加的O-终止的表面，而更复杂的行为是在金属终止的。我们讨论了这种材料的表面稳定性和表面电子结构的趋势，以及它们如何影响其性能。
2022-08-18 cond-mat.mtrl-sci
How accurate are foundational machine learning interatomic potentials for heterogeneous catalysis?
Center for Interstellar Catalysis, Department of Physics and Astronomy, Aarhus University（星际催化中心，物理天文系，奥胡斯大学）
系统评估80种基础机器学习原子间势在多相催化任务中的零样本性能，发现其在特定应用（如钙钛矿氧化物空位形成能）中表现优异，但在磁性材料上失败，且结构弛豫增加误差，无单一模型普遍最优。
2025-12-18 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Bias in Universal Machine-Learned Interatomic Potentials and its Effects on Fine-Tuning
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）
研究通用机器学习原子间势在微调中的偏差问题，提出周期性微调方法以生成更通用准确的模型，并通过主成分空间和Q残差分析量化外推不确定性。
2026-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Tuning SMSI Kinetics on Pt-loaded TiO$_2$(110) by Choosing the Pressure: A Combined UHV / Near-Ambient Pressure XPS Study
在可还原的氧化物载体上的Pt催化剂颗粒通常在升高的温度下由于强的金属-载体相互作用（SMSI）而显著改变它们的活性，这诱导在贵金属颗粒周围形成包封层。然而，在高压下氧化和还原处理对该封装层的影响仍然存在争议，部分原因是表面科学研究和应用催化之间的“压力差距”。在本工作中，我们采用基于同步加速器的近环境压力X射线光电子能谱学（NAP-XPS）研究了在高达0.1 Torr的压力下，O $_2$和H $_2$对定义明确的Pt/TiO $_2$（110）催化剂SMSI态的影响。通过调节O $_2$压力，我们可以选择性地氧化TiO $_2$载体或同时氧化载体和Pt颗粒。由金属Pt催化，封装氧化物覆盖层在1 × 10 $^{-5}$ Torr O $_2$中快速生长，但在较高的O $_2$压力下（其中Pt处于氧化态），数量级的有效性较低。虽然Pt颗粒的氧化/还原是可逆的，但一旦发生包封，它们仍然嵌入载体中。
2022-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Fine-Tuning Bulk-oriented Universal Interatomic Potentials for Surfaces: Accuracy, Efficiency, and Forgetting Control
本文通过系统比较从头训练、零样本、常规与多头微调，证明微调预训练通用原子间势能以极少数据提升表面预测精度，并缓解灾难性遗忘。
2025-09-30 cond-mat.mtrl-sci
An efficient forgetting-aware fine-tuning framework for pretrained universal machine-learning interatomic potentials
针对预训练通用机器学习原子间势微调中的灾难性遗忘问题，提出整合经验回放与弹性权重巩固的reEWC策略，在提升目标材料精度的同时保持泛化能力，实现跨化学体系知识迁移。
2025-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the properties of metal surfaces by alloying: a DFT study of H2, O2, and H2O adsorption on Ni-Fe surfaces
该研究利用DFT计算揭示Fe:Ni比例如何调控Ni-Fe合金表面对H₂、O₂和H₂O的吸附及解离热力学，为催化与电催化表面设计提供依据。
2024-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmarking Universal Machine Learning Interatomic Potentials for Elastic Property Prediction
School of Intelligence Science and Technology, Nanjing University of Science and Technology（南京理工大学智能科学与技术学院）；School of Physics, Hefei University of Technology（合肥工业大学物理学院）
本文评估了四种通用机器学习互原子势在弹性质预测中的性能，发现SevenNet表现最佳，通过微调进一步提升了CHGNet的准确性，而MACE的鲁棒性较弱。
2026-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Pre-training, fine-tuning, and distillation (PFD): Automatically generating machine learning force fields from universal models
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Suzhou Institute for Advanced Research, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学苏州高等研究院）；Suzhou Lab（苏州实验室）
PFD方法通过预训练、微调和蒸馏从通用模型自动生成高精度力场，提升材料模拟效率和精度。
2025-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Fine-tuning of universal machine-learning interatomic potentials for high-entropy alloys with application to 2D (Mo,Ta,Nb,W,V)S$_2$
University of Oulu（奥卢大学）
本文研究了通用机器学习互原子势在二维过渡金属硫化物高熵合金中的适用性，开发了有效的微调策略，通过系统生成和选择训练结构，验证了微调模型在预测混合能方面的高精度。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Benchmarking CHGNet Universal Machine Learning Interatomic Potential Against DFT and EXAFS: Case of Layered WS2 and MoS2
本研究将CHGNet通用机器学习势能用于层状WS2和MoS2的热无序建模，通过与DFT及EXAFS谱对比验证性能，发现用约100个DFT结构微调可缓解力低估并提升谱一致性。
2025-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Fine-Tuning a Universal Machine-Learned Interatomic Potential for Oxygen Plasma Interactions with WS$_2$
Princeton University（普林斯顿大学）
通过迭代微调预训练的通用机器学习原子间势（UMA模型），结合SOAP和FPS采样、DFT标注，实现了对氧等离子体与WS$_2$相互作用的准确模拟，能量和力MAE分别降至4.5×10^{-3}eV/原子和0.076eV/Å。
2026-08-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Plasmon-Induced Tuning of Cerium Oxidation States in Au@CeO$_x$ Core@Shell Nanoparticles
本文通过可见光驱动的局域表面等离激元共振光热反应合成Au@CeO$_x$核壳纳米颗粒，并利用绿色激光照射进一步提高Ce$^{3+}$/Ce$^{4+}$比值，实现了铈价态的可逆调控，为优化其光催化与类酶性能提供了新途径。
2025-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Universal Interatomic Potentials as Configuration-Space Generators for One-Shot and Iterative Fine-Tuning of Ab Initio-Accurate Material-Specific Models
Technische Universität Ilmenau（伊尔梅瑙工业大学）
本文提出将通用机器学习原子间势作为构型空间生成器，通过DFT重标定子采样构型，以少量从头算数据微调或训练材料特定模型，实现高效高精度原子模拟。
2026-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Can Universal Machine-Learning Interatomic Potentials Capture Small Polarons? A Geometry-Based Benchmark in Transition-Metal Oxides
Auburn University（奥本大学）；University of Latvia（拉脱维亚大学）
本文通过几何描述符研究发现，通用机器学习原子间势（uMLIPs）对过渡金属氧化物中小极化子的描述能力受训练数据和电子关联处理影响，无法稳定空间分离的极化子-施主构型。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Fine tuning generative adversarial networks with universal force fields: application to two-dimensional topological insulators
提出通过引入通用力场等图神经网络作为判别器微调生成对抗网络，实现向目标材料生成的内在偏置，并成功应用于设计具有合适带隙的新型二维拓扑绝缘体。
2025-04-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Overcoming systematic softening in universal machine learning interatomic potentials by fine-tuning
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；University of Cambridge（剑桥大学）
本研究发现三种通用机器学习原子间势存在因预训练数据有偏采样导致的势能面系统性软化问题，证明仅用单个额外数据点微调即可有效纠正，为下一代基础型MLIP的数据集构建提供了方向。
2024-05-11 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Universal Catalyst Design Framework for Electrochemical Hydrogen Peroxide Synthesis Facilitated by Local Atomic Environment Descriptors
提出一种结合局域原子环境描述符、机器学习与微动力学建模的通用框架，实现跨四类材料的高效筛选，并准确预测吸附自由能，显著加速高性能2e-水氧化反应催化剂的设计。
2025-01-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Universal Metallic Surface States in Electride
本文发现所有电子化合物都必然具有鲁棒且普适的金属表面态，其机制源于电荷密度分布在实空间拓扑中从间隙中心到原子中心的转变，并在带隙超过6.13 eV的拓扑平庸电子化合物中得到了验证。
2024-02-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Tuning topological surface magnetism by bulk alloying
部署的IV-VI族半导体的体能带结构的分析原子模型，我们连接的自旋结构的拓扑表面状态的晶体场和自旋轨道耦合参数的体材料。虽然Dirac-Weyl（或等价地，Rashba）型拓扑表面状态通常被假设为普适的，但我们表明表面状态的物理是惊人的非普适的。为了清楚地看到这一点，我们计算RKKY相互作用，这可以被视为这种表面态自旋结构的探针，发现它的\emph{qualitative form}取决于体自旋轨道和晶体场参数的值。这开辟了通过例如改变IV-VI族三元化合物的组成来调节IV-VI族拓扑绝缘体表面上的自旋相互作用的途径，以及突出了拓扑绝缘体中体相和表面物理之间的联系的重要性。
2017-11-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface Stability Modeling with Universal Machine Learning Interatomic Potentials: A Comprehensive Cleavage Energy Benchmarking Study
本研究针对通用机器学习原子间势的解理能预测能力开展全面基准测试，发现训练数据构成对性能的影响远大于模型架构复杂度，为相关模型的训练数据设计提供了指导。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Cross-Geometry Transferability Assessment of Universal Machine Learning Interatomic Potentials: From Bulk Materials to Atomic Nanowires
Brazilian Nanotechnology National Laboratory (LNNano/CNPEM)（巴西国家纳米技术实验室）；Universidade Federal do ABC (UFABC)（ABC联邦大学）
该研究评估通用机器学习原子间势的跨几何可迁移性，构建ZrO₂多构型数据集，测试26个预训练模型，发现零样本预测存在几何依赖型误差，对比不同训练策略，指出适配低配位离子纳米结构需多样目标数据与物理验证。
2026-08-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
MOFSimBench: Evaluating Universal Machine Learning Interatomic Potentials In Metal--Organic Framework Molecular Modeling
Computer Science, University of Tübingen, Germany；Chemical Engineering \& Applied Chemistry, University of Toronto, Toronto, Ontario M5S 3E5, Canada
本文提出MOFSimBench基准，通过结构优化、分子动力学稳定性、体相性质预测和主客体相互作用等任务评估通用机器学习原子间势在纳米多孔材料建模中的表现，发现数据质量比模型架构更关键。
2025-07-16 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
A Transferable Machine-learning Scheme from Pure Metals to Alloys in Predicting Adsorption Energies
合金由于其组成、结构和元素分布的可调性，在催化领域具有巨大的应用潜力，但同时也限制了潜在合金催化剂的快速筛选。机器学习方法能够解决多变量问题，但由于缺乏通用描述符，仍然无法从纯金属的性质预测复杂合金催化剂。在此，我们提出了一个可转移的机器学习模型的基础上的基板和吸附物的固有属性，它可以预测单原子合金（SAA），AB金属间化合物（ABs）和高熵合金（HEAs）的吸附能，简单地通过训练过渡金属（TM）的属性。此外，该模型还从机器学习的角度建立了合金表面吸附能的构效关系，揭示了表面原子的价态、电负性和配位性以及吸附物的价态对吸附能的影响。这种可转移的方案促进了对合金吸附机理的理解和合金催化剂的快速设计。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantitative Prediction on the Enantioselectivity of Multiple Chiral Iodoarene Scaffolds Based on Whole Geometry
Gachon University（嘉泉大学）；Ajou University（亚洲大学）
原子水平上的不对称催化的机理基础为开发超越当前最先进水平的手性催化剂的潜在价值提供了捷径。在对映选择性氧化还原转化中，目前的直觉驱动的研究需要一个系统的方法来支持他们的直觉想法。可以说，最系统的方法将是基于可靠的定量结构选择性关系的多样性和不同的手性支架在一个最佳的特征空间，普遍适用于反应。在这里，我们介绍了一个预测的工作流程，用于扩展手性催化剂的反应范围。为此，从DFT优化的多个催化剂支架的3D结构编码整个几何描述符，9个簇中的113个催化剂。通过统计比较由手性碘代芳烃的每个描述符建立的对映体选择性预测分类模型，验证了分子描述符。更值得注意的是，捕获整个分子的几何形状，通过一个热编码的分裂三维分子指纹提出了可靠的对映体选择性预测回归模型为三个不同的名称反应，通过回收的数据和元数据获得跨反应。该工作流程的潜在使用价值以及可回收性、兼容性和通用性的优点证明，该工作流程可应用于除上述命名反应之外的命名反应（样品外）。此外，对于系综模型的一致性预测，该全局描述符可以与sterimol参数和非共价相互作用向量进行比较。本研究是一个如何克服有机反应，特别是不对称催化反应中实验数据稀疏性的案例。
2021-03-25 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
