Coherent Raman spectro-imaging with laser frequency combs
显微样品的光谱学和成像已经在物理、化学和生物科学中开辟了广泛的应用。高化学特异性可通过直接询问化合物分子的基本或低振动能级来实现。在现有的流行的无标记技术中，相干拉曼散射具有高达200 nm的高空间分辨率和三维切片的显着特征。然而，结合快速成像速度和识别多个（可能是意想不到的）化合物仍然具有挑战性：现有的高光谱分辨率方案需要很长的测量时间才能实现宽光谱范围。在这里，我们克服了这个困难，并介绍了一种新的概念，相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱成像与两个激光频率梳。我们说明了我们的技术与高分辨率（4 cm-1）的拉曼光谱跨越超过1200 cm-1记录在不到15微秒的功率。此外，结合高光谱（10厘米-1）和空间（2微米）分辨率的高光谱图像采集速度为每秒50像素。高光谱图像的实时多路访问可以极大地扩展非线性显微镜的应用范围。
2013-02-11 physics.chem-ph physics.optics
Noise figure and photon probability distribution in Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS)
计算了相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）的噪声系数和光子概率分布，其中反斯托克斯信号被转换为斯托克斯。我们发现最小噪声系数为~ 3dB。
2006-03-01 physics.optics
Spectral interferometric polarised coherent anti-Stokes Raman spectroscopy
我们已经开发了一种相干反斯托克斯拉曼散射（CARS），使宽带相干拉曼光谱无非共振背景（NRB），与浓度成正比的信号强度的干涉实现。光谱将模式对称性信息编码到幅度响应中，其可以直接与偏振自发拉曼光谱进行比较。该方法只需要被动偏振光学，适用于宽范围的激光线宽和脉冲持续时间
2013-03-22 physics.optics
Compressive Raman imaging with spatial frequency modulated illumination
我们报告了一种线扫描压缩拉曼技术的成像模式与空间频率调制照明使用一个单一的像素检测器。我们展示了三种不同的化学物质的成像和分类，线扫描速率为40 Hz。
2019-04-11 physics.optics
Influence of the Raman depolarisation ratio on far-field radiation patterns in coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) microscopy
提出了一种全矢量数值方法研究相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）显微镜的远场辐射模式。我们强调所观察到的介质的拉曼去偏振比的特殊作用，并显示它如何修改薄物体的辐射图案。
2006-10-06 physics.bio-ph physics.optics
Sensitivity of coherent anti-Stokes Raman lineshape to time asymmetry of laser pulses
我们表明，相干反斯托克斯拉曼线型不遵循已知的光谱轮廓，如果考虑到现实的激光脉冲的时间不对称性。给出了频率分辨相干反斯托克斯拉曼散射中常用的纳秒和皮秒激光脉冲的例子。更值得注意的是，分析表明，与主要基于Voigt线型的常规方法相比，线变窄的效果。
2014-07-07 physics.optics
Lineshapes in coherent anti-Stokes Raman spectra of gases
我们介绍了新的线型的相干反斯托克斯拉曼光谱的气体，考虑现实的纳秒激光脉冲偏离高斯表示的时间和光谱包络。分析表明，与这样的激光脉冲的相互作用所造成的线宽的贡献可能会错误地归因于固有的拉曼宽度，如果传统的CARS方法，主要是基于Voigt线型，假设。
2014-02-11 physics.optics
Continuous-wave coherent Raman spectroscopy for improving the accuracy of Raman shifts
拉曼光谱是一种很有吸引力的技术，它可以在几乎不需要样品制备的情况下探测各种材料中的分子振动。然而，准确和可靠的拉曼测量仍然是一个挑战，需要更强大和实用的校准方法。我们演示了一个简单的低成本连续波受激拉曼光谱方案的准确和高分辨率光谱的实施。我们在聚苯乙烯样品上进行了散粒噪声限制的连续波受激拉曼散射（cwSRS）和连续波相干反斯托克斯拉曼散射（cwCARS）。我们的方法能够准确测定拉曼位移的不确定性低于0.1厘米$^{-1}$。该装置用于表征拉曼光谱仪校准所需的参考材料。与现有的标准相比，我们提供了一个数量级的改善拉曼能量移动的不确定性在聚苯乙烯标准物质。
2020-01-03 physics.optics
Realignment-enhanced coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) and three-dimensional imaging in anisotropic fluids
我们应用相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）显微术来表征液晶中的指向矢结构。
2008-07-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Doppler dual-comb coherent Raman spectromicroscopy
Max Planck Institute for Solid State Research（马克斯·普朗克固体研究所）
利用多普勒双梳技术实现相干拉曼光谱显微镜，通过非线性相位调制实现宽谱带宽和高分辨率成像，具有高灵敏度和快速成像能力。
2026-03-24 physics.chem-ph physics.optics
Enhanced spectral resolution for broadband coherent anti-Stokes Raman spectroscopy
宽带傅里叶变换相干反斯托克斯拉曼光谱的光谱分辨率受到干涉仪在短时间内扫描的最大光程差的限制。然而，傅里叶变换的替代方案存在，可以绕过这个限制与某些假设。我们应用这样一种方法，宽带相干拉曼光谱使用干涉仪与短延迟线（低傅立叶光谱分辨率）和大延迟线（高傅立叶光谱分辨率）。用这种方法，我们证明了宽带相干拉曼光谱的紧密间隔的振动带是可能的，使用短延迟线干涉仪，具有优越的光谱分辨率较长的延迟线仪器。我们讨论了这种方法如何可能是特别有用的更复杂的拉曼光谱，如从生物样品测量。
2020-01-17 physics.optics
Probe effects on time decays of coherent anti-Stokes Raman signals of isolated transitions
我们发现，时间分辨相干反斯托克斯拉曼信号的孤立的过渡偏离指数衰减的时间常数是现在用于测量拉曼线宽。偏差是由探针脉冲形状效应引起的，可以从激光探测的必要动作所产生的光谱滤波方面来理解。最近对异质结分子线宽测量的修正支持了理论工作和实验之间前所未有的一致性。
2014-07-24 physics.optics
Seeing the vibrational breathing of a single molecule through time-resolved coherent anti-Stokes Raman scattering
分子内化学键的运动可以通过超快非线性光谱学以振动波包的形式被实时观察到。这种非线性光学测量通常在大的分子系综上进行，并且因此被限制到可以保持系综相干性的程度。在这里，我们描述振动波包运动的单分子，通过时间分辨，表面增强，相干反斯托克斯拉曼散射记录。在环境条件下，通过为分子配备偶极纳米天线（金哑铃）来实现检测单个分子运动所需的灵敏度。与系综中的测量相反，单个分子上的振动相干性不会退相。它产生具有特征统计的相位波动。我们提出了离散采样的统计状态的时间演化，并突出了独特的信息内容的特征，早期的信号概率分布函数。
2014-02-20 physics.chem-ph physics.optics
Phase locking of two independent degenerate coherent anti-Stokes Raman scattering processes
我们提出了一个优雅的计划，实现相位锁定的两个独立的简并相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）过程。光学实现涉及修改后的马赫-曾德尔干涉仪，该干涉仪用于将相位相干性从三个完全不相关的激光束转移到两个简并CARS光束中，这两个简并CARS光束独立地产生于两个不同的拉曼活性样品中。这种相位输运干涉仪允许明确的测量和控制的相位差之间的两个锁相简并CARS过程，因此可能会导致在其他相关的研究领域的应用。
2008-12-25 physics.optics
Unsupervised data driven approaches to Raman imaging through a multimode optical fiber
本研究提出利用波前整形技术通过单根多模光纤实现拉曼成像，结合无监督统计方法（PCA、t-SNE、UMAP、k-means）生成药物微团簇的高质量图像，突破传统探针尺寸限制。
2024-05-22 physics.chem-ph physics.optics
Single-Shot Two Dimensional Time Resolved Coherent Anti Stokes Raman Scattering
单次时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）是一种快速测量分子光谱的可行方法。该方法基于飞秒脉冲的短空间扩展，并将脉冲之间的时间延迟映射到宽光束之间的交叉区域上。所发射的CARS信号的图像包含关于无场分子动力学的全部时间信息，从中提取光谱信息。该方法被证明对液体样品的CHBr 3和CHCl 3和这些分子的低振动态的拉曼光谱进行测量。
2006-12-06 physics.optics
Raman-assisted coherent, mid-infrared frequency combs in silicon microresonators
我们展示了第一个低噪声中红外频率梳源使用硅微谐振器。我们在产生的梳中观察到强拉曼散射线，表明拉曼和四波混频相互作用在帮助过渡到低噪声状态中发挥作用。此外，我们的特点，腔内梳发电动力学使用集成的PIN二极管，它利用了固有的三光子吸收过程中的硅。
2016-04-21 physics.optics
Coherent Stokes Raman scattering microscopy (CSRS)
本文首次实现激光扫描相干斯托克斯拉曼散射显微镜，通过窄带滤光与锁相解调抑制荧光背景，并证明紧聚焦下可后向发射大部分CSRS光子，推动反向探测多焦点成像等应用。
2023-01-09 physics.optics
Coherently controlling Raman-induced grating in atomic media
我们考虑动态可控的周期性结构，称为拉曼诱导光栅，在三，四能级原子介质中，在驻波泵的拉曼相互作用。这些光栅是由于拉曼非线性的周期性空间调制，从根本上不同于基于电磁感应透明的光栅。这种光栅的透射和反射光谱可以同时放大和控制通过改变泵浦场强度。结果表明，具有拉曼增益周期性空间调制的透明介质在拉曼共振附近可以是不透明的，但同时它也可以是非线性放大镜。我们还表明，拉曼诱导光栅的光谱特性可以控制的帮助下，一个额外的弱控制场。
2015-11-26 physics.optics
Single-Beam Coherent Raman Spectroscopy and Microscopy via Spectral Notch Shaping
拉曼光谱是研究分子振动模式和结构的关键技术之一。在相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱中，分子振动光谱通过泵浦、斯托克斯和探测光子的三阶非线性相互作用来解析，通常使用具有多个光束和激光源的复杂实验装置。虽然CARS已经成为一种广泛应用的无标记化学成像和污染物检测技术，但其多源，多光束实验实施具有挑战性。在这项工作中，我们提出了一个简单的，易于实施的计划进行单光束CARS光谱和显微镜使用一个单一的飞秒脉冲，由一个可调窄带陷波滤波器成形。作为多源的替代，单个宽带脉冲同时提供泵浦、斯托克斯和探测光子，激发宽带振动能级。利用谐振光子晶体板状滤波器形成的可调谐光谱陷波作为窄带延时探针，获得了高光谱分辨率。使用该方案，整个振动频谱可以在单次多路复用测量中解析，从而避免了对多源配置或复杂脉冲整形装置的需要。我们展示了在300 cm ^{-1}-1000 cm ^{-1}光谱范围内的各种样品的高分辨率单光束显微光谱和振动成像。
2010-02-04 physics.chem-ph physics.optics
Interference spectroscopy with coherent anti-Stokes Raman scattering of noisy broadband pulses
我们提出了一种新的技术比较两个拉曼活性样品。该方法利用了具有噪声光谱的宽带激光脉冲的相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）产生的信号的光学干涉。它不需要光谱分辨检测，也不需要有关样品拉曼光谱或入射光光谱的先验知识。我们从理论上研究了所提出的方法，并在甲苯和邻二甲苯样品上进行了原理验证实验。
2011-04-06 physics.optics quant-ph
Line-scan Compressive Raman imaging with spatio-spectral encoding
我们报告了一种线扫描成像模式的压缩拉曼技术与单像素探测器。沿着照明线的空间信息被编码到数字图像处理设备的一个轴上，而光谱编码掩模沿着正交方向被应用。我们展示了三种不同化学物质的成像和分类。
2020-06-12 eess.IV physics.optics
A multimodal laser-scanning nonlinear optical microscope with a rapid broadband Fourier-transform coherent Raman modality
非线性光学显微镜允许快速高分辨率显微镜与图像对比度产生的内在性质的样品。已建立的模式，如多光子激发荧光和二次/三次谐波产生，可以与其他非线性技术，如相干拉曼光谱，通常允许化学成像的一个单一的共振振动模式的样品相结合。在这里，我们利用一个单一的超快激光源，以获得宽带相干拉曼光谱的显微镜，连同其他非线性显微镜的方法在同一仪器上。我们证明，相干拉曼模态允许宽带测量（>1000 cm-1），具有高光谱分辨率（<5 cm-1），具有快速的光谱采集速率（3-12 kHz）。这使得能够以每秒>11帧的速度对>千像素图像进行拉曼高光谱成像。
2020-05-28 physics.bio-ph physics.optics
Spectral model of time-domain coherent anti-Stokes Raman scattering
我们表明，越来越流行的非线性光学技术的时域相干反斯托克斯拉曼散射（CARS），这通常是理解的半经典的时间相关的三阶偏振，可以同样解释的Yuratich方程的时间延迟版本，所以流行在传统的频域CARS。该方法揭示了CARS时间迹线和延时CARS线型对探测激光电场谱包络的强烈依赖性。实例分析表明，否则只通过数值方法处理的实验结果。
2014-06-01 physics.optics
Direct imaging of molecular symmetry by coherent anti-Stokes Raman scattering
非线性光学方法，如相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）和受激拉曼散射（SRS），能够执行无标记成像，具有化学键特异性。在这里，我们证明了圆偏振光的使用允许检索不仅是化学性质，但也探测样品的对称性，在一个Single Shot测量。我们的mathy-resolved方案提供了简单的访问本地组织的振动键，并因此提供了增强的图像对比度的各向异性样品，以及改进的化学选择性。我们量化了晶体和生物样品上振动键的局部组织，从而提供了自发拉曼和SRS技术无法获得的新信息。这项工作代表了一种新的振动显微镜的光学分辨对比度，在生物诊断中具有潜在的应用。
2015-11-13 physics.optics
Coherent anti-Stokes Raman Scattering Lidar Using Slow Light: A Theoretical Study
从理论上研究了一种利用慢光显著增强后向相干反斯托克斯喇曼散射（CARS）的方案。具体而言，我们通过引入耦合激光器，导致电磁感应透明（EIT）的斯托克斯激发脉冲的群速度降低。当斯托克斯脉冲的空间长度短于CARS波长时，后向CARS辐射显著增强。我们还研究了应用该方案作为CARS激光雷达与O2或N2作为EIT介质的可能性。我们发现，如果在激光雷达系统中配备大脉冲能量（>1 J）的纳秒激光器和大口径（~10 m）的望远镜，CARS激光雷达将比自发拉曼激光雷达灵敏得多。
2017-01-01 physics.optics
Broadband coherent Raman scattering spectroscopy at 50,000,000 spectra/s
研究通过开发基于锁模Yb光纤激光器的时间拉伸相干拉曼散射光谱学系统，将测量速率提升至50 MSpectra/s，较先前技术提高500倍，实现了对有机化合物分子指纹区的高效宽带激发与灵敏检测。
2023-05-08 physics.optics
Phase-controlled dual-comb coherent anti-Stokes Raman spectroscopic imaging
相干拉曼显微镜通过询问生物分子的固有振动来提供无标记成像。然而，高化学特异性和高成像速度之间的权衡目前存在于从光谱学到光谱成像的过渡中，当捕获复杂生命系统中的动态时。在这里，我们提出了一个新的概念，在双梳计划，以大大击败这种权衡，并促进高分辨率宽带相干反斯托克斯拉曼光谱成像的基础上下变频，自动变化的延迟时间在光谱聚焦激发。振动显微光谱的快速测量在亚微秒尺度上的光谱跨度~700 cm-1与固体信噪比提供了访问的指纹区域内的良好解析的分子签名。我们证明了这种高性能的光谱成像的空间不均匀分布的化学物质，以及在植物细胞中的类胡萝卜素积累。这种技术提供了一个前所未有的宽带CARS成像与数百kHz的帧速率使用现有的1 GHz振荡器的路线。
2017-02-11 physics.optics
Ultra-high-speed line-scan Raman imaging
Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics and Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院长春光学精密机械与物理研究所）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；State Key Laboratory of Advanced Manufacturing for Optical Systems（光学系统先进制造国家重点实验室）；Haining High-tech Research Institute（海宁高科技研究院）；Cardiff University（卡迪夫大学）
研究利用低成本、低读出噪声且曝光时快速读出并具备全局快门的互补金属氧化物半导体（CMOS）探测器，开发超快速线扫描拉曼成像技术，大幅提升成像速度，可用于多种样品。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Coherent anti-Stokes Raman Spectroscopy of single and multi-layer graphene
我们通过相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）报告了单层和多层石墨烯中G声子的受激拉曼光谱。由三阶非线性产生的信号由振动非共振背景（NVRB）主导，其模糊拉曼线形。我们证明了振动共振CARS峰可以通过减少激光激发脉冲的时间重叠来测量，抑制NVRB。考虑到CARS和NVRB的电子共振性质，我们对观察到的光谱进行了建模。我们表明，CARS可以用于振动灵敏度的石墨烯成像。
2019-01-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
High-sensitivity high-speed compressive spectrometer for Raman imaging
压缩拉曼光谱是一个新的框架，它允许在测量过程中对显微光谱进行大数据压缩。由于其固有的多路复用架构，它已显示出成像速度大大高于传统的拉曼显微光谱。然而，拉曼散射的低信噪比（SNR）仍然对利用压缩拉曼的高灵敏度生物成像提出了挑战：（i）空闲溶剂在成像小生物细胞器时充当背景噪声，（ii）当前压缩光谱仪是有损的，妨碍了高灵敏度成像。我们提出了廉价的高通量光谱仪布局的高灵敏度压缩超光谱。我们利用各种压缩拉曼模式，允许高达80倍的数据存储减少和2倍的显微光谱加速在230纳米的空间分辨率。这些成就使我们能够在几秒钟内对亚衍射限制的生物样品（脂质双层）进行化学成像。
2018-11-16 physics.data-an physics.ins-det physics.optics
Ultrasensitive Doppler Raman spectroscopy using radio frequency phase shift detection
我们介绍了第一种方法，使光学放大的相干拉曼光谱信号称为射频多普勒拉曼光谱。多普勒拉曼测量通过将由脉冲相干拉曼激发赋予的光谱频移转换为探测脉冲渡越时间的变化来放大相干拉曼光谱中的光信号。通过在探测脉冲训练的谐波处测量的射频电子信号的相位来检测该渡越时间扰动。通过利用这种新的能力来缩放相干拉曼光谱信号的信号，我们打开了检测非常弱的拉曼光谱信号的可能性，这些信号由于激光损伤对样品施加的照明强度的限制而目前无法观察到。
2019-12-09 physics.ins-det physics.optics
Imaging of director fields in liquid crystals using stimulated Raman scattering microscopy
我们展示了一种无背景三维成像的方法，在液晶的指向矢场使用受激拉曼散射显微镜。该成像技术使用单个飞秒脉冲激光器和光子晶体光纤实现，提供访问分子的不同化学键的拉曼位移所需的斯托克斯和泵浦频率，并允许原始液晶和复合材料的化学选择性和宽带成像。使用模型的三维结构的导演字段的例子，我们表明，所描述的技术是一个强大的工具，通过极化的化学选择性成像映射的长程分子取向模式在软物质。
2017-01-18 cond-mat.soft physics.optics
Synthesis of ultrafast waveforms using coherent Raman sidebands
在这项工作中，我们实现了一个计划，将六个相干的，空间分离的拉曼边带产生的单晶金刚石成共线光束。通过适当的相位调谐，这导致脉冲比生成泵浦短得多。我们阐明了合成脉冲的特性，通过使用干涉共线互相关频率分辨光学选通装置（ix-FROG）。同步边带的拍频导致信号中的额外分量，我们使用该分量来优化边带的相对相位。以这种方式，我们合成和测量可见光范围内，近单周期隔离脉冲约5 fs的总脉冲持续时间。
2020-04-12 physics.optics
Coherent Raman pulses with quantum-randomized polarization
我们证明了当泵浦光的波矢和线偏振分别沿$[110]$和$[1\bar{1}0]$轴取向时，在金刚石中产生了具有随机线偏振的相干Stokes脉冲。在这种配置中，多个拉曼模式的激发产生各向同性增益，防止斯托克斯脉冲获得确定性取向，而是通过晶体的零点运动随机化。实验偏振测量与独立的，相同的分布一致，估计熵率为6.67位每脉冲。
2020-04-20 physics.optics quant-ph
Coherent transfer of optical orbital angular momentum in multi-order Raman sideband generation
给出了利用光涡旋产生拉曼边带的实验结果。通过产生两组来自拉曼活性晶体中不同位置的边带，一组包含光学轨道角动量，另一组作为参考，对每个边带同时实现了杨氏双缝实验。利用两组边带之间的干涉来确定各阶的螺旋度和拓扑荷。拓扑电荷在所有订单被发现是离散的，并遵循级联拉曼过程预测的选择规则。
2012-05-30 physics.optics quant-ph
Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy in the presence of strong resonant signal from background molecules
使用宽带飞秒激光脉冲的光谱学通常涉及具有接近共振频率的多个分子种类的同时激发。解释来自分子混合物的集体光学响应通常需要对检测到的时间分辨信号进行傅立叶分析。我们提出了一种替代方法分离相干光学响应从两个分子物种与相邻的激发共振（在这里，氧气和二氧化碳的振动模式）。我们利用振转耦合作为一种机制，抑制强振动响应的主要分子物种（O $_{2}$）。相干振转动力学导致长的“沉默窗口”的零信号从氧分子。在这些静默窗口中，检测到的信号仅源自少数种类（CO $_{2}$），从而能够实现O $_2$ /CO $_2$混合比的无背景检测和表征。与傅立叶分析相比，我们的技术不需要飞秒时间分辨率或时间延迟扫描。
2012-10-18 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Hyperspectral imaging with Raman scattered photons: A new paradigm in Raman analysis
表面增强拉曼光谱是分析科学和技术的一项重要技术，其中分析物的放大拉曼光谱用于化学指纹。在这里，我们展示了一个工程分层基板中的等离子体激元活性区域被限制在微米级，二维六边形图案。因此，均匀涂覆基底的任何分析物的拉曼信号增强与2D图案具有高度配准。这种空间分离的增强允许仅使用来自分析物的拉曼散射光子对2D图案进行光学成像。虽然图案亮度和对比度决定分析物识别和检测灵敏度，但光谱选择性对比度允许调谐特异性。通过用罗丹明和荧光素采集拉曼图像证明了该技术的概念性证明，并最终应用于检测40 mM浓度的葡萄糖。使用基于机器学习的自动模式识别方案实现的阳性检测的大面积成像和空间均匀性的固有要求增加了分析物检测的统计置信度。这种同时进行的多点信号检测牺牲了连续的光谱信息，代价是速度、再现性和人为误差，这是通过自动检测这里提出的高光谱成像技术实现的。
2021-06-05 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Distributed Raman optical amplification in phase coherent transfer of optical frequencies
我们描述了拉曼光纤放大（ROA）的应用，在光纤链路中的光频率的相位相干转移。ROA使用传输光纤本身作为双向相干放大的增益介质。在测试设置中，我们根据开关增益、信噪比和添加到载波的相位噪声来评估ROA。我们在一个200 km的光纤链路中传输了一个激光频率，并附加了一个16 dB的固定衰减器（相当于单跨275 km的光纤），并对同向传播和反向传播放大泵浦方案进行了评估，证明了限制同向传播泵浦配置的非线性效应。在光纤链路噪声补偿的情况下，远端处的频率在1000 s内具有3e-19的分数频率不稳定性。
2012-11-16 physics.optics
Rigid-layer Raman-active modes in $N$-layer Transition Metal Dichalcogenides: interlayer force constants and hyperspectral Raman imaging
本文报道了$N$ -层过渡金属二硫属化物刚性层喇曼激活模的比较研究。考虑了三角棱柱（2 Hc，如MoSe $_2$、MoTe $_2$、WS $_2$、WSe $_2$）和畸变八面体（1 T '，如ReS $_2$和ReSe $_2$）相。拉曼激活的面内层间剪切模和面外层间呼吸模表现为波数在0-40 cm $^{-1}$范围内的明确特征。这些刚性层模式很好地描述了一个基本的线性链模型，从该层间力常数很容易提取。值得注意的是，这些力常数都被发现是相同的数量级。最后，我们表明，突出的层间剪切和呼吸模式的功能，允许高精度的高光谱拉曼成像的$N-$层域内一个给定的过渡金属dichalcogenide薄片。
2017-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Background-free coherent anti-stokes Raman spectroscopy and microscopy by dual-soliton pulse generation
提出了一种基于全光纤产生双孤子脉冲的相干反斯托克斯拉曼光谱无背景探测方案。由于保偏光子晶体光纤（PM-PCF）的强双折射和高非线性，在反常色散区，利用高阶色散和沿两个本征偏振轴的非线性效应，可以同时产生两个红移孤子脉冲，同时允许它们之间的频率距离和时间间隔可调。该方案利用了这两个孤子脉冲的轻微频移和适当的时间走离的独特组合，利用紧凑的全光纤相干激发源实现对非共振背景的鲁棒和有效的抑制。DS-CARS的能力实验证明了无背景CARS光谱和明确的CARS显微镜的聚合物珠在指纹区域。
2016-04-11 physics.optics
Far-field radiation pattern in Coherent Anti-stokes Raman Scattering (CARS) Microscopy
研究了相干反斯托克斯喇曼散射（CARS）显微镜在紧聚焦条件下的前向（F-CARS）和后向（E-CARS）远场辐射图。虽然我们假设样品和介质之间没有折射率失配，但我们严格的数值电磁计算考虑了激发激光束和诱导的非线性偶极子的精确偏振。F-CARS和E-CARS辐射图案，以及它们的发散度，作为样本对象的大小的函数进行了研究，并与激发光束进行了比较。
2006-06-08 physics.bio-ph physics.optics
Nonlinear interferometric vibrational imaging
相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）过程是“相干的”，但大多数非相干光谱CARS测量通常会丢失反斯托克斯辐射的相位。我们提出了一种新的拉曼显微成像方法，称为非线性干涉振动成像，通过非线性干涉获得的时间反斯托克斯信号测量拉曼光谱。随着反斯托克斯信号的更完整的知识，我们通过模拟表明，高分辨率的拉曼光谱可以获得一个分子在一个单一的脉冲使用宽带辐射。这可能有助于识别组织中分子种类的三维空间分布。
2003-11-17 physics.optics
Fast compressive Raman bio-imaging via matrix completion
拉曼显微镜是一种强大的方法，结合了非侵入性，没有特殊的样品制备。由于这种显著的简单性，它已被广泛应用于许多领域，从生命科学和材料科学到工程学。众所周知，由于生物成像所需的成像速度，如何将这种技术用于动态和大规模成像仍然是一个挑战。最近，已经提出了压缩拉曼，允许快速成像，因此解决了速度问题。然而，由于需要形成超光谱的物种的强先验信息，如何将这种技术应用于（动态）生物组织的显微光谱学仍然是难以捉摸的。将原始光谱欠采样测量技术与用于重建的矩阵完成框架相结合，我们展示了生物标本（脑组织和单细胞）的快速且廉价的无标记分子成像。因此，我们的研究结果为使用更快的压缩拉曼框架的临床和细胞生物学应用开辟了有趣的前景。
2018-11-23 physics.ins-det physics.med-ph physics.optics
Sub-micron spatial resolution in far-field Raman imaging via positivity constrained super-resolution
拉曼显微镜是检测样品材料的物理和化学性质的有价值的工具。当探测纳米材料或纳米复合材料时，拉曼显微镜的空间分辨率并不总是足够的，因为它受到光学衍射极限的限制。超分辨率算法的数值后处理提供了一种提高分辨率的方法，并且可以直接应用。这项工作的目的是目前的邻点最小二乘法（IPLS）作为一个强大的工具，通过约束优化的超分辨率拉曼成像。IPLS的超分辨率的潜力说明了数字生成的测试图像。它的分辨能力证明了聚合物纳米线样品的拉曼光谱数据。相同样品的AFM数据的比较证实，所提出的方法是一种很有前途的技术，用于分析纳米材料样品。
2019-02-14 eess.IV physics.optics
Micromolar chemical imaging by high-energy low-photodamage Coherent Anti-stokes Raman Scattering (HELP-CARS)
Boston University（波士顿大学）；The Wallace H. Coulter Department of Biomedical Engineering, Georgia Institute of Technology and Emory University（佐治亚理工学院和埃默里大学华莱士·H·考尔特生物医学工程系）
HELP-CARS通过高能低损伤技术实现微摩尔级生物化学成像，提升灵敏度和成像精度。
2026-02-09 physics.optics
Coherent Anti-Stokes Raman Scattering Heterodyne Interferometry
提出了一种新的相干反斯托克斯喇曼散射（CARS）信号的干涉测量方法。产生两个前向CARS信号，干涉仪的每个臂中一个。CARS过程的确定性性质允许这两个信号在空间和时间上重叠时相互干扰。因此，可以采用外差检测来增加CARS信号检测的灵敏度。此外，非线性CARS干涉测量将有助于在光学相干断层扫描（OCT）中使用这种光谱技术进行分子对比。
2003-11-17 physics.med-ph physics.optics quant-ph
Background-free time-resolved coherent Raman spectroscopy (CSRS and CARS): heterodyne detection of low-energy vibrations and recognition of excited-state contributions
相干拉曼散射（CRS）光谱技术已经得到了广泛的发展和优化，在生物医学和基础科学的不同应用。最常用的CRS技术是相干反斯托克斯拉曼散射（CARS），以及最近的受激拉曼散射（SRS）。相干斯托克斯拉曼散射（CSRS）在很大程度上被忽略，主要是因为它经常受到荧光的强烈影响，特别是对于共振增强测量。然而，在共振激发的情况下，CSRS信号中包含的信息可以与CARS的信息不同并且互补。在这里，我们结合脉冲整形，干涉外差检测，8步相位循环和傅立叶变换的时域测量，在CARS和二维电子光谱社区开发的方法，测量共振CSRS和CARS光谱使用钛：蓝宝石振荡器。该信号基本上是无背景的（荧光和非共振背景信号都被抑制），具有高光谱分辨率和高灵敏度，并且可以访问低至~30 cm-1的低能模式。我们证明了CSRS和CARS方案之间容易地选择的能力，并显示一个例子，其中CSRS和CARS光谱的采集允许振动模式上的激发电子态被区分从那些在地面上的电子态。
2019-04-10 physics.atom-ph physics.optics
Plasmonic- and Electronic-Enhancement-Free Coherent Raman Detection of Ångström-Scale Molecular Layers at Metal Interfaces
Institute for Molecular Science, National Institutes of Natural Sciences（国立自然科学研究所分子科学研究所）；Graduate Institute for Advanced Studies, SOKENDAI（SOKENDAI高等研究院）；RIKEN Spring-8 Center（理化学研究所Spring-8中心）
本研究提出了一种无需等离子体或电子增强的相干拉曼光谱方法，实现了对金属界面埃级分子层的高灵敏度检测。
2026-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
High-resolution multimodal flexible coherent Raman endoscope
相干拉曼散射显微镜是一种快速、无标记和化学特异性的成像技术，在未来的体内光学组织学研究中具有很高的潜力。然而，由于吸收和散射，其进入组织的成像深度限于亚毫米范围。在光纤内窥镜系统中进行相干拉曼成像是对活体组织内部进行深入成像并提供当前显微镜工具无法获得的信息的关键步骤。然而，相干拉曼内窥镜的发展一直受到光纤传输激发脉冲和信号收集中的几个问题的阻碍。在这里，我们提出了一个灵活的，紧凑的，多模式的非线性内窥镜（4.2毫米外径，71毫米刚性长度）的基础上共振扫描空芯Kagomé晶格双包层光纤。光纤设计允许通过同一光纤无失真、无背景地传输飞秒激发脉冲和反向收集非线性信号。通过将微型物镜与插入光纤芯中的二氧化硅微球透镜组合，使得亚微米空间分辨率与大视场成为可能。我们实现了相干反斯托克斯拉曼散射、双光子荧光和二次谐波产生成像，分辨率为0.8 μm，视场为320 μm，成像速率为0.8帧/秒。这些结果为术中无标记成像应用于实时组织病理学诊断和手术指导铺平了道路。
2017-08-11 physics.med-ph physics.optics
High-Speed Coherent Raman Fingerprint Imaging of Biological Tissues
我们开发了一种使用宽带相干反斯托克斯拉曼散射（BCARS）的相干拉曼成像平台，该平台提供了前所未有的速度，灵敏度和光谱宽度的组合。该系统利用独特的激光源配置，探测3,000 cm $^{-1}$上的拉曼光谱，并通过外差放大具有大非共振背景（NRB）的反斯托克斯光子，同时保持$<$ 13 cm $^{-1}$的高光谱分辨率，在通常较弱的拉曼“指纹”区域产生特别强的响应。对于组织学和病理学，该系统显示出以非破坏性、无标记的方式突出显示主要组织成分的前景。我们展示了高速化学成像的二维和三维视图的健康小鼠肝脏和胰腺组织之间的异种移植脑肿瘤和周围的健康脑物质的接口。
2014-02-15 physics.ins-det physics.optics
Steering, Splitting and Cloning of Optical Beam in a Coherently Driven Raman Gain System
我们提出了一种全光反波导机制，用于控制、分裂和克隆超出衍射极限的光束。我们利用空间非均匀泵浦光在多普勒展宽的N型四能级喇曼增益介质中产生反波导结构，用于同向传播的弱探测光。我们发现，由于抽运光束的空间依赖性，折射率和增益的横向调制持有的关键转向，分裂和克隆的光束。我们还表明，一个额外的控制领域允许传播的光束通过一个否则增益介质没有衍射和不稳定性。我们进一步讨论了如何通过改变控制场的失谐量和强度来提高克隆图像的精细度。
2014-09-23 physics.optics
Coherent microwave radiation emitted during the process of stimulated Raman scattering in weakly compressed hydrogen : experimental studies, together with an attempt to interpret this microwave emission
在弱压缩氢的受激喇曼散射（SRS）实验中观测到了相干微波辐射，得到了定性和定量的结果。在考虑氢分子非谐性影响的模型基础上，提出了从唯象的角度解释这种辐射的一种尝试，该模型导致两种主要效应：1）可能存在一个涉及振动激发准粒子系统的中间态，其寿命应该很短（0.1-1 ps）; 2）Stokes光波与准粒子系统的纵向传播波之间的非线性耦合。此外，几个过程也要考虑到：存在的宏观纵向电场，由于库仑相互作用;电致伸缩效应引起的“压电”的准粒子系统的字符;切伦科夫型和异常相对论多普勒效应。那么，相干微波辐射的源可能是与准粒子波相关的纵向极化的同相正交部分，它的发射应该看起来像参数不稳定性。关于SRS过程本身，对拉曼增益的额外贡献应该来自激光诱导电光效应。
2006-12-21 physics.optics
Universality of Coherent Raman Gain Suppression in Gas-Filled Broadband-Guiding Photonic Crystal Fibers
如20世纪60年代早期所示，当声子的产生速率（通过泵浦到斯托克斯转换）与声子湮灭速率（通过泵浦到反斯托克斯转换）完全平衡时，受激拉曼散射（SRS）的增益被大大抑制。当大量分子的声子相干波同步振动对于两个过程具有相同的传播常数时，即，它们是相速度匹配的。如最近所证明的，充氢光子晶体光纤在其零色散波长附近泵浦提供了观察这种效应的理想系统。在这里，我们报告说，拉曼增益抑制实际上是一个普遍的特点，SRS在充气空芯光纤，它可以强烈削弱SRS，即使当移相率高，特别是在高泵浦功率时，它通常被认为是非线性过程变得更有效（而不是更少）。这个违反直觉的结果意味着模间受激拉曼散射（例如在LP 01和LP 11芯模之间）开始在高功率水平下占主导地位。报道的结果具有重要意义的光纤拉曼移相器，放大器或频率梳，特别是在紫外线，其中的拉曼增益高得多的操作。
2016-12-13 physics.optics
