Image charge interaction correction in charged-defect calculation
利用周期性超原胞计算荷电缺陷是固体物理中的一类重要问题。然而，有限的超晶胞尺寸引起不期望的长程镜像电荷库仑相互作用。虽然已经提出了各种方法来消除这种图像库仑相互作用，大多数以前的计划是基于一个粗略的近似缺陷电荷屏蔽。在这项工作中，我们提出了一个严格的推导的图像电荷相互作用与一个新的缺陷屏蔽模型，可以避免使用体宏观介电常数。我们已经验证了这种方法与广泛使用的方法相比，12个不同的缺陷。我们的修正方案提供了一个更快的收敛速度有关的超晶胞大小的情况下，具有相当大的图像电荷相互作用。在这些情况下，我们还发现，非线性介电屏蔽可能起着重要的作用。提出的新的缺陷屏蔽模型也将揭示新的光理解缺陷屏蔽性能，并可以应用到其他缺陷系统。
2020-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Phenomenological Description of Disordering in Ferroelectric Materials Caused by Charged Defects
提出了电荷密度随机涨落的带电杂质引起铁电半导体中铁电无序的唯象描述。材料的反常电导率与平均杂质电荷密度成正比。对于足够高的电导率，自由载流子在没有外部场的情况下屏蔽波动。当外加电场时，非均匀极化的“带电缺陷+屏蔽云”系统出现内场涨落和动力学感应涨落。我们表明，宏观状态的铁电半导体随机带电缺陷和足够高的不当电导率可以描述由三个耦合方程的三个参数平均在样品体积。感应决定了系统的铁电有序性，其平方涨落决定了带电涨落周围的电场涨落引起的无序性，感应涨落与电荷密度涨落的平均乘积反映了自由载流子屏蔽云与带电缺陷涨落之间的相关性。我们第一次推导出下列非线性耦合方程组。所得到的耦合方程系统充分描述了极化开关（足迹和轻微的磁滞回线）在这种散装铁电材料，如PLZT陶瓷和SBN单晶掺杂铈的特点。
2004-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Role of charged defects on the electrical and electro-mechanical properties of rhombohedral Pb(Zr,Ti)O3 with oxygen octahedra tilts
氧八面体倾斜是钙钛矿中常见的结构现象，并且已经成为深入研究的主题，特别是在菱面体Pb（Zr，Ti）O3（PZT）中。早期的研究表明，倾斜八面体对PZT陶瓷的电畴转换行为、介电和压电性能有很大的影响。然而，在一种类似的方式提出的倾斜，带电的缺陷，与氧空位，也可能会抑制畴壁的运动，导致宏观上在捏磁滞回线和降低压电响应。在这里，我们回顾了早期的研究菱面体PZT陶瓷与倾斜八面体考虑可能的作用，倾斜和带电缺陷畴壁运动。我们发现，所观察到的捏滞回线可能与存在的缺陷复合物含有带电的氧空位，而不是倾斜，在某些情况下建议。无论是否存在长程有序倾斜菱面体PZT，带电缺陷的影响也是突出的弱场介电常数和压电性能，特别是在亚赫兹驱动条件下的电导率，相关的运动的氧空位，引起强的频率色散。
2016-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Drift of charged defects in local fields as aging mechanism in ferroelectrics
点缺陷迁移被认为是铁电体老化的一种机制。给出了二维畴结构中点缺陷迁移和静电能弛豫耦合问题的数值结果。在畴壁处的夹持压力的峰值在$10^6$ Pa的范围内，这对应于在钙钛矿铁电体中宏观观察到的矫顽应力。的效果相比，涉及取向重排的缺陷偶极子在大部分领域的机制。对于相同的材料参数，在漂移机制中的畴夹持比取向图中的畴夹持明显更强。
2007-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of dielectric hysteresis loops in ferroelectric semiconductors with charged defects
我们提出了具有带电缺陷和普遍的非本征电导的铁电半导体的介电滞回线的唯象描述。我们修正了Landau-Ginsburg方法，证明了上述非均匀系统的宏观状态可以用三个序参量的三个耦合方程来描述。无论是实验观察到的矫顽场值远低于热力学和各种磁滞回线变形（收缩和双循环）已获得在我们的模型的框架。所得结果定量地解释了PZT厚膜等铁电材料的铁电开关现象。
2004-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Charged Vacancy Defects in Black Phosphorus Monolayer Phosphorene
二维半导体磷烯在光电子学、自旋电子学、催化、传感器和能量转换等方面有着广泛的应用前景。为了利用磷烯的潜力，需要更好地了解本征缺陷如何控制载流子浓度、特性和迁移率。利用密度泛函理论和电荷修正方案，考虑适当的边界条件，我们进行了全面的研究结构对带电空位点缺陷的形成能，电子结构和电荷跃迁能级的影响。我们预测，中性空位表现出9-5环结构的形成能为1.7 eV，并在费米能级1.04 eV以上的价带最大值转变为带负电的状态。相应的光电荷跃迁显示相当大的Frank-Condon位移与0.3 eV的大斯托克斯位移。在n掺杂的磷烯中，磷烯空位应带负电，这将钝化掺杂剂并降低载流子浓度和迁移率。
2021-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Point-Defect Optical Transitions and Thermal Ionization Energies from Quantum Monte Carlo Methods: Application to F-center Defect in MgO
提出了一种基于高精度量子蒙特卡罗方法计算点缺陷光、热电离能的方法。直接处理电子关联的固有多体理论的使用提供了许多改进，通常采用的密度泛函理论科恩-沙姆描述。特别是，使用量子蒙特卡罗方法可以帮助克服带隙问题，并消除对ad-hoc校正的需要。我们展示了我们的方法来计算的光学和热的电离能的F-中心缺陷的氧化镁，并获得良好的协议与实验和/或其他高精度的计算结果。
2012-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Microstructural Evolution of Charged Defects in the Fatigue Process of Polycrystalline BiFeO3 Thin Films
在过去的几十年里，铁电体的疲劳失效一直是人们研究的热点。铁电疲劳机理的讨论大多建立在“带电缺陷变化假说”的基础上，但很少得到实验观察的证实。在这里，使用复阻抗谱技术相结合，压电响应力显微镜和第一性原理理论，我们研究的微观演变和重新分配的带电缺陷在BiFeO 3薄膜的电循环过程中。研究了疲劳过程中氧空位有序的动态形成和熔化行为。结果表明，孤立的VO倾向于沿晶界自有序化，形成平面排列的结构，从而阻止畴反转。在进一步的电循环，空位簇内的VO的迁移被容纳与较低的能量势垒（~0.2 eV），并促进附近的电极层的形成与高浓度的VO。宏观疲劳与微观带电缺陷演化之间的相互作用清楚地表明了有序VO团簇在BiFeO 3薄膜疲劳失效中的作用。
2014-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting the Formulation of Charged Defect in Solids
该研究重新审视固体带电缺陷的表述，通过追踪总能计算的参考能证明势对齐修正为零、经典Markov-Payne修正准确，还推导了四极修正表达式，在小超胞中实现了准确的缺陷形成能计算，并解释了2+价金刚石空位收敛慢的原因。
2024-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Weakly Trapped, Charged, and Free Excitons in Single-Layer MoS2 in the Presence of Defects, Strain, and Charged Impurities
少数和单层MoS 2主机大量密度的缺陷。它们被认为影响掺杂水平、晶体结构和电子-空穴对的结合。我们解开所有三种效应的伴随光谱表达，并确定它们在多大程度上是材料固有的或外在的，即，与当地环境有关。我们这样做是通过使用不同来源的MoS 2-一种天然的，一种在高压和高温下制备的-和不同的衬底带来不同数量的带电杂质，并通过分离拉曼光谱中的内部应变和掺杂的贡献。光致发光揭示了各种光学活性激子复合物。我们发现了一个缺陷束缚态具有20毫电子伏的低结合能，似乎不敏感的应变和掺杂，不像带电激子。相反，缺陷不会显著掺杂或应变MoS 2。扫描隧道显微镜和密度泛函理论模拟指出了取代原子，推测是硫位上的单个氮原子。我们的工作显示了一个系统的理解的外部和内部领域的二维材料的光学性质的影响的方式。
2018-05-07 cond-mat.mtrl-sci
A realistic dimension-independent approach for charged defect calculations in semiconductors
带电缺陷的第一性原理计算通过提供对半导体和绝缘体基本物理性质的深入了解，已成为半导体和绝缘体研究的基石。但目前的标准方法，使用所谓的jeldom模型遇到了概念上的模糊性和计算困难，特别是对低维半导体材料。在这篇文章中，我们提出了一个物理的，直接的，和维度无关的通用模型来计算三维（3D）体和低维半导体中带电缺陷的形成能。在该模型中，电离的电子或空穴被放置在真实的宿主带边态而不是虚拟的胶态上，因此，呈现它不仅自然地保持超原胞电荷中性，而且具有明确的物理意义。对于大多数3D半导体材料，该模型具有与传统的jeldom模型相同的精度;对于低维结构，该模型能够消除jeldom模型中引入的人工长程静电能所引起的发散，从而给出了有意义的带电态缺陷的形成能和相应缺陷的跃迁能级.因此，我们的现实方法将对所有低维系统（包括量子点、纳米线、表面、界面和二维材料）中的缺陷物理研究产生重大影响。
2019-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Local Polarization Switching in the Presence of Surface Charged Defects: Microscopic Mechanisms and Piezoresponse Force Spectroscopy Observations
采用解析和数值相结合的方法研究了表面电荷缺陷下压电响应力显微镜针尖诱导极化反转的热力学和动力学。磁滞回线精细结构和开关光谱PFM图像中的缺陷的签名进行了识别，并与实验观察。本文提出了一种对PFM光谱测量值进行反卷积以提取相关缺陷参数的方法。这种方法是通用的，可以扩展到其他铁电材料和可逆电化学过程中的开关，建立一个途径的热力学和动力学的相变在一个单一的缺陷水平的理解。
2007-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Principles for Calculating Charged Defect Ionization Energies in Ultrathin Two-Dimensional Materials
二维材料中的缺陷正成为量子发射器和可扩展光电应用的突出候选者。然而，表征其行为的几个物理性质，如带电缺陷电离能，很难用传统的第一原理方法模拟，主要是因为由降维引起的弱和各向异性介电屏蔽。我们建立的基本原则，准确和有效的计算带电缺陷电离能和电子结构的二维材料。我们建议使用真空水平作为参考缺陷电荷跃迁能级（CTL），因为它给出了强大的结果不敏感的理论水平，不像常用的带边位置。此外，我们确定的分数Fock交换混合泛函准确的带隙和带边位置的二维材料通过执行广义Koopmans的条件的局域缺陷状态。我们发现所得到的Fock交换分数从本体$h$ -BN的0.2变化到单层$h$ -BN的0.4，其带隙也与实验结果和计算的GW结果吻合得很好。这些方法的组合允许可靠且有效地预测缺陷电离能（CTL与带边缘位置之间的差异）。我们用几个例子来激发和概括这些发现，包括单层到少层六方氮化硼（$h$），单层MoS $_2$和石墨烷中的不同缺陷。最后，我们发现，增加层数的$h$ -BN系统地降低缺陷电离能，主要是通过CTL向真空移动，与导带极小值几乎保持不变。
2018-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Point defect formation energies in graphene from diffusion quantum Monte Carlo and density functional theory
密度泛函理论（DFT）被广泛用于研究单层石墨烯中的缺陷，以期应用范围从水过滤到电子学到石墨减速器中的辐射损伤的研究。为了评估DFT在此类应用中的准确性，我们报告了扩散量子蒙特卡罗（DMC）计算单层石墨烯中一些常见和重要的点缺陷的形成能：单空位，Stone-Wales缺陷和硅取代。我们发现，标准的DFT方法低估了约1 eV的单空位形成能。对于Stone-Wales缺陷和硅替代，DFT和DMC之间的分歧较小。我们研究振动的贡献，形成这些缺陷的自由能，发现振动的影响是不可忽略的。最后，我们比较了单层石墨烯、单层硅烯和体硅的DMC原子化能，发现体硅比单层硅烯稳定得多，每个原子稳定0.7522（5）eV。
2022-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Damage in graphene due to electronic excitation induced by highly charged ions
石墨烯预期对电离粒子辐射相当不敏感。我们证明，单层剥离的石墨烯维持与缓慢的高电荷离子的照射显着的损害。我们研究了不同电荷态（q = 28-42）、动能E_kin = 150-450 keV的高电荷态离子辐照石墨烯后的离子感生变化。原子力显微镜图像显示，离子诱导的缺陷是不是地形的性质，但有关的摩擦的显着变化。为了产生这些缺陷，需要最小电荷状态。除了这种阈值行为，所需的最小电荷状态以及缺陷直径显示出强烈的依赖于弹丸的动能。从缺陷直径对弹丸速度的线性依赖性，我们推断，电子激发所引发的入射离子在表面上的阶段发挥主导作用，这种意想不到的缺陷在石墨烯中的创建。
2013-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Multi-fidelity Machine Learning Interatomic Potentials for Charged Point Defects
Imperial College London（帝国理工学院）
本文提出多保真度方法结合低成本和高精度数据，改进半导体Sb2Se3中点缺陷的描述，实现高效准确的结构预测与热力学计算。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Simulating Charged Defects at Database Scale
本研究提出通用Python框架与高通量工作流，通过基于晶胞结构的点缺陷定义实现缺陷定义与模拟超胞解耦，助力构建可扩展的点缺陷数据库以推进“缺陷基因组”研究，并在三种材料中验证了方法有效性。
2024-03-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of defect formation energies in LaO$X$S$_2$ ($X=$ Sb, Bi)
本文用第一性原理计算研究了LaO $X$ S $_2$（$X=$ Sb，Bi）的缺陷形成能.我们发现氧空位是相对稳定的，在$X=$ Sb中氧空位的形成能比在$X=$ Bi中高。$X=$ Sb的一个有趣的特征是面内硫原子的空位变得比$X=$ Bi中更稳定，这是由Sb $_2$二聚体的形成和杂质能级的电子占据引起的。在本研究所用的化学平衡条件下，阳离子缺陷和阴阳离子反位缺陷的形成能均为正值。氟可能取代氧，并且其缺陷形成能对于$X=$ Sb和Bi都是负的，而对于$X=$ Sb的缺陷形成能远高于$X=$ Bi。我们的研究澄清了几个点缺陷的稳定性，并建议在$X=$ Sb，这似乎影响了一些面中点缺陷引起的结构变化的面内结构不稳定性增强。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Transferable Machine Learning Approach for Predicting Electronic Structures of Charged Defects
针对密度泛函理论计算带电缺陷电子结构成本高的问题，提出E(3)等变图神经网络框架HamGNN-Q，可直接映射结构与背景电荷到哈密顿矩阵，在GaAs体系上验证了高精度和可迁移性，加速相关计算与材料设计。
2023-06-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Influence of charged walls and defects on DC resistivity and dielectric relaxation in Cu-Cl boracite
带电畴壁在Cu-Cl方铅矿中通过相变在冷却时自发形成。这些壁表现出改变的导电性相比，与负电容的存在一致的体积和运动。在这里，我们提出了作为温度（-140 °C至150 °C）和频率（1 mHz至10 MHz）的函数的块状Cu-Cl硼酸盐的介电常数和直流电阻率。两个观察到的介电弛豫和直流电阻率的热行为进行了讨论。我们建议，可以解释的弛豫点缺陷的存在，最有可能的本地复杂的Cu和伴随的氧空位的价态变化所创建的。此外，在相变时看到的电阻率的突然变化表明导电畴壁对铁电相中的导电性有显著贡献。
2021-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative 3D mapping of chemical defects at charged grain boundaries in a ferroelectric oxide
氧化物界面的极性不连续性和结构变化可以引起各种各样的电子和离子现象。在外延系统中，包括铁电畴壁和超晶格中的界面，相关的效应已经被深入研究。在这里，我们研究多晶铁电ErMnO3中的极性不连续性和晶界处的局部化学之间的关系。使用取向映射和不同的扫描探针显微镜技术，我们表明，多晶材料开发带电的晶界增强电子电导。通过进行原子探针断层扫描测量，我们发现在所有的晶界的铒和氧的耗尽的富集。所观察到的组成变化转化为超过可能的极化驱动效应的电荷，表明结构现象而不是静电决定了局部化学组成和电子输运行为的相关变化。研究表明，带电晶界的行为明显不同于带电畴壁，在极性氧化物界面的性能工程提供了额外的机会。
2023-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Stability of charged sulfur vacancies in 2D and bulk MoS$_2$ from plane-wave density functional theory with electrostatic corrections
二维半导体过渡金属二硫属化合物（如MoS $_2$）在光电子学、自旋电子学、光电子学和催化等领域有着广泛的应用前景。为了利用这些材料的电子器件的潜力，需要更好地了解缺陷如何控制载流子浓度，特性和迁移率。利用Freysoldt和Neugebauer开发的修正方案，以确保适当的静电边界条件，在二维材料中的带电缺陷，我们进行密度泛函理论计算的形成能和电荷跃迁能级与硫空位在单层和层状块状二硫化钼$_2$。我们调查的收敛性，这些缺陷的性质相对于真空间距，面内超晶胞尺寸，和不同层次的理论。我们还分析了不同电荷状态下缺陷的电子结构，以深入了解缺陷对成键和磁性的影响。我们预测，这两个空缺结构进行Jahn-Teller扭曲，这有助于稳定的硫空位在$-1$带电状态。
2020-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Charged defects in graphene and the ionicity of hexagonal boron nitride in direct images
我们报告的检测和电荷分布分析的氮取代掺杂剂在单层石墨烯膜的像差校正的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）。此外，我们表明，单层六方氮化硼的离子性可以从直接图像确认。对于第一次，我们证明了由HRTEM实验和第一性原理电子结构计算相结合的调整，由于化学键合的原子势可以看出在HRTEM图像。我们的实验开辟了一种方法来辨别点缺陷或其他非周期性排列或纳米级物体中的电子配置，这些电子或X射线衍射实验无法分析。
2010-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Optical Properties of Charged Defects in Monolayer MoS$_2$
本文通过原子级紧束缚模型和Bethe-Salpeter方程计算单层MoS₂带电缺陷的光谱，发现缺陷在自由激子峰下方100-200 meV处产生新峰，源于带隙内束缚态跃迁，结果与实验一致。
2023-07-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic charge screening and supercell size convergence of defect formation energies
与使用平面波密度泛函理论（DFT）计算缺陷形成能相关的主要误差来源之一是由使用相对小的模拟单元和周期性边界条件导致的有限尺寸误差。大多数广泛使用的用于校正该误差的方法，例如Makov和Payne的方法，假设材料的介电响应是各向同性的，并且可以使用标量介电常数$ε$来描述。然而，这严格地仅对立方晶体有效，并且不能在高度各向异性的情况下工作。在这里，我们介绍了一种变化的外推技术的基础上的马德隆潜力，它允许计算收敛的稀释极限缺陷形成能量在非立方系统具有高度各向异性的介电性能。作为实施这种技术的一个例子，我们研究了陶瓷氧化物Li $_2$ TiO $_3$中的缺陷的选择，该陶瓷氧化物目前被认为是用于聚变反应堆的锂电池材料和增殖材料。
2013-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure of Monolayer and Bilayer Black Phosphorus with Charged Defects
我们用原子论方法研究了单层和双层黑磷在带电缺陷附近的电子性质。特别是，我们结合屏蔽缺陷势从第一性原理线性响应理论与大规模的紧束缚模拟计算的波函数和能量的束缚受体和供体状态。由于各向异性的能带结构，这些系统中的缺陷态形成了扭曲的类氢轨道，其有序性与各向同性材料不同。对于单分子膜，我们研究了在实验装置中的缺陷高度和衬底的介电常数的带电吸附物的结合能的依赖关系。我们还比较了我们的结果，各向异性的有效质量模型，并找到定量和定性的差异时，带电的缺陷是接近黑磷或从基板的屏蔽是弱的。对于双层，我们比较了带电吸附物和带电嵌入物的结果，发现嵌入物诱导更突出的次峰的局部态密度，因为它们强烈地与两层上的电子态相互作用。这些新的见解可以直接在扫描隧道光谱测量中进行测试，并能够详细了解库仑杂质在电子器件中的作用。
2021-12-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Distribution of Formation and migration energies of point defects in concentrated solid-solution alloys: Ni_{0.5}Co_{0.5}, Ni_{0.5}Fe_{0.5}, Ni_{0.8}Fe_{0.2} and Ni_{0.8}Cr_{0.2}
利用从头计算和特殊的准随机结构，我们表征了Ni基固溶体合金Ni_{0.5} Co_{0.5}，Ni_{0.5} Fe_{0.5}，Ni_{0.8} Fe_{0.2}和Ni_{0.8} Cr_{0.2}中缺陷形成能和迁移势垒的分布.由于缺陷形成能敏感地依赖于元素的化学势，我们已经开发出一种计算效率高的方法来确定它，考虑到全球的组成和本地的短程顺序。我们发现，在这四种元素中，Fe对Ni的合金化作用最大。结果表明，空位和间隙原子的迁移能分布存在一个重叠区，这将有利于它们之间的复合。
2016-08-03 cond-mat.mtrl-sci
Substrate effects on charged defects in two-dimensional materials
二维（2D）材料受到包括衬底在内的介电环境的强烈影响，使其成为设计量子和电子技术材料的重要因素。然而，在2D材料中的带电缺陷能量学的第一原理评估通常不包括由于高计算成本的基板。我们提出了一个一般的连续介质模型方法，将衬底效应直接在密度泛函理论计算的2D材料中的带电缺陷单独。我们表明，这种技术准确地预测电荷缺陷能量相比，更昂贵的显式衬底计算，但计算方便的计算缺陷在独立的二维材料。利用这种技术，我们快速预测的实质性修改的电荷跃迁能级的两个缺陷的MoS $_2$和10个缺陷的hBN的量子技术的前景，由于SiO $_2$和金刚石衬底。这为2D材料中新量子缺陷的高通量计算筛选奠定了基础，该缺陷严重影响了衬底效应。
2019-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomistic calculations of charged point defects at grain boundaries in SrTiO$_3$
在多晶钙钛矿氧化物陶瓷中，氧空位在加速晶粒生长中起着重要作用。为了推进在原子尺度上的生长机制的基本理解，经典的原子模拟进行了研究的原子结构和氧空位的形成能在晶界上的原型钙钛矿氧化物材料SrTiO $_3$。在这项工作中，我们专注于两个对称的倾斜晶界，即$Σ$ 5（310）[001]和$Σ$ 5（210）[001]。一维连续介质模型适用于确定在含有晶界和点缺陷的原子结构模型中由带电晶格平面引起的静电势。通过这个模型，静电工件，这是固有的超细胞模型与周期性或开放的边界条件，可以考虑和适当的校正。我们报告计算的形成能的氧空位上的所有的氧网站之间的边界两个取向不良的晶粒，我们分析和讨论的形成能值相对于在空位的局部电荷密度。
2021-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Universal polarization energies for defects in monolayer, surface and bulk hexagonal boron nitride : A finite-size fragments GW approach
我们研究了六方氮化硼中的缺陷能级与不同的层数使用片段多体$GW$形式主义，作为范例的碳二聚体和$C_BV_N$缺陷的例子。我们发现，一个单一的层可以在可极化的有限大小的区域中破碎，忠实地再现介电环境的影响，大大促进了在稀释极限的点缺陷的多体水平的研究。由于增加的屏蔽、标记的极化能量，缺陷能级从单层到$n$ -层系统的演变遵循简单的$({ΔP}/n + P_{\infty})$行为。系数$ΔP$和$P_{\infty}$被认为是接近通用的，与相反的符号为空穴和电子，主要表征主机和位置的缺陷（表面或散装），但几乎没有缺陷类型。我们的研究结果合理化的缺陷能级与层数的演变，允许安全地外推单层到几层，表面或散装\textit{h} -BN的结果。目前的多体碎片方法进一步打开了研究无序2D层的大门。
2022-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Predicting large-supercell defect formation energies from machine-learning charge density models trained on small supercells
College of Integrated Circuits and Micro-Nano Electronics, and Key Laboratory of Computational Physical Sciences (MOE), Fudan University（复旦大学集成电路与微纳电子学院，计算物理科学教育部重点实验室）
该研究提出机器学习电荷密度（MLCD）路径，基于含16-96原子的96个小超胞训练集，可准确预测360原子超胞中四个本征缺陷的形成能，其性能优于机器学习原子间势（MLIPs），能大幅降低缺陷预测成本。
2026-08-11 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of point defect energies and concentrations in the tantalum and hafnium carbides
该研究结合第一性原理计算与统计力学模型，统一预测 TaC 和 HfC 中各类点缺陷及其团簇的平衡浓度，并给出可推广至类似化合物的 Arrhenius 描述。
2024-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Defect Formation Energies without the Band-Gap Problem: Combining DFT and GW for the Silicon Self-Interstitial
提出了一种改进的计算缺陷形成能的方法，克服了Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）的带隙问题，减小了局域密度近似（LDA）对DFT的自相互作用误差.对于硅自填隙，我们证明了在G 0 W 0方法中将LDA与准粒子能量计算相结合将中性电荷态的缺陷形成能增加约1.1 eV，这与扩散蒙特卡罗计算结果非常一致（E. R. Batista等人，Phys.Rev.B74，121102（R）（2006），W.- K. Leung等人，Phys. Rev. Lett. 83，2351（1999））。此外，G 0 W 0校正的电荷跃迁能级与最近的测量结果吻合得很好。
2008-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Simulation of Threshold Displacement Energies and Defect Formation Energies in Y4Zr3O12
采用VASP从头算分子动力学模拟方法计算了新型含Zr和Al ODS钢中最常见的相Y 4 Zr 3 O 12 δ相的阈值位移能和缺陷形成能。确定了Zr 3a主碰撞原子沿[111]方向的阈值位移能为28 eV，Zr 18f原子沿[111]方向的阈值位移能为40 eV，Y原子沿[110]方向的阈值位移能为50 eV。O和O'原子的最小Ed值分别为13 eV和16 eV。与阳离子相比，阴离子的置换能小得多，因此表明阴离子无序比阳离子无序更可能。除了固有结构空位排列的方向之外，阳离子倾向于占据另一个阳离子位点。阈值位移能大于含钛ODS钢中常规析出相Y_2Ti_2O_7的阈值位移能。由于Y和Zr在18f位置的部分占据，反位形成能小得可以忽略，并且它可以帮助结构在照射时承受更多的无序。这些结果表明，Zr/Al ODS合金，具有更好的耐腐蚀性能相比，传统的Ti-ODS合金，也可能具有优异的耐辐射性。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
The positively charged carbon vacancy defect as a near-infrared emitter in 4H-SiC
本文通过从头计算发现4H-SiC中h位构型的带正电碳空位具有光学活性激发态，零声子线为0.65 eV，提出其可作为IR-B区域的新型顺磁性近红外发射体。
2023-05-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Accurately Determining Defect Ionization Energy in Low-Dimensional Semiconductors: Charge Corrected Jellium Model
低维半导体中缺陷电离能的确定一直是第一性原理缺陷计算中一个未解决的问题，这是因为基于Jeltron模型的常用方法在材料和真空区引入了非物理的均匀分布的电荷密度，导致了众所周知的带电缺陷形成能发散问题。本文通过考虑缺陷电离的物理过程，提出了一种基于能带边缘电荷密度代替非物理的能带边缘背景电荷密度的电荷修正方法，来处理带电缺陷。结果表明，该方法具有物理意义、定量准确、技术简单等优点，解决了缺陷电离能计算中的难题.我们提出的方法可以适用于任何尺寸的半导体。
2020-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Defect identification based on first-principles calculations for deep level transient spectroscopy
深能级瞬态谱（DLTS）被广泛用于研究半导体中的缺陷。我们证明，应非常小心地解释从DLTS提取的活化能作为电离能。我们展示了如何第一性原理计算的热力学跃迁能级，温度效应的电离能，和非辐射捕获系数可以用来准确地确定实际的活化能，可以直接与DLTS相比。我们的分析说明了与混合功能计算GAN中的两个重要缺陷，具有相似的热力学跃迁能级，并表明，从DLTS提取的激活能包括一个捕获势垒，是温度依赖性的，独特的每个缺陷，在某些情况下，大的相比，电离能。通过计算可以直接与实验进行比较的量，第一性原理计算因此在识别DLTS中检测到的缺陷的微观起源方面提供了强大的杠杆作用。
2018-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Resonant and Bound States of Charged Defects in Two-Dimensional Semiconductors
二维半导体中的带电缺陷的详细了解是需要的可编程电子器件的发展。在这里，我们研究带负电荷的受体杂质单层WS $_2$使用扫描隧道光谱和大规模原子电子结构计算相结合。在价带边缘附近观察到几个具有类氢波函数特征的局域缺陷态。这些缺陷态中的一些是束缚态，而另一些是共振态。共振态由WS $_2$的多谷价带结构产生，由此源自$Γ$处的次价带最大值的局域态与来自K/K $^{\prime}$处的主价带最大值的连续态杂交。共振态对于电子输运具有重要的影响，因为它们可以捕获移动载流子数十皮秒。
2019-09-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of defect free energies: General aspects illustrated in the case of bcc-Fe
的声子和电子激发的自由形成，结合，和缺陷的迁移能的贡献的第一性原理计算说明的情况下，bcc-Fe。首先，在恒容和零压条件下，测定了空位、杂质原子Cu、Y、Ti、Cr、Mn、Ni、V、Mo、Si、Al、Co、O以及O-空位对的基态性质。其次，声子的贡献缺陷的自由能内的谐波近似计算使用的平衡原子的位置确定在基态CV和ZP条件下。此外，准谐波校正应用于基于ZP的数据。一个简单的变换类似于准谐波的方法之间的CV和ZP为基础的频率。因此，没有必要分别计算这些量和相应的缺陷自由能。与基态能量学相反，基于CV和基于ZP的缺陷自由能不会随着超晶胞尺寸的增加而变得相等。第三，发现电子激发对缺陷自由能的贡献可以导致总自由能与基态值的额外偏差，或者可以补偿由声子贡献引起的偏差。最后，通过空位机制的自扩散进行了研究。基于CV和ZP的空位扩散率的结果的比率几乎等于平衡浓度的倒数。这种行为导致几乎相同的CV和ZP为基础的值的自扩散系数。显然，这一协议是偶然的。的磁化强度的温度依赖性的考虑产生的自扩散数据与实验非常吻合。
2015-07-15 cond-mat.mtrl-sci
A new type of charged defect in amorphous chalcogenides
我们报告了一系列无定形硫化砷模型的密度泛函紧束缚（DFTB）模拟。除了先前提出的存在于硫系玻璃中的带电配位缺陷外，在几种模型中发现了一种新的缺陷对，[As 4]--[S3]+，其由在跷跷板构型中的四重配位砷位点和在平面三角构型中的三重配位硫位点组成。在HOMO-至-LUMO电子激发下，化合价交替对S3+-S1-转化为[As 4]--[S3]+对。这种结构转变伴随着HOMO-LUMO带隙尺寸的减小，这表明这种转变可能有助于这些材料中的光暗化。
2004-09-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Role of the defect-core in energetics of vacancies
采用宏观尺度的电子结构计算方法研究了缺陷核在铝中空位能量学中的重要作用。我们发现，空位核的变形状态，特别是体积应变显着影响空位核的能量。从核心的电子结构和计算的位移场的见解表明，这种依赖于体积应变是密切相关的体积变形下的核心结构的变化性质。这些结果与基于弹性相互作用的力学描述形成鲜明对比，弹性相互作用通常将缺陷核心能量视为无关紧要的常数。计算表明，核心能量的变化与变化的宏观变形是定量更显着的比相应的变化与弹性场相关的弛豫能。在研究各种宏观变形，其中包括体积，单轴，双轴和剪切变形，空位的形成能的影响，我们表明，体积变形中起主导作用，在管理这些缺陷的能量。此外，通过绘制空位和双空位的形成能对对应于任何宏观变形的体积应变，我们发现，在形成能的所有变化崩溃到一个通用的曲线。这表明了体积应变在空位能量学中的普遍作用。这些结果的背景下，由于剥落的金属动态故障的影响进行了分析。
2009-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid-functional calculations with plane-wave basis sets: The effect of the singularity correction on total energies, energy eigenvalues, and defect energy levels
当通过平面波基组描述时，在混合泛函中包含精确的非局部交换会产生奇异性，这会减慢倒数空间中采样$k$点的密度的收敛。在这项工作中，我们调查到什么程度的治疗的奇异性，通过使用一个辅助功能是有效的$k$ -点采样有限的密度，在半局部密度泛函进行类似的计算相比。我们的分析适用于例如计算中，布里渊区采样的唯一$Γ$点，经常发生在表面，界面和缺陷的研究或分子动力学模拟。
2009-09-09 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio study of intrinsic defects in zirconolite
锆英石，CaZrTi2O7，是一种用于处理高活性核废料的陶瓷。利用密度泛函理论结合随机搜索技术，对锆英石中本征缺陷的稳定间隙位进行了研究。有一个显着的依赖于电荷状态的空位缺陷结构，与形成的O2分子在一定的电荷状态的Ti和Zr空位。氧离子的低配位提供了DFT定位与阳离子空位相关的空穴的位点。的Frenkel缺陷的能量，计算出的空位和间隙形成能量的组合，表明氧缺陷有很强的依赖于化学环境，与氧Frenkel对能量之间的范围为1.5 eV。
2012-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion quantum Monte Carlo study of the equation of state and point defects in aluminum
采用多体扩散量子Monte Carlo（DMC）方法和扭曲平均边界条件计算了面心立方铝中1331个原子的基态状态方程和点缺陷的能量学。DMC平衡晶格常数与实验相差0.008 A，或0.2%，而结合能使用DMC与回流波函数与改进的节面相差27毫电子伏。DMC计算的缺陷形成和迁移能与现有的实验数据一致，除了最近邻的双空位，这是被发现是能量不稳定的，与以前的密度泛函理论（DFT）计算。DMC和DFT计算的空位缺陷是在合理的接近协议。自填隙形成能在DMC和DFT之间具有较大的差异，在四面体位置处高达0.33eV。我们还计算了氦间隙缺陷的形成能，其中能量相差高达0.34eV，也在四面体网站。与现有实验的密切协议表明，DMC可以作为一种预测方法，以获得金属中的缺陷的基准能量。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice stability and formation energies of intrinsic defects in Mg2Si and Mg2Ge via first principles simulations
我们报告了半导体Mg 2X（X = Si，Ge）化合物的从头算研究，特别是我们分析了不同的点缺陷的形成能，目的是了解本征掺杂机制。发现Mg_2Ge的形成能比Mg_2Si的形成能大50%，与实验趋势一致。从考虑到生长条件的最稳定的缺陷的稳定性和电子性质的研究，我们表明，在这些材料中的n-掺杂的主要原因来自间隙镁缺陷。相反地，由于其他类似受主的缺陷，如Mg空位或多空位，在Mg 2Ge中比在Mg 2Si中更稳定，这解释了为什么Mg 2Ge可以是n型或p型，而Mg 2Si相反。发现最稳定的缺陷是不同的Mg 2Si和Mg 2Ge，并取决于生长条件是重要的，必须考虑到在寻找最佳掺杂，以提高这些材料的热电性能。
2013-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Systematic and accurate anharmonic formation free energies of metastable defects via a constrained Bayesian Adaptive Biasing Force framework
Université Paris-Saclay, CEA（巴黎萨克雷大学, 法国原子能和替代能源委员会）
该研究提出约束贝叶斯自适应偏置力框架BABFc，建立热力学积分框架，可系统准确计算亚稳态缺陷非简谐形成自由能，在铁缺陷体系验证其高精度低失败率的优势。
2026-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Point defects and p-type conductivity in Zn/1-x/Mn/x/GeAs/2/
本文用正电子湮没谱研究了低Mn含量（0 < x < 0.042）的Zn/1-x/Mn/x/GeAs/2/晶体中的点缺陷，这些点缺陷具有无序的锌钛矿和黄铜矿结构。在我们的样品中，当载流子浓度为1 E19 < n <1 E21 cm^-3时，带负电荷的空位和非开体积缺陷对高p型电导率的作用也进行了讨论。观察到中性As空位、带负电荷的Zn空位和浓度约为1 E16 - 1 E18 cm^-3的非开体积缺陷，这些缺陷随着合金中Mn含量的增加而增加。所观察到的缺陷浓度不足以对我们的晶体的强p型导电性负责。因此，我们认为，其他类型的缺陷，如扩展缺陷，有很强的影响，对Zn 1-xMnxGeAs 2晶体的导电性。
2014-04-04 cond-mat.mtrl-sci
PyCDT: A Python toolkit for modeling point defects in semiconductors and insulators
点缺陷对技术应用中使用的半导体和绝缘体材料的性能有很大的影响，从微电子到能量转换和存储。主要缺陷类型的性质、它们如何随加工条件变化以及它们对材料性能的影响是决定材料在特定应用中的性能的核心方面。然而，这些信息很难直接从实验测量中获得。因此，基于电子密度泛函理论（DFT）的计算方法在点缺陷性质的计算中得到了广泛的应用。在这里，我们开发了Python Charged Defect Toolkit（PyCDT），以加快使用广泛使用的DFT软件进行缺陷计算的设置和后处理。PyCDT具有用户友好的命令行界面，并提供与Materials Project数据库的直接接口。这允许为任何感兴趣的材料设置许多带电缺陷计算，以及后处理和应用最先进的静电校正项。我们的论文作为PyCDT的文档，并演示了其在应用程序中的使用，以及研究的GaAs化合物半导体。我们预计，PyCDT代码将是有用的，作为一个框架进行充电点缺陷属性的容易再现的计算，它将提供一个基础，自动化，高通量的计算。
2017-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Detecting giant electron-hole asymmetry in graphene monolayer generated by strain and charged-defect scattering via Landau level spectroscopy
石墨烯单层中的电子-空穴对称性类似于宇宙中电子和正电子之间固有的对称结构，在无质量狄拉克费米子的手征性和手征隧穿中起着至关重要的作用。在这里，我们证明了应变和带电缺陷散射可以打破这种对称性显着的石墨烯单层。在我们的实验中，电子和空穴的费米速度直接通过朗道能级光谱测量。在具有晶格变形和曲率的应变石墨烯中，和分别测量为1.2 X 106 m/s和1.02 X 106 m/s。这种巨大的不对称性源于应变区域次近邻跳跃的增强。在带正电荷的缺陷周围，我们观察到了相反的电子-空穴不对称性，测得的和分别为0.86 × 106 m/s和1.14 × 106 m/s。这种大的不对称性归因于石墨烯单层中的无质量狄拉克费米子在被吸引到带电缺陷时比在被排斥时更强烈地散射。
2015-07-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Energetics and electronic structure of native point defects in $α$-Ga2O3
我们报告的第一性原理计算，澄清的形成能量和电荷跃迁水平的原生点缺陷（Ga和O空位，晶体，和Ga空位-O空位对）在双晶结构的$α$ -Ga 2 O 3。无论是在富Ga还是富O生长条件下，当费米能级分别接近导带和价带边缘时，负电荷的Ga空位和正电荷的Ga间隙分别占主导地位。这些缺陷将分别补偿载流子电子和空穴。富Ga条件相对抑制Ga空位的形成，因此适合于$α$ -Ga 2 O 3的非本征n型掺杂。
2019-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Boundaries Determine the Formation Energies of Lattice Defects in Two-Dimensional Buckled Materials
二维材料中不可避免地存在晶格缺陷，直接影响其物理和化学性质。我们表明，在屈曲的二维晶体中的晶格缺陷的形成能是不唯一的定义，因为它需要不同的值为不同的边界条件，即使在热力学极限，而不是他们的完美的平面对应。此外，热力学极限的方法遵循不同的标度：与屈曲材料的系统尺寸的对数成反比，而不是通常的幂律方法。在$\sim 1000$原子的石墨烯样品中，不同的边界条件可导致超过10 eV的差异。除了在模拟中提供数值证据外，我们还证明了这种行为的普遍特征可以用简单的珠弹簧模型来理解。从根本上说，我们的研究结果意味着，它是必要的，以指定的边界条件的晶格缺陷的能量在屈曲的二维晶体是唯一定义的，这可以解释在石墨烯的形成能量的报告值缺乏一致性。我们认为，边界条件也可能对其他物理观测，如熔化温度的影响。
2016-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Energetics of native point defects in GaN: a density-functional study
利用密度泛函理论研究了GAN中本征点缺陷的形成能。在我们的第一性原理方案中，带边的位置符合混合密度泛函计算，从而产生与实验一致的带隙。相对于以前的半局部计算，计算出的形成能和电荷跃迁水平被发现是显着不同的定量方面，而整体定性趋势保持相似。在富Ga条件下，氮空位对应于带隙中所有费米能的最稳定缺陷，但其形成能太高而不能解释自掺杂。我们的计算还表明镓空位在n型GAN中不起任何补偿作用。
2017-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Empirical Calculations of the Formation Energies of Intrinsic Defects in Lithium Niobate
我们的壳模型计算的结果有关的离子间的电位和点缺陷的形成能的经验参数的确定在铌酸锂。我们采用了特别适合于低对称结构建模的松弛拟合方法。注意保证对缺陷形成能计算敏感的参数的模拟精度。结果表明，Li Frenkel无序是化学计量比锂离子电池的主要本征缺陷，Li空位模型是同成分锂离子电池的主要缺陷种类。
2000-12-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Formation and migration of native defects in NaAlH$_4$
我们提出了第一性原理研究的原生缺陷在NaAlH $_4$。我们的分析表明，这些缺陷的结构和能量可以解释为基本的积木，其中包括$V_{\rm{AlH_4}}^+$，$V_{\rm{Na}}^-$，$V_{\rm{H}}^+$，H $_i^-$，和（H $_2$）$_i$。我们还计算了几个关键缺陷的迁移势垒，为了比较扩散的huberpies实验测得的解吸活化能。由此，我们估计的缺陷和缺陷对的扩散激活能。我们认为，$V_{\rm{AlH_4}}^+$和H $_i^-$，或$V_{\rm{Na}}^-$和$V_{\rm{H}}^+$，可能是负责解吸所需的扩散。我们讨论了$V_{\rm{H}}^+$ -H $_i^-$复合物形成的可能作用。我们发现的值是在催化解吸的活化能范围内。
2009-11-14 cond-mat.mtrl-sci
