Phenomenological Description of Disordering in Ferroelectric Materials Caused by Charged Defects
提出了电荷密度随机涨落的带电杂质引起铁电半导体中铁电无序的唯象描述。材料的反常电导率与平均杂质电荷密度成正比。对于足够高的电导率，自由载流子在没有外部场的情况下屏蔽波动。当外加电场时，非均匀极化的“带电缺陷+屏蔽云”系统出现内场涨落和动力学感应涨落。我们表明，宏观状态的铁电半导体随机带电缺陷和足够高的不当电导率可以描述由三个耦合方程的三个参数平均在样品体积。感应决定了系统的铁电有序性，其平方涨落决定了带电涨落周围的电场涨落引起的无序性，感应涨落与电荷密度涨落的平均乘积反映了自由载流子屏蔽云与带电缺陷涨落之间的相关性。我们第一次推导出下列非线性耦合方程组。所得到的耦合方程系统充分描述了极化开关（足迹和轻微的磁滞回线）在这种散装铁电材料，如PLZT陶瓷和SBN单晶掺杂铈的特点。
2004-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Role of charged defects on the electrical and electro-mechanical properties of rhombohedral Pb(Zr,Ti)O3 with oxygen octahedra tilts
氧八面体倾斜是钙钛矿中常见的结构现象，并且已经成为深入研究的主题，特别是在菱面体Pb（Zr，Ti）O3（PZT）中。早期的研究表明，倾斜八面体对PZT陶瓷的电畴转换行为、介电和压电性能有很大的影响。然而，在一种类似的方式提出的倾斜，带电的缺陷，与氧空位，也可能会抑制畴壁的运动，导致宏观上在捏磁滞回线和降低压电响应。在这里，我们回顾了早期的研究菱面体PZT陶瓷与倾斜八面体考虑可能的作用，倾斜和带电缺陷畴壁运动。我们发现，所观察到的捏滞回线可能与存在的缺陷复合物含有带电的氧空位，而不是倾斜，在某些情况下建议。无论是否存在长程有序倾斜菱面体PZT，带电缺陷的影响也是突出的弱场介电常数和压电性能，特别是在亚赫兹驱动条件下的电导率，相关的运动的氧空位，引起强的频率色散。
2016-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Drift of charged defects in local fields as aging mechanism in ferroelectrics
点缺陷迁移被认为是铁电体老化的一种机制。给出了二维畴结构中点缺陷迁移和静电能弛豫耦合问题的数值结果。在畴壁处的夹持压力的峰值在$10^6$ Pa的范围内，这对应于在钙钛矿铁电体中宏观观察到的矫顽应力。的效果相比，涉及取向重排的缺陷偶极子在大部分领域的机制。对于相同的材料参数，在漂移机制中的畴夹持比取向图中的畴夹持明显更强。
2007-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of dielectric hysteresis loops in ferroelectric semiconductors with charged defects
我们提出了具有带电缺陷和普遍的非本征电导的铁电半导体的介电滞回线的唯象描述。我们修正了Landau-Ginsburg方法，证明了上述非均匀系统的宏观状态可以用三个序参量的三个耦合方程来描述。无论是实验观察到的矫顽场值远低于热力学和各种磁滞回线变形（收缩和双循环）已获得在我们的模型的框架。所得结果定量地解释了PZT厚膜等铁电材料的铁电开关现象。
2004-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Charged Vacancy Defects in Black Phosphorus Monolayer Phosphorene
二维半导体磷烯在光电子学、自旋电子学、催化、传感器和能量转换等方面有着广泛的应用前景。为了利用磷烯的潜力，需要更好地了解本征缺陷如何控制载流子浓度、特性和迁移率。利用密度泛函理论和电荷修正方案，考虑适当的边界条件，我们进行了全面的研究结构对带电空位点缺陷的形成能，电子结构和电荷跃迁能级的影响。我们预测，中性空位表现出9-5环结构的形成能为1.7 eV，并在费米能级1.04 eV以上的价带最大值转变为带负电的状态。相应的光电荷跃迁显示相当大的Frank-Condon位移与0.3 eV的大斯托克斯位移。在n掺杂的磷烯中，磷烯空位应带负电，这将钝化掺杂剂并降低载流子浓度和迁移率。
2021-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Microstructural Evolution of Charged Defects in the Fatigue Process of Polycrystalline BiFeO3 Thin Films
在过去的几十年里，铁电体的疲劳失效一直是人们研究的热点。铁电疲劳机理的讨论大多建立在“带电缺陷变化假说”的基础上，但很少得到实验观察的证实。在这里，使用复阻抗谱技术相结合，压电响应力显微镜和第一性原理理论，我们研究的微观演变和重新分配的带电缺陷在BiFeO 3薄膜的电循环过程中。研究了疲劳过程中氧空位有序的动态形成和熔化行为。结果表明，孤立的VO倾向于沿晶界自有序化，形成平面排列的结构，从而阻止畴反转。在进一步的电循环，空位簇内的VO的迁移被容纳与较低的能量势垒（~0.2 eV），并促进附近的电极层的形成与高浓度的VO。宏观疲劳与微观带电缺陷演化之间的相互作用清楚地表明了有序VO团簇在BiFeO 3薄膜疲劳失效中的作用。
2014-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting the Formulation of Charged Defect in Solids
该研究重新审视固体带电缺陷的表述，通过追踪总能计算的参考能证明势对齐修正为零、经典Markov-Payne修正准确，还推导了四极修正表达式，在小超胞中实现了准确的缺陷形成能计算，并解释了2+价金刚石空位收敛慢的原因。
2024-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Weakly Trapped, Charged, and Free Excitons in Single-Layer MoS2 in the Presence of Defects, Strain, and Charged Impurities
少数和单层MoS 2主机大量密度的缺陷。它们被认为影响掺杂水平、晶体结构和电子-空穴对的结合。我们解开所有三种效应的伴随光谱表达，并确定它们在多大程度上是材料固有的或外在的，即，与当地环境有关。我们这样做是通过使用不同来源的MoS 2-一种天然的，一种在高压和高温下制备的-和不同的衬底带来不同数量的带电杂质，并通过分离拉曼光谱中的内部应变和掺杂的贡献。光致发光揭示了各种光学活性激子复合物。我们发现了一个缺陷束缚态具有20毫电子伏的低结合能，似乎不敏感的应变和掺杂，不像带电激子。相反，缺陷不会显著掺杂或应变MoS 2。扫描隧道显微镜和密度泛函理论模拟指出了取代原子，推测是硫位上的单个氮原子。我们的工作显示了一个系统的理解的外部和内部领域的二维材料的光学性质的影响的方式。
2018-05-07 cond-mat.mtrl-sci
A realistic dimension-independent approach for charged defect calculations in semiconductors
带电缺陷的第一性原理计算通过提供对半导体和绝缘体基本物理性质的深入了解，已成为半导体和绝缘体研究的基石。但目前的标准方法，使用所谓的jeldom模型遇到了概念上的模糊性和计算困难，特别是对低维半导体材料。在这篇文章中，我们提出了一个物理的，直接的，和维度无关的通用模型来计算三维（3D）体和低维半导体中带电缺陷的形成能。在该模型中，电离的电子或空穴被放置在真实的宿主带边态而不是虚拟的胶态上，因此，呈现它不仅自然地保持超原胞电荷中性，而且具有明确的物理意义。对于大多数3D半导体材料，该模型具有与传统的jeldom模型相同的精度;对于低维结构，该模型能够消除jeldom模型中引入的人工长程静电能所引起的发散，从而给出了有意义的带电态缺陷的形成能和相应缺陷的跃迁能级.因此，我们的现实方法将对所有低维系统（包括量子点、纳米线、表面、界面和二维材料）中的缺陷物理研究产生重大影响。
2019-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Local Polarization Switching in the Presence of Surface Charged Defects: Microscopic Mechanisms and Piezoresponse Force Spectroscopy Observations
采用解析和数值相结合的方法研究了表面电荷缺陷下压电响应力显微镜针尖诱导极化反转的热力学和动力学。磁滞回线精细结构和开关光谱PFM图像中的缺陷的签名进行了识别，并与实验观察。本文提出了一种对PFM光谱测量值进行反卷积以提取相关缺陷参数的方法。这种方法是通用的，可以扩展到其他铁电材料和可逆电化学过程中的开关，建立一个途径的热力学和动力学的相变在一个单一的缺陷水平的理解。
2007-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Principles for Calculating Charged Defect Ionization Energies in Ultrathin Two-Dimensional Materials
二维材料中的缺陷正成为量子发射器和可扩展光电应用的突出候选者。然而，表征其行为的几个物理性质，如带电缺陷电离能，很难用传统的第一原理方法模拟，主要是因为由降维引起的弱和各向异性介电屏蔽。我们建立的基本原则，准确和有效的计算带电缺陷电离能和电子结构的二维材料。我们建议使用真空水平作为参考缺陷电荷跃迁能级（CTL），因为它给出了强大的结果不敏感的理论水平，不像常用的带边位置。此外，我们确定的分数Fock交换混合泛函准确的带隙和带边位置的二维材料通过执行广义Koopmans的条件的局域缺陷状态。我们发现所得到的Fock交换分数从本体$h$ -BN的0.2变化到单层$h$ -BN的0.4，其带隙也与实验结果和计算的GW结果吻合得很好。这些方法的组合允许可靠且有效地预测缺陷电离能（CTL与带边缘位置之间的差异）。我们用几个例子来激发和概括这些发现，包括单层到少层六方氮化硼（$h$），单层MoS $_2$和石墨烷中的不同缺陷。最后，我们发现，增加层数的$h$ -BN系统地降低缺陷电离能，主要是通过CTL向真空移动，与导带极小值几乎保持不变。
2018-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Damage in graphene due to electronic excitation induced by highly charged ions
石墨烯预期对电离粒子辐射相当不敏感。我们证明，单层剥离的石墨烯维持与缓慢的高电荷离子的照射显着的损害。我们研究了不同电荷态（q = 28-42）、动能E_kin = 150-450 keV的高电荷态离子辐照石墨烯后的离子感生变化。原子力显微镜图像显示，离子诱导的缺陷是不是地形的性质，但有关的摩擦的显着变化。为了产生这些缺陷，需要最小电荷状态。除了这种阈值行为，所需的最小电荷状态以及缺陷直径显示出强烈的依赖于弹丸的动能。从缺陷直径对弹丸速度的线性依赖性，我们推断，电子激发所引发的入射离子在表面上的阶段发挥主导作用，这种意想不到的缺陷在石墨烯中的创建。
2013-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Multi-fidelity Machine Learning Interatomic Potentials for Charged Point Defects
Imperial College London（帝国理工学院）
本文提出多保真度方法结合低成本和高精度数据，改进半导体Sb2Se3中点缺陷的描述，实现高效准确的结构预测与热力学计算。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Simulating Charged Defects at Database Scale
本研究提出通用Python框架与高通量工作流，通过基于晶胞结构的点缺陷定义实现缺陷定义与模拟超胞解耦，助力构建可扩展的点缺陷数据库以推进“缺陷基因组”研究，并在三种材料中验证了方法有效性。
2024-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Prediction of Charged Defect Formation Energies from Crystal Structures
Institute for Materials Research, Tohoku University（东北大学物质材料研究中心）；Organization for Advanced Studies, Tohoku University（东北大学先进研究组织）
本文提出了一种基于晶体结构的机器学习方法，用于预测电荷状态下缺陷形成能，并通过实验验证了其在氧空位预测中的有效性，同时识别出潜在的光伏材料。
2025-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Transferable Machine Learning Approach for Predicting Electronic Structures of Charged Defects
针对密度泛函理论计算带电缺陷电子结构成本高的问题，提出E(3)等变图神经网络框架HamGNN-Q，可直接映射结构与背景电荷到哈密顿矩阵，在GaAs体系上验证了高精度和可迁移性，加速相关计算与材料设计。
2023-06-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Influence of charged walls and defects on DC resistivity and dielectric relaxation in Cu-Cl boracite
带电畴壁在Cu-Cl方铅矿中通过相变在冷却时自发形成。这些壁表现出改变的导电性相比，与负电容的存在一致的体积和运动。在这里，我们提出了作为温度（-140 °C至150 °C）和频率（1 mHz至10 MHz）的函数的块状Cu-Cl硼酸盐的介电常数和直流电阻率。两个观察到的介电弛豫和直流电阻率的热行为进行了讨论。我们建议，可以解释的弛豫点缺陷的存在，最有可能的本地复杂的Cu和伴随的氧空位的价态变化所创建的。此外，在相变时看到的电阻率的突然变化表明导电畴壁对铁电相中的导电性有显著贡献。
2021-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative 3D mapping of chemical defects at charged grain boundaries in a ferroelectric oxide
氧化物界面的极性不连续性和结构变化可以引起各种各样的电子和离子现象。在外延系统中，包括铁电畴壁和超晶格中的界面，相关的效应已经被深入研究。在这里，我们研究多晶铁电ErMnO3中的极性不连续性和晶界处的局部化学之间的关系。使用取向映射和不同的扫描探针显微镜技术，我们表明，多晶材料开发带电的晶界增强电子电导。通过进行原子探针断层扫描测量，我们发现在所有的晶界的铒和氧的耗尽的富集。所观察到的组成变化转化为超过可能的极化驱动效应的电荷，表明结构现象而不是静电决定了局部化学组成和电子输运行为的相关变化。研究表明，带电晶界的行为明显不同于带电畴壁，在极性氧化物界面的性能工程提供了额外的机会。
2023-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Stability of charged sulfur vacancies in 2D and bulk MoS$_2$ from plane-wave density functional theory with electrostatic corrections
二维半导体过渡金属二硫属化合物（如MoS $_2$）在光电子学、自旋电子学、光电子学和催化等领域有着广泛的应用前景。为了利用这些材料的电子器件的潜力，需要更好地了解缺陷如何控制载流子浓度，特性和迁移率。利用Freysoldt和Neugebauer开发的修正方案，以确保适当的静电边界条件，在二维材料中的带电缺陷，我们进行密度泛函理论计算的形成能和电荷跃迁能级与硫空位在单层和层状块状二硫化钼$_2$。我们调查的收敛性，这些缺陷的性质相对于真空间距，面内超晶胞尺寸，和不同层次的理论。我们还分析了不同电荷状态下缺陷的电子结构，以深入了解缺陷对成键和磁性的影响。我们预测，这两个空缺结构进行Jahn-Teller扭曲，这有助于稳定的硫空位在$-1$带电状态。
2020-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Charged defects in graphene and the ionicity of hexagonal boron nitride in direct images
我们报告的检测和电荷分布分析的氮取代掺杂剂在单层石墨烯膜的像差校正的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）。此外，我们表明，单层六方氮化硼的离子性可以从直接图像确认。对于第一次，我们证明了由HRTEM实验和第一性原理电子结构计算相结合的调整，由于化学键合的原子势可以看出在HRTEM图像。我们的实验开辟了一种方法来辨别点缺陷或其他非周期性排列或纳米级物体中的电子配置，这些电子或X射线衍射实验无法分析。
2010-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Finite-size corrections for defect-involving vertical transitions in supercell calculations
本文提出了一种用超原胞技术计算缺陷态的垂直跃迁能级的修正方法，并用10种典型材料（3C-SiC、3C-BN、GAN、MgO）中的缺陷系统地验证了该方法的有效性。在没有任何校正的情况下，在大多数情况下，对于中等尺寸的超级电池，绝对误差在1 eV左右。相反，当采用我们的校正方法时，绝对误差减小，并且在所有情况下都变得小于0.12 eV。我们的校正方案是通用的，将有广泛的应用潜力，因为它是自适应的评估各种数量在固定的几何形状，所代表的那些相关的广义Koopmans定理。
2020-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Optical Properties of Charged Defects in Monolayer MoS$_2$
本文通过原子级紧束缚模型和Bethe-Salpeter方程计算单层MoS₂带电缺陷的光谱，发现缺陷在自由激子峰下方100-200 meV处产生新峰，源于带隙内束缚态跃迁，结果与实验一致。
2023-07-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure of Monolayer and Bilayer Black Phosphorus with Charged Defects
我们用原子论方法研究了单层和双层黑磷在带电缺陷附近的电子性质。特别是，我们结合屏蔽缺陷势从第一性原理线性响应理论与大规模的紧束缚模拟计算的波函数和能量的束缚受体和供体状态。由于各向异性的能带结构，这些系统中的缺陷态形成了扭曲的类氢轨道，其有序性与各向同性材料不同。对于单分子膜，我们研究了在实验装置中的缺陷高度和衬底的介电常数的带电吸附物的结合能的依赖关系。我们还比较了我们的结果，各向异性的有效质量模型，并找到定量和定性的差异时，带电的缺陷是接近黑磷或从基板的屏蔽是弱的。对于双层，我们比较了带电吸附物和带电嵌入物的结果，发现嵌入物诱导更突出的次峰的局部态密度，因为它们强烈地与两层上的电子态相互作用。这些新的见解可以直接在扫描隧道光谱测量中进行测试，并能够详细了解库仑杂质在电子器件中的作用。
2021-12-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Substrate effects on charged defects in two-dimensional materials
二维（2D）材料受到包括衬底在内的介电环境的强烈影响，使其成为设计量子和电子技术材料的重要因素。然而，在2D材料中的带电缺陷能量学的第一原理评估通常不包括由于高计算成本的基板。我们提出了一个一般的连续介质模型方法，将衬底效应直接在密度泛函理论计算的2D材料中的带电缺陷单独。我们表明，这种技术准确地预测电荷缺陷能量相比，更昂贵的显式衬底计算，但计算方便的计算缺陷在独立的二维材料。利用这种技术，我们快速预测的实质性修改的电荷跃迁能级的两个缺陷的MoS $_2$和10个缺陷的hBN的量子技术的前景，由于SiO $_2$和金刚石衬底。这为2D材料中新量子缺陷的高通量计算筛选奠定了基础，该缺陷严重影响了衬底效应。
2019-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomistic calculations of charged point defects at grain boundaries in SrTiO$_3$
在多晶钙钛矿氧化物陶瓷中，氧空位在加速晶粒生长中起着重要作用。为了推进在原子尺度上的生长机制的基本理解，经典的原子模拟进行了研究的原子结构和氧空位的形成能在晶界上的原型钙钛矿氧化物材料SrTiO $_3$。在这项工作中，我们专注于两个对称的倾斜晶界，即$Σ$ 5（310）[001]和$Σ$ 5（210）[001]。一维连续介质模型适用于确定在含有晶界和点缺陷的原子结构模型中由带电晶格平面引起的静电势。通过这个模型，静电工件，这是固有的超细胞模型与周期性或开放的边界条件，可以考虑和适当的校正。我们报告计算的形成能的氧空位上的所有的氧网站之间的边界两个取向不良的晶粒，我们分析和讨论的形成能值相对于在空位的局部电荷密度。
2021-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Pawpyseed: Perturbation-extrapolation band shifting corrections for point defect calculations
最近在从头算点缺陷计算的自动化和标准化方面取得了重大进展。然而，密度泛函理论（DFT）点缺陷计算的电荷校正的开发，实施和基准测试的任务仍然是一个开放的挑战。在这里，我们提出了一个高性能的Python包称为pawpyseed，它可以读取PAW DFT波函数和计算不同结构的波函数之间的重叠。使用pawpyseed，我们实现了一个新的带移校正来自一阶微扰理论。我们通过计算硅中几个点缺陷的跃迁能级，并与实验和混合泛函结果进行比较，对这种方法进行了基准测试。新的能带移动方法可以移动单粒子能量，以提高过渡能级的预测，并可以使用pawpyseed自动化和并行化，这表明它可能是一个有用的方法，高通量点缺陷计算。
2019-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Finite-Size Corrections to Defect Energetics along One-Dimensional Configuration Coordinate
本研究针对一维构型坐标下点缺陷计算中的超胞尺寸效应，提出修正能量形式，并在GaN氮空位中验证其有效性。
2023-04-15 cond-mat.mtrl-sci
The positively charged carbon vacancy defect as a near-infrared emitter in 4H-SiC
本文通过从头计算发现4H-SiC中h位构型的带正电碳空位具有光学活性激发态，零声子线为0.65 eV，提出其可作为IR-B区域的新型顺磁性近红外发射体。
2023-05-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Accurately Determining Defect Ionization Energy in Low-Dimensional Semiconductors: Charge Corrected Jellium Model
低维半导体中缺陷电离能的确定一直是第一性原理缺陷计算中一个未解决的问题，这是因为基于Jeltron模型的常用方法在材料和真空区引入了非物理的均匀分布的电荷密度，导致了众所周知的带电缺陷形成能发散问题。本文通过考虑缺陷电离的物理过程，提出了一种基于能带边缘电荷密度代替非物理的能带边缘背景电荷密度的电荷修正方法，来处理带电缺陷。结果表明，该方法具有物理意义、定量准确、技术简单等优点，解决了缺陷电离能计算中的难题.我们提出的方法可以适用于任何尺寸的半导体。
2020-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Resonant and Bound States of Charged Defects in Two-Dimensional Semiconductors
二维半导体中的带电缺陷的详细了解是需要的可编程电子器件的发展。在这里，我们研究带负电荷的受体杂质单层WS $_2$使用扫描隧道光谱和大规模原子电子结构计算相结合。在价带边缘附近观察到几个具有类氢波函数特征的局域缺陷态。这些缺陷态中的一些是束缚态，而另一些是共振态。共振态由WS $_2$的多谷价带结构产生，由此源自$Γ$处的次价带最大值的局域态与来自K/K $^{\prime}$处的主价带最大值的连续态杂交。共振态对于电子输运具有重要的影响，因为它们可以捕获移动载流子数十皮秒。
2019-09-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Corrections to sink strengths used in rate equation simulations of defects in solids
平均场速率方程已被证明是一种通用的方法，在模拟缺陷的动力学和材料的微观结构的时间变化。然而，该方法的可靠性和实用性严重依赖于所使用的缺陷相互作用参数。在这项研究中，我们表明，汇的强度也取决于脱陷或解离过程。缺陷被去除后的下沉强度比通常使用的值大得多。我们提出了一种如何确定适当的汇强度的理论，并表明，在某些情况下，如果忽略脱陷对汇强度参数的依赖性，速率方程方法会给出错误的结果。
2019-06-19 cond-mat.mtrl-sci
A new type of charged defect in amorphous chalcogenides
我们报告了一系列无定形硫化砷模型的密度泛函紧束缚（DFTB）模拟。除了先前提出的存在于硫系玻璃中的带电配位缺陷外，在几种模型中发现了一种新的缺陷对，[As 4]--[S3]+，其由在跷跷板构型中的四重配位砷位点和在平面三角构型中的三重配位硫位点组成。在HOMO-至-LUMO电子激发下，化合价交替对S3+-S1-转化为[As 4]--[S3]+对。这种结构转变伴随着HOMO-LUMO带隙尺寸的减小，这表明这种转变可能有助于这些材料中的光暗化。
2004-09-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
A Computational Framework for Automation of Point Defect Calculations
开发了一个完整且经过严格验证的开源Python框架，用于使用密度泛函理论自动计算点缺陷。该框架提供了一种有效的方法来生成缺陷结构，并创建简单但可定制的工作流程来分析缺陷计算。该软件包提供了计算广泛接受的校正方案的能力，以克服有限尺寸效应，包括（1）潜在的对齐，（2）图像电荷校正，和（3）带填充校正浅缺陷。使用Si，ZnO和In $_2$ O $_3$作为测试实例，我们证明了封装的能力和验证的方法。
2016-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Electrostatics-based finite-size correction for first-principles point defect calculations
带电缺陷超晶胞计算的电荷尺寸校正通常由图像电荷和电势对准校正组成。几十年来，人们已经提出了各种各样的修正方案。关于图像电荷校正，Freysoldt、Neugebauer和Van de Walle（FNV）最近提出了一种新的方法，该方法使我们能够通过将缺陷引起的电势与模型电荷电势对准来准确地估计后验校正能量[Freysoldt等人，物理修订版信函102，016402（2009）]。然而，这种方法在实践中仍然存在两个问题。首先，它使用平面平均势来确定势偏移，这不能容易地应用于松弛系统。其次，长程库仑相互作用被假设为屏蔽的宏观介电常数。这仅对立方系统有效，并且对于各向异性材料中的缺陷会带来巨大的误差。在这项研究中，我们使用的原子网站的静电势作为潜在的标记，而不是平面平均的潜力，并扩展FNV计划，采用点电荷模型在各向异性介质中估计长程相互作用。我们还重新审视了传统的潜在的对齐校正，并表明它是完全包括在图像电荷校正，因此不必要的。此外，我们表明，潜在的对齐对应的一部分的一阶和完整的三阶图像电荷校正，因此，三阶图像电荷的贡献后，潜在的对齐是缺席。最后，扩展FNV校正方案的准确性进行了系统的评估，广泛的材料类。使用大约100个原子的超晶胞计算的缺陷形成能量成功地校正后，即使原子弛豫在几十个电子伏特的稀释极限相比。
2014-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Physics of band-filling correction in defect calculations of solid-state materials
本文系统研究了宽带隙绝缘体缺陷计算中后处理能带填充修正的物理机制，揭示了超胞尺寸对电子结构（含深能级）的显著影响，并强调能带填充计算需考虑缺陷引起的电子结构变化及收敛性，为提升缺陷形成能预测精度提供了关键指导。
2023-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Point defects and p-type conductivity in Zn/1-x/Mn/x/GeAs/2/
本文用正电子湮没谱研究了低Mn含量（0 < x < 0.042）的Zn/1-x/Mn/x/GeAs/2/晶体中的点缺陷，这些点缺陷具有无序的锌钛矿和黄铜矿结构。在我们的样品中，当载流子浓度为1 E19 < n <1 E21 cm^-3时，带负电荷的空位和非开体积缺陷对高p型电导率的作用也进行了讨论。观察到中性As空位、带负电荷的Zn空位和浓度约为1 E16 - 1 E18 cm^-3的非开体积缺陷，这些缺陷随着合金中Mn含量的增加而增加。所观察到的缺陷浓度不足以对我们的晶体的强p型导电性负责。因此，我们认为，其他类型的缺陷，如扩展缺陷，有很强的影响，对Zn 1-xMnxGeAs 2晶体的导电性。
2014-04-04 cond-mat.mtrl-sci
PyCDT: A Python toolkit for modeling point defects in semiconductors and insulators
点缺陷对技术应用中使用的半导体和绝缘体材料的性能有很大的影响，从微电子到能量转换和存储。主要缺陷类型的性质、它们如何随加工条件变化以及它们对材料性能的影响是决定材料在特定应用中的性能的核心方面。然而，这些信息很难直接从实验测量中获得。因此，基于电子密度泛函理论（DFT）的计算方法在点缺陷性质的计算中得到了广泛的应用。在这里，我们开发了Python Charged Defect Toolkit（PyCDT），以加快使用广泛使用的DFT软件进行缺陷计算的设置和后处理。PyCDT具有用户友好的命令行界面，并提供与Materials Project数据库的直接接口。这允许为任何感兴趣的材料设置许多带电缺陷计算，以及后处理和应用最先进的静电校正项。我们的论文作为PyCDT的文档，并演示了其在应用程序中的使用，以及研究的GaAs化合物半导体。我们预计，PyCDT代码将是有用的，作为一个框架进行充电点缺陷属性的容易再现的计算，它将提供一个基础，自动化，高通量的计算。
2017-06-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles finite-size correction schemes for point defects of Cu$_3$N
Universidad Nacional de Colombia – Sede Tumaco（哥伦比亚国立大学图马科校区）；Departamento de Física, Grupo de Óptica Cuántica y Centro de Excelencia en Nuevos Materiales (CENM), Universidad del Valle（瓦尔莱大学量子光学群与新材料卓越中心物理系）；Departamento de Física y Astronomía, Universidad Andres Bello（安德烈斯贝略大学天体物理学系）；Departamento de Física Aplicada I, Escuela Politécnica Superior, Universidad de Sevilla（塞维利亚大学高等理工学院应用物理一系）
本研究结合PBE+U结构弛豫和HSE杂化泛函计算，通过引入额外$1/L^n$项和缺陷特定缩放模型，评估并扩展了Makov-Payne和Lany-Zunger修正方案，以准确计算Cu$_3$N的点缺陷形成能和热力学转变能级。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Detecting giant electron-hole asymmetry in graphene monolayer generated by strain and charged-defect scattering via Landau level spectroscopy
石墨烯单层中的电子-空穴对称性类似于宇宙中电子和正电子之间固有的对称结构，在无质量狄拉克费米子的手征性和手征隧穿中起着至关重要的作用。在这里，我们证明了应变和带电缺陷散射可以打破这种对称性显着的石墨烯单层。在我们的实验中，电子和空穴的费米速度直接通过朗道能级光谱测量。在具有晶格变形和曲率的应变石墨烯中，和分别测量为1.2 X 106 m/s和1.02 X 106 m/s。这种巨大的不对称性源于应变区域次近邻跳跃的增强。在带正电荷的缺陷周围，我们观察到了相反的电子-空穴不对称性，测得的和分别为0.86 × 106 m/s和1.14 × 106 m/s。这种大的不对称性归因于石墨烯单层中的无质量狄拉克费米子在被吸引到带电缺陷时比在被排斥时更强烈地散射。
2015-07-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ionically charged topological defects in nematic fluids
液体电解质中的电荷分布对于诸如超级电容器、燃料电池、电池或胶体或生物环境中的颗粒自组装的应用至关重要。然而，在这种电解质的本体中产生局部（屏蔽）电荷分布通常需要表面的存在-例如，由胶体颗粒或材料的外表面提供-这对材料设计构成了基本约束。在这里，我们表明，拓扑缺陷在dielectric电解质中可以执行作为区域的局部电荷分离，形成带电的缺陷核心，甚至在某些几何形状的电多层，而不是在各向同性电解质中发现的双电层。使用Landau-de Gennes-Poisson-Boltzmann理论框架，我们表明，离子通过离子可解性与拓扑缺陷核心高度有效地耦合，并且通过挠曲电与缺陷的局部指向矢场扭曲耦合。缺陷充电示出了不同的缺陷类型-线，点，和墙壁-使用几何形状的离子屏蔽平面各向同性的界面，径向刺猬点缺陷和半整数楔向错在散装和稳定（带电）胶体颗粒。更一般地说，我们的研究结果是相关的拓扑缺陷作为扩散离子电容器或作为离子载流子的可能的应用。
2021-03-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Formation energies of charged defects in two-dimensional materials -- resolution of long-standing difficulties
利用周期性超原胞计算了半导体中带电点缺陷的形成能。这种分歧通常通过所谓的凝胶方法来消除。最近，Wu，Zhang和Pantelides [WZP，Phys. Rev. Lett. 119，105501（2017）]将发散的起源追溯到假设带电缺陷是通过物理地从晶体中移除电子或向晶体中添加电子而形成的，违反了电荷中性，这是决定费米能级的统计力学的关键原理。另一种理论是通过认识到“带电”缺陷是通过与能带交换载流子形成的，由此超晶胞总是电荷中性的，因此不存在发散，并且不需要采用特别的程序进行计算。在这里，我们给出了一个更详细的阐述这两种方法的基础，并表明，jeldom的方法可以来自于物理力学支持的WZP定义的步骤，其有效性不能被评估的先验。特别地，当带载流子的电荷密度下降时，发散出现，留下增压的晶体。在二维（2D）材料中的带电缺陷的情况下，非物理场出现在真空区域。这些病理特征在重新表述的理论中都不存在。最后，我们报告新的计算在散装和二维材料。WZP方法产生的形成能与结皮值相差高达~1 eV。通过分析的空间分布的波函数和缺陷的潜力，我们提供了深入的了解这两种方法的内部工作，并证明了失败的jelterm的方法，包括带载流子的中和电子密度，是在物理系统中的情况下，是负责两种方法之间的数值差异。
2019-11-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Gradient correction scheme for bulk and defect positron states in materials: New developments
由于局域密度近似正电子计算系统地低估了正电子的寿命，当它们与实验结果相比时，正电子的广义梯度近似（GGA）在20世纪90年代被引入，类似于电子的GGA。本文综述了正电子广义几何近似的新进展，并讨论了它们对正电子寿命计算的影响和可能的改进。特别是，这些新的GGA方法是基于最近的扰动超网链和量子蒙特卡罗结果。
2014-07-15 cond-mat.mtrl-sci
Deep-level transient spectroscopy of the charged defects in p-i-n perovskite solar cells induced by light-soaking
卤化物钙钛矿太阳能电池（PSC）的长期稳定性仍然是这种光伏技术的关键问题。在薄膜钙钛矿膜中形成的不同结构缺陷被认为是吸收剂分解和器件结构中界面腐蚀的主要触发因素。PSC稳定性能的变化需要详细分析在外部应力（光和热）下产生的缺陷。利用导纳谱、深能级瞬态谱（DLTS）和反向DLTS谱测量了连续光浸泡应力下p-i-n型光子晶体中缺陷能级的演化。我们比较了带电荷的缺陷对CsFAPbI 3基器件的性能和长期稳定性的影响，有和没有Cl掺杂。尽管PCS的输出性能有所提高，但具有CsFAPbI 3-xClx的器件显示出改善的光浸泡稳定性。Cl掺杂的PSC的T80（将初始效率降低20%所需的时间）为1280 h，而纯CsFAPbI 3基器件仅为650 h。三个不同的缺陷能级被确定为不同的设备配置。我们发现Cl掺杂抑制了反位缺陷（IPb，IFA）和碘离子（Ii）的形成。分析和讨论了连续光浸泡应力作用下缺陷能级的变化。目前的工作提供了新的见解，在连续的外部应力下的PSC的缺陷行为，揭示了Cl-添加剂策略的物理化学影响。
2022-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hybrid-functional calculations with plane-wave basis sets: The effect of the singularity correction on total energies, energy eigenvalues, and defect energy levels
当通过平面波基组描述时，在混合泛函中包含精确的非局部交换会产生奇异性，这会减慢倒数空间中采样$k$点的密度的收敛。在这项工作中，我们调查到什么程度的治疗的奇异性，通过使用一个辅助功能是有效的$k$ -点采样有限的密度，在半局部密度泛函进行类似的计算相比。我们的分析适用于例如计算中，布里渊区采样的唯一$Γ$点，经常发生在表面，界面和缺陷的研究或分子动力学模拟。
2009-09-09 cond-mat.mtrl-sci
doped: Python toolkit for robust and repeatable charged defect supercell calculations
针对晶体缺陷实验测量难的问题，研究团队推出Python工具包doped，可实现缺陷超胞计算的全流程处理，为可重复的固态缺陷性质计算提供稳健通用平台。
2024-04-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Dielectric Loss due to Charged-Defect Acoustic Phonon Emission
本研究提出超导量子比特体介电损耗源于带电缺陷发射声学声子的机制，推导的Al₂O₃损耗值与实验吻合，还筛选出多种低损耗基质材料。
2024-02-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Multiple defect model for non-monotonic structure relaxation in binary systems like Pd-Er alloys charged with hydrogen
在二元金属系统中，如Pd-Er合金充氢，观察到的结构演变表现出复杂的动力学。它的特点是非单调的时间变化，在一个丰富的部分方面与实验观察到的Er-穷人的分数。本文提出了这种非单调结构弛豫的定性模型。我们假设合金具有捕获（或发射）额外量的Er原子的晶体缺陷。进入合金的氢原子干扰了相平衡，并改变了相对于Er原子的缺陷容量。这两个因素导致了Er原子的空间重新分布，并导致富Er相和贫Er相之间的界面移动。系统中扩散通量的竞争是导致非单调时间变化的原因，例如，富集相的相对体积。我们找到了在系统弛豫到一个新的平衡态的过程中，界面运动可以多次改变方向的条件。从我们的观点来看，这种效果是在这样的系统中观察到的氢诱导的非单调松弛的本质。数值模拟证实了基本假设。
2003-07-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
First-principles electrostatic potentials for reliable alignment at interfaces and defects
不同原子组态之间的静电势的对准对于跨界面的能带偏移和带电缺陷的形成能的第一性原理计算是必要的。然而，这种潜在的强烈振荡，在原子尺度上的对齐具有挑战性，特别是当原子的几何形状发生很大变化，从散装附近的缺陷和接口。我们介绍了一种方法来抑制这些强烈的振荡，通过消除在每个原子的潜力深井。我们证明，这种方法大大提高了系统大小的收敛依赖于排列的静电势，包括带偏移在固液界面，在固体和固体表面在真空中的带电空位的形成能的第一性原理预测的范围很广。最后，我们使用这种方法结合连续溶剂化理论来研究在固液界面的带电空位的能量。我们发现，在水中的NaCl（001）表面的例子中，溶剂化减少了带电空位的形成能量0.5 eV：由于分子动力学方法的计算成本，这个重要的影响的计算以前是不切实际的。
2017-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Hybrid-DFT Study of Intrinsic Point Defects in $MX_2$ ($M$=Mo, W; $X$=S, Se) Monolayers
本文利用杂化密度泛函理论结合虚晶近似电荷补偿，系统研究了单层MX2（M=Mo/W，X=S/Se）本征点缺陷的结构、电子性质、稳定性及振动特征，并揭示了带电缺陷和温度效应对缺陷稳定性的重要影响。
2023-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermodynamic stability of oxygen point defects in cubic Zirconia
氧化锆（ZrO2）是一种重要的材料，其技术应用受到点缺陷物理的影响。采用从头计算方法研究了立方氧化锆中不同电荷态氧空位和杂质的结构和电子性质。我们发现立方ZrO_2中的氧分子可以有五种不同的构型：<110>哑铃形、<100>哑铃形、<100>众离子形、八面体形和<111>畸变哑铃形。对于中性和单电荷的氧间隙，最低的能量配置是<110>哑铃，而对于双电荷的氧间隙的八面体网站是精力最有利的。氧间隙和氧空位都是负U，因此单电荷缺陷在任何费米能级上都是不稳定的。从费米能级、氧分压和温度等方面研究了这些缺陷的热力学稳定性。提出了一种确定体系化学势随温度和压力变化的方法。
2010-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hierarchy of Domain Reconstruction Processes due to Charged Defect Migration in Acceptor Doped Ferroelectrics
用自洽方法研究了受主掺杂铁电体中氧空位迁移引发的极化畴条纹阵列的演化。一个全面的模型的基础上的朗道-金兹伯格-德文郡的方法，包括半导体功能，由于电子和空穴的存在下，和电致伸缩和flexoelectricity的影响，特别是显着的自由表面和畴壁附近。自发形成的域阵列在没有外场的情况下示出进行重建的过程中的退极化场驱动的逐渐的氧空位迁移。在自由铁电表面附近的电荷缺陷积累导致一系列现象：（i）正和负c-畴之间的对称性破缺，（ii）在自由表面处出现有效偶极层，随后形成表面静电势，（iii）畴壁的倾斜和再充电，特别是在较高的受主浓度下明显。由结构的自由能的增益确定的内部偏置场表现出其幅度对时间和掺杂剂浓度的依赖性以及与BaTiO 3中老化的可用实验结果相当。
2019-07-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface-induced charge state conversion of nitrogen-vacancy defects in nanodiamonds
我们提出了一个单一的氮空位（NV）缺陷托管在纳米金刚石（ND）的电荷态转换的研究。我们首先表明，带负电荷的NV $^{-}$缺陷的比例，相对于其中性对应物NV $^{0}$，随着ND的大小而减小。然后，我们提出了一个简单的模型的基础上的一层电子陷阱位于ND表面，这是在良好的协议与记录的统计。通过使用热氧化去除核周围的无定形碳壳，我们证明了NV $^{-}$缺陷的比例显着增加在10纳米核。这些结果对于进一步了解、控制和利用金刚石中带负电荷的NV缺陷的独特性质是非常宝贵的
2010-10-19 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Towards Intrinsic Charge Transport in Monolayer Molybdenum Disulfide by Defect and Interface Engineering
二硫化钼被认为是一种在电子和光电子器件应用中最有前途的二维半导体材料。到目前为止，单层二硫化钼中的电荷输运是由外部因素，如带电杂质，结构缺陷和陷阱，导致迁移率远低于本征极限。在这里，我们开发了一种简单的低温硫醇化学来修复硫空位并改善界面，从而显著减少带电杂质和陷阱。室温下背栅单层二硫化钼场效应晶体管的迁移率大于80 cm ~ 2 V ~（-1）s ~（-1）。此外，我们开发了一个理论模型，以定量提取控制晶体管性能的关键微观量，包括带电杂质，短程缺陷和陷阱的密度。我们的实验和理论研究相结合，提供了一个明确的路径，本征电荷输运在二维dichalcogenides为未来的高性能器件的应用。
2014-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A multiconfigurational study of the negatively charged nitrogen-vacancy center in diamond
宽禁带半导体中的深缺陷已经成为实现量子传感和信息应用的主要量子比特候选者。由于缺陷态的空间局域化，这些深缺陷可以被认为是固态基质中的人工原子/分子。在这里，我们表明，与单粒子治疗，多构型量子化学方法，传统上保留原子/分子，准确地描述了这些缺陷中心的电子态的多体特征，并正确地预测单粒子治疗未能获得的属性。我们选择金刚石中带负电荷的氮空位（NV $^-$）中心作为原型缺陷来研究这些技术，因为它在量子信息应用中的重要性，并且因为它的性质是众所周知的，这使得它成为理想的基准系统。通过在量子化学计算中适当考虑电子相关性并包括自旋-轨道耦合和偶极自旋-自旋耦合，对于金刚石簇中的NV $^-$中心，我们能够：（i）显示地面的正确分割（第一激发）三重态为两个能级（四个能级），（ii）计算了基态和激发三重态的零场分裂值，与实验符合良好，（iii）计算基态和激发态自旋三重态和自旋单重态之间的能量差以及它们的有序性，这些结果与最近的实验数据也吻合得很好.我们开发的数值计算程序是通用的，它可以筛选其他色心的性质是不为人知的，但有前途的应用。
2020-10-12 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
