Galvanic intercalation of molecular cations into van der Waals materials
CIC nanoGUNE BRTA；Departamento de Polímeros y Materiales Avanzados: Física, Química y Tecnología, Facultad de Químicas (UPV/EHU)（巴斯克地区大学化学学院高分子与先进材料系）；Universidad de Zaragoza（萨拉戈萨大学）；Instituto de Nanociencia y Materiales de Aragon (INMA), CSIC-Universidad de Zaragoza（阿拉贡纳米科学与材料研究所（CSIC-萨拉戈萨大学））；University of Chemistry and Technology Prague（布拉格化工大学）；POLYMAT, University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克地区大学POLYMAT研究中心）；IKERBASQUE, Basque Foundation for Science（伊卡巴斯基克科学基金会）；Materials Physics Center (CFM-MPC) Centro Mixto CSIC-UPV/EHU（巴斯克地区大学-CSIC联合物质物理中心）；Donostia International Physics Center (DIPC)（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）；Universitat de València（瓦伦西亚大学）；ARAID Foundation（ARAID基金会）
通过电化学方法在范德瓦尔斯材料中插入分子，实现高结晶质量的原子层材料工程，展示分子插入对磁序和超导转变的调控作用。
2026-03-13 cond-mat.mtrl-sci
High-Throughput-Screening Workflow for Predicting Volume Changes by Ion Intercalation in Battery Materials
Fraunhofer IWM（弗劳恩霍夫工业制造研究和应用技术研究所）；Freiburg Materials Research Center (FMF), Albert-Ludwigs-University of Freiburg（弗赖堡材料研究中心，阿尔伯特·路德维希大学）
本文提出一种工作流程，通过原子级特征和机器学习模型预测离子插入引起的体积变化，用于筛选低体积变化的电池材料。
2026-03-14 cond-mat.mtrl-sci
EDIS: A Simulation Software for Dynamic Ion Intercalation/Deintercalation Processes in Electrode Materials
本文开发了模拟软件 EDIS，利用高精度机器学习势高效模拟电极材料中离子嵌入/脱嵌的动态过程，为下一代锂离子电池电极材料的机理研究与理性设计提供了理论工具。
2025-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Role of structural H$_2$O in intercalation electrodes: the case of Mg in nano-crystalline Xerogel-V$_2$O$_5$
共插层是影响阳离子插入储能器件电极的电压和迁移率的潜在途径。结合一个强大的热力学模型与第一性原理计算，我们提出了一个详细的调查揭示的重要作用，H $_2$ O在离子嵌入纳米材料。我们研究了Mg $^{2+}$和H $_2$ O共插层在纳米晶干凝胶-V $_2$ O $_5$中的情况，所述干凝胶-V是实现比锂离子电池更大的能量密度的潜在阴极材料。水在阴极材料中的共嵌入可以通过影响其电压或在阳极处引起钝化而广泛地影响电化学系统。对Mg-干凝胶V $_2$ O $_5$的稳定相和不同电解条件下的电压的分析揭示了干凝胶中的Mg和电解质中的H $_2$ O的浓度范围，其中在电化学循环期间没有H $_2$ O与Mg穿梭的热力学驱动力。此外，我们证明，H $_2$ O穿梭与镁$^{2+}$离子在湿电解质中产生更高的电压比在干电解质。在这项工作中用于研究水和Mg $^{2+}$共插层的热力学框架打开了大门，用于研究在其他复杂的溶剂电极对中使用的锂和钠离子化学空间中观察到的溶剂共插层的一般现象。
2016-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Phase stabilization of In2Se3 by disordered Ni intercalation and its enhanced thermoelectrical performance
本研究通过无序Ni插层稳定In2Se3相，抑制高温相变，同时提升电导率并降低热导率，使Ni0.3In2Se3在500°C下ZT值面内提升86%、面外提升222%，为层状热电材料性能增强提供了有效策略。
2025-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Magnetism in Ising-type van der Waals Magnet FePS3 by Lithium Intercalation
本研究通过电化学锂插层调控 Ising 型反铁磁体 FePS3 的磁性，实现了磁有序温度的调节和低温自旋玻璃态的诱导，为二维磁性材料的磁性调控提供了有效方法。
2024-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Intercalation of metal into transition metal dichalcogenides in molten salts
提出一种熔盐中化学剪刀介导的金属嵌入方法，实现多种金属向不同 TMDCs 主体的嵌入，并揭示其结构调控与功函数相关机理。
2023-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Tailored topotactic chemistry unlocks heterostructures of magnetic intercalation compounds
本研究提出一种通过过渡金属二硫化物与金属氧化物的定向拓扑化学反应合成磁性插层化合物异质结构的方法，突破了晶体不匹配和界面无序的限制，为多组分磁性架构制备提供新途径。
2024-06-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Angstrom-wide conductive channels in black phosphorus by Cu intercalation
插层是改善和调制二维材料性能的有效方法。即使如此，在原子尺度上的空间控制嵌入，这是重要的引入和调制的性能，还没有成功，由于在控制嵌入物的扩散的困难。在这里，我们展示了通过Cu嵌入在黑磷中形成的埃宽的导电通道（~4.3 A）。采用透射电子显微镜原位观察、密度泛函理论计算和导电原子力显微镜等方法，对Cu在黑磷中的原子结构、微观结构效应、嵌入机理以及电子性质的局域变化进行了深入研究。
2021-01-21 cond-mat.mtrl-sci
AI-Driven Accelerated Discovery of Intercalation-type Cathode Materials for Magnesium Batteries
针对镁正极电压与容量不足的问题，本文提出AI驱动工作流，结合CGCNN电压预测与NequIP分子动力学，从万余候选材料中筛选出23种高能量密度、高离子电导率的镁电池正极。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Heterointerface effects in the electro-intercalation of van der Waals heterostructures
材料中电子/离子电荷积累的分子尺度操纵是一个突出的挑战，特别是在电化学储能领域。层状范德华晶体是一类能使离子可逆地嵌入到层间间隙中而与基质原子晶格结合的材料。主要是出于对高容量电池阳极的探索，复合材料中的离子嵌入是一个深入研究的主题。然而，异质层改变嵌入反应的确切作用和能力仍然难以捉摸。以前的研究vdW的混合代表合奏测量在宏观薄膜/粉末，这不允许隔离和调查的化学在个别的2维（2D）接口。在这里，我们展示了不同的VDW层的单个原子界面的水平上的锂的嵌入。制造基于由确定性堆叠的六方氮化硼、石墨烯（G）和二硫属钼（MoX 2; X = S，Se）层组成的vdW异质结构的电化学器件，使得能够直接解析离散异质界面的嵌入中的中间阶段和电荷转移到各个层的程度。与低温量子磁振荡测量耦合的操作磁阻和光谱显示，与MoX 2/MoX 2同质界面相比，G和MoX 2之间的紧密vdW异质界面的产生在MoX 2中产生超过10倍的电荷积累，同时强制比本体MoX 2的负嵌入电势至少0.5V。除了能量存储，我们新的实验和计算相结合的方法来操纵和表征分层系统的电化学行为，开辟了新的途径来控制2D（光）电子器件中的电荷密度。
2018-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Intercalation of Functional Materials with Phase Transitions for Neuromorphic Applications
本文综述了功能材料插层诱导相变的常用方法、新兴物理机制（如铁电、超导等）及其在神经形态器件中的应用，并提出了未来研究方向。
2024-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Visualizing intercalation effects in 2D materials using AFM based techniques
本文利用基于AFM的技术可视化二维材料中的插层效应，揭示了插层引起的结构和电子性质变化，为定制二维材料性质提供见解。
2025-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A Systematic Study to Improve the Performance of SrCoO3 as anAnion-Intercalation-Type Electrode for Supercapacitors Through Interface, Oxygen Vacancies, and Doping
超级电容器由于其高循环能力和增加的功率密度而最近作为可能的能量存储系统而获得普及。然而，超级电容器的一个主要缺点是它们的能量密度低，这使得它们不如电池有效。在此，我们探索了提高钙钛矿SrCoO 3超级电容器性能的不同方法。通过第一性原理计算，系统研究了SrCoO 3/石墨烯界面、氧空位和掺杂对钴酸锶阴离子插层型超级电容器性能的影响。结果表明，SrCoO 3/石墨烯界面相对稳定，形成能为1.3 eV，具有良好的导电性，是一种很有前途的超级电容器材料.我们还发现，诱导SrCoO 3中的氧空位显着增加这种材料的导电性。掺杂计算结果表明，Mo、V、P和Nb的掺杂均提高了SrCoO 3的稳定性和电导率。我们发现，铌是所有四种掺杂剂中最稳定和最导电的。此外，我们发现钒是一个非常有前途的新型掺杂剂的SrCoO 3作为阴离子嵌入型超级电容器电极材料。
2019-08-27 cond-mat.mtrl-sci
High voltage transition metal-free cathode material LiBC3F4 for Li ion batteries
采用第一性原理计算研究了硼取代氟化石墨作为锂离子电池正极材料的结构稳定性和电化学性能。结果表明，硼取代氟化石墨BC_3F_4具有良好的结构稳定性、导电性和离子导电性。出乎意料的是，LiBC3F4的平均Li嵌入电压高达4.44 V，这比LiBCF 2的平均Li嵌入电压大得多。LiBC3F4的平均电压甚至大于常见的商业过渡金属氧化物阴极，表明LiBC3F4是无过渡金属高压阴极材料的突破。通过比较费米能级发现，LiBC_3F_4的费米能级比LiBCF_2的费米能级低1.38 eV，导致Li嵌入的电子填充能降低，形成更高的电压。此外，LiBC 3F 4显示小的体积膨胀和高能量密度。LiBC_3F_4是一种很有前途的锂离子电池高压正极材料。最后，通过计算放电过程中锂离子嵌入电压和费米能级的变化，发现费米能级与锂离子嵌入电压之间存在线性关系。
2020-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Ionic liquid gating induced self-intercalation of transition metal chalcogenides
该研究提出一种离子液体门控方法，驱动层状过渡金属二硫族化合物溶解出的金属进入范德华间隙实现自插层，成功制备出高质量PdTe、NiTe单晶，且PdTe出现超导性，为过渡金属一硫族化合物提供了新合成路径。
2023-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Lithium intercalation drives remarkable mechanical properties deterioration in bulk and single-layered phosphorus: A first-principles study
在锂离子电池的机械设计中，了解电极材料在嵌锂过程中力学性能的变化，对于提高锂离子电池的可靠性和安全性至关重要。本文采用第一性原理计算研究了体相和单层磷在嵌锂过程中的力学性质。结果表明，磷的体相和层状结构的杨氏模量与嵌锂量密切相关。无论是在体相还是单层磷中，嵌锂后的机械承载能力（如临界应变和应力）都显著降低数倍，这可能会降低锂离子电池的可靠性。我们的研究结果表明，在锂离子电池的机械设计中应仔细考虑这种显着的机械性能劣化，以保持它们在充放电过程中可靠和安全地工作。
2019-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Accurate electronic properties and intercalation voltages of olivine-type Li-ion cathode materials from extended Hubbard functionals
锂离子电池新型阴极材料的设计将极大地受益于对含有过渡金属元素的化合物的结构、电子和磁性以及嵌入电压的准确的第一性原理预测。对于这样的系统，密度泛函理论（DFT）与标准的（半）本地交换相关泛函是有限的使用，因为它经常失败，由于强自相互作用的错误，特别是在部分填充的$d$壳。在这里，我们使用四种电子结构方法：DFT、DFT+ $U$、DFT+ $U$ + $V$和HSE 06，对磷橄榄石阴极材料Li $_x$ MnPO $_4$、Li $_x$ FePO $_4$和混合过渡金属Li $_x$ Mn $_{1/2}$ Fe $_{1/2}$ PO $_4$（$x=0, 1/4, 1/2, 3/4, 1$）进行详细的比较研究。我们发现，DFT+ $U$ + $V$，现场$U$和intersite $V$哈伯德参数确定从第一原理和自洽的结构参数，通过密度泛函微扰理论（线性响应），提供了最准确的描述这些具有挑战性的化合物的电子结构。特别是，我们表明，DFT+ $U$ + $V$显示非常清楚的“数字”的过渡金属离子在所有化合物中的氧化态的变化，包括在中间锂浓度发生的混合价相，导致电压与实验显着一致。我们发现，列入站点间哈伯德相互作用是必不可少的热力学量的准确预测，平衡驱动器的本地化诱导的现场$U$与站点间$V$轨道杂交。
2022-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Band-filling-controlled magnetism from transition metal intercalation in $N_{1/3}$NbS$_2$ revealed with first-principles calculations
通过第一性原理计算，研究了过渡金属插层对2H-NbS₂磁性的影响，发现磁性由插层电子填充刚性能带机制控制，并基于费米面嵌套预测了主要磁相互作用。
2023-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Avalanche-like lithium intercalation and intraparticle correlations in graphite
本研究通过原位光学显微镜和随机场伊辛模型，揭示石墨稀薄阶段锂嵌入的雪崩式相变行为，并开发时空分析方法，为理解层状电池材料提供新视角。
2025-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Lithium Intercalation in the Anisotropic van der Waals Magnetic Semiconductor CrSBr
本研究针对锂在各向异性层状晶体中迁移动力学不明的问题，探究锂在CrSBr层间的嵌入行为，发现其迁移高度各向异性，hBN覆盖会影响嵌入过程，为锂扩散研究提供新平台。
2025-05-21 cond-mat.mtrl-sci
The Li intercalation potential of LiMPO4 and LiMSiO4 olivines with M = Fe, Mn, Co, Ni
用GGA+U方法计算了LiMPO4和LiMSiO4（M = Fe，Mn，Co，Ni）化合物的嵌锂电位。它被发现，这种方法是相当准确的比标准的LDA或GGA方法。LiFePO4、LiMnPO4和LiCoOPO4的计算电位与实验结果在0.1V以内。预测LiNiPO4的电位在5V以上。硅酸盐材料的电位都相当高，但LiFeSiO4和LiCoSiO4在Li提取时的体积变化可以忽略不计。
2005-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Unique electronic structure and the shape-change effect of stage-I graphite intercalation compounds with Thorium, Uranium and Plutonium
掺杂d和f轨道元素的GIC研究很少。我们通过控制插层锕系金属（Th、U和Pu）的分布和密度，并考虑改变相邻两碳层的距离对电子结构的影响，从而推断这类材料在高压或高温下的物理性质--这在基础研究中具有重要意义。根据能带图，这些GIC都是金属的。投影态密度（PDOS）表明金属原子首先经历其s，p，d和f轨道的杂化，然后与最近邻八边形的碳的pz轨道键合。C和Th的电子轨道上自旋与下自旋对称，因此不存在电子自旋极化。而U和Pu的s、p、d、f轨道都表现出电子自旋极化，导致材料的磁性，使C的p轨道在费米能级附近出现自旋极化。此外，这三种被选中的元素是核裂变中最常用的原材料，因此这类GIC有望成为新型的核能存储材料。
2022-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Iron Intercalation in Covalent-Organic Frameworks: A Promising Approach for Semiconductors
共价有机骨架（COFs）是设计功能分子材料的有趣平台。在这里，我们提出了一个计算研究的基础上，范德华色散校正的混合密度泛函理论（DFT-D）设计的环硼氧烷连接和三嗪连接的COFs插入Fe。保持原始COF（COF-Fe-0）的原始$P-6m2$对称性，我们通过在两个有机层之间插入Fe原子来计算设计七个新的COF。本文研究了COF材料的平衡结构和电子性质。我们预测，COFs的电子性质可以微调，通过添加Fe原子之间的两个有机层在其结构。我们的计算表明，这些新的插层COFs是有前途的半导体。Fe原子对电子能带结构和态密度（DOS）的影响也已使用上述DFT-D方法研究。Fe原子的$d$ -亚壳层电子密度的贡献在改善这些新材料的半导体性能方面起着重要的作用。这些插层COF提供了一种新的策略，以高度可控和可预测的方式在刚性多孔网络内产生半导体材料。
2017-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxial interfaces between crystallographically mismatched materials
我们报告了一个意想不到的机制，通过该机制可以在具有强烈失配的晶格常数的材料之间形成外延界面。提出了一个简单的模型，其中一种材料倾斜出界面平面，以创建一个重合的网站晶格，平衡两个竞争的几何标准-低残余应变和短重合晶格周期。我们应用这个模型，随着互补的第一性原理总能量计算，六方GAN上的立方Fe的分子束外延形成的界面，发现理论和实验之间的良好协议。
2011-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Atoms as Words: A Novel Approach to Deciphering Material Properties using NLP-inspired Machine Learning on Crystallographic Information Files (CIFs)
本研究提出CIFSemantics模型，借鉴NLP的Word2Vec方法将CIF中原子视为词生成嵌入，在Material Project数据集上训练，可预测15种材料性质，性能媲美专门模型。
2023-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Dirac Cone in two dimensional bilayer graphene by intercalation with V, Nb, and Ta transition metals
双层石墨烯（BLG）是一种半导体材料，其带隙和性质可以通过掺杂或施加栅极电压等多种方法进行调节。在这里，我们展示了如何调整BLG的电子性质的过渡金属（TM）原子嵌入两个单层石墨烯（MLG）之间使用一种新的色散校正的第一性原理密度泛函理论的方法。我们将V、Nb和Ta原子插入到两个MLG之间，发现TM原子的对称性、自旋和浓度是控制和获得能带结构的重要参数。我们的研究表明，插入一个钒（V）原子的BLG-1V在K点处具有狄拉克锥。在所有情况下，本DFT计算表明，石墨烯中的C原子的2个$p_z$子壳层和TM原子的3个$d_{yz}$子壳层提供了费米能级E $\mathrm{_F}$附近的电子密度，其控制材料性质。因此，我们表明，面外原子可以影响面内电子密度在BLG，并列举了必要的条件来控制狄拉克点。这项研究提出了一种新的策略，用于控制BLG的材料特性，使它们表现出各种行为，包括：金属，半金属和半导体，通过改变BLG中TM原子的浓度和自旋排列，同时深入了解2D BLG插层材料的物理特性。
2017-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Approaching the Limits of Transparency and Conductivity in Graphitic Materials through Lithium Intercalation
已经研究了各种能带结构工程方法来改善石墨透明导体的性能;然而，没有一种方法表现出在可见光范围内的光学透射率的增加。在这里，我们通过电化学锂化/脱锂同时测量超薄石墨（3-60个石墨烯层）的原位光学透射光谱和电输运性质。在嵌入后，我们观察到光学透射率（高达两倍）和电导率（高达两个数量级）的增加，与其他材料显著不同。对于19层LiC 6，实现了高达91.7%的透射率和3.0 Ω/平方的薄层电阻，其对应于品质因数σ_dc/σ_opt = 1400，显著高于任何其他连续透明电极。超薄石墨的光电性能的非常规修改解释的抑制带间的光学跃迁和带间边缘附近的小带内德鲁德电导率。我们的技术使其他方面的调查嵌入纳米结构。
2014-07-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Toplayer-Dependent Crystallographic Orientation Imaging in the Bilayer Two-Dimensional Materials with Transverse Shear Microscopy
二维（2D）材料的纳米接触特性与其独特的纳米力学系统密切相关，例如原子层的数量和支撑基底。在这里，我们报告了一个直接观察的二维材料与横向剪切显微镜（TSM）的顶层依赖的晶体取向成像。对三种典型的纳米机械系统，MoS 2在非晶SiO2/Si上，石墨烯在非晶SiO2/Si上，MoS 2在晶化Al 2 O3上进行了详细的研究。该实验观察表明，起皱行为主要发生在2D材料的顶层，这归因于其与AFM针尖的直接接触粘附。此外，对MoS 2/SiO2/Si和MoS 2/Al 2 O3的晶体取向成像结果表明，底层晶体衬底对二维材料的褶皱效应几乎没有贡献。我们的工作直接揭示了二维材料的起皱特性，并展示了TSM在二维双层体系中的一般应用。
2021-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Silicon Layer Intercalation of Centimeter-Scale, Epitaxially-Grown Monolayer Graphene on Ru(0001)
我们开发了一种在Ru（0001）上生长石墨烯的策略，然后进行硅层插层，不仅削弱了石墨烯与金属衬底的相互作用，而且保留了其最高性能。这种G/Si/Ru架构，由硅层插层方法（SIA），其特征在于通过扫描隧道显微镜/光谱和角度分辨电子光电子能谱。这些实验表明，这种新的复合材料的高结构和电子质量。SIA允许对石墨烯和可以用作顶栅的金属衬底之间的距离进行原子控制。我们的研究结果显示了具有定制特性的下一代石墨烯基材料的潜力。
2011-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Phase Separating Electrode Materials Chemical Inductors
我们发现在相分离离子嵌入储能材料中存在化学诱导效应，特别是在磷酸铁锂（LFP）和钛酸锂氧化物（LTO）中。这些材料具有快速（脱嵌）和缓慢扩散弛豫现象，这是观察这种感应效应的先决条件。所提出的发现得到了机理模型和分析推理的支持，表明位于相分离材料的可折叠间隙内的所有平衡态在频谱的低频部分中表现出强的感应响应。我们还解释了为什么这样的感应效应没有观察到的可伸缩性差距之外。这封信提出了第一个机械推理先前报道的电极水平实验观察电感在低电流阻抗测量。
2022-06-16 cond-mat.mtrl-sci
A Data-driven Framework to Accelerate the Discovery of Hybrid Cathode Materials for Metal-based Batteries
提出一种数据驱动的逆向材料设计框架，系统筛选稳定高能混合正极，并发现LiCr$_4$GaS$_8$-Li$_2$S能量密度显著优于NMC333。
2024-10-24 cond-mat.mtrl-sci
A C/V$_2$O$_5$ core-sheath nanofibrous cathode with mixed-ion intercalation for aluminium-ion batteries
一种新型的纳米纤维材料，由导电碳芯和由氧化钒制成的外层组成，已被研究作为铝离子电池的阴极。该材料能够实现混合离子嵌入机制，导致$\text{Al}^{3+}$和$\text{AlCl}_4^-$分别交替插入$\text{V}_2\text{O}_5$和碳层中。这对于阴极材料是非常期望的特征，其可以通过优化电解质的利用来增加未来电池的能量密度。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Diverse fundamental properties in stage-n graphite alkali-intercalation compounds: anode materials of Li+-based batteries
通过第一性原理计算，深入研究了n阶石墨碱层间化合物的各种基本性质。根据锂和非锂材料的主要特征，锂和非锂材料在堆叠构型、嵌入碱原子浓度、自由传导电子密度以及原子主导和（碳、碱）共主导能带等方面可能存在很大差异。碱金属掺杂的金属行为和几何对称性之间的密切关系将通过层间原子相互作用来阐明，其中重要的碱-碳化学键从原子和轨道分解的van Hove奇异性得到充分的检验。费米能级的蓝移，即n型掺杂，可以从态密度的低能特征中清楚地识别出来。本研究为锂离子电池负极材料的研究提供了部分信息。AC $_6$ /AC $_8$和Li $_8$ Si $_4$ O $_{12}$之间存在某些重要差异。
2020-06-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Intercalation of Alkali Metal into WTe2, the Crystal Structure of A0.5WTe2 and Observation of a Metal-to-Semiconductor Transition
研究人员将碱金属K、Rb、Cs嵌入WTe2得到A0.5WTe2，通过实验与DFT计算证实该类化合物为窄带隙半导体，加深了对TMDCs性质调控的理解并凸显其器件应用潜力。
2026-08-27 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of intercalation, conversion, and alloying lithium-ion battery electrode materials as function of their state of charge
在插入和取出锂时，对于电化学能量储存重要的材料可以经历热导率（$Λ$）和弹性模量（$\it M$）的变化。这些变化是由于演化的固有的热载流子寿命和原子间的键合强度与电极材料的结构转变具有不同程度的可逆性。利用原位时域热反射技术和皮秒声学技术，系统研究了电极材料在循环过程中的转化、嵌入和合金化过程中的$Λ$和$\it M$。插层V $_{2}$ O $_{5}$和TiO $_{2}$表现出非单调可逆$Λ$和$\it M$切换高达1.8倍（$Λ$）和1.5倍（$\it M$）作为锂含量的函数。在第一次锂化时，转化的Fe $_{2}$ O $_{3}$和NiO在$Λ$和$\it M$中经历不可逆衰变。合金化Sb显示出$Λ$在脱锂状态（18 W m $^{-1}$ K $^{-1}$）和锂化状态（<1 W m $^{-1}$ K $^{-1}$）之间的最大和部分可逆的数量级的量值切换。不可逆的$Λ$归因于循环过程中大量体积变化导致的结构降解和粉碎。这些发现为电池设计的重要性循环过程中电极材料的热和机械性能演变提供了新的理解，并且还指出了形成具有热切换性能的材料的途径。
2021-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
The mechanism of caesium intercalation of graphene
包括铜基和铁基超导体、拓扑绝缘体、石墨和外延石墨烯在内的许多层状材料的性质可以通过经由称为插层的过程在层之间包含不同的原子和分子物质来操纵。例如，石墨中的嵌入可以导致超导性，并且在现代电池和超级电容器的工作循环中至关重要。插层涉及沿层和跨层的复杂扩散过程，但这些过程的微观机制和动力学还没有得到很好的理解。在这里，我们报告了一种新的机制，嵌入和捕获的碱金属原子下外延石墨烯。我们发现，嵌入调整的范德华相互作用，与动力学由缺陷锚定到石墨烯皱纹。我们的研究结果是相关的石墨烯基纳米结构的未来设计和应用。类似的机制也可以对层状材料的嵌入起作用。
2013-11-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fast Intercalation of Lithium in Semi-Metallic γ-GeSe Nanosheet: A New Group-IV Monochalcogenide for Lithium-Ion Battery Application
范德华能隙的存在使得二维（2D）材料成为锂用作阳极材料的理想通道。然而，良好导电性的要求显著限制了2D候选物的选择。到目前为止，只有石墨由于其相对高的导电性而令人满意。最近，一种新的多晶型的层状硒化锗（γ-GeSe）被证明是半金属在其体相具有比石墨更高的导电性，而其单层行为半导体。在这项工作中，通过使用第一性原理计算，我们研究了使用这种新的IV族单硫族化合物，γ-GeSe，作为锂离子电池（LIBs）的阳极的可能性。我们的研究表明，Li原子将与相邻的硒原子在空心位置形成离子吸附，并以阳离子状态存在（损失0.89 e的γ-GeSe）。爬像轻推弹性带的结果表明，在单层极限下，Li的扩散势垒为0.21 eV，即使在室温下，这也可以在Gamma-GeSe表面上激活相对快速的扩散。计算的理论平均电压范围为0.071至0.015 V，在不同的化学计量比的LixGeSe与微小的体积变化，这表明其潜在的应用作为LIB的阳极。预测的中等结合能、低开路电压（与石墨相当）和Li的快速运动表明，γ-GeSe纳米片可以通过Li嵌入而化学剥离，并且是作为LIB的阳极材料的有希望的候选者。
2022-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical lithium intercalation in nanosized manganese oxides
采用碘化锂在水介质中还原高锰酸钠（MnOx-I）和碳酸锰中温分解（MnOx-C）制备了X射线非晶锰氧化物。TEM显示这些材料不是无定形的，而是纳米结构的，在MnOx-C中具有突出的尖晶石子结构。这些材料在第一次循环（电位窗口1.8- 4.3V）时嵌入容量高达200 mAh/g的锂，并且在第100次循环时嵌入容量高达175 mAh/g的锂。MnOx-C的最佳性能在钴掺杂时获得。电位电化学谱表明，初始放电引起MnOx-C相发生两相转变，但MnOx-I相没有发生两相转变。EXAFS和XANES证实了锰在氧化还原过程中的参与，局部结构的变化比已知的长程结晶锰氧化物小得多。X射线吸收光谱还表明，钴在MnOx-C是二价的，不参与电化学反应。
2007-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Towards High-Voltage Cathodes for Zinc-Ion Batteries: Discovery Pipeline and Material Design Rules
为解决锌离子电池（ZIBs）电压低的问题，本研究通过高通量计算筛选方法系统评估ZIB正极候选插层主体，结合DFT计算确定锌离子迁移率的设计原则，拓宽了多价储能系统的化学空间。
2025-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Size-dependent spinodal and miscibility gaps for intercalation in nano-particles
使用最近提出的相分离材料中插层动力学的数学模型[Singh、Ceder、Bazant、Electrochimica Acta 53，7599（2008）]，我们表明，随着宿主颗粒尺寸减小到纳米级，旋节线和混溶性间隙通常会缩小。我们的工作受到最近对高倍率锂离子电池材料LiFePO 4的实验的启发;这是我们例子的基础，但我们的分析和结论适用于任何插层材料。我们描述了两种抑制纳米颗粒相分离的一般机制：（i）经典的体效应，由Cahn-Hilliard方程预测，其中扩散相边界受到颗粒几何形状的限制;和（ii）一种新的表面效应，由化学势依赖的反应动力学预测，其中插入/提取反应稳定了与局部环境平衡的表面附近的组成梯度。成分依赖的表面能和（特别是）弹性应变可以有助于这些效果，但不需要预测减少的调幅和可伸缩性间隙在纳米尺度。
2009-06-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Terahertz spectra databases require crystallographic information
虽然THz光谱对被分析样品的晶体形式的敏感性使其成为区分晶体材料的多晶型的理想工具，但缺乏对各种材料的THz响应的足够知识往往导致误解。因此，建议在晶体物质的太赫兹光谱数据库中包含结构信息。
2015-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Atomic Conversion Reaction Mechanism of WO3 in Secondary Ion Batteries
转化反应是锂离子电池等储能领域最重要的化学过程之一。虽然一般认为转化反应是通过离子嵌入电极材料中而引发的，但嵌入的确凿证据和随后的转化过渡机制仍然难以捉摸。在这里，使用定义明确的WO 3单晶薄膜生长在Nb掺杂的SrTiO 3（001）作为模型电极，我们阐明了转换过程中Li+，Na+和Ca 2+插入WO 3的反应机制，通过原位透射电子显微镜研究。嵌入反应明确揭示了所有的离子插入。从第一原理分子模拟的证实，发现，超越嵌入，离子-氧键合不稳定的W框架，逐渐崩溃的伪非晶结构。此外，我们表明由SrTiO 3衬底施加的界面拉伸应变可以保持超薄层的WO 3的结构，提供了一种可能的工程解决方案，以提高电极材料的可循环性。本研究提供了一个详细的原子图像的转换型电极在二次离子电池。
2015-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Computational screening of cathode materials for Zn-ion rechargeable batteries
本文提出一套基于第一性原理计算的综合指标，用于筛选水系锌离子电池正极材料，涵盖嵌入可行性、稳定性、体积膨胀和储能容量，并通过对多种已知及候选材料的演示验证了该筛选方法的有效性。
2023-04-17 cond-mat.mtrl-sci
A General Lattice and Basis Formalism Enabling Efficient and Discretized Exploration of Crystallographic Phase Space
三维晶格是固体物理学的基础。用原子基描述晶格构成了预测固相性质和演化的必要信息。在这里，我们提出了一个新的算法，系统地探索晶体相空间。再加上从头算技术，如密度泛函理论，该算法提供了一种新的方法来探索和调整材料的行为，具有广泛的潜在应用：极性和磁性转变，马氏体相变，一般材料的稳定性。
2022-08-15 cond-mat.mtrl-sci
The AFLOW Library of Crystallographic Prototypes: Part 5
Duke University（杜克大学）
AFLOW晶体原型库第5部分更新，新增344个条目使总数达2127个，补充ICSD与CCDC编号、优化界面、新增晶体学教程，梳理其原型标签及材料数据在研究软件中的应用。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci
A High-Throughput and Data-Driven Computational Framework for Novel Quantum Materials
该研究提出一个高通量数据驱动计算框架，结合第一性原理、材料信息学和机器学习，从约10^5种候选材料中筛选出50种由平面共轭有机分子插入双层TMDs及二氧化物形成的最稳定杂化量子材料。
2024-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Accurate Distances Measures and Machine Learning of the Texture-Property Relation for Crystallographic Textures Represented by One-Point Statistics
针对晶体学织构相似性评估，本文提出融合直方图局部距离信息的Earth Movers Distance和基于极图图像的距离度量，并比较各类表示与度量的优劣。
2023-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Mild sonochemical exfoliation of bromine-intercalated graphite: a new route towards graphene
提出了一种通过结合基于溶液的溴插层和温和的声化学剥离来制备石墨烯片的悬浮液的方法。石墨在水中的超声波处理导致石墨薄片的悬浮液的形成。通过在超声处理之前将溴插入石墨中，分层得到显著改善。通过拉曼光谱和X射线光电子能谱学（XPS）验证了溴的嵌入，并且密度泛函理论（DFT）计算表明，将Br 2引入石墨后，层间结合能降低了近十倍。通过透射和扫描电子显微镜（TEM和SEM）对悬浮材料的分析揭示了显著含量的尺寸高达30 $mu$ μ m的少层石墨烯，其对应于起始材料的晶粒尺寸。
2009-05-27 cond-mat.mtrl-sci
The AFLOW Library of Crystallographic Prototypes: Part 2
通过高通量方法的材料发现依赖于结构原型的可用性，结构原型通常用不同的元素组合来装饰，以产生潜在的新材料。为了促进这些材料的自动生成，我们开发了$\textit{The AFLOW Library of Crystallographic Prototypes}$ $\unicode{x2014}$一系列晶体原型，可以使用AFLOW软件快速装饰。本工作的第2部分介绍了另外302个晶体结构原型，其中包括第1部分中未包括的138个空间群中的至少一个。结合第1部分，整个库由590个独特的晶体学原型组成，涵盖所有230个空间群。我们也提出了对映空间群，维格纳-塞茨细胞，二维平面群，和各种不同的空间群符号在整个晶体学的讨论。第1部分和第2部分$\unicode{x2014}$中的所有结构$\unicode{x2014}$都列在可从www.example.com获得的库的网络版本中。
2018-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Essential properties of Li/Li$^+$ graphite intercalation compounds
用第一性原理方法研究了石墨基三维体系的基本性质。这些材料包括简单的六方石墨、Bernal石墨和1级至4级Li/Li $^+$石墨层间化合物。详细计算和分析了Li-/Li $^+$ - $\&$ C-轨道分解的DOSs的最佳堆叠构型、键长、层间距、自由电子$\&$空穴密度、费米能级、化学键中的转移电荷、原子或离子主导的能带、空间电荷分布和插层后的显著变化。上述物理量足以确定导致不寻常基本性质的临界轨道杂化。如何通过调节探索原子/探索离子的浓度来显著改变低能级的电子结构是人们关注的焦点之一，费米能级、能带宽度和能带数量的剧烈变化。通过高分辨角分辨光电子能谱（ARPES）验证了与能级n相关的能带结构的理论预言。最重要的是，费米面附近的低能态密度可以为估算由于层间原子相互作用或探索原子/探索离子嵌入引起的自由载流子密度提供可靠的数据。范霍夫奇异性主要产生于能量波矢空间的临界点，可以通过扫描隧道谱（STS）的实验测量直接检测。它们的特征对于区分阶段- $n$石墨层间化合物之间的重要差异以及由于原子或离子装饰而产生的不同效应是非常有用的。
2018-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Cation Disorder and Lithium Insertion Mechanism of Wadsley--Roth Crystallographic Shear Phases
Wadsley-Roth晶体剪切相形成了一个化合物家族，由于其作为锂离子电池电极的优异性能而引起了人们的关注。这些材料复杂的晶体结构对第一原理计算建模提出了挑战，并阻碍了对其结构，电子和动态特性的理解。在本文中，我们研究了三种不同的铌-钨氧化物晶体剪切相，（Nb $_{12}$ WO $_{33}$，Nb $_{14}$ W $_{3}$ O $_{44}$，Nb $_{16}$ W $_5$ O $_{55}$）使用基于枚举的方法，原理密度泛函理论计算。我们报告的共同原则，这些材料的阳离子无序，锂插入机制，和电子结构。钨优先占据块型晶体结构内的四面体和块中心位置。锂的插入通过三步机制进行，与主晶格的各向异性演化相关联。我们的计算揭示了长程和局部结构变化之间的重要联系：在该机制的第二步中，局部结构扭曲的消除导致晶格沿特定晶体学方向收缩，缓冲材料的体积膨胀。铌-钨氧化物剪切结构在初始锂插入期间由于块的限制效应而托管少量的局部电子，但在进一步锂化时迅速变成金属。我们认为，在锂化过程中，局部，长程和电子结构演变的结合有利于这些材料作为电池电极的性能。我们建立的机械原理产生于化合物独立的晶体学剪切结构，因此可能适用于Ti/Nb氧化物或纯Nb氧化物剪切相。
2019-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Hydrated lithium intercalation into the Kitaev spin liquid candidate material $α-$RuCl$_3$
我们研究了水合和锂插层的$α$ -RuCl $_3$，Li $_x$ RuCl $_3 \cdot y$ H $_2$ O的输运和磁性，以研究迁移载流子掺杂到候选材料中的效果，从而实现Kitaev模型。通过热重分析和一维电子图分析，我们发现该体系有两种晶体结构，即单层水合Li $_x$ RuCl $_3 \cdot y$ H $_2$ O~ $(x\approx0.56, y\approx1.3)$和双层水合Li $_x$ RuCl $_3 \cdot y$ H $_2$ O~ $(x\approx0.56, y\approx3.9)$。电阻率的温度依赖性显示在200-270 K的温度滞后，这被认为是与电荷秩序的形成。在双层水合Li $_x$ RuCl $_3 \cdot y$ H $_2$ O中，原始$α$-RuCl中7-13 K的反铁磁有序被成功地抑制到2 K，这不仅对Ru的电子状态敏感，而且对Ru-Cl平面之间的层间距离敏感。
2019-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Bilayer graphene as a template for manufacturing novel 2D materials
本文综述了利用双层石墨烯作为模板，通过嵌入原子或分子制造新型二维材料的方法，总结了最新进展、实验与理论对比及未来挑战。
2025-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
