Optical Detection of Coherent Nuclear Spin Control in a Molecular System at Room Temperature
University of Glasgow（格拉斯哥大学）；Imperial College London（伦敦帝国理工学院）
该研究在室温下首次实现分子体系中核磁共振与相干核自旋调控的光学检测，利用有机发色团6,13-二氮并五苯的¹⁴N核自旋，为分子基量子传感提供了核自旋存储器的应用基础。
2026-10-14 physics.chem-ph quant-ph
Quantum Amplification on Molecular-Nuclear Transitions
本文研究了外辐射诱导的分子核跃迁，并提出了基于此过程的量子放大新机制。
2011-04-14 nucl-th physics.atom-ph quant-ph
Macroscopic production of highly nuclear-spin-polarized molecules from IR-excitation and photodissociation of molecular beams
纯的、高度核自旋极化的分子只能通过分子束分离方法产生，生产率高达${\sim}3{\times}10^{12}$和$^{-1}$。在这里，我们提出的生产自旋极化的分子光碎片的红外激发和光解的分子束，生产率接近桌面红外激光光子通量的$10^{21}$的$^{-1}$。我们给出详细的自旋极化的分子氢和水的同位素的生产，从甲醛和甲酸光束，分别。这些分子的宏观量对于NMR信号增强和核聚变反应堆的需要是重要的，以通过${\sim}50{\%}$增加D-T或$^{3}$ He非极化核聚变截面。
2021-09-08 physics.chem-ph quant-ph
Emergence of Anyons on the Two-Sphere in Molecular Impurities
最近的研究表明，双球上的任意子自然产生于一个分子杂质与多粒子池交换角动量的系统（物理评论快报）。126，015301（2021））。在这里，我们进一步推进这种方法，并严格证明，在实验实现制度的最低光谱的两个线性分子浸没在超流氦对应的光谱的两个任意子的球。我们发展的框架内最近实验观察到的angulon准粒子的形式主义。
2021-08-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas cond-mat.str-el
Optically detected nuclear magnetic resonance of coherent spins in a molecular complex
该研究在铕基分子晶体中利用超窄光学跃迁实现核自旋态的光学初始化与探测，并通过射频操控及相干控制技术获得寿命达2 ms的核自旋量子相干。
2025-09-01 physics.optics quant-ph
Oscillating nuclear electric dipole moment induced by axion dark matter produces atomic and molecular EDM
根据希夫定理，中性原子中的原子核电偶极矩（EDM）被电子完全屏蔽。这使得静态的核电偶极矩（EDM）不可观测。与轴子暗物质场的相互作用产生以频率$ω= m_a c^2/\hbar$振荡的核EDM $d=d_0 \cos (ωt)$。此EDM生成与$ω^2$成比例的原子EDM。这种效应在分子中强烈增强，因为原子核移动缓慢，并且不像电子那样产生振荡核EDM的有效屏蔽。一个额外的强增强是由于旋转分子能级之间的能量间隔很小。最后，如果核EDM振荡频率与分子跃迁共振，则可能存在显著的共振增强。
2019-10-24 hep-ph quant-ph
Emergence of molecular chirality due to chiral interactions in a biological environment
我们探讨了隧穿过程和手性相互作用在生物环境中识别分子系综手性态中的相互作用。每个分子被描述为一个不对称的双阱势和环境被建模为一个浴的谐振子。我们仔细分析了不同的时间尺度出现在所得到的主方程在弱耦合和强耦合的限制。相应的结果伴随着一组耦合的微分方程表征的分子的旋光性。我们发现，在弱耦合极限，手征相互作用抑制相干消旋诱导的退相干效应，从而保持初始手征状态。在强耦合极限下，考虑到环境的记忆效应，在长时间内观察到马尔可夫行为。
2014-07-12 q-bio.BM quant-ph
Coherent manipulation of a molecular Ln-based nuclear qudit coupled to an electron qubit
我们证明了[Yb（trensal）]分子是一个典型的电子-核耦合量子系统。噪声弹性核自由度和电子-核混合引起的章动时间的大幅减少的组合使得能够通过射频脉冲对该量子进行相干操纵。此外，量子比特的多级结构被利用来编码和操作具有嵌入式基本量子纠错的量子比特。
2019-09-05 cond-mat.mes-hall quant-ph
Controlled coherent dynamics of [VO(TPP)], a prototype molecular nuclear qudit with an electronic ancilla
我们表明，[VO（TPP）]（四苯基卟啉氧钒）是一个很有前途的系统，适合实现量子计算算法的基础上编码的信息在多层次（qudit）单位。事实上，它嵌入了通过超精细相互作用耦合到核自旋7/2的电子自旋1/2，两者都具有显着的相干性。我们证明了这一点，通过广泛的宽带核磁共振研究，这使我们能够表征核自旋哈密顿量和测量自旋退相时间作为磁场的函数。此外，我们结合有针对性的测量和数值模拟表明，由电子量子比特状态调节的核自旋跃迁可以通过共振射频脉冲单独寻址和相干操纵，这要归功于非常长的相干时间和由强超精细耦合引起的有效四极耦合。这种方法可能为开发新的分子量子比特-量子系统开辟新的前景。
2021-03-15 cond-mat.mes-hall quant-ph
Quantum probe hyperpolarisation of molecular nuclear spins
在磁共振成像（MRI）和核磁共振（NMR）光谱学中，靶分子内核自旋的超极化是一个关键且复杂的挑战。超极化在信号和空间分辨率方面提供了巨大的增益，这可能最终导致分子MRI和NMR的发展。目前，用于极化核自旋的技术通常需要低温和/或高磁场、射频控制场或引入催化剂或自由基介质。室温固态自旋量子比特的出现开辟了令人兴奋的新途径，可以绕过这些要求，利用量子控制实现直接核自旋超极化。采用一种新的交叉弛豫诱导极化（CRIP）协议，使用一个单一的氮空位（NV）中心的金刚石，我们证明了第一个外部核自旋超极化实现的量子探针，在这种情况下的聚（甲基丙烯酸甲酯）中的$^1$ H分子自旋。在这样做的过程中，我们表明，一个单一的量子比特是能够增加的热极化的$\sim 10^6$核自旋的6个数量级，相当于一个外加磁场的$10^5$ \，T。该技术也可以调整到多个自旋物种，我们证明使用\C{13}和$^1$ H核自旋系综。我们的结果进行了分析和解释，通过一个详细的理论治疗，这也是用来描述该系统如何可以扩大到一个通用的量子超极化平台，用于生产宏观量的造影剂在高偏振水平的临床应用。这些结果代表了分子成像和光谱学的核自旋超极化的新范例，并超越了材料科学和量子信息处理等领域。
2017-08-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Enhancing Spin Coherence of Optically-Addressed Molecular Qubit by Nuclear Spin Hyperpolarization
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；PSI Center for Neutron and Muon Sciences（瑞士保罗谢勒研究所中子与μ子科学中心）；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
通过三重动态核极化技术抑制核自旋浴引起的退相干，提升分子量子比特的自旋横向相干时间，实验显示自旋回波衰减时间增强25%，并验证了核极化对相干时间的定量影响。
2026-03-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Is the molecular Berry phase an artifact of the Born-Oppenheimer approximation?
我们证明，在电子玻恩-奥本海默波函数的分子Berry相位和相应的非解析性，在一般情况下，不是一个真正的拓扑特征的精确解的全电子核薛定谔方程。对于一个数值精确可解的模型，我们表明，一个非解析性，以及相关的几何相位，只出现在无限大的核质量的限制，而一个完美的光滑行为被发现任何有限的核质量。
2014-02-02 physics.chem-ph quant-ph
Electroweak Nuclear Properties from Single Molecular Ions in a Penning Trap
提出在彭宁阱中利用强磁场使分子离子宇称态近简并，通过弱相互作用混合放大宇称不守恒效应，实现单分子级电弱核性质探测，适用于稀有及不稳定核素。
2023-10-17 nucl-ex physics.atom-ph quant-ph
Exact quantum dynamics developments for floppy molecular systems and complexes
分子的旋转、振动、内旋转、异构化、隧穿、弱相互作用和强相互作用系统的分子间动力学、分子内到分子间的能量转移、表面上的受阻旋转和受阻平移是分子运动的重要类型。它们的基本正确和详细的描述可以通过求解势能面上的核薛定谔方程来获得。许多有趣的化学过程涉及量子核运动，这些运动在多个势能阱上“离域”。这些“大振幅”的运动，除了高维的振动问题，目前的（ro）振动方法的挑战。回顾了量子核运动方法，指出了当前求解核薛定谔方程的瓶颈，并对求解策略进行了评述。技术细节，计算结果，并分析这些结果的限制模型和光谱相关的概念突出选择的数值例子。
2022-12-01 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Dynamics with Nuclear Effects on Quantum Computers
German Aerospace Center (DLR)（德国航空航天中心）；Helmholtz Institute Ulm（乌尔姆赫尔霍兹研究所）；Universität Ulm（乌尔姆大学）
提出一种混合量子-经典算法，通过核-电子轨道方法在量子计算机上纳入核量子效应进行从头算分子动力学，模拟H₂、H₂O和Zundel离子，验证了质子穿梭无势垒及频率误差改善，并展示了在近期量子设备上的可行性。
2026-10-02 physics.chem-ph quant-ph
Spin decoherence in molecular crystals: nuclear v.s. electronic spin baths
本文利用团簇关联展开方法模拟分子量子比特退相干，发现核自旋仅在电子自旋浓度低于1 mM时成为主导退相干源，并证明氘代样品或动态解耦可实现毫秒级相干时间，凸显分子自旋的量子技术潜力。
2025-04-25 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Quantum spin coherence in halogen-modified Cr$_7$Ni molecular nanomagnets
决定分子磁体中自旋的量子相干性的因素之一是分子中核自旋的存在和性质。我们已经探索了通过用氘或卤素原子、氟或氯取代氢原子来修改Cr $_7$ Ni基分子纳米磁体中的核自旋环境。我们发现，自旋相干性，在低温下脉冲电子自旋共振研究，修改了一系列的因素，包括核自旋和磁矩，由于核质量的动态变化，和分子形态的变化。
2014-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Antisymmetric Couplings Enable Direct Observation of Chirality in Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy
在这里，我们证明了一个长期的核自旋哈密顿量，反对称\textit{J}耦合，从根本上连接到分子的手征性。我们提出并模拟了一个核磁共振（NMR）实验来观察这种相互作用，并区分对映异构体，而无需添加任何额外的手性试剂的样品。在存在分子取向的情况下，可以通过外部电场观察到反对称的\textit{J}耦合。反对称耦合张量和分子电偶极矩的相反宇称产生对映体之间观察到的耦合的符号变化。我们展示了这种符号变化如何影响NMR光谱的相位，并可用于区分对映异构体。
2016-09-01 physics.chem-ph quant-ph
Comment on "Correlated electron-nuclear dynamics: Exact factorization of the molecular wavefunction" [J. Chem. Phys. 137, 22A530 (2012)]
尽管在最近的工作A. Abedi，N. T. Maitra和E. K.联合Gross，J.Chem.Phys.137，22 A530，2012中，缺少一种重要的成分。即证明了非线性运动方程的解即电子波函数和原子核波函数的范数在演化过程中保持不变。证明这些规范的守恒性正是本评论的目的。
2013-09-02 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Observation of Cooperative Electronic Quantum Tunneling: Increasing Accessible Nuclear States in a Molecular Qudit
作为两级量子比特（qubit）的扩展，多级系统，所谓的qudits，其中d表示希尔伯特空间维度，已经被预测可以减少量子计算算法中的迭代次数。这已经在众所周知的[TbPc 2]0 SMM中进行了测试，该SMM允许在单个分子单元中实现Grover算法。为了寻找具有更多可接近的核自旋态的分子系统，我们在此通过亚开尔文温度下的单晶μ-SQUID测量探索了二聚体Tb 2-SMM。我们观察到Tb（III）离子之间的铁磁相互作用和电子自旋与自旋基态\textit{J} = { \pm }6的合作量子隧穿。与Tb（III）核自旋的强超精细耦合导致了众多的自旋反转路径，导致七个强超精细驱动的隧穿步骤的磁滞回线。我们的研究结果表明，通过电子自旋的合作隧穿读出Tb（III）核自旋态的可能性，使二聚体Tb 2-SMM一个很好的核自旋量子点的候选者与d =16。
2020-04-20 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Dynamical Strengthening of Covalent and Non-Covalent Molecular Interactions by Nuclear Quantum Effects at Finite Temperature
核量子效应（NQE）由于零点能的存在及其与原子间相互作用的非谐性的耦合，往往产生离域的分子动力学。在这里，我们提出的证据表明，NQE往往增强电子相互作用，反过来，可以导致在有限的温度下的动态分子稳定。NQE促进的潜在物理机制取决于所考虑的特定相互作用。首先，分子内官能团之间原子间距离的有效减小可以通过增加分子轨道之间的重叠或通过加强相邻电荷密度之间的静电相互作用来增强$n\toπ^*$相互作用。其次，NQE可以通过暂时改变分子键级并导致局部瞬态转子状态的出现来局部化甲基转子。第三，对于非共价范德华相互作用，增强来自于极化率的增加，给出了由NQE引起的平均原子间距离的扩大。这些增强的相互作用的影响包括违反直觉的羟基-羟基键合，受阻甲基转子动力学，和分子硬化，产生更平滑的自由能表面。我们的研究结果对分子和材料中核量子涨落的多功能作用产生了新的见解。
2020-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Symmetries in nuclear, atomic and molecular spectroscopy
本文件讨论以下三个问题。(i)基团和基团链的结构是如何进入核、原子和分子光谱学的？(ii)在量子力学的框架下，如何利用这些结构来解决状态标记和（外部）对称性破缺的问题？(iii)如何将维格纳-拉卡代数与一个群或群链联系起来，使量子力学矩阵元的计算变得更容易？大量的例子说明了定性和定量应用于光谱学的哲学。
1997-11-08 cond-mat math-ph math.MP
Wigner-molecularization-enabled dynamic nuclear field programming
本研究在GaAs双量子点中实现了三电子Wigner分子与核环境间自旋转移的高效控制，利用Landau-Zener扫描和Wigner分子化诱导的多重态反交叉，实现了可编程的核场极化，为介观环境工程中的关联电子态主动控制铺平了道路。
2022-07-24 cond-mat.mes-hall quant-ph
Magnetic coupling between nuclear motion and nuclear spins in molecules
Graz University of Technology（格拉茨工业大学）；University of Graz（格拉茨大学）
本文提出一种理论框架，用于描述分子系统中核运动与核自旋的磁耦合，揭示了振动诱导效应在核磁共振谱中的超精细分裂作用。
2026-08-12 physics.chem-ph quant-ph
Molecular influence on nuclear-quadrupole-coupling effects in laser induced alignment
本文通过比较多种大核自旋非对称陀螺分子，揭示了核四极超精细劈裂与转动能级劈裂的相对大小对激光脉冲后自旋-转动动力学的关键影响，并指出高激发转动态会削弱四极耦合的作用。
2024-08-02 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Exactly solvable models for multiatomic molecular Bose-Einstein condensates
本文介绍了用代数Bethe近似方法建立的两族多原子异核和同核分子玻色-爱因斯坦凝聚体的精确可解模型。并给出了各模型的守恒量。
2011-08-05 cond-mat.quant-gas hep-th math-ph
Ultrafast Molecular Frame Quantum Tomography
本研究开发并实验验证了超快分子框架量子层析成像（MFQT）方法，利用能谱与时域数据得到实验室框架密度矩阵，以NH₃为例证实核转动的非绝热科里奥利耦合可诱导长时电子相干，为多原子体系动力学等研究提供新工具。
2023-10-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
From Molecular Quantum Electrodynamics at Finite Temperatures to Nuclear Magnetic Resonance
将有限温度下的分子量子电动力学（mQED）的代数重构应用于核磁共振（NMR），以便为重建比现有方法更详细的分子结构提供基础。传统的NMR理论基于有效自旋模型，该模型将原子核理想化为晶格$L$中的点粒子，而分子振动、键旋转和质子交换导致原子核的离域。因此，如果采用有效自旋模型进行研究，大量的分子结构信息仍然隐藏在实验数据中。在该文献中，示出了如何可以从NMR数据重建用于$n$核的连续空间分布的$\mathbb{R}^{3n}$上的量子力学概率密度$\midΨ^β(X)\mid^2$。为此，它示出了如何NMR谱可以直接从量子电动力学计算在有限的温度下，而不涉及有效的描述。用$W^*$动力学系统的KMS态的纯化表示解决了用无限维辐射场进行数值计算的基本问题。此外，它表明，所提出的方法纠正了错误的预测的有效自旋模型。它概述了所提出的方法可以适用于任何分子系统，其电子基态可以使用一个共同的量子化学方法计算。因此，所提出的方法可以取代自1950年以来形成NMR理论基础的有效自旋模型。
2020-09-24 cs.NA math.NA physics.comp-ph
Regularized Born-Oppenheimer molecular dynamics
虽然在分子动力学中圆锥相交的处理通常需要非绝热的方法，但在某些情况下仍然采用Born-Oppenheimer绝热近似作为有效的替代方法。本文在Mead-Truhlar最小耦合的基础上，给出了核Born-Oppenheimer方程的一个新的封闭形式，从而导出了一个考虑几何相位效应的分子动力学方案.具体来说，通过一个方便的处方核玻姆轨迹的核Escherfest动力学的半经典封闭。圆锥形的交叉点是适当的正则化，在所得到的核粒子运动和相关的洛伦兹力涉及到一个光滑的Berry曲率确定一个环依赖的几何相位。反过来，这个几何相位迅速达到通常的拓扑指数，因为循环扩展远离原来的奇点。这一功能再现的现象出现在最近的精确非绝热的研究，如显着的Jahn-Teller问题的线性振动耦合。同样，一个新提出的正则化的对角校正项也显示出相当忠实地再现在最近的非绝热研究中提出的能量表面。
2020-08-08 math-ph math.MP physics.chem-ph
