Novel fast Li-ion conductors for solid-state electrolytes from first-principles
PSI Center for Scientific Computing, Theory and Data, Paul Scherrer Institute（保罗谢勒研究所科学计算、理论与数据中心）；Theory of Condensed Matter, Cavendish Laboratory, University of Cambridge（剑桥大学卡文迪许实验室凝聚态理论组）
本文通过高通量计算筛选出潜在的快速锂离子导体，利用分子动力学模拟评估锂离子扩散性，并通过第一性原理计算确定激活能，发现Li7NbO6在室温下具有5 mS/cm的高离子导电性。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Distribution of Formation and migration energies of point defects in concentrated solid-solution alloys: Ni_{0.5}Co_{0.5}, Ni_{0.5}Fe_{0.5}, Ni_{0.8}Fe_{0.2} and Ni_{0.8}Cr_{0.2}
利用从头计算和特殊的准随机结构，我们表征了Ni基固溶体合金Ni_{0.5} Co_{0.5}，Ni_{0.5} Fe_{0.5}，Ni_{0.8} Fe_{0.2}和Ni_{0.8} Cr_{0.2}中缺陷形成能和迁移势垒的分布.由于缺陷形成能敏感地依赖于元素的化学势，我们已经开发出一种计算效率高的方法来确定它，考虑到全球的组成和本地的短程顺序。我们发现，在这四种元素中，Fe对Ni的合金化作用最大。结果表明，空位和间隙原子的迁移能分布存在一个重叠区，这将有利于它们之间的复合。
2016-08-03 cond-mat.mtrl-sci
The solid-state Li-ion conductor Li$_7$TaO$_6$: A combined computational and experimental study
采用第一性原理和经典分子动力学模拟方法研究了含氧六金属酸盐Li $_7$ TaO $_6$，得到了室温（300 K）下$\sim$的低扩散激活势垒0.29 eV和$5.7 \times 10^{-4}$ S cm $^{-1}$的高离子电导率.我们从计算和实验中找到了宽电化学稳定窗口的证据，表明其作为下一代固态锂离子电池中的固态电解质的可行用途。为了评估其在电化学储能系统中的适用性，我们对多晶颗粒进行了电化学阻抗谱测量，发现大量的离子电导率，如果低于模拟预测的值。我们进一步阐明合成条件和所观察到的离子电导率之间的关系，使用X射线衍射，电感耦合等离子体发射光谱，和X射线光电子能谱学，并研究Zr和Mo掺杂的影响。
2019-10-24 cond-mat.mtrl-sci
High-Throughput NEB for Li-Ion Conductor Discovery via Fine-Tuned CHGNet Potential
本文提出将微调CHGNet势能与高通量NEB框架结合，加速预测锂离子迁移势垒，并在LATP及Pnma群结构中筛选出具有低活化能和高离子电导率的快离子导体候选材料。
2025-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Direct calculation of the ionic mobility in superionic conductors
我们描述了一种基于非平衡分子动力学（NEMD）模拟的方法，从第一性原理计算固体离子导体如固体电解质的离子迁移率。计算是在有限厚的材料中进行的，其中施加电场并测量移动离子的动态响应。我们比较我们的结果与那些从扩散计算，在非相互作用的离子近似下，并与实验。该方法对两种银导体$α$-AgI和$α$ I $_5$的离子迁移率提供了很好的定量估计。除了方便和数值鲁棒性，这种方法占离子-离子相关性在一个更低的计算成本比精确的方法。
2022-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Universal Chemomechanical Design Rules for Solid-Ion Conductors to Prevent Dendrite Formation in Lithium Metal Batteries
锂金属电池充电时电沉积过程中的枝晶形成会危及其安全性。虽然高剪切模量固体离子导体（SIC）已被优先考虑以解决导致枝晶传播和电池短路的压力驱动的不稳定性，但尚不清楚是否需要这些或替代物来引导均匀的锂电沉积，其本质上是密度驱动的。在这里，我们表明，可以在一个通用的化学力学范式内设计SICs，以获得压力驱动的树突阻断或密度驱动的树突抑制特性，但不能两者兼而有之。这种二分法反映了SiC的机械性能和Li+的偏摩尔体积相对于锂阳极的那些对电镀结果的竞争影响。在这种模式下，我们探索在一个以前未被识别的枝晶抑制制度，伴随着软，是典型的聚合物电解质，但功能低Li+偏摩尔体积，更让人联想到硬陶瓷。锂电镀介导的这些SICs是均匀的，显示使用同步加速器硬X射线显微断层扫描。因此，电池的循环寿命延长，即使在组装薄锂阳极和高电压NMC-622阴极时，其中20%的锂存量是可逆循环的。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput computational screening for solid-state Li-ion conductors
我们提出了一个快速锂离子导体的实验结构库的计算筛选，其目标是寻找新的候选材料作为下一代电池中的固态电解质。我们从~1400种独特的含锂材料开始，其中~900种是密度泛函理论水平的绝缘体。对于这些，我们计算的扩散系数在一个高度自动化的方式，使用广泛的分子动力学模拟上的势能面（最近发表的弹球模型）适合的第一性原理的力量。~130个最有希望的候选人进行了研究与充分的第一性原理分子动力学，首先在高温下，然后更广泛的78个最有希望的候选人。第一性原理模拟的候选固态电解质发现的结果进行了详细讨论。
2019-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Stacking Faults Assist Lithium-Ion Conduction in a Halide-Based Superionic Conductor
在追求迫切需要的、用于电动车辆和便携式电子应用的能量密集固态电池的过程中，卤化物固体电解质提供了一条有前途的前进道路，其具有对高压氧化物电极的优异兼容性、可调离子电导率和容易的加工。对于这个家族的化合物，合成方案强烈地影响阳离子位点无序和调节Li+迁移率。在这项工作中，我们揭示了高浓度的堆垛层错的存在下，在超离子导体Li3YCl6和演示的方法，通过调整缺陷浓度与合成和热处理在选定的温度下控制其Li+的导电性。利用互补的见解，从变温同步加速器X射线衍射，中子衍射，低温透射电子显微镜，固态核磁共振，密度泛函理论，和电化学阻抗谱，我们确定的性质，平面缺陷和非化学计量的作用，在降低锂+迁移障碍和增加锂网站连接力化学合成的Li3YCl6。我们利用顺磁弛豫增强，使89 Y固态NMR，并直接对比Y阳离子位点的障碍，从不同的制备方法，展示了一个有力的工具，为其他研究人员研究含Y的组合物。通过在低至333 K（60°C）的温度下进行热处理，我们降低了平面缺陷的浓度，展示了一种简单的调整Li+电导率的方法。这项工作的结果预计将推广到其他卤化物固体电解质的候选人，并提供了这类锂离子导体的缺陷使能Li+传导的更好的理解。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Progress, challenges and perspectives of computational studies on glassy superionic conductors for solid-state batteries
硫化物基玻璃和微晶玻璃具有高的离子电导率和优异的机械性能，被认为是很有前途的固体电解质。目前，计算材料技术以其研究成本低的优势被广泛用于理解、有效筛选和发现电池材料。考虑到玻璃态SSE材料计算研究的重要性和贡献，本文总结了非晶态无机材料计算研究的常用方法，综述了锂和钠硫化物型固体电池玻璃计算研究的最新进展，并概述了我们对挑战的理解和未来的展望。这一综述将促进和加速未来的计算筛选和发现更多的玻璃态SSE材料的固态电池。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
An Investigation into the Kinetics of $Li^+$ Ion Migration in Garnet-Type Solid State Electrolyte: $Li_7La_3Zr_2O_{12}$
自1986年Keiichi Kanehori发明第一个全固态薄膜锂离子电池以来，全固态锂离子电池一直被吹捧为储能技术的圣杯。固态电池通过具有更简单的组成、更容易且更便宜地制造、更安全并且具有更高的理论重量和体积能量密度而提供优于当前技术的明显优点。然而，该技术的商业化受到其自身的一系列挑战的困扰，主要是分离阳极和阴极的固态电解质的低离子电导率和界面稳定性、小的电化学窗口和低于标准的机械性能。在过去的十年中，石榴石型电解质在解决这些问题方面取得了相当大的进展，特别是Li7La3Zr2O12（LLZO），已经成为领先的竞争者。这促使了固态离子领域的新效应，并通过改变其性质来最大化LLZO的离子电导率，主要是通过掺杂，取得了不同程度的成功。要想开辟一条清晰的道路，就需要深入了解高Li+离子电导率的起源，这是通过第一原理方法进行研究的主要手段。在本学期论文中，我们试图深入了解使用第一原理方法驱动LLZO中Li+离子集体迁移的机制的起源，以更深入地理解和欣赏优化其用于下一代储能系统的性能。
2022-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Solid-state dewetting on curved substrates
基于自由能泛函的热力学变分，我们提出了一个用于模拟刚性曲面衬底上薄膜固态去湿的二维锐界面模型。该模型描述了通过表面扩散控制的质量输运和接触点沿弯曲基底的迁移发生的界面演化。此外，表面能各向异性很容易被纳入模型，和接触点迁移是明确的放松接触角边界条件描述。我们实施的数学模型，通过半隐式参数有限元方法来研究几个有趣的现象，如“小”粒子迁移弯曲基板和模板化的固态去湿预图案化基板上。基于大量的数值模拟，我们证明了“小”固体颗粒的迁移速度与衬底曲率梯度$\hatκ'$成正比，与颗粒面积的平方根成反比$\sqrt{A}$，并且随着各向同性杨氏角$θ_i$的增大而减小.此外，我们还观察到四个周期性类别的去湿预图案化的正弦基板上。我们的方法可以提供一个方便和强大的工具，探索如何通过利用模板辅助的固态去湿生产有序的纳米粒子。
2018-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Harnessing Structural and Dynamic Heterogeneity to Direct Ion Transport in Plastic Crystal-Polymer Composite Solid-Ion Conductors
包含非离子塑料晶体和锂盐的固体离子导体（SIC）通常需要与聚合物复合以使它们可加工以用于固态锂金属电池。在这里，我们表明，聚合物掺杂的塑料晶体SICs形成一个以前未被识别的塑料晶体聚合物高熵界面，其中离子选择性分区，并表现出较高的分数矩阵分离的离子对比在散装。锂离子在这个界面的扩散率是一个数量级高于在其他微环境中，由于在聚合物附近的塑料晶体的摩尔体积的增加，这增加了离子传导所需的塑料晶体中的键旋转的频率。令人惊讶的是，聚合物不直接参与离子转运。这些见解使我们能够从特定的聚合物，塑料晶体和卤化锂盐中制备SICs，同时在环境温度和低于环境温度的温度下提供快速的离子传导和锂阳极的可持续钝化。
2020-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Factors controlling oxygen migration barriers in perovskites
具有快速氧离子传导的钙钛矿可以实现诸如固体氧化物燃料电池的技术。快速氧离子传导的一个组成部分是低氧迁移屏障。在这里，我们应用从头算方法超过40钙钛矿产生的数据库的氧迁移势垒范围从0.2到1.6 eV。挖掘数据库显示，具有低势垒的系统也具有低的金属-氧键强度，如通过氧空位形成能和氧p带中心能测量的。这些相关性为新氧离子导体的开发提供了强有力的描述符，并且可以解释一些最好的氧传导钙钛矿在还原条件下的差的稳定性。其他常见的空间，体积或结构的理想性的措施，只有弱相关性的迁移障碍。最低的迁移势垒（<0.5eV）属于具有非过渡金属B位阳离子的钙钛矿，并且可能需要不涉及掺杂剂或低缔合掺杂剂的空位产生策略以获得最佳性能。
2016-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Mechanisms of alkali ionic transport in amorphous oxyhalides solid state conductors
University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
研究揭示无定形氧卤化物中碱金属离子传输机制，通过分子动力学分析发现氧阴离子限制碱金属扩散，且传输特性对原子化学变化不敏感。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Influence of lattice dynamics on lithium-ion conductivity: A first-principles study
在用于固态电池的新型固体电解质的背景下，第一性原理计算由于其准确再现和预测快离子导体的能量、结构和动力学性质的能力而变得越来越流行。为了加速发现新的超离子导体，在离子输运和简单的材料描述符之间建立有意义的关系是方便的。最近，对锂快离子导体的几项实验研究表明，由于离子迁移的活化能$E_{a}$的伴随降低，晶格柔软度和增强的离子电导率之间存在相关性。在这篇文章中，我们采用广泛的\emph{ab initio}分子动力学模拟的基础上密度泛函理论，以证实离子输运和晶格动力学之间的联系，在一些结构和化学性质不同的锂超离子导体。我们的第一性原理的结果表明，没有证据表明$E_{a}$，或跳频尝试频率，和晶格柔软度之间的直接和一般的相关性。然而，我们发现，在最近的观察，指前因素的锂扩散，$D_{0}$，遵循迈耶-Neldel规则$\propto \exp{\left(E_{a}/\langle ω\rangle\right)}$，其中$\langle ω\rangle$表示的平均声子频率。因此，晶格柔软度可以用增强的锂扩散率来确定，但仅在由于较大的$D_{0}$而呈现非常相似的迁移活化能的超离子材料家族内。在技术方面，我们表明，在$E_{a}$的第一性原理估计中忽略温度效应可能导致$\sim 10$的巨大不准确性。零温度谐波方法在锂离子导体建模中的局限性也被说明。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
What dictates soft clay-like Lithium superionic conductor formation from rigid-salts mixture
本文结合深度学习分子动力学模拟与实验，揭示刚性盐混合物经阴离子交换形成分子固体单元及缓慢反应动力学是生成类软黏土锂超离子导体的关键，并据此提出通用制备策略。
2023-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
In the search of new electrocaloric materials: Fast ion conductors
我们通过分子动力学模拟分析了外加电场对快离子导体CaF 2超离子性出现的临界温度Ts的影响。我们发现，当外加电场较小时（~ 50 KV/cm），超离子性的起始温度可降低约100 K。然而，在足够大的电场下，离子电导率被耗尽。正常的超离子相变的特点是由一个大的熵增加，从而可以实现相当大的电热效应，在快离子导体是有前途的固态冷却应用。
2015-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Memory effects in the ion conductor Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$
最近的研究表明，Rb_2Ti_2O_5晶体具有优异的电学性能。该材料在200 K和330 K之间表现出巨大的电极化。在目前的工作中，我们报告的观察，由于电荷积累的记忆效应在Rb 2Ti 2O 5，我们讨论了真正的记忆特性，这种材料。提出了一个分析模型的系统，它考虑了离子扩散和离子迁移，并与所观察到的材料的挥发性忆阻性能的良好协议。
2018-03-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Generalised Framework for Controlling and Understanding Ion Dynamics with Passivated Lead Halide Perovskites
本文结合实验观察与漂移-扩散建模，提出解释混合电子离子导体表面光电压的新框架，证明通过修饰钙钛矿双层膜界面可控制缺陷迁移，为提升器件稳定性及理解移动缺陷与光致电荷相互作用提供新见解。
2023-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Hierarchical high-throughput screening of alkaline-stable lithium-ion conductors combining machine learning and first-principles calculations
Materials Sciences Division, Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室材料科学部）；Department of Materials Science and Engineering, University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校材料科学与工程系）
本研究通过结合机器学习和第一性原理计算，分层高通量筛选出209种碱稳定锂离子导体，揭示了NASICON和石榴石型材料中阳离子取代对碱稳定性的影响机制，并探讨了合成性、操作稳定性和离子导电性的设计权衡。
2026-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Resolving ultrafast exciton migration in organic solids at the nanoscale
基于分子的光捕获的有效性依赖于光激发、激子到电荷转移位点的传输。然而，由于纳米级迁移长度与衍射极限之间的不匹配，测量激子迁移具有挑战性。在有机半导体中，常见的批量方法采用一系列终止于淬火衬底的薄膜，改变了迁移的空间能量景观。在这里，我们而是定义淬火边界全光学与子衍射分辨率，从而表征时空激子迁移在其原生纳米和皮秒尺度上，而不干扰形态。通过将受激发射耗尽显微镜转换为时间分辨的超快方法，我们测量了CN-PPV共轭聚合物膜中16 nm的迁移长度。结合这些实验与Monte Carlo激子跳跃模拟表明，CN-PPV膜中的迁移基本上是扩散的，因为固有的发色团能量紊乱是可比的发色团之间的不均匀加宽。该框架还说明了各种材料的一般趋势。我们的新方法的子衍射分辨率将使以前无法实现的局部材料结构的激子迁移的性质的相关性，不仅适用于光伏或显示器注定的有机半导体，但也解释光合作用中表现出的典型激子迁移。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On a universal relation for defects in solids
我们表明，缺陷数据参数相关的各种缺陷过程，例如，形成、迁移、介电弛豫参数等都服从一个普遍规律。特别地，缺陷熵与所考虑的工艺无关地随缺陷熵缩放。本文给出了SrF $_2$的一个具体例子，考虑了掺杂Ce、Eu和Gd三价离子的晶体的介电弛豫参数（R $_1$弛豫机制），阴离子Frenkel形成的参数以及阴离子空位迁移和阴离子间隙运动的参数。
2017-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Heterogeneity in Point Defect Distribution and Mobility in Solid Ion Conductors
本研究通过第一性原理模拟探究Li₃OCl固体离子导体的点缺陷分布与迁移异质性，揭示缺陷形成能的指数衰减规律，构建修正模型并发现缺陷迁移的不对称性，为固体离子导体设计提供指导。
2024-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Revealing Fast Ionic Conduction in Solid Electrolytes through Machine Learning Accelerated Raman Calculations
Technical University of Munich（慕尼黑工业大学）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）
本研究通过机器学习加速的拉曼计算揭示固态电解质中快速离子传导的特征，为高效发现离子导体提供新方法。
2025-11-26 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput screening and mechanistic insights into solid acid proton conductors
Technische Universität Ilmenau（伊尔梅瑙工业大学）
本研究提出一种高通量筛选策略，通过机器学习势能函数识别高性能质子导体，揭示质子转移中氧-氧距离的普遍规律，并阐明宏观质子导电性的机理。
2026-02-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Isolated anions induced high ionic conductivity
本文发现孤立阴离子结构特征能提升全固态锂电池无机晶体中Li+离子电导率，通过调整阴离子间距与排列构建连通的笼状迁移通道，并据此设计验证了多种新型快离子导体材料。
2024-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Solid phase epitaxy amorphous silicon re-growth: some insight from empirical molecular dynamics simulation
界面迁移和相关的扩散机制在纳米尺度上的建模是一个具有挑战性的问题。对于从纳米电子器件到太阳能电池的许多技术应用，需要更多关于固相外延期间硅非晶/结晶界面的迁移和掺杂剂扩散的机制的知识。在这项工作中，硅的再结晶的固相外延的框架和取向效应的影响进行了研究，在原子水平上使用经验分子动力学模拟。界面的形貌和迁移过程与界面的原始原子结构密切相关。[100]界面迁移是一个准平面的理想过程，而[110]和[111]的情况要复杂得多，界面更扩散。对于[110]，界面迁移对应于纳米晶面的形成和溶解，而对于[111]，基于缺陷的双层重新排序是主要的再生长过程。在无缺陷再生长的理想情况下，界面速度迁移的研究表明[100]和[110]之间没有差异，并且对于情况[111]，平均因子为1.43。最后，在[100]取向的情况下，研究了非晶部分中的硼原子对界面迁移速度的影响。
2011-06-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unprecedented superionicity of ultra-low barrier in A0.5CoO2 (A=Li, Zn)
该研究利用第一性原理计算预测 O2-LiCoO2 经阳离子交换或脱嵌形成 Zn0.5CoO2/Li0.5CoO2 后具有超低势垒的一维超离子导电性。
2025-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent modelling of nonlinear dynamic ESM microscopy in mixed ionic-electronic conductors
在考虑空间效应的情况下，根据Vegard定律和E-Fermi屏蔽理论，分析了离子-电子混合导体的动态电化学应变显微术（ESM）响应。数值研究了施加探测电压后动态电荷波的出现和表面的非线性变形。计算了混合离子-电子导体的应变和浓度分布的2D图以及用于ESM显微镜的偏压引起的表面位移。所获得的数值结果可以应用于量化的锂基固体电解质，材料与电阻开关和电活性铁电聚合物，这是柔性和高密度的非易失性存储器件的潜在利益的ESM响应。
2014-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learning assisted cross-domain prediction of ionic conductivity in sodium and lithium-based superionic conductors
固态锂离子和钠离子电池利用固体离子传导化合物作为电解质。然而，这种材料的离子电导率往往低于其液体对应物，需要研究努力寻找合适的替代品。电解质筛选过程通常基于领域专业知识和试错法的混合，这两者都是时间和资源密集型的。数据驱动和机器学习方法最近已经脱颖而出，以加速学习发现。在这项工作中，我们提出了一个基于简单机械学习的方法来预测钠和锂基SICON化合物的离子电导率。使用主要的理论元素的特征描述符可从列表中的信息的单位细胞和目标化合物的成分的原子性质上的70 NASICON例子的有限的数据集，我们设计了一个逻辑回归为基础的模型，能够区分穷人和良好的超离子导体的交叉验证精度超过82%。此外，我们还演示了这样的系统如何能够以相同的精度对基于锂的示例进行跨域分类，尽管在训练期间引入了零个基于锂的化合物。通过系统的基于置换的评估过程，我们将考虑的特征数量从47个减少到7个，减少了83%以上，同时提高了模型性能。不同的电子和结构特征的整体离子电导率的贡献进行了讨论，并与文献中公认的理论进行了对比。我们的研究结果表明，这样一个简单的实用程序，但可解释的工具提供了机会，通过使用现有的数据作为固态电解质的潜在候选人的初步筛选。
2020-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Evaluation of Foundational Machine Learned Interatomic Potentials for Migration Barrier Predictions
National Institute of Technology Karnataka（卡纳塔克国立技术学院）；Indian Institute of Science（印度科学学院）；Dalhousie University（达尔豪斯大学）
本文评估了五种基础机器学习互原子势能模型在预测离子迁移势能及几何结构方面的准确性，发现MACE-MP-0和Orb-v3在预测精度上表现优异，且能有效区分优良与劣质离子导体。
2025-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Oxide layer formation prevents deteriorating ion migration in thermoelectric Cu$_2$Se during operation in air
本文发现Cu$_2$Se在空气中运行时形成的氧化表面层可抑制Cu$^+$沿电流方向迁移，防止电极处Cu沉积，并结合原位X射线散射与最大熵电子密度分析揭示了热、电梯度下Cu$^+$迁移路径与平衡扩散的显著差异，为Cu$_2$Se热电应用重新奠定基础。
2023-08-07 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Modeling of Mn(II) Migration above and Dissolution from Li(x)Mn(2)O(4) (001) Surfaces
采用密度泛函理论和从头算分子动力学模拟研究了Mn（II）离子在尖晶石Li（x）Mn（2）O（4）（001）表面的迁移、Mn在有机电解质中的溶解以及Mn（II）离子扩散通过隔膜后对石墨阳极固体电解质界面（SEI）钝化膜的影响.溶解机理证明是复杂的，经常引用的Mn（III）形成Mn（II）的Hunter反硝化作用是远远不够的。促进Mn（II）损失的关键步骤包括一致的液体/固体状态运动、质子诱导的Mn-O键的弱化形成移动OH-表面基团以及吸附的分解的有机片段的化学反应。Mn（II）存在于无机Li（2）CO（3）和有机锂乙烯二氢化物（LEDC）阳极SEI组分之间促进LEDC的电化学还原和分解。这些发现有助于为保护涂层、电解质、添加剂和界面的未来设计提供信息。
2017-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Leveraging transfer learning for accurate estimation of ionic migration barriers in solids
Indian Institute of Science（印度科学学院）；University College London（伦敦大学学院）
本文提出基于迁移学习的图神经网络模型，用于准确预测固体中离子迁移势垒，提升了预测精度并实现了对不同迁移路径的区分。
2025-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic approach to the evaluation of diffusion coefficients for substitutional f.c.c. solid solutions
原子扩散动力学的微观理论用于f.c.c.替代固溶体在这种方法中，短程有序弛豫是由于原子迁移。辐射漫散射的时间依赖性的实验数据用于确定原子迁移的微观特征。该模型考虑了原子在长程浓度不均匀场中跃迁的离散性和各向异性。这种考虑适用于密堆积的Ni-Fe固溶体。原子跳跃的概率估计，允许确定的扩散系数和激活能。同时，利用长程序随时间演化的独立动力学实验数据，计算了L12-Ni-Fe合金的扩散系数。
2014-06-01 cond-mat.mtrl-sci
Role of point defects in spinel Mg chalcogenide conductors
紧密堆积的硫属化物尖晶石，例如MgSc $_2$ Se $_4$、MgIn $_2$ S $_4$和MgSc $_2$ S $_4$，显示出作为Mg电池中的固体电解质的潜力，但是受到不可忽略的电子电导率的影响，这在用于电化学存储装置中时有助于自放电。使用第一性原理计算，我们评估的点缺陷的能量作为合成条件和费米能级的函数，以确定不希望的电子导电性的起源。我们的研究结果表明，Mg空位和Mg金属反位（其中Mg与Sc或In交换）是所考虑的系统中可能发生的主要点缺陷。虽然我们发现阴离子过量的条件和缓慢冷却可能产生低电子电导率的条件，但尖晶石可能在阴离子贫乏的环境下表现出显著的$n$型电导率，这通常存在于高温合成期间。最后，我们探索外来的异价掺杂，以潜在地减轻这些硫属尖晶石的电子导电性。计算策略是通用的，并且可以容易地扩展到其他固体电解质（和电极），以帮助优化相应框架的电子性质。
2017-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Quantification of uncertainty in first-principles predicted mechanical properties of solids: Application to solid ion conductors
计算引导的材料发现正越来越多地使用基于筛选器的筛选，通过计算一些感兴趣的属性。精确理解与第一性原理密度泛函理论计算的属性值相关的不确定性对于基于闪烁器的筛选的成功是重要的。贝叶斯误差估计方法已内置到几个最近开发的交换相关泛函，它允许估计与基态能量相关的属性的不确定性，例如吸附能。在这里，我们提出了一个强大的和计算效率高的方法来量化的机械性能，这取决于能源的衍生物的不确定性。该过程包括计算具有不同应变的平衡单元体积周围的能量，并将所获得的能量拟合到相应的能量-应变关系。在每一个应变，我们使用的不是一个单一的能量，能量的合奏，给我们一个合奏的配合，从而，合奏的机械性能与每个配合，其蔓延可以用来量化其不确定性。能量系综的产生只是一个后处理步骤，涉及交换相关泛函参数的扰动和非自洽地求解能量。所提出的方法是计算效率高，并提供了一个更强大的不确定性估计相比，采用几种不同的交换相关泛函的自洽计算的方法。我们证明了该方法，通过计算的不确定性界限硅使用开发的方法。我们表明，计算的不确定性边界使用三种不同的GGA泛函：PBE，PBESol和RPBE获得的属性值。
2016-06-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bridging the Gap Between Simulated and Experimental Ionic Conductivities in Lithium Superionic Conductors
锂超离子导体（LSC）作为下一代全固态锂离子电池的固体电解质是非常重要的。虽然$ab$ $initio$分子动力学已被广泛应用于研究这些材料，但由于这种模拟的高温和短时间尺度，预测和实验测量的离子电导率和活化能之间往往存在很大的差异。在这里，我们提出了一个战略，以弥补这一差距，使用矩张量势（MTP）。我们表明，使用范德华optB 88功能计算的能量和力训练的MTP产生更准确的晶格参数，这反过来又导致准确预测的离子电导率和活化能的锂$_{0.33}$ La $_{0.56}$ TiO $_3$，锂$_3$ YCl $_6$和锂$_7$ P $_3$ S $_{11}$ LSC。使用optB88 MTP的NPT MD模拟还显示，所有三个LSC在相对较低的温度下在两个准线性Arrhenius制度之间发生转变。这种转变可以追溯到扩散途径的数量和多样性的扩张，在某些情况下，扩散的维度发生了变化。这项工作不仅提出了一种方法来开发高精度的MTP，但也概述了LSC的扩散特性，否则无法通过$ab$ $initio$计算。
2021-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Controlled Na+ Superion Conduction in Na11Sn2PS12
高导电性固体电解质是开发安全、高功率全固态电池的关键组成部分。锂固体电解质领域取得了巨大的进展。同时，它们的离子电导率与商业Li+离子电池中使用的液体电解质的离子电导率相匹配。然而，锂的未来可用性和价格是人们关注的焦点，因此近年来Na+离子导体已经成为人们关注的焦点。在这里，我们提出的超离子导体Na_（11）Sn_2 PS_（12）完全由丰富的元素组成。该材料表现出接近4 mS/cm的室温Na+离子电导率，这是迄今为止已知的硫化物基固体的最高值。重要的是，这种四元化合物的化学计量不同于锂类似物，在减损从最近的理论和实验工作。基于同步辐射X射线粉末衍射数据的结构测定证明了在四元结构中存在Na+空位，其加速了Na+离子输运，这是超离子导体中的非典型机制。结果表明，钠电解质的性能与锂电解质相当。主要的目标应用是清洁和安全的能量存储，钠离子电池的较低能量密度不是问题，但长期的材料可用性和成本是重要的先决条件。
2017-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Doping effect and Li-ion conduction mechanism of ALi6XO6 (A = K or Rb, and X = pentavalent): A first-principles study
最近的理论和实验评估表明，KLi6TaO6是一个良好的锂离子导体。本研究利用第一性原理计算分析了KLi6TaO6晶体中点缺陷引起的Li离子迁移的能量学和详细机制。缺陷形成能分析表明，通过掺杂（用四价元素取代Ta）获得Li过量条件的化学势条件有限。其他原生缺陷（如Li空位）的形成阻碍了掺杂剂的稳定并补偿了间隙Li。当掺杂成功时，共存的掺杂剂与间隙Li之间的相互作用可以增加间隙Li的迁移能垒。这种现象限制了在这种材料中实现高锂离子电导率的因素。基于对KLi6TaO6的研究结果，基于高稳定性和低Li离子迁移能，分别筛选了具有组成元素A和X的各种组合的形式为Ali6XO6的同构材料。提出了（A = K或Rb）Li_6XO_6的12种结构，其中X为五价。它们还表现出通过掺杂实现Li过量条件的有限化学势条件。确定了所建议的同构氧化物和掺杂剂的组合以减少间隙Li和掺杂剂之间的相互作用。一些同构氧化物掺杂使用Sn和使用第一性原理分子动力学进行了评估，他们的锂离子电导率在室温下被发现是可比的石榴石型锂离子导体。
2022-08-22 cond-mat.mtrl-sci
A literature-derived dataset of migration barriers for quantifying ionic transport in battery materials
Indian Institute of Science（印度科学研究所）；Indian Institute of Science Education and Research, Pune（印度科学与教育研究院，浦那分校）；University College London（伦敦大学学院）
本研究提出了一组基于文献的迁移障碍数据集，用于通过机器学习预测电池材料中的离子传输性能。
2025-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Nanoacoustic Defect Manipulation in Solids
在纳米级体积内，声波与离子固体中的辐射缺陷相互作用。离子晶体中的辐射诱导光吸收被室温超声处理的晶体显着消除。结果表明，这种效应可以用超声场中发生的缺陷迁移过程来解释。离子间的电荷交换，被称为声刺激的化学反应，进一步建议发生影响的缺陷迁移。这种对固体中的辐射缺陷进行冷退火的新方法可以被视为纳米声学缺陷操纵。
2004-12-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Charge, heat, and spin transport phenomena in metallic conductors
Walther-Meißner-Institut, Bayerische Akademie der Wissenschaften（瓦尔特·迈斯纳研究所，巴伐利亚科学院）；School of Natural Sciences, Technische Universität München（慕尼黑工业大学自然科学学院）；Department of Physics, University of Konstanz（康斯坦茨大学物理系）；Munich Center for Quantum Science and Technology (MCQST)（慕尼黑量子科学与技术中心）
研究金属导体中电荷、热量和自旋角动量的输运现象，探讨其分类与比较，总结三种输运效应：列线、横向及平面效应。
2025-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Solid and Quasi-Solid Electrolytes for Zinc Batteries: Balancing Water Activity, Ion Transport, and Interfaces
Tohoku University（东北大学）；Chulalongkorn University（朱拉隆功大学）
本文针对锌电池水系电解质的缺陷，研究不同类型锌电解质，指出需平衡多关键因素，提出可控溶剂化与混合电解质是近期可行路径，明确了相关研究的验证要求。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci
In-depth Investigation of Conduction Mechanism on Defect-induced Proton-conducting Electrolytes BaHfO$_3$
本研究通过第一性原理计算，发现BaHfO$_3$质子迁移势垒低至0.28 eV，A位掺杂可降低氧空位形成能、增加质子浓度，且质子迁移遵循Grotthuss机制，为优化固体氧化物燃料电池电解质提供理论依据。
2025-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Synthetic accessibility and sodium ion conductivity of the Na$_{8-x}$A$^{x}$P$_2$O$_9$ (NAP) high-temperature sodium superionic conductor framework
该研究通过高通量计算筛选与实验验证 NAP 框架，揭示 NTP 的结构畸变机制并识别稳定、可合成且高电导的候选钠离子固态电解质。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Exploring $\rm Mg^{2+}$ and $\rm Ca^{2+}$ Conductors Via Solid-State Metathesis Reactions
本研究利用固态复分解反应，在温和条件下合成了多种镁/钙基材料，并发现其中部分材料具有优异的室温离子电导率，为新型镁/钙离子导体的探索提供了新途径。
2024-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Dynamics of anisotropic oxygen-ion migration in strained cobaltites
氧空位通道（OVC）的取向控制对于定制氧扩散是高度期望的，因为它在离子导体中充当快速传输通道，这在固态燃料电池、催化剂和离子电池中被广泛利用。直接观察氧离子向优先空位跳跃是澄清迁移途径的关键。在这里，我们报告的各向异性氧离子迁移介导的应变通过原位热激活的原子分辨透射电子显微镜。OVC转变过程中氧的迁移路径是基于原子结构构建的，在拉伸应变下表现为垂直-水平的OVC转变，而在压缩应变下表现为水平-对角的OVC转变。我们评估了OVC的拓扑结构变化，确定了公差因子对OVC稳定性的关键作用，并建立了应变相关相图。我们的工作提供了一个实用的指导工程OVC取向，适用于离子氧化物电子学。
2021-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Machine learning-assisted discovery of many new solid Li-ion conducting materials
我们发现了许多新的晶体固体材料，在室温下具有快速的单晶Li离子导电性，这些材料是通过基于机器学习的方法指导的密度泛函理论模拟发现的。新的固体锂快离子导体的发现对安全的全固态锂离子电池的发展至关重要。由于快速离子传导的预测性通用结构-性质关系尚未得到很好的理解，在过去的几十年里，对新的固体Li离子导体的搜索在很大程度上依赖于试错计算和实验搜索。在这项工作中，我们进行了引导搜索的材料空间与机器学习（ML）为基础的预测模型的材料选择和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）模拟计算离子电导率。这些材料是从超过12，000种实验合成和表征的候选材料中筛选出来的，具有非常不同的结构和组成。当与材料空间的随机搜索相比时，我们发现ML引导的搜索识别快速Li离子导体的可能性是2.7倍，室温Li离子电导率的对数平均值至少提高了45倍。基于ML的模型的F1得分为0.50，比完全随机猜测的F1得分高3.5倍。在一场与六位博士的正面竞争中。通过对在该领域工作的学生的研究，我们发现基于ML的模型在从原子结构中识别快速锂离子导体的能力方面使人类专家的F1得分翻了一番，速度提高了一千倍，清楚地表明了该模型在研究界的实用性。本文报道的所有导电材料都缺乏过渡金属，并且预计表现出低的电子传导性、高的抗氧化稳定性和高的热力学稳定性。
2018-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum Conductors Formation and Resistive Switching Memory Effects in Zirconia Nanotubes
具有薄氧化层的金属-电介质-金属三明治结构用于非易失性存储器的忆阻元件的发展前景归因于可靠地形成具有量子化电阻的持续功能态的可能性。本文研究了基于非化学计量$ZrO_2$纳米管的忆阻器在不同阻变模式下的特性。已使用$Zr$箔的阳极氧化来合成$1.7$ $μ$ $m$厚度的氧化锆层，其由具有75 nm外径的垂直取向的纳米管的有序阵列组成。采用掩模磁控沉积法制备了$Zr/ZrO_2/Au$夹层结构。研究了$Zr/ZrO_2/Au$忆阻器在单极和双极模式下的阻变效应。评估了高电阻（HRS）和低电阻（LRS）状态之间的电阻比$\geq3\cdot10^4$。研究发现，由于形成了基于氧空位的量子导体（$V_O$），LRS的电导率在很宽的范围内被量子化，最小值为$0.5G_0=38.74$ $μ$ $S$。已经提出了允许$V_O$在施加的电场中迁移的$Zr/ZrO_2/Au$忆阻器的电阻切换机制。结果表明，欧姆型和空间电荷限制的电导率实现在LRS和HRS，相应的。我们提出的结果，可用于开发有效的忆阻器的功能$Zr/ZrO_2/Au$纳米层结构的基础上，具有多个电阻状态和高电阻比。
2021-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Is the normal to superionic transformation occurring in type-II fast-ion conductors a real thermodynamic phase transition?
Fedorov对我们最近的论文J. Phys. Chem. C 112，1267（2018）发表了评论，他在其中提出，在II型快离子导体中发生的从正常（$α$）到超离子（$β$）状态的转变（例如，$_{2}$和Li基超离子材料）不能被视为严格热力学意义上的相变。Fedorov对这种批评的论点可以总结如下：（1）$α\to β$变换的可用热容量数据没有再现热力学相变的预期行为，（2）没有证据表明超离子$α\to β$变换期间摩尔体积不连续，以及（3）$α\to β$变换是对称性保持的。在这里，我们证明，无论是复制实验数据发表的其他作者或解释一些简单的固态参数，提出的陈述费多罗夫是不正确的，不符合现实。事实上，基于越来越多的实验证据，可以严格地考虑发生在II型快离子导体中的正常到超离子相变，并且应该被称为相变。尽管如此，它仍然不太明显，建立与一般性的顺序是$α\to β$相变。
2020-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Charting the Landscape of Oxygen Ion Conductors: A 60-Year Dataset with Interpretable Regression Models
Institute for Materials Research, Tohoku University（东北大学物质材料研究研究所）；Department of Materials Science, Graduate School of Engineering, Tohoku University（东北大学大学院工学研究科材料科学系）；Organization for Advanced Studies, Tohoku University（东北大学先进教育研究机构）
本文提供了一个涵盖60年数据的氧离子导体数据集，并通过可解释的回归模型揭示了氧离子传输的主要影响因素。
2026-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Agentic LLM Reasoning in a Self-Driving Laboratory for Air-Sensitive Lithium Halide Spinel Conductors
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Korea Advanced Institute of Science and Technology（韩国科学技术院）；Florida State University（佛罗里达州立大学）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本文提出A-Lab GPSS平台，通过整合代理AI框架，实现对空气敏感性材料的自主实验设计，探索锂卤化物尖晶石固态离子导体的广阔化学空间，提升离子导电性和相纯度。
2026-04-13 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Anharmonic Host Lattice Dynamics Enable Fast Ion Conduction in Superionic AgI
对固体中离子传导驱动力的基本理解对于开发新的固态离子导体至关重要。离子传导的物理理解是有限的，由于这些系统中的谐波振动动力学的强烈偏差，难以在实验和理论上表征。我们克服了这一挑战，在超离子碘化银结合太赫兹频率拉曼偏振取向测量和从头计算分子动力学计算。我们的研究结果表明，移动离子和主机晶格之间的强耦合的扩散过程的重要性，明确的签名。我们首先从拉曼测量中推导出一个动态结构模型，该模型同时捕获了这种快离子导体的晶体状和流体状特性。然后，我们显示和讨论的非谐弛豫运动的重要性，所产生的碘主机晶格，通过展示其强烈的影响，在超离子碘化银离子导电。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci
