A New and Simple Approach to Determine the Abundance of Hydrogen Molecules on Interstellar Ice Mantles
水通常是冰幔的主要成分，冰幔覆盖着致密星际云寒冷部分的尘埃颗粒核心。当分子氢通过物理吸附作用被吸附到冰冷的地幔上时，气体-颗粒速率方程模型中的一个常见假设是使用分子氢在纯水基底上的吸附能。然而，在高密度和低温下，当H2被有效地吸附到地幔上时，如果仍然使用这个假设，它的表面丰度可能会被大大高估。不幸的是，更详细的微观Monte Carlo处理不能用于研究冰地幔中的H2丰度，如果一个完整的气体颗粒网络被利用。我们提出了一种适用于速率方程模型的数值方法，该方法考虑了H2分子在表面扩散时与另一个氢分子结合的可能性，该氢分子具有比H2-水键弱得多的键，这可以导致更有效的解吸。我们将随后的解吸称为“遭遇解吸”。该方法首先在一个简单的系统中实现，该系统仅由氢分子在气体和灰尘之间的稳态使用速率方程的方法和比较的结果与微观蒙特卡罗计算的结果。然后，我们讨论了使用的速率方程的方法遇到解吸嵌入在一个完整的气体颗粒化学网络。对于这两个系统，遇到解吸率方程模型再现的微观Monte Carlo模型计算的H2颗粒覆盖。该方法对于稠密和寒冷的环境，以及与时间相关的物理条件，例如发生在致密核心的坍缩和原行星盘的形成中，特别有用。它不会显著消耗CPU时间，因此可以用于复杂的3D化学流体动力学模拟。
2014-10-29 astro-ph.SR
Thermal desorption of interstellar ices. A review on the controlling parameters and their implications fromsnowlines to chemical complexity
恒星形成区的演化及其热平衡受到其化学成分的强烈影响，而化学成分又由控制气相和固态之间转变的物理化学过程决定，特别是冰尘颗粒（例如，颗粒吸附和解吸）。因此，气体-颗粒和颗粒-气体转变以及星际冰的形成和升华是理解寒冷环境的天体物理观测的基本要素（例如，前星核），在气相中观察到意想不到的大量各种化学物质。被吸附的原子和分子也会经历在气相中效率不高的化学反应。因此，与尘埃颗粒相互作用的原子和分子的物理性质的参数化显然是解释天文观测和建立现实的和预测的天体化学模型的一个关键方面。在这一共识评估中，我们专注于控制冰的热解吸的参数，以及这些参数如何确定分子复杂性的途径，并确定雪线的位置，最终影响行星形成过程。我们从理论和实验的角度来看，解吸参数的不同的关键方面。我们批判性地评估了天体化学界常用的天体物理相关物种的解吸参数，并提供了建议值的表格。此外，我们表明，一个非平凡的确定的指前因子nu使用过渡态理论可以影响结合能值。最后，我们通过讨论目前用于确定解吸性能的理论和实验方法的局限性来总结这项工作，并提出了未来改进的建议。
2022-01-19 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
UV photoprocessing of NH3 ice: photon-induced desorption mechanisms
在朝向星际介质最冷区域的尘埃颗粒表面上探测到的冰幔，可以通过存在于致密云内部的二次紫外（UV）场进行光处理。在这项工作中，我们提出了在天体物理学相关条件下的纯NH3冰样品在超高真空室中，固体样品沉积到基板上在8 K的紫外线照射实验。随后用微波放电氢流灯对冰类似物进行光处理。感应辐射和光化学导致H2、N2和N2 H4的产生。此外，由于四极质谱仪（QMS），观察到的原始冰组分，NH3，和两个检测到的三个光产物，H2和N2的气相的光解吸。通过校准QMS，可以对光脱附产率进行定量，得出Ypd（NH3）=2.1+2.1-1.0 x 10^-3分子/入射光子，在整个实验过程中保持不变，而H2和N2的光脱附随能量密度的增加而增加，这表明这些物质存在一种间接的光脱附机制，涉及能量转移。在能量密度相当于太空中冰幔所经历的能量密度后，N2分子的光解吸率与NH3分子的光解吸率相似（Ypd（N2）= 1.7+1.7-0.9 x 10^-3分子入射光子）。
2017-10-17 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Characterization of acetonitrile ice irradiated by X-rays employing the PROCODA code: II. Desorption processes
本研究利用PROCODA代码分析X射线辐照乙腈冰的解吸过程，发现化学平衡时母体分子乙腈主导总解吸柱密度（占98%），并给出各物种的内在解吸速率，为天体化学模型和射电观测提供约束。
2023-10-26 astro-ph.GA astro-ph.HE astro-ph.IM
HCN snowlines in protoplanetary disks: constraints from ice desorption experiments
HCN是恒星和行星形成区域中最常检测到的分子之一。它作为恒星形成物理学的示踪剂、氮天体化学的探测器和生命前化学方案的成分而受到广泛关注。尽管如此，HCN最基本的天体化学性质之一仍然很难表征：它的热脱附行为。在这里，我们提出了一系列的实验来表征HCN的热脱附在天体物理学相关的条件下，重点预测HCN升华前的原行星盘。我们推导出HCN-HCN和HCN-H2O的结合能分别为3207 \pm 197 K和4192 \pm 68 K，这两个结合能对应于盘中面升华温度约为85 K和103 K。对于典型的中平面温度分布，HCN应该仅在H2O雪线外部开始升华~1-2 Au。此外，在H2O为主的混合物（20：1 H2O：HCN），我们发现，大部分的HCN仍然被困在冰，直到H2O结晶。因此，HCN可以保留在几乎所有半径的冰盘中，其中富含H2O的微行星形成。这意味着冰体撞击行星表面通常会提供这种潜在的益生元成分。剩下的未知数是HCN在天体物理冰中是纯的还是与H2O混合的程度，这影响了HCN的解吸行为以及冰相化学的结果。纯HCN和HCN：H2O混合物显示出独特的红外波段，这提高了詹姆斯·韦伯太空望远镜阐明恒星和行星形成区域HCN混合环境并解决这些悬而未决的问题的可能性。
2022-06-09 astro-ph.EP astro-ph.SR
Low-temperature chemistry induced by cosmic rays: positive and negative ions desorption from nitrile-bearing astrophysical ice analogues
在暗分子云的冷核中，来自外部源的紫外线辐射被强烈衰减，宇宙射线可以在被冰覆盖的颗粒表面上引发化学反应，促进经处理的材料喷射成气相。我们报道了重离子（~（252）Cf裂变碎片）轰击纯CH_3CN、C_2 H_3CN和i-C_3 H_7 CN冰时，模拟宇宙射线入射到冰表面时的正负二次离子发射。使用等离子体解吸质谱（PDMS）技术，通过飞行时间质谱（TOF-MS）分析从每个样品发射的二次离子。几个离子物种进行了鉴定，表明强烈的冷冻表面上的碎片。质子化RCNH+母体分子和（RCN）nH+离子簇证明了质子转移过程对正离子解吸起作用。氰基自由基的高电子亲和力似乎有助于CN-的强发射，以及归因于CHmCN-片段和（RCN）nCN-簇系列的阴离子。溅射和解吸的离子团簇（正和负）诱导重离子轰击建议构成一个新的中性或电离的分子物种可以交付到气相中的热解吸可以忽略不计的路线。
2019-12-27 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.atom-ph
Thermal Desorption Kinetics, Binding Energies, and Entrapment of Methyl Mercaptan Ices
本文研究了甲硫醇在不同冰环境中的热脱附动力学、结合能与捕获，发现其结合能相似且能被水冰完全捕获，分子尺寸对含硫有机物的吸附与保留起重要作用。
2025-04-01 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.IM
Cold Water Vapor in the Barnard 5 Molecular Cloud
经过30多年的研究，低温下气体-颗粒相互作用的性质仍然是天体化学中尚未解决的问题。水冰是在冷分子云中发现的主要冰，然而，只有一个区域检测到冷（~10 K）水蒸气- L1544。本研究旨在通过扩大样本来阐明冷云条件下冰的解吸机制。甲醇在乌云中的聚集分布证明了短暂的解吸过程在起作用--可能也会破坏水冰地幔。因此，使用Herschel HIFI仪器在突出甲醇排放峰的小样本中寻找冷水。我们报告的基态跃迁o-H2O（J = 1_10 - 1_01）在556.9360 GHz的两个位置在冷分子云巴纳德5检测。甲醇和水煤气的相对丰度支持解吸机制，破坏外冰地幔层，而不是造成完全的地幔去除。
2014-06-12 astro-ph.GA astro-ph.SR
Rotational Disruption of Dust and Ice by Radiative Torques in Protoplanetary Disks and Implications for Observations
本研究针对原行星盘中尘埃与冰的旋转瓦解过程开展二维建模，揭示了辐射扭矩瓦解机制对纳米颗粒补充、水雪线范围及岩质天体碳缺失问题的关键影响。
2020-08-06 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Photoprocessing of formamide ice: route towards prebiotic chemistry in space
目标。甲酰胺（HCONH 2）是最简单的含有肽键的分子，首先在Orion-KL和SgrB 2的气相中检测到。近年来，人们在热科里诺斯等高温区域观察到了这种现象，在那里，热脱附是导致冷冻地幔升华为气相的原因。对观测结果的解释可得益于在实验室收集的信息，因为在实验室可以模拟热解吸过程，并在模拟的空间条件下研究甲酰胺，如紫外线照射。方法.在这里，两个实验室分析报告：我们研究了甲酰胺光稳定性在紫外线照射下，当它被吸附的空间相关的矿物在63 K和真空制度。我们还研究了程序升温脱附纯甲酰胺冰的存在下，二氧化钛粉尘之前和之后的紫外线照射。结果通过这些分析，紫外光降解的影响和甲酰胺和不同矿物之间的相互作用进行了比较。我们发现，硅酸盐，无论是水合物和脱水物，提供了更高水平的保护分子的紫外光降解比矿物氧化物。纯甲酰胺的脱附温度为220 K。当甲酰胺从TiO 2颗粒表面脱附时，脱附温度升高到250 K。结论.通过这里概述的实验，可以跟踪甲酰胺及其碎片的解吸，模拟恒星形成区和热科里诺的解吸过程，并限制参数，如甲酰胺及其碎片的热解吸温度和所涉及的结合能。我们的研究结果为观测数据提供了支持，并提高了我们对颗粒表面在丰富空间化学中的作用的理解。
2020-03-20 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.IM
UV photoprocessing of CO2 ice: a complete quantification of photochemistry and photon-induced desorption processes
尘埃颗粒表面形成的冰幔在冷而致密的分子云中受到次级紫外光场的光处理。紫外光子诱导冰分子的光化学和解吸。为了理解这些过程，需要在天体物理学相关条件下对冰类似物进行实验模拟。我们提出了一个纯CO2冰模拟紫外线照射实验。QMS的校准使我们能够量化分子到气相的光解吸。将该信息添加到由FTIR提供的固相上的数据中，以获得冰类似物的UV光处理的完整定量研究。在超高真空室中进行了实验模拟。将冰样品沉积在8 K下的红外透明窗口上，随后用微波放电氢流灯照射。照射后，将冰样品加热直至达到完全升华。CO2分子的光解引发了光子诱导的化学反应网络，导致CO、CO 3、O2和O3的形成。在照射过程中，光子诱导的解吸CO，并在较小程度上，O2和CO2发生通过一个过程称为间接解吸诱导的电子跃迁（DIET），与最大光解吸产率（YPD）的1.2 × 10-2分子/入射光子，9.3 × 10-4分子/入射光子，和1.1 × 10-4分子/入射光子，分别。质谱仪的校准允许光解吸产率的直接定量，而不是在大多数以前的作品中从红外光谱获得的间接值。由红外光谱提供的补充信息导致一个完整的量化，因此更好地了解，在紫外线照射的冰地幔发生的过程。
2015-10-19 astro-ph.SR
Tracking the ice mantle history in the Solar-type Protostars of NGC 1333 IRAS 4
为了了解在系外行星系统中观察到的多样性的起源，描述其形成的早期阶段至关重要，以太阳型原恒星为代表。这些天体的气体化学成分很可能直接取决于坍缩前形成的尘埃颗粒地幔的成分。直接反演冰幔的组成是具有挑战性的，但它可以通过观察主要成分，如厘米波长的NH3和CH3OH，一旦它们在温暖的原恒星阶段释放到气相中，间接完成。我们用24 - 26 GHz的VLA干涉仪在高角分辨率（1 ";~300 au）下观测到NGC1333中三颗0类原恒星（IRAS 4A1，IRAS 4A2和IRAS 4B）的CH_3OH和NH_3谱线。使用非LTE LVG分析，我们在三颗原恒星中得出了类似的NH3/CH3OH丰度比（IRAS 4A1，4A2和4B分别为<0.5，0.015 - 0.5和0.003 - 0.3）。因此，我们推断它们是由具有相似物理条件的塌缩前物质产生的。将观测到的丰度比与天体化学模型预测进行比较，我们将地幔形成时的尘埃温度限制在~17 K，这与南部NGC 1333扩散云的平均温度一致。我们认为，一个残酷的事件开始崩溃，最终形成IRAS 4A1，4A2和4B，因此，没有经历通常的星前核心阶段。这一事件可能是一个泡沫与NGC 1333南部的冲突，这在以前的文献中已经被唤起。
2022-07-30 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Methanol ice co-desorption as a mechanism to explain cold methanol in the gas-phase
甲醇是通过冰尘颗粒的表面反应形成的。在低于其热解吸温度的温度下，也可在气相中检测到甲醇，其水平高于纯气相化学。在寒冷的环境中控制从固态到气相甲醇的转变的过程还不清楚。这项工作的目标是调查是否热CO解吸提供了一个间接的途径，甲醇共解吸在低温下。混合CH $_{3}$ OH：CO/CH $_{4}$冰在UHV（超高真空）条件下加热，并使用RAIRS（反射吸收红外光谱）追踪冰含量，同时通过质谱检测解吸物质。一个更新的气体颗粒化学网络被用来测试这些实验结果的影响。所使用的物理模型是适用于TW Hya，原行星盘，其中冷气相甲醇最近被检测到。甲醇释放与热CO解吸一起被发现是一个无效的过程中的实验，导致在上限的$\leq$ 7.3 $\times$ 10 $^{-7}$ CH 3OH分子每CO分子在所有的冰混合物考虑。基于上限的化学建模表明，低至10个$^{-6}$ CH $_{3}$ OH分子/CO分子的共解吸速率足够高，以在原行星盘中的CO热解吸前缘的位置处和周围向气相释放大量甲醇。比较了CH 3OH与CO作为颗粒-气体桥机制的热共脱附与UV诱导的光脱附和化学吸附的影响。
2018-01-15 astro-ph.SR
The Effect of Luminosity Outbursts on the Abundance of Pebbles and Their Ice Mantles in Protoplanetary Disks
本研究利用FEOSAD二维流体动力学模拟，揭示原行星盘光度爆发如何改变各挥发分雪线，并因水冰流失使卵石丰度减半且恢复需数千年。
2025-05-12 astro-ph.EP astro-ph.SR
Accretion and photodesorption of CO ice as a function of the incident angle of deposition
近年来，星间和星周冰幔对尘埃颗粒的非热解吸，特别是紫外光子诱导的解吸越来越重要。这些过程可能解释了观测到的像CO这样的分子在冷星际云中的气相丰度。气体分子从各个方向和入射角撞击尘埃，导致冰幔生长。然而，沉积的入射角对冰的光脱附速率的影响还没有研究。本文研究了CO气体分子与冷表面的入射角对CO冰层的吸积和光脱附速率的影响。红外光谱监测CO冰沉积后，在不同的角度，紫外线照射，和随后的热身。紫外分光光度计和镍网测量紫外灯的发射。在辐射或升温过程中从冰喷射到气体中的分子由四极质谱仪表征。在11 K和不同入射角下，CO冰的光脱附速率在0 ~ 45 $^{\circ}$之间相当稳定。CO光解吸速率的最大值出现在70 $^{\circ}$ -入射沉积角附近。相同的沉积角度导致水冰的最大表面积。虽然这项研究的表面积不能进行CO冰，类似的角度依赖的光解吸和冰的表面积表明，它们是密切相关的。CO冰的热脱附实验提供了进一步的证据，CO冰的形态依赖于沉积角。
2019-05-07 astro-ph.GA astro-ph.IM astro-ph.SR
Diffusion activation energy and desorption activation energy for astrochemically relevant species on water ice show no clear relation
尘埃颗粒表面吸附分子的脱附活化能（Edes）和表面扩散活化能（Esd）是表征星际介质化学性质的两个重要参数。虽然Edes经常通过实验室实验测量，但Esd的测量很少。由于缺乏数据，天体化学模型通常假设一个简单的标度关系，Esd = fEdes，其中f是一个常数，与吸附的物种无关。在这里，我们用超高真空透射电子显微镜（UHV-TEM）在水冰表面上实验测量CH 4，H2S，OCS，CH 3OH和CH 3CN的ESD。编译测得的Esd值和Edes值从文献中，我们发现，f的值范围从~0.2到~0.7，这取决于物种。除非大多数物种的f（或Esd）可用，否则天体化学模型的一种自然替代方法是运行多个模拟，随机改变每个物种的f。在这种方法中，由多个模拟预测的分子丰度的范围，而不是由每个模拟预测的丰度，是重要的。我们在这里运行了10，000个分子云和原恒星包层的天体化学模型的模拟，为每个物种随机分配一个f值。在前一种情况下，我们确定了几个关键物种的ESD最强烈地影响模型预测的不确定性，这些物种的ESD应在未来的实验室和量子化学研究中进行调查。在后一种情况下，许多物种的ESD的不确定性导致模型预测的不确定性。
2022-06-15 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.IM
Anomalous CO2 Ice Toward HOPS-68: A Tracer of Protostellar Feedback
我们报告检测到一个独特的CO2冰带对深埋，低质量的原恒星HOPS-68。我们的光谱是用斯皮策太空望远镜上的红外光谱仪获得的，揭示了一个15.2微米的CO2冰弯曲模式剖面，无法用通常在其他原恒星上发现的相同冰结构进行建模。我们开发了一个修改后的CO2冰剖面分解，包括添加新的高品质的纯，结晶CO2冰的实验室光谱。使用这个模型，我们发现87-92%的CO2被封存为球形的富含CO2的地幔，而典型的星际冰显示出形状不规则的富含氢的地幔的证据。我们认为：（1）HOPS-68在视线方向上几乎完全没有未处理的冰是由于其扁平的包层结构，其外层包层中缺乏冷吸收材料，并且在其内部（10 AU）包层区域内具有极端集中的材料;（2）一个高能事件导致内部包层冰蒸发，然后冷却和再冷凝，解释了球形二氧化碳冰帽在贫氢混合物中的封存。升华的机制可能是一个短暂的吸积事件或冲击之间的相互作用区域的原恒星流出和信封。所提出的方案是一致的罕见的观测到的CO2冰剖面，形成近纯CO2冰，和生产的球形冰地幔。因此，HOPS-68可能提供了一个独特的窗口，以了解原恒星的反馈过程，因为外流和加热塑造了原恒星封套和分子云的物理和化学结构。
2013-02-15 astro-ph.GA astro-ph.SR
Cold gas as an ice diagnostic toward low mass protostars
在恒星形成过程中，高达90%的化学反应发生在冰面上，可能包括复杂有机物的形成。然而，只有最丰富的冰种才能通过红外光谱直接观察到。本研究的目的是发展一种基于冰在原恒星包层较冷部分的非热脱附的冰的间接观测方法。为此目的，IRAM 30米望远镜被用来观察两个分子，可以检测到的气体和冰，CH 3 OH和HNCO，对4个低质量嵌入原恒星。它们各自的气相柱密度确定使用旋转图。随后确定冰和气相丰度之间的关系。观测到的气体和冰的丰度跨越几个数量级。大多数的CH 3OH和HNCO气体沿视线推断是静态的测得的线宽和衍生的激发温度，因此不受热解吸靠近原恒星或流出冲击。测得的气冰比约为10-4，与模型预测的冷包络条件下的非热解吸一致，冰和气相丰度之间存在初步的相关性。这表明非热解吸产物可以作为冰成分的特征。然而，需要更大的样本来提供概念的结论性证明。
2009-01-08 astro-ph.SR
Ice origins of OCS and chemistry of CS2-bearing ice mantles
本研究通过高能处理同位素标记冰样品，评估了星际冰中OCS形成的两种途径，发现CS+O途径更有利且高温下贡献增加，还探索了含CS₂冰的化学性质，为理解星际硫化学及失踪硫提供了新依据。
2024-10-10 astro-ph.GA astro-ph.SR
Vacuum ultraviolet photodesorption and photofragmentation of formaldehyde-containing ices
本文用含H $_2$ CO的冰粒的非热脱附解释了在原行星盘和光子支配区观测到的H $_2$ CO气相丰度。光脱附被认为起着关键的作用，但是到目前为止还没有对H $_2$ CO冰的光脱附进行绝对测量，因此在当前的天体物理模型中使用默认值。由于不同分子的光脱附产率不同，因此实验研究H $_2$ CO冰的光脱附是至关重要的。我们测量了纯H $_2$ CO冰、CO冰上的H $_2$ CO（H $_2$ CO/CO）和H $_2$ CO与CO冰的混合物（H $_2$ CO：CO）在真空紫外（VUV）范围（7-13.6~eV）辐照下的绝对波长分辨光解吸产率。从纯的H $_2$ CO冰的光解吸在气相中释放H $_2$ CO，但也释放碎片，例如CO和H $_2$。能量分辨的光解吸光谱，再加上红（IR）和程序升温脱附（TPD）诊断，显示了重要的作用，由光解离，并允许讨论光解吸机制。对于H $_2$ CO在气相中的释放，它们包括电子跃迁诱导解吸（DIET）、通过CO诱导的H $_2$ CO解吸的间接DIET和光化学解吸。我们发现，在不同的天体物理环境中，H $_2$ CO光解吸的平均效率为$\sim 4-10 \times 10^{-4}$分子/光子。H $_2$ CO和CO的光脱附产率和光脱附机制，包括H $_2$ CO的光致碎裂，可以在天体化学代码中实现。光脱附对H $_2$ CO的气/固丰度和从…
2019-05-20 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.chem-ph
ALMA reveals thermal and non-thermal desorption of methanol ice in the HD 100546 protoplanetary disk
利用ALMA观测HD 100546盘，发现甲醇和甲醛的转动温度及柱密度比随半径变化，内盘由热解吸主导，外盘由非热解吸主导，支持星际冰继承及益生元分子存在。
2025-02-28 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Chemical desorption versus energy dissipation: insights from ab-initio molecular dynamics of HCO formation
分子云是银河系中恒星形成的寒冷区域。它们富含相当复杂的分子。这些分子中的许多被认为是在渗透银河系的星际亚微米大小的尘埃颗粒的冰冷表面上合成的。在10 K的温度下，热解吸是无效的，因此，为什么这些分子会在冷气体中被发现，这让天文学家们困惑了多年。当前模型的假设，称为化学解吸，是由在晶粒表面的化学反应释放的分子形成能量被部分吸收的晶粒和剩余的一个原因喷射到气体中的新形成的分子。在这里，我们报告了一个准确的从头算分子动力学模拟，旨在研究的命运的第一个反应的H加成链上CO，CO + H $\rightarrow$ HCO，发生在一个结晶冰表面模型释放的能量。我们表明，约90%的HCO形成能量被注入到第一皮秒的冰，离开HCO的能量含量（10-15 kJ摩尔$^{-1}$）超过一个因素比它的吸附能（30 kJ摩尔$^{-1}$）低两个。因此，在协议与实验室实验中，我们得出结论，化学解吸是无效的这个特定的系统，即H + CO结晶冰。我们怀疑这种行为是相当普遍的，当处理氢键，这是负责的凝聚能的冰地幔和吸附物的相互作用，作为HCO自由基，即使特设的模拟需要得出具体的结论对其他系统。
2020-04-24 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.chem-ph
Effect of binding energies on the encounter desorption
星际冰成分的丰度通常是相对于水冰来表示的，因为在密度较高的区域，星际颗粒表面的很大一部分会被水冰覆盖。星际物质的结合能（BE）或吸附能调节星际颗粒地幔的化学复杂性。由于水冰的高丰度，表面物种与水的BE通常被提供并广泛用于天体化学模拟。然而，在星际介质中密度更大、温度更低的部分，氢分子会覆盖住部分颗粒地幔。即使在约10 K，也只有少数原子和具有较低吸附能的简单分子可以迁移通过表面。表面物种与H2基质的BE将与水基质的BE非常不同。然而，缺乏关于这些差异的充分信息。在这里，我们采用量子化学计算提供了95星际物种与H2衬底的BE。这些是物质到颗粒表面上的H2覆盖层的BE的代表。平均而言，我们注意到，与H2单体底物的BE几乎是10倍低于这些物种的BE较早报道的H2 O c-四聚体配置。引入了H和H2的相遇解吸（ED（H，H2）=45 K和ED（H2，H2）=23 K），以现实地估计较冷和较密区域中表面物种的丰度。量子化学计算结果表明，H_2的吸附能比H的吸附能高（ED（H，H_2）= 23 - 25 K和ED（H_2，H_2）=67 - 79 K）。我们进一步实现了一个天体化学模型来研究相遇解吸的影响与目前的现实估计。的N原子的遭遇解吸（计算产生ED（N，H2）=83 K）被引入到研究其夹杂物的差异。
2021-05-30 astro-ph.GA astro-ph.SR
CO desorption from interstellar icy grains induced by IR excitation of superhydrogenated PAHs
Aarhus University（奥胡斯大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Radboud University（拉德堡德大学）
研究通过红外辐射激发超氢化PAHs诱导CO脱附，揭示了碳质颗粒在星际云中可能对挥发性物质脱附的关键作用。
2025-10-15 astro-ph.GA astro-ph.SR
Theoretical investigations of propyl-cyanide formation in gas phase and on ice mantles
丙腈（PrCN）（C3 H7 CN）在星际空间中普遍存在，是迄今为止在星际介质中发现的最复杂的分子之一，对天体化学非常重要。此外，它是唯一一个被观察到的物种共享氨基酸的分支原子骨架，氨基酸是生命的一些组成部分。自由基-自由基化学反应的详细研究，使用密度泛函理论，二阶M？ller Plesset微扰理论，耦合簇方法，和能量分辨主方程形式主义计算的速率常数在ISM中流行的低压限制。报道了自由基在34-水模型冰团簇上气相缔合和表面反应生成正丙基氰化物（n-PrCN）及其支链异构体（iso-PrCN）的量子化学研究.我们确定了两个和三个路径的形成iso-PrCN，和n-PrCN分别。反应机理包括以下自由基缔合：CH_3CHCH_3 +CN，CH_3 + CH_3CHCN形成iso-PrCN; CH_3CH_2 + CH_2CN，CH_3 + CH_2CH_2CN，CN+ CH_3CH_2CH_2形成n-PrCN。采用M062 X/6-311++G（d，p）DFT泛函和MP2/aug-cc-pVTZ分别对冰模型和气相反应进行了结构优化，计算了各反应机理的最小能量路径和零点振动能.在气相中，五个反应的能量也使用显关联集团从头算方法（CCSD（T）-F12）计算。所有反应路径在气相和冰模型中均为放能和无势垒反应，表明在本文所采用的水-冰模型中生成iso-PrCN和n-PrCN是有效的。然而，异P…
2023-01-28 astro-ph.GA astro-ph.SR
CO depletion: a microscopic perspective
在恒星形成的区域，密度和温度的变化会导致气体冻结在尘埃颗粒上，形成冰幔，这会影响云的化学成分。本文的目的是详细了解星际尘埃颗粒上CO的消耗（和解吸）。在两种不同的（天体物理学相关的）条件下进行了实验模拟。同时，动力学蒙特卡罗模拟用于模拟实验条件。在我们的实验中，CO分子在低于27 K的温度下附着到水冰上，其沉积速率不依赖于衬底温度。在预热阶段，解吸过程确实表现出细微的差异，表明存在弱结合的CO分子，因此突出了低扩散效率。在TPD期间冰厚度之后的IR测量证实扩散在接近解吸的温度下发生。应用到天体物理条件下，在一个前恒星的核心，CO分子的结合能，范围在300 K和850 K之间，取决于CO已沉积的条件。由于结合能的范围很广，CO的消耗作为AV的函数比最初认为的要重要得多。弱结合的分子很容易通过蒸发释放到气相中，改变了吸积和解吸之间的平衡，这导致在高沸点下更大丰度的CO。此外，弱结合的CO分子也更容易移动，这可能会增加星际冰内的反应性。
2017-09-05 astro-ph.GA astro-ph.SR
The first frost in the Pipe Nebula
对附近恒星形成区域的冰的光谱研究表明，冰幔在尘埃颗粒上的形成有两个不同的步骤，从极地冰形成（富含H2O）开始，然后转变为非极地冰（富含CO）。我们测试如何以及图片适用于更多的弥漫和静止的云，形成的第一层冰地幔可以被目睹。中等分辨率的近红外光谱是朝向烟斗星云后面的背景场恒星获得的。在21个源中，在3.0微米处，在7条视线中检测到水冰吸收，成功地减少了观察到的光谱。水冰的峰值光学深度明显低于具有相同消光系数的金牛座。具有最高水-冰光学深度的源也在4.7微米处显示CO冰吸收。CO冰相对于水冰的丰度分数是16+7- 6%，大约是低质量恒星形成区通常看到的值的一半。一氧化碳冰的小部分丰度与现有的一些模拟是一致的。在云的早期扩散阶段对CO2冰的观测在理解极地和非极地冰形成之间的转换机制方面起着决定性的作用。
2017-10-16 astro-ph.GA astro-ph.SR
Vacuum-UV spectroscopy of interstellar ice analogs. II. Absorption cross-sections of nonpolar ice molecules
在10-20 K温度下，冷的星周区域和暗云内部的尘埃颗粒被冰幔覆盖。一个非热脱附机制被调用来解释在这些环境中的气相分子的存在下，如光致脱附引起的辐射的冰由于二次紫外光子。为了量化冰光处理的影响，需要估计冰幔中的光子吸收。在最近的工作中，我们报道了非极性分子在固相中的真空紫外（VUV）吸收截面。其目的是估计的VUV吸收截面的非极性分子冰成分，包括甲烷，二氧化碳，氮气和氧气。用透射红外光谱法原位测量了8 K下沉积的冰样品的柱密度。冰样品的真空紫外光谱收集在120-160 nm（10.33-7.74 eV）的范围内使用商业微波放电氢流灯。我们发现，正如预期的那样，固体N2具有最低的VUV吸收截面，这比其他物种，如O2，这也是homogeneous低约三个数量级。甲烷（CH 4）冰在Ly-alpha（121.6 nm）附近呈现高吸收，并且在148 nm以下不吸收。冰吸收截面的估计是必不可少的冰photoprocessing模型，并允许估计冰的光解吸率的光解吸分子的数量，每个吸收的光子在冰。
2014-05-30 astro-ph.EP astro-ph.SR cond-mat.mtrl-sci
Characterization of thin film CO$_2$ ice through the infrared $ν_1+ν_3$ combination mode
在尘埃颗粒的冰帽中有大量的二氧化碳;从大约650 cm $^{-1}$处弯曲剖面的双峰分裂中可以推断出，有些是以纯晶体形式存在的。为了研究CO $_2$如何从富含水的混合物中分离成纯净的形式以及它如何结晶，我们使用反射吸收红外光谱（RAIRS）来研究纯CO $_2$冰的结构变化作为冰厚度和温度的函数。我们发现，$^{-1}$在3708 cm处的$ν_1+ν_3$组合模吸收曲线提供了一个很好的探针来量化CO $_2$冰的结晶度。在20 ~ 30 K之间，CO $_2$分子发生了有序转变，而CO $_2$分子的扩散在更高的温度下变得明显.在ISM冰中形成纯结晶CO $_2$的过程中，速率限制过程是CO $_2$分子在冰中的扩散/分离，而不是在形成CO $_2$的簇/岛之后从非晶到结晶的相变。
2017-08-04 astro-ph.IM astro-ph.SR
Experimental study of the binding energy of NH3 on different types of ice and its impact on the snow line of NH3 and H2O
本研究通过超高真空共沉积实验和程序升温脱附分析，揭示了H2O通过氢键显著影响NH3在星际冰表面的结合能与脱附行为，从而解释了NH3在原行星盘和前恒星核中的冻结与保存机制。
2023-11-30 astro-ph.GA astro-ph.SR
Dust as interstellar catalyst I. Quantifying the chemical desorption process
上下文星际介质中尘埃的存在对恒星形成区域的化学成分有着深远的影响。最近的观测表明，许多形成于尘埃上的物种正在填充气相，特别是在寒冷的环境中，紫外线和CR诱导的光子不占这样的过程。目的。本文的目的是了解和量化的过程中，释放固体物质到气相中，所谓的化学解吸过程，使一个明确的公式可以推导出，可以包括到天体化学模型。方法.我们收集了10多个反应体系的实验结果。对于每个反应，使用不同的基质，如氧化石墨和致密的无定形水冰。我们推导出一个公式来重现化学解吸过程的效率，它考虑了新形成的产品的能量均分，然后在表面上的经典反弹。在第二部分中，我们将这些结果扩展到天体物理条件。结果能量均分正确地描述了裸露表面上的化学脱附过程。在结冰的表面上，化学解吸过程的效率要低得多，仍然需要更好地描述与表面的相互作用。结论.我们表明，直接将固体物种转化为气相物种的机制是有效的许多反应。
2015-10-12 astro-ph.GA astro-ph.SR
Composition and evolution of Interstellar Grain mantle under the effects of photo-dissociation
通过改变星际介质的物理参数，研究了星际颗粒地幔的化学演化。为了模拟确切的星际条件，气体颗粒相互作用，通过吸积从气相和解吸（热蒸发和光蒸发）从颗粒表面被认为是。我们发现，星际颗粒地幔的化学成分是高度依赖于与分子云的物理参数。星际光子被认为对星际颗粒地幔的生长和结构起着重要的作用。我们考虑星际光子的影响（光解离和光蒸发）在我们的模拟在各种星际条件下。我们注意到星际光子的影响在较低视觉消光区域周围占主导地位。这些光子对颗粒地幔的形成有重要贡献。入射光子的能量由于星际尘埃的吸收和散射而衰减。最上面的几层主要被假设为受到入射辐射的影响。我们通过改变可能受其影响的层数来研究光解离的影响。对静态（消光参数随云的密度而变化）以及时间依赖的情况（即，云的消光系数和数密度都随时间变化），并对结果进行了详细的讨论。研究了水分子形成的不同途径，并注意到在密集区域周围，通过O $_3$和H $_2$ O $_2$产生水分子的贡献显著。最后，总结了凝聚相粒子的各种观测证据及其物理条件，并与我们的模拟结果进行了比较。
2011-09-13 astro-ph.SR
