Cerium doped graphene-based materials towards oxygen reduction reaction catalysis
本研究通过密度泛函理论计算探讨了铈掺杂石墨烯基材料作为氧还原反应催化剂，发现Ce掺杂与氧原子及结构缺陷协同可降低反应自由能并提高催化活性与选择性，为替代昂贵金属基催化剂提供了可持续方案。
2025-05-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum Monte Carlo method modeling supported metal catalysis: Ni(111) converting adsorbed formyl 'en route' to hydrogen
本文利用量子蒙特卡罗方法和嵌入式活性位点模型，研究Ni(111)表面吸附甲酰基的C-H键解离及氢气生成机理，弥补Hartree-Fock和DFT方法在断键描述上的不足。
2023-09-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing the Transferability of General-Purpose MachineLearning Interatomic Potentials for Heterogeneous Catalysis with HetCat26
University of Cambridge（剑桥大学）；University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）
本研究提出HetCat26基准，评估十五个通用机器学习原子间势在多相催化中的可迁移性，发现通用基准无法预测催化性能，并识别出训练数据一致性等关键挑战，为下一代模型开发提供指导。
2026-09-28 cond-mat.mtrl-sci
The steady-state of heterogeneous catalysis, studied by first-principles statistical mechanics
用从头算统计力学计算了CO在RuO_2（110）上催化氧化的转化率随温度和分压的变化。用全电子密度泛函理论计算了气相分子的离解、吸附、表面扩散、表面化学反应和脱附过程。由此产生的CO2形成速率[在整个（T，p_CO，p_O2）空间]，显示原子运动和反应随时间变化的电影，从皮秒到秒，统计分析提供了对控制非均相催化和开放热力学系统的协同作用的见解。
2004-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Designing Materials Acceleration Platforms for Heterogeneous CO2 Photo(thermal)catalysis
本文探讨了材料加速平台（MAPs）如何通过自动化与人工智能加速多相CO2光（热）催化材料从发现到规模化的全流程，并提出面向太阳能化学品与燃料自主发现的MAP框架。
2023-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo method for metal catalysis: case study of hydrogen production on Pt(111)
90%以上的化学品生产使用固体催化剂.因此，相关工作是对主要社会需求的回应。本文研究了铂催化剂上水煤气变换制氢。紧密堆积的Pt（111）表面催化了这一过程。许多化学反应都涉及键的离解。对于在固体表面的反应也是如此，其中解离步骤通常是限制性的，但与气相反应通道相比是促进性的。由于Hartree-Fock和DFT方法对键断裂的描述不好，本文采用量子蒙特卡罗（QMC）方法。QMC是一种随机方法来解决薛定谔方程最近来的年龄为非均质系统涉及固体。本文研究了水和一氧化碳在Pt（111）上的共吸附。水部分解离，而其氧原子与CO结合，失去一个氢原子。这一协调一致的步骤是限速的。然后，所得到的吸附的甲酸盐物质分解为容易消除的二氧化碳，并且清洁燃料产物是H $_2$。过渡态的几何形状可以优化使用分子量子蒙特卡罗力常数，在我们的早期工作的基础上，使用CASINO软件。我们的嵌入式活性位点的方法被使用。这允许使用高水平配置相互作用（CI）波函数，在平面波中扩展并嵌入金属晶格中，暴露其密堆积面。由此产生的周期函数用于指导量子蒙特卡罗计算。本文给出了CO预吸附在Pt（111）表面17 +/-0.2c.f.时，水的加成反应机理和QMC活化势垒。表观测量值为17.05 kcal/mol。它们对于研究类似或复杂的催化体系是令人鼓舞的。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
In-situ 3D Imaging of Catalysis Induced Strain in Gold Nanoparticles
多电子转移过程，如析氢和析氧反应，在能源和生物科学中至关重要，但需要有利的催化剂来实现快速动力学。纳米结构化催化剂可以显着改善其性能，这可能是难以理解的，由于应变和尺寸依赖的热力学，缺陷的影响，和基板依赖的活动。在这里，我们报告的3D成像的单个金纳米粒子催化过程中的抗坏血酸分解使用布拉格相干衍射成像（BCDI）作为一种途径，以消除合奏效应，同时阐明应变活性连接。在单个纳米颗粒中测量局部应变，并使用反应分子动力学（RMD）模拟和有限元分析（FEA）模拟进行建模。RMD揭示了金晶格中局部应变产生的一种新的化学途径：氢氧根离子的化学吸附。有限元分析表明，RMD的结果是转移到较大的尺寸在实验中研究。我们的研究揭示了应变活性的联系，并打开了一个强大的新途径，联合理论和实验研究的多电子转移过程的纳米晶体催化。
2016-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Cu Modified SrTiO3 Perovskites Toward Enhanced Water Gas Shift Catalysis: A Combined Experimental and Computational Study
水煤气变换反应（WGS）是重要的制氢反应，应用广泛。Cu改性钙钛矿是一种很有前途的制氢WGS反应催化剂。然而，这些材料的结构依赖性稳定性和反应途径仍不清楚。在这里，我们报告催化活性Cu改性SrTiO 3（名义上SrTi 1-xCuxO 3）通过改性聚合物前体方法制备。显微结构分析表明，在所制备的材料中的部分偏析的CuO相。操作X-射线衍射和吸收光谱表明，在WGS反应条件下，所有组合物的CuO还原成稳定的金属相。在所表征的材料中，x = 0.20的组合物在300 ℃下表现出最高的周转频率、最低的活化能和最高的WGS速率。根据密度泛函计算，CuO的形成是积极的不太有利的SrTiO 3相比，解释了为什么在SrTiO 3表面上的偏析的CuO相在催化反应过程中被还原成Cu，而SrTiO 3仍然。当x = 0.20时，CuO相的尺寸最有利于催化反应的进行。相反，较高的Cu含量（x = 0.3）导致较小CuO颗粒的聚集，导致较少的表面活性位点和催化性能的净降低。
2021-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Catalytic Efficiency: Thermodynamic Optimization of Zr-Doped \ce{Ti3C2} and \ce{Ti3CN} MXenes for HER Catalysis
本研究基于DFT发现3%和7%的Zr掺杂能将MXenes功函数和吉布斯自由能调至最优，显著提升HER催化活性，为绿氢生产提供了高性价比的非贵金属催化剂。
2025-01-25 cond-mat.mtrl-sci
AQCat25: Unlocking spin-aware, high-fidelity machine learning potentials for heterogeneous catalysis
AQCat25通过引入高保真DFT数据集，提升异质催化中自旋感知模型的准确性与通用性。
2025-12-12 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Autonomous Reaction Network Exploration in Homogeneous and Heterogeneous Catalysis
依赖于自动反应网络阐明算法的自主计算可能为使计算催化与该领域的实验研究相提并论铺平道路。这种方法的几个优点是催化的关键：（i）自动化允许人们以系统和开放的方式考虑数量级更多的结构，而不是手动检查。最终，可以实现结构多样性和构象方面以及潜在重要的基本反应步骤（包括决定周转数的分解反应）的类型和数量方面的完全解析。(ii)具有不确定性量化的快速电子结构方法保证了高效率和可靠性，以便不仅快速提供结果，而且还允许预测工作。(iii)高度的自主性减少了人工工作量、处理错误和人为偏见。虽然本质上是无偏的，它仍然是可控的相对于特定区域的新兴网络和相对于添加新的反应物物种。这允许一些催化过程的形式化的高保真度和令人惊讶的计算机发现。在这项工作中，我们首先回顾了最先进的计算催化嵌入自主探索到一般领域，它从它的成分。然后，我们详细阐述了在自主计算程序的背景下出现的具体概念问题，其中一些我们讨论了一个例子催化系统。
2022-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Hybrid Organic-Inorganic Perovskites as Promising Substrates for Pt Single-Atom Catalysts
单原子催化剂（SAC）通过桥接多相催化和均相催化而结合了两个世界的优点。然而，如果没有合适的底物，SAC的优异催化性能很难被利用。在这里，我们探索了使用混合有机-无机钙钛矿作为单个过渡金属原子的支撑材料的可能性。通过第一性原理计算，我们预测单个Pt原子可以通过取代最外层的甲基铵基团而被引入到甲基铵碘化铅表面。表面的碘离子为Pt原子提供了潜在的均匀锚定位点，并提供电子，产生带负电荷的Pt $_{1}^{δ-}$物种，允许在CO存在下优先吸附O $_{2}$。这种Pt位点能够催化CO氧化，也可能在CO $_{2}$还原中发挥作用。这里产生的基本理解将揭示混合钙钛矿在（光）催化领域的潜在应用。
2018-12-02 cond-mat.mtrl-sci
Assessing exchange-correlation functionals for heterogeneous catalysis of nitrogen species
针对含氮化合物多相催化领域交换关联泛函评估不足的问题，研究评估了GGA到RPA的多种泛函在氮物种形成能、催化剂晶格常数及中间体吸附能计算中的表现，发现泛函和范德华校正影响显著，需根据具体反应和材料选择泛函。
2024-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Distinguishing Dynamic Phase Catalysis in Cu based nanostructures under Reverse Water Gas Shift Reaction
人为二氧化碳（CO $_2$）排放的增加导致全球气温上升和气候变化。使用地球上丰富的金属氧化物催化剂如Cu $_2$ O通过RWGS反应还原CO $_2$似乎是有利可图的。在这项工作中，我们已经使用了铜$_2$ O纳米结构，并确定其活性，稳定性和选择性还原CO $_2$一氧化碳（CO），可以进一步氢化为更高的碳氢化合物，使用费托合成。我们已经观察到CO $_2$转化率增加4倍，并且在300 ℃下显著下降，其中催化剂被还原成金属Cu，并且随着温度进一步增加，该转化率略微增加。CO $_2$还原反应的选择性主要为CO和微量甲烷。我们可以进一步利用Cu $_2$ O纳米催化剂的Mie共振特性和原位产生氢气用于CO $_2$加氢来提高催化剂的活性。我们可以进一步确定所需纳米催化剂的最佳尺寸和形状，并使用有利于RWGS反应的混合纳米结构，从而提高这些催化剂的稳定性。
2022-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
How accurate are foundational machine learning interatomic potentials for heterogeneous catalysis?
Center for Interstellar Catalysis, Department of Physics and Astronomy, Aarhus University（星际催化中心，物理天文系，奥胡斯大学）
系统评估80种基础机器学习原子间势在多相催化任务中的零样本性能，发现其在特定应用（如钙钛矿氧化物空位形成能）中表现优异，但在磁性材料上失败，且结构弛豫增加误差，无单一模型普遍最优。
2025-12-18 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Machine learning models predict calculation outcomes with the transferability necessary for computational catalysis
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
虚拟高通量筛选（VHTS）和机器学习（ML）大大加快了单位点过渡金属催化剂的设计。然而，催化剂的VHTS通常伴随着高计算失败率和浪费的计算资源，这是由于难以同时将所有机械相关的反应中间体收敛到预期的几何形状和电子状态。我们展示了一种动态分类器方法，即，卷积神经网络，实时监控几何优化，并利用其良好的性能和可转移性进行催化剂设计。我们表明，动态分类器表现良好的所有活性中间体在甲烷到甲醇的自由基反弹机制的代表性催化循环，尽管只训练一个活性中间体。动态分类器还推广到训练数据中不存在的化学上不同的中间体和金属中心，而不损失准确性或模型置信度。我们合理化这一优越的模型可转移性，使用动态电子结构和几何信息产生的密度泛函理论计算和卷积层的动态分类。与模型不确定性量化相结合，动态分类器节省了一半以上的计算资源，这些资源将被浪费在所考虑的所有活性中间体的不成功计算上。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Quantum Monte Carlo with ground-state input to investigate methane reactions on supported metal film catalysts
如今，人们迫切需要可持续能源，或清洁和“绿色”燃料，氢是一个完美的候选人。它可以通过解离甲烷来制备，能量输入由金属-氢键形成来补偿。工业上使用负载在$γ$ -氧化铝上的镍用于该限速步骤。这项工作显示了如何使用量子蒙特卡罗计算采取（用户引导）信息总结化学的非均相催化从一个通用的杰斯特罗因素，使电子相关性被包括在密度。这反过来又给出了准确的性能值，特别是在吸附CH 3-和H-在紧密堆积的（111）平面中的相邻镍原子上之前，拉伸一个甲烷C-H键的活化势垒。的CH 3-协调的中空网站定义的三个Ni原子，新的这项工作，另一个Ni原子协调的H-原子的解离。
2022-06-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Role of Functionalized Graphene Quantum Dots in Hydrogen Evolution Reaction: A Density Functional Theory Study
由于密度泛函理论（DFT）提供了微观见解，因此它在推进催化领域方面非常有利，从而可以指导新型催化剂的实验研究。最近的几项研究表明，低维材料可以是非常有效的催化剂。石墨烯量子点（GQD）由于其独特的性质，如低毒性，化学惰性，生物相容性，结晶性等，在过去的几年中得到了广泛的关注。GQD的这些性质是由于量子限制和边缘效应，促进了它们在传感，光电子，催化等各个领域的应用。此外，可以通过掺杂和功能化来增强GQD的性质。为了了解由氧和硼基基团官能化对与析氢反应（HER）相关的催化性能的影响，我们对用氧（O）、硼酸（BC $_2$ O）和硼酸（BCO $_2$）官能化的GQD进行了系统的研究。所有的计算，包括几何优化，电子和吸附机制，进行了使用Gaussian 16软件包，采用混合功能的B3 LYP，和基组6- 31 G（d，p）。随着GQD中功能化基团的变化，我们观察到其电子性质的显着变化。氢在O-GQD、BC $_2$ O-GQD和BCO $_2$ -GQD上的吸附能E $_{ads}$分别为-0.059 eV、-0.031 eV和-0.032 eV。因此，对于所有三种类型的官能化GQD，氢吸附的吉布斯自由能（$ΔG$）非常接近理想值（0 eV）。因此，本工作提出了实验实现低成本和多功能GQD基催化剂的清洁和可再生氢能生产的途径。
2022-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Chemical Kinetics for Operando Electron Microscopy of Catalysts: 3D Modeling of Gas and Temperature Distributions During Catalytic Reactions
$\textit{In situ}$环境透射电子显微镜（ETEM）是观察反应条件下多相催化剂中发生的结构修饰的有力工具。然而，为了加强催化剂结构和功能之间的联系，必须进行$\textit{operando}$测量，其中同时测定反应动力学和催化剂结构。为了确定气相催化的化学动力学，有必要开发一个可靠的化学工程模型来描述ETEM单元内的催化以及热量和质量传输过程。在这里，我们建立了一个有限元模型，以确定在催化过程中的气体和温度分布在一个开放的细胞operando ETEM实验。该模型被应用到一个$SiO_2$负载Ru催化剂进行CO氧化。在25 - 350 °C的温度范围内，模拟的组成与实验测量的组成之间实现了良好的一致性。一般来说，对于较低的转化率，模拟表明，温度和气体在催化剂所在的TEM支架的热区内是相对均匀的。气体和温度的均匀性表明ETEM反应器系统的行为接近连续搅拌釜反应器的行为。大程度的气相均匀性还允许使用电子能量损失光谱法估计电池中反应物的催化转化率在10%以内。此外，研究结果表明，对于反应物转化率低于30%，可以可靠地评估在TEM网格上成像的催化剂纳米颗粒的稳态反应速率。
2020-07-15 cond-mat.mtrl-sci physics.flu-dyn
