Transferable Implicit Solvent Machine Learning Potential for Drugs and Proteins Approaching Ab Initio Accuracy
Technical University of Munich（慕尼黑技术大学）
研究针对生物分子系统建模中机器学习原子间势推理慢的问题，提出由等变图神经网络参数化、基于从头算和实验标签训练的可转移水隐式网络（TWIN），该模型可转移性强，性能优，为生物分子系统高效建模提供了可能。
2026-07-14 cs.LG physics.chem-ph q-bio.BM
Ab initio machine learning simulation of calcium carbonate from aqueous solutions to the solid state
本文构建基于 SCAN 密度泛函理论的 SCAN-ML 机器学习势能模型，模拟水溶液至固态的碳酸钙，准确描述离子、固相和界面并揭示经碳酸氢根结合及质子转移的离子对形成机制。
2025-03-18 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Computing Surface Reaction Rates by Adaptive Multilevel Splitting Combined with Machine Learning and Ab Initio Molecular Dynamics
计算在给定材料表面发生的催化事件的准确速率常数代表了具有多种化学潜在应用的具有挑战性的任务。为了解决这个问题，我们提出了一种方法的基础上的罕见事件的抽样方法称为自适应多级分裂（AMS）和从头算分子动力学（AIMD）的组合。AMS方法需要一个一维反应坐标来指示转变的进程。确定一个好的反应坐标是困难的，特别是对于高维问题，如那些在催化中遇到的。我们探索各种方法来建立反应坐标，如支持向量机和路径集体变量。AMS被实现为与DFT平面波代码通信。在催化相关的案例研究：构象的变化和解离的水分子化学吸附在（100）$γ$ -氧化铝表面上被用来评估我们的方法。计算的速率常数和过渡机制进行了讨论和比较，通过传统的静态方法的基础上的Eyring-Polanyi方程与谐波近似。据透露，AMS方法可以提供速率常数小于静态的方法，由两个数量级，由于参与的化学吸附水的熵效应。
2023-03-10 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Quantum calculations on a new CCSD(T) machine-learned PES reveal the leaky nature of gas-phase $trans$ and $gauche$ ethanol conformers
乙醇是一种在燃烧、天体化学和作为溶剂的凝聚相中具有根本意义的分子。其特征在于两个甲基转子和$trans$（$anti$）和$gauche$构象，已知它们的能量非常接近。在这里，我们表明，基于严格的量子计算的振动零点状态，使用一个新的从头计算势能面（PES），基态类似于$trans$构象，但大量离域的$gauche$构象存在。这就解释了两种构象异构体的鉴定和分离的实验问题。这种“泄漏”效应在氘代OH基团时被部分淬灭，这进一步证明了量子力学方法的必要性。扩散蒙特卡罗（DMC）和全维半经典动力学计算。新的PES通过$Δ$ -机器学习方法从预先存在的低水平（LL）密度泛函理论（DFT）表面开始获得。使用相对少量的$ab$ $initio$ CCSD（T）能量将该表面带到CCSD（T）理论水平。标准保真度测试的校正PES和直接$ab$ $initio$结果之间的一致性非常好。一维和二维离散变量表示计算集中在$trans$ - $gauche$扭转运动也报道，在合理的协议与实验。
2022-06-09 physics.chem-ph
Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine learning model of water
分子模拟提供了有价值的深入了解的微观机制下均匀的冰成核。虽然经验模型已被广泛用于研究这一现象，但迄今为止，基于第一性原理计算的模拟被证明过于昂贵。在这里，我们通过使用在密度泛函理论（DFT）能量和力上训练的高效机器学习模型来规避这个困难。我们计算成核率在大气压下，在广泛的过冷，使用播种技术和系统的从头计算精度模拟高达数十万个原子。播种技术提供的关键量是临界簇的大小（即，尺寸使得团簇在给定的过饱和度下具有相等的生长或熔化概率），其与经典成核理论的方程一起用于计算成核速率。我们发现，我们的模型在适度的过冷度的成核率是在我们的计算误差与实验测量吻合得很好。我们还研究了热力学驱动力，界面自由能，堆积无序等性能的影响计算速率。
2022-08-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Structure-based Sampling and Self-correcting Machine Learning for Accurate Calculations of Potential Energy Surfaces and Vibrational Levels
我们提出了一种有效的方法，用于生成高精度的分子势能面（PES）使用自校正，核岭回归（KRR）的机器学习（ML）。我们引入了基于结构的采样自动分配核配置从一个预定义的网格的训练和预测集，分别。精确的高级\textit{ab initio}能量只需要训练集中的点，而其余点的能量由ML模型提供，计算成本可以忽略不计。所提出的采样过程被证明优于随机采样，并且还消除了训练多个ML模型的需要。已经实现了自校正机器学习，使得每一个附加层都能校正前一层的错误。我们的方法的性能证明在一个案例研究中发表的高水平\textit{ab initio} PES的氯甲烷与44,819点。ML模型在不同大小的集合上进行训练，然后用于在几秒钟内预测数万种核配置的能量。所得数据集被用于CH $_3$ Cl的振动能级的变分计算。通过使用基于结构的采样和自校正，训练集的大小可以保持较小（例如，10%的点），而不会有任何显著的准确性损失。因此，在\textit{ab initio}振转光谱中，通过基于结构的采样和基于自校正KKR的机器学习，可以将计算成本高的电子结构计算的数量减少高达90%。
2018-08-17 physics.chem-ph
Developing machine-learned potentials to simultaneously capture the dynamics of excess protons and hydroxide ions in classical and path integral simulations
本文开发可在经典与路径积分模拟中同时描述过量质子和氢氧根离子的机器学习势，以低成本实现纳秒级模拟并揭示其扩散不对称机制。
2023-08-11 physics.chem-ph
Machine Learning of Molecular Electronic Properties in Chemical Compound Space
现代科学计算与电子结构理论的结合可以产生前所未有的大量数据，这些数据可以用于智能数据分析，以识别有意义的、新颖的和预测性的结构-性质关系。这样的关系使得能够在指数增长的合成可获得的虚拟化合物库中高通量筛选相关性质。在这里，我们提出了一个机器学习（ML）模型，在数千个有机分子的\textit{ab initio}计算结果的数据库上训练，同时预测多个电子基态和激发态特性。这些性质包括原子化能、极化率、前线轨道本征值、电离势、电子亲和势和激发能。ML模型基于深度多任务人工神经网络，利用各种分子特性之间的潜在相关性。输入与\emph{ab initio}方法、\emph{i.e.}核电荷和所有原子的笛卡尔坐标相同。对于小的有机分子，这种“量子机器”的精确度与现代量子化学方法相似，有时甚至更高--计算成本可以忽略不计。
2013-05-30 physics.chem-ph
Catalyst design using actively learned machine with non-ab initio input features towards CO2 reduction reactions
在传统的化学吸附模型中，d-带中心理论（为了提高准确性，有时用d-带的上边缘来增强）在预测作为固体表面的d-带中心的函数的吸附能和催化活性方面起着核心作用，但是它需要密度泛函计算，这对于材料的大规模筛选目的来说可能是相当昂贵的。在这项工作中，我们建议使用d-带宽的松饼-锡轨道理论（占当地的协调环境）加上电负性（占吸附质重整化）作为一个简单的一组替代描述符的化学吸附，这不需要从头计算。然后将这对描述符与机器学习方法（即人工神经网络（ANN）和核岭回归（KRR））相结合，以进行大规模的材料筛选。我们表明，对于一组玩具的263合金系统，CO吸附能可以预测一个非常小的平均绝对偏差误差为0.05 eV，一个显着改善的结果相比，0.13 eV的描述符，包括昂贵的d-带中心计算在文献中。我们通过利用主动学习算法实现了这种高精度，否则精度为0.18 eV。作为这台机器的实际应用，我们确定Cu3Y@Cu作为一种高活性和成本效益的电化学CO2还原催化剂，以产生CO，其过电位比Au催化剂低0.37 V。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph stat.ML
Machine learning configuration interaction for ab initio potential energy curves
机器学习配置交互（MLCI）的概念[J. Chem. 2018，14，5739]，其中人工神经网络（ANN）在飞行中学习选择重要的配置，进一步发展，以便可以有效地计算准确的从头计算势能曲线。这种发展包括采用人工神经网络也作为散列函数，用于在运行中有效删除重复，使得不需要存储单重和双重空间，并且消除了可扩展性的障碍。此外，该方法还引入了组态态函数，保证了纯自旋态的存在，并充分利用了数据在几何结构间的可传递性。这种改进的方法证明了氮分子，水和一氧化碳的势能曲线。结果进行了比较，与全配置的相互作用值，当可用时，和不同的传输协议进行了研究。结果表明，对于所有考虑的系统，精确的势能曲线，现在可以有效地计算MLCI。对于N $_{2}$和CO的电势曲线，MLCI可以实现比随机选择配置更低的错误，同时还使用显著更少的处理器时间。
2019-10-30 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Using density matrix quantum Monte Carlo for calculating exact-on-average energies for ab-initio Hamiltonians in a finite basis set
我们在这里应用最近开发的引发剂密度矩阵量子蒙特卡罗（i-DMQMC）到广泛的化学环境中使用的原子和分子在真空中。i-DMQMC在有限温度下对哈密顿量的精确密度矩阵进行采样，并将全组态相互作用量子蒙特卡罗（FCIQMC）的精度-全组态相互作用（FCI）或有限基组中的精确能量-与有限温度相结合。通过探索i-DMQMC对分子体系的适用性，我们选择研究Rubenstein及其同事最近开发的测试集：Be，H2O和H10在近平衡和拉伸几何形状下。我们发现，对于Be和H2O，i-DMQMC提供的能量与有限温度FCI相比，是亚毫哈特里精度。对于H2O和H10的两种几何形状，我们研究了FT-AFQMC和i-DMQMC之间的差异，这反过来又是正则与巨正则能量的差异的估计。我们关闭的模拟参数（引发器错误和不同的基组）的讨论，并通过显示能量差计算的比热容和电离势计算的形式。
2019-12-02 physics.chem-ph physics.comp-ph
Ai2-Kit: Streamlining AI-Accelerated Ab Initio Workflows for Complex Chemical Systems
State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, iChEM, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University（固体表面物理化学国家重点实验室，iChEM，厦门大学化学化工学院）；College of Materials, Xiamen University（厦门大学材料学院）；Laboratory of AI for Electrochemistry (AI4EC), IKKEM, Xiamen（电化学人工智能实验室（AI4EC），IKKEM，厦门）
提出ai2-kit工具包，通过命令行和Python API整合第一性原理计算、机器学习势训练、分子动力学、增强采样和HPC编排，实现复杂化学系统的AI加速从头算工作流自动化与可扩展。
2026-07-15 physics.chem-ph
Machine Learning of Accurate Energy-Conserving Molecular Force Fields
使用能量守恒-封闭的经典和量子力学系统的一个基本属性-我们开发了一种有效的梯度域机器学习（GDML）方法，使用有限数量的从头算分子动力学（AIMD）轨迹的样本来构建精确的分子力场。的GDML实现是能够再现全球的中等大小的分子的势能面的精度为0.3千卡$\text{mol}^{-1}$的能量和1千卡$\text{mol}^{-1}$ $\textÅ^{-1}$的原子力使用仅1000构象的几何形状的训练。我们证明了这种准确性的AIMD的分子轨迹，包括苯，甲苯，萘，乙醇，尿嘧啶和阿司匹林。在我们的工作中，通过在希尔伯特空间中学习服从能量守恒定律的向量值函数来完成构建保守力场的挑战。GDML方法能够以显式AIMD计算的一小部分成本对分子进行定量分子动力学模拟，从而允许构建具有高水平从头算方法的准确性和可转移性的有效力场。
2017-05-08 physics.chem-ph
A unified machine-learning framework for ab initio multiscale modeling of liquids
Yusuf Hamied Department of Chemistry, University of Cambridge（剑桥大学尤素夫·哈米德化学系）；Department of Chemistry, Durham University（杜伦大学化学系）
本文提出一种结合机器学习势能与神经经典密度泛函理论的统一框架，用于预测液体在不同尺度上的行为，提升计算效率并揭示热力学特性。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Optimal data generation for machine learned interatomic potentials
机器学习原子间势（MLIP）通常用于原子模拟，但生成用于拟合这些模型的原子配置数据库是一个费力的过程，需要大量的计算和人力。提出了一种计算效率高的方法来生成数据库的原子配置，包含最佳信息的小位移制度的散装结晶物质的势能面。利用非对角超原胞（NDSC），从头算数据的自动生成过程。MLIP适合于Al，W，Mg和Si，非常接近地再现从头算声子和弹性性质。该协议可以很容易地适应其他材料，并可以插入到任何风味的MLIP生成的工作流程中。
2022-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Training Dataset Matters for Machine Learning Interatomic Potentials: Water Simulation as an Example
Princeton University（普林斯顿大学）；Eastern Institute of Technology（宁波东方理工学院）
本文利用机器学习势能模型研究水和冰的熔化性质，发现基于MB-pol的模型与实验一致，而基于DFT的模型在预测熔化温度和密度特性时存在偏差。
2026-10-19 physics.chem-ph
Ab initio thermodynamics of liquid and solid water
University of Vienna（维也纳大学）
本研究结合杂化泛函密度泛函理论、自由能方法与机器学习技术，从头算预测液态水及两种冰的热力学性质，验证结构性质与实验吻合，揭示核量子效应对冰稳定性的关键作用，提供通用的从头算热力学预测框架。
2018-11-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Machine Learning Diffusion Monte Carlo Forces
扩散蒙特卡罗（DMC）是可用于计算分子和材料的电子性质的最准确的技术之一，但它往往仍然是一个挑战，以经济地计算力使用这种技术。因此，从头计算分子动力学模拟和几何优化，采用扩散蒙特卡罗力往往是遥不可及的。用于加速“DMC力”的计算的一种潜在方法是从DMC能量计算中机器学习这些力。在这项工作中，我们采用Behler-Parrinello神经网络从DMC能量计算中学习DMC力，用于小分子的几何优化和分子动力学模拟。我们说明了独特的挑战，源于学习力没有明确的力的数据和嘈杂的能量数据进行严格的比较势能面，动力学和优化预测之间的从头算密度泛函理论（DFT）模拟和机器学习模型训练的DFT能量与力，DFT能量没有力，DMC能量没有力。我们证明了三个小分子- C2，H2O和CH 3Cl-机器学习DMC动力学可以在已知实验结果的百分之几内以典型成本的百分之一百再现平均键长和角度。我们的工作描述了一个急需的手段进行高精度的动力学模拟，DMC PES和生成DMC质量的分子几何形状给定当前的算法约束。
2022-11-14 physics.chem-ph
Smite: A quasiclassical trajectory (QCT) program for bimolecular collisions and unimolecular dynamics on ab-initio, and machine-learned potential energy surfaces
Belgian Institute for Space Aeronomy (BIRA-IASB)（比利时空间气旋研究所）；Department of Chemistry, KU Leuven（荷语鲁汶大学化学系）
Smite是一个Python准经典轨迹工具包，用于双分子碰撞和单分子动力学模拟，支持多种初始条件制备、多种势能面及表面跳跃等高级功能。
2026-10-01 physics.chem-ph quant-ph
Using Restricted Boltzmann Machines to Model Molecular Geometries
Yale University（耶鲁大学）
分子的精确物理描述可以通过求解薛定谔方程来获得;然而，这些计算是棘手的，甚至近似也是麻烦的。基于经验数据估计原子间势的力场也很耗时。本文提出了一种新的方法来建模的一组物理参数，利用有限玻尔兹曼机的快速学习能力和代表性的权力。通过在从头算数据上训练机器，我们可以预测与从头算分布相匹配的分子构型分布中的新数据。在本文中，我们介绍了一种新的基于Tanh激活函数的RBM，并对具有不同激活函数的RBM进行了比较，包括sigmoid，Gaussian和（Leaky）ReLU。最后，我们证明了高斯RBM模型的能力，如水和乙烷的小分子。
2020-12-13 cs.LG physics.chem-ph
Efficient Generation of Stable Linear Machine-Learning Force Fields with Uncertainty-Aware Active Learning
本研究提出一种基于线性回归、具备不确定性感知的主动学习策略，仅用数十次从头算模拟即可生成达化学精度的稳定线性机器学习力场，且无需构象预采样。
2023-03-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Application of a spherically averaged pair potential in \emph{ab initio} path integral Monte Carlo simulations of the warm dense electron gas
本文在温稠密电子气的\emph{ab initio}路径积分蒙特卡洛模拟中采用Yakub-Ronchi球平均对势，发现其能以极低成本准确计算积分性质，但在小波数下需用Ewald方法保证精度。
2025-04-01 physics.chem-ph physics.plasm-ph
Bottom-Up Prediction of Amorphous Poly(1,3-dioxolane) using Ab Initio Reactive Machine-Learning Force Fields
University of North Texas（北德克萨斯大学）
本研究利用AI加速的从头算自下而上框架，结合机器学习力场模拟pDXL活性聚合，预测其无定形微结构，并解析衍射信号为单体与聚合物两种模式，为实验验证奠定基础。
2026-10-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of framework composition and NH3 on the diffusion of Cu+ in Cu-CHA catalysts predicted by machine-learning accelerated molecular dynamics
研究提出一种机器学习原子间势，通过多纳秒分子动力学模拟揭示了Cu-CHA催化剂中铝配对和NH3浓度对Cu+扩散的促进作用，并发现局部络合物形成概率与长程迁移率不相关，得到了实验验证。
2023-05-22 physics.chem-ph
Data-Efficient Construction of Material-Specific Machine-Learning Interatomic Potentials from Ab Initio Molecular Dynamics Trajectories
Technische Universität Ilmenau（伊尔梅瑙工业大学）
该研究量化了将通用机器学习原子间势转换为材料特异性势所需的从头算分子动力学数据量，对比了不同框架的表现，提出了实用构建指南，还发现模型平均可提升稀缺数据下的预测性能。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Low-cost prediction of molecular and transition state partition functions via machine learning
University of Washington（华盛顿大学）
我们已经生成了一个开源的数据集超过30000有机化学气相配分函数。利用该数据，训练机器学习深度神经网络估计器以预测未知有机化学气体相变状态的配分函数。该估计器仅依赖于反应物和产物的几何形状和配分函数。训练第二机器学习深度神经网络以从化学物质的几何形状预测化学物质的配分函数。我们的模型准确地预测测试集配分函数的对数，最大平均绝对误差为2.7%。因此，这种方法提供了一种降低从头计算反应速率常数的成本的方法。该模型还用于计算过渡态理论反应速率常数的前因子，其结果与相应的从头计算结果定量一致，在对数尺度上的准确度为98.3%。
2022-03-05 cs.LG physics.chem-ph
Atomistic Simulations of Oxide-Water Interfaces using Machine Learning Potentials
Research Center Chemical Sciences and Sustainability, Research Alliance Ruhr（化学科学与可持续性研究中心，鲁尔研究联盟）
针对氧化物-水界面原子模拟从头算计算成本过高的问题，本文综述了机器学习势（MLPs）在该领域的最新应用进展、相关界面反应活性研究洞见，以及现存挑战与未来方向。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
An Efficient Approach to Ab Initio Monte Carlo Simulation
我们提出了一个嵌套的马尔可夫链蒙特卡罗（NMC）计划，用于建立平衡平均值的基础上，如密度泛函理论的准确潜力。由廉价但近似的势定义的参考系的Metropolis采样被用于对感兴趣的势进行评估的配置进行实质性去相关，从而显著减少在给定精度水平下建立系综平均值所需的数量。该过程的效率通过参考系统热力学状态（在此由其逆温度$β^0$表征）的变化而在运行中最大化，否则该参考系统热力学状态不受约束。局部密度近似（LDA）的结果，在4至60 GPa的压力，其中-取决于质量的参考系潜在的氩的冲击态的接受概率提高了1.2-28倍，相对于未优化的NMC。优化过程强烈补偿参考电位的缺点，证明了显着更高的加速比时，使用较低质量的参考电位。在正则系综中，优化的NMC的效率与标准从头算分子动力学的效率具有竞争力。
2014-01-10 physics.chem-ph physics.comp-ph
Local structure, thermodynamics, and melting curve of boron phosphide at high pressures by deep learning-driven ab initio simulations
本文开发了磷化硼的深度机器学习势，在从头算精度下模拟其高压高温行为，揭示了熔化结构、配位演化及12–15 GPa的反常结构转变，为共价材料熔化研究提供了新方法和新认识。
2023-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Predicting Solvation Free Energies of Molecules and Ions via First-Principles and Machine-Learning Molecular Dynamics
Hong Kong University of Science and Technology（香港科技大学）
本文提出一种基于第一性原理和机器学习分子动力学的泡方法，用于计算分子和离子的溶剂化自由能，避免了端点奇异性问题，适用于任意形状的分子和离子，并通过经典、从头算和机器学习分子动力学模拟验证了方法的可靠性。
2026-04-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Bayesian perspectives for quantum states and application to ab initio quantum chemistry
本章综述以贝叶斯框架下的 Gaussian Process States 统一表示二次量子化多体波函数，用于从头算量子化学性质计算并反哺机器学习关联模式建模。
2025-08-29 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Dynamic Structure Factor of Liquid and Amorphous Ge From Ab Initio Simulations
用从头算分子动力学计算了温度T = 1250 K时液态Ge（l-Ge）和温度T = 300 K时非晶态Ge（a-Ge）的动态结构因子S（k，ω）。电子能量的计算使用密度泛函理论，主要是在广义梯度近似，连同平面波表示的波函数和超软赝势。我们使用一个64原子细胞周期性的边界条件，并计算平均超过运行高达16 ps。计算的液体S（k，ω）同意定性与细川等人，使用非弹性X射线散射。在a-Ge中，我们发现计算的S（k，ω）与Maley等人的实验结果定性一致。我们的结果表明，从头算方法足以近似计算S（k，ω）在液体和非晶材料。
2003-01-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ab-initio quantum chemistry with neural-network wavefunctions
FU Berlin（柏林自由大学）；DeepMind（深度思维）；University of Zurich（苏黎世大学）；IBM Quantum（IBM量子）；IBM Research Zurich（IBM苏黎世研究院）；Thomas J. Watson Research Center（托马斯·J·沃森研究中心）；Imperial College London（帝国理工学院）；EPFL（洛桑联邦理工学院）；Rice University（莱斯大学）；Microsoft Research Cambridge（微软剑桥研究院）
本文回顾了利用神经网络拟设函数的量子蒙特卡罗方法从头原理求解电子薛定谔方程，该方法能以适中的计算成本获得高精度解，为量子化学提供了互补的新途径。
2022-08-26 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
A machine-learning framework for accelerating spin-lattice relaxation simulations
提出一种基于机器学习的加速计算框架预测分子振动和自旋-声子耦合系数，在三种开壳层配位化合物上实现与从头算半定量至定量吻合，计算成本降低约80%，并扩展至分子动力学模拟。
2024-10-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Generating new coordination compounds via multireference simulations, genetic algorithms and machine learning: the case of Co(II) molecular magnets
针对传统配位化合物设计策略成本高、耗时长的问题，提出结合高通量多参考从头算方法、遗传算法和机器学习的计算策略，能智能采样化学空间、预筛选性质并生成新型配体，成功快速生成具创纪录磁学性质的Co(II)单核配位化合物。
2025-04-18 cond-mat.mtrl-sci cs.NE physics.chem-ph
Orbital-free Bond Breaking via Machine Learning
机器学习用于将一维电子的动能近似为电子密度的函数。该功能可以准确地解离双原子，并可以通过训练系统地提高。高精度的自洽密度和分子力的发现，表明从头计算分子动力学模拟的可能性。
2013-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph stat.ML
Quantum-centric machine learning for molecular dynamics
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）
本文提出量子中心机器学习（QCML）框架，将参数化量子电路与Transformer结合，通过预训练和微调直接预测分子波函数，无需迭代变分优化即可达到化学精度，实现高效AIMD模拟。
2025-11-11 physics.chem-ph quant-ph
Combining quantum mechanics and machine-learning calculations for anharmonic corrections to vibrational frequencies
计算半刚性分子的非谐性有几种方法。然而，这种方法还没有被常规采用，因为它们的计算成本很高，特别是对于大分子。势能面是必需的，并且通常由基于从头计算的四次力场势近似，因此将这种方法限制于中等大小的分子。我们开发了一种新的，快速和准确的混合量子力学/机器学习（QM//ML）方法，以减少大型系统的计算时间。用这种新的方法，我们评估了37个分子的非谐频率，从而涵盖了广泛的振动模式和化学环境。所获得的基频再现了使用B2 PLYP/def 2 tzvpp获得的结果，均方根偏差（RMSD）为21 cm-1，实验结果的RMSD为23 cm-1。除了这种非常好的精度，我们的混合QM//ML方法的计算时间与N成线性关系，而传统的完全从头算方法的计算时间为N2，其中N是原子的数量。
2020-02-03 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.comp-ph
On Boltzmann Averaging in Ab Initio Thermodynamics
本文探讨了从头算热力学中通过玻尔兹曼平均考虑高能构型热可达性的方法，解析证明在超过系统关联长度的表面晶胞中穷举采样可获得完全收敛的平均值，并以Pd(100)表面氧吸附模型进行了实例说明。
2025-06-29 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Accurate Machine Learned Quantum-Mechanical Force Fields for Biomolecular Simulations
Google Research（谷歌研究院）；Technische Universität Berlin（柏林工业大学）；University of Luxembourg（卢森堡大学）；Korea University（高丽大学）；Max Planck Institute for Informatics（马克斯·普朗克信息学研究所）；Berlin Institute for the Foundations of Learning and Data（柏林学习与数据基础研究所）
分子动力学（MD）模拟允许对化学和生物过程的原子见解。精确的分子动力学模拟需要计算量很大的量子力学计算，实际上仅限于短时间尺度和少数原子。对于较大的系统，使用有效的，但可靠性低得多的经验力场。最近，机器学习力场（MLFF）作为执行MD模拟的替代手段出现，在数量级加速下提供与从头算方法相似的精度。到目前为止，MLFF主要捕获小分子或周期性材料中的短程相互作用，这是由于构建模型和获得大分子可靠参考数据的复杂性增加，其中长程多体效应变得重要。这项工作提出了一种通用的方法来构建准确的MLFF的大规模分子模拟（GEMS）的训练上的“自下而上”和“自上而下”的不同大小的分子片段，从中可以了解相关的物理化学相互作用。GEMS被应用于研究丙氨酸基肽和46-残基蛋白质crambin在水溶液中的动力学，允许在基本上从头算质量的纳秒尺度的MD模拟> 25 k原子。我们的研究结果表明，肽和蛋白质的结构基序比以前认为的更灵活，这表明从头计算的准确性模拟可能是必要的，以了解动态的生物分子过程，如蛋白质（错误）折叠，药物-蛋白质结合，或变构调节。
2022-05-17 cs.LG physics.chem-ph q-bio.BM
Leveraging active learning-enhanced machine-learned interatomic potential for efficient infrared spectra prediction
本文提出开源框架 PALIRS，通过主动学习训练机器学习原子间势并开展分子动力学模拟，以低成本准确再现并预测小型有机分子的红外光谱。
2025-06-16 physics.chem-ph physics.comp-ph
Gradient domain machine learning with composite kernels: improving the accuracy of PES and force fields for large molecules
大型多原子分子的势能面（PES）和力场（FF）的机器学习模型的泛化精度通常可以通过增加训练点的数量或通过改进模型来提高。为了建立精确的模型，昂贵的高层次从头计算的基础上，最近的工作主要集中在后者。特别是，它已被证明，梯度域机器学习（GDML）模型产生准确的结果，高维分子系统与少量的从头计算。目前的工作扩展GDML的模型与复合内核，以最大限度地从少量的分子几何形状的推断。我们说明，GDML模型可以通过增加底层内核的复杂性，通过贪婪搜索算法使用贝叶斯信息准则作为模型选择度量。我们表明，这需要将各向异性纳入核函数，并产生具有显着较小的泛化误差的模型。给出了乙醇、尿嘧啶、丙二醛和阿司匹林的结果。对于阿司匹林，具有通过在1000个随机采样的分子几何形状下的力训练的复合核的模型产生平均绝对精度为0.177 kcal/mol（61.9 cm $^{-1}$）的全局57维PES和平均绝对误差为0.457 kcal/mol $^{-1}$的FF。
2023-03-17 physics.chem-ph physics.comp-ph
Electrified Metal-Water Interfaces at Constant Potential: Data-Efficient Transfer Learning for Machine-Learning-Based Molecular Dynamics
Politecnico di Torino（都灵理工大学）；Italian Institute of Technology（意大利理工学院）
TRECI通过迁移学习高效构建机器学习力场，实现高精度恒电位分子动力学模拟，显著降低计算成本并拓展电化学建模应用。
2026-10-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Alloy Informatics through Ab Initio Charge Density Profiles: Case Study of Hydrogen Effects in Face-Centered Cubic Crystals
提出基于第一性原理电荷密度分布的“合金信息学”机器学习框架，以面心立方晶体氢效应为例，证明电荷扰动特征能有效预测缺陷性质、原子性质与迁移能垒，可作为无偏描述符。
2023-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
