SISSI: Supernovae in a stratified, shearing interstellar medium -- I. The geometry of supernova remnants
Max-Planck-Institut für extraterrestrische Physik（马克斯·普朗克地外物理研究所）
本文提出SISSI放大模拟套件，研究30个在旋转、引力和湍流塑造的分层剪切ISM中演化的SNR几何形态，并与Local Bubble比较。
2025-08-07 astro-ph.GA
The C(3P) + NH3 reaction in interstellar chemistry: II. Low temperature rate constants and modeling of NH, NH2 and NH3 abundances in dense interstellar clouds
采用连续超音速流动反应器测定了50 ~ 296 K温度范围内C + NH3反应的速率常数。通过脉冲激光光解CBr 4产生C原子。标题反应的动力学直接遵循真空紫外激光诱导荧光（VUV LIF）的C损失和通过H的形成。实验明确地表明，反应在296 K下是快速的，在较低温度下变得更快，在50 K下达到1.8 10-10 cm 3 molecule-1 s-1的值。由于这种反应目前没有包括在天体化学网络中，它对星际氢化氮丰度的影响是通过一个包括气体-颗粒相互作用的稠密云模型来测试的。特别是，在星际NH3合成中起着至关重要的作用的H2的邻-对比的效果进行检查。
2016-03-24 astro-ph.GA
Review of important reactions for the nitrogen chemistry in the interstellar medium
天体化学模型的预测强烈依赖于模拟中使用的反应速率系数。我们回顾了致密星际介质中含氮物种化学的一些关键反应，并提出了新的反应速率系数。评论的细节以与每个反应相关的表格的形式给出。新推荐的速率系数具有不确定性和有效温度范围，并将纳入KIDA（kida.obs.u-bordeaux1.fr）。
2013-10-16 astro-ph.GA
From interstellar carbon monosulfide to methyl mercaptan: paths of least resistance
通过10个中间自由基和分子将一硫化碳（CS）连接到甲基硫（CH3SH）的29个反应已经被表征为与冷星际冰的表面化学相关。发现这些冰中可能存在的中间物种比以前认为的要多，如反式和顺式六氯环己烷。计算了自由基-中性反应的活化能和反应能，以及低温（T> 45~K）速率常数。另一方面，对于无势垒自由基-自由基反应，已经确定了分支比。这两组信息的组合首次提供了完整的H + CS反应网络的定量信息。在这个网络的早期，也就是星际云生命的早期，HCS是主要的自由基，而后来它首先变成CH2SH，最后变成CH3S。
2018-06-08 astro-ph.GA
Reaction Networks For Interstellar Chemical Modelling: Improvements and Challenges
本文综述了星际介质中分子合成的化学模拟的现状。目前的知识状态有关的速率系数和它们的不确定性的主要气相过程-离子中性反应，中性-中性反应，辐射缔合，解离复合-进行了审查。重点放在那些已被确定的反应，通过敏感性分析，作为“至关重要的”在确定预测的丰度的物种中观察到的星际介质。这些敏感性分析已经进行了气相模型的三个代表性的，分子丰富的，天文来源：冷致密的分子云TMC-1和L134 N，和扩大的星周包层IRC +10216。我们的审查导致了许多关键反应的速率系数的新的值和不确定性的建议。这些新的数据对TMC-1和L134 N的预测丰度的影响。星际尘埃颗粒也影响了观测到的星际介质中分子的丰度。它们的作用包括在气体颗粒中，与气相模型不同。我们审查的方法，将吸积到，和反应，在这样的模型中的晶粒表面，以及描述一些最近的实验努力，在实验室中模拟和检查相关的过程。这些努力包括对氢原子的表面催化复合、对已知存在于星际颗粒表面的冰上和冰内的化学处理以及对解吸过程的实验，解吸过程可能使颗粒上形成的物质返回气相。
2010-11-04 astro-ph.GA
Can cyanide radicals drive molecular backbone growth on interstellar icy grains?
Instituto de Física Fundamental, CSIC（西班牙国家研究委员会基础物理研究所）；Leiden University（莱顿大学）
研究通过量子化学计算探讨了吸附在星际尘粒类比物上的氰化物自由基与乙炔和乙烯的反应，发现反应活性受反应物相对取向影响，且在冰中反应与气相反应不同，强调了局部冰结构在星际尘埃化学中的重要性。
2026-03-16 astro-ph.GA
Atom addition reactions in interstellar ice analogues
本文综述了基于实验室的星际冰化学研究的最新进展。重点是原子加成反应，说明水，二氧化碳和甲醇如何在天文学相关的温度下形成固态，以及更复杂的物种的形成，如羟胺，一种重要的益生元分子，和乙醇醛，最小的糖，进行了讨论。这些反应在恒星和行星形成的黑暗时代特别相关，即，当紫外线的作用受到限制时。只有通过专门的实验室研究才有可能对这些过程进行定量表征，即，在大量参数如温度、原子通量和冰形态的完全控制下。由此产生的数字，物理和化学常数，例如，势垒高度、反应速率和分支比提供了关于分子作用过程的信息，是天体化学模型所需的输入，以便将实验室环境的典型时间尺度与理解星际介质演化阶段所需的时间尺度联系起来。详细的实验以及天体化学的影响的结果进行了讨论。
2015-07-09 astro-ph.GA
Molecular hydrogen formation on interstellar PAHs through Eley-Rideal abstraction reactions
我们目前的实验数据上的气相多环芳烃（PAH）阳离子的H2形成过程。这个过程进行了研究，通过暴露晕自由基阳离子，限制在一个射频离子阱，气相H原子。已观察到最多23个氢原子的顺序连接。暴露于原子D而不是H可以将附着与竞争的抽象反应区分开来，因为后者现在在测量的质谱中留下了独特的指纹。使用真实的截面和用于附着和提取的屏障对实验结果进行建模，得到提取与附着截面的1：2的比率。抽象的强大贡献表明，H2形成星际PAH阳离子是一个数量级更相关的比以前认为的。
2018-08-28 astro-ph.GA
Radical Addition and H Abstraction Reactions in C2H2, C2H4 and C2H6: A Gateway for Ethyl and Vinyl Bearing Molecules in the Interstellar Medium
最近的星际探测包括大量在其结构中含有乙烯基（C2 H3）和乙基（C2 H5）的分子。对于这些分子中的一些，没有明确的实验或理论证据支持它们从更简单的前体形成。我们进行了系统的搜索可行的反应从封闭的壳烃含有两个碳原子（乙烷，C2 H6;乙烯，C2 H4;和乙炔，C2 H2）与确定可行的化学路线的目标，形成乙烯基和乙基分子的星际尘埃颗粒。我们的研究结果表明，H和OH自由基都是将乙炔和乙烯转化为更复杂的自由基的关键，这些自由基易于继续反应并形成星际复杂的有机分子。相关的反应，例如OH加成，呈现出高于10 $^{1}$ s $^{-1}$的速率常数，这可能与OH在晶粒上的扩散竞争。类似地，H原子加成到乙炔和乙烯中是一个非常快的过程，在所有情况下速率常数都在10 $^{4}$ s $^{-1}$以上，并且通过量子隧穿大大增强。夺氢反应不太相关，但在涉及OH自由基的特定情况下可能发挥作用。与其他自由基NH 2、CH 3的反应可能对含乙基和乙烯基的分子的化学性质具有小得多的影响。
2022-06-01 astro-ph.GA
Elemental nitrogen partitioning in dense interstellar clouds
许多稠密星际云的化学模型预测，大多数气相元素氮应该以N2的形式存在，其丰度比氢低大约五个数量级。作为一种同质双原子分子，N2很难通过红外或毫米波长跃迁进行光谱检测，因此其丰度通常通过其反应产物N2 H+间接推断。两个主要的形成机制，每个涉及两个自由基-自由基反应是在这样的环境中的N2的来源。在这里，我们报告的测量低温速率常数的这些过程之一，N + CN反应下降到56 K。该反应的测量速率常数和最近确定的其他两个反应牵连在N2的形成的影响进行测试，使用气体颗粒模型，采用严格评估的化学网络。我们表明，星际氮作为N2存在的量取决于其气相形成和原子氮耗尽到晶粒之间的竞争。由于控制N2形成的反应是低效的，我们认为N2并不代表星际氮的主要储库物种。相反，更不稳定形式的氮（如NH3）的丰度升高应该存在于星际冰上，促进含氮有机分子的最终形成。
2012-06-21 astro-ph.GA
SISSI: Supernovae in a stratified, shearing interstellar medium. II. Star formation near the Sun is quenched by expansion of the Local Bubble
Max-Planck-Institut für extraterrestrische Physik（马克斯·普朗克地外物理研究所）；Excellence Cluster ORIGINS（ORIGINS卓越集群）
SISSI项目通过分析本地气泡的扩张与恒星形成的关系，发现超新星活动抑制了太阳邻近区域的恒星形成。
2026-01-19 astro-ph.GA astro-ph.HE
The Reaction between Atomic Carbon and Molecular Nitrogen as a Source of Cyanamide and Carbodiimide on Interstellar Ices
Univ. Bordeaux, CNRS, Bordeaux INP, ISM, UMR 5255（波尔多大学）
研究原子碳与分子氮在星际冰表面的反应，揭示其在形成氰胺和碳二亚胺中的关键作用，改进了现有星化学模型。
2026-04-17 astro-ph.GA
Hydrogenation of HOCO and formation of interstellar CO$_2$: A not so straightforward relation
本文研究了星际HOCO自由基的H-抽取反应，发现其产物显著依赖于HOCO的异构体形式，揭示了星际CO$_2$的形成机制比传统认知更复杂，需重新评估其形成路径。
2025-03-03 astro-ph.GA
Structures and Properties of Known and Postulated Interstellar Cations
正离子在星际化学中发挥着重要作用，特别是在寒冷的环境中，化学被认为主要是离子驱动的。然而，与中性物种相比，大多数存在于天体化学反应网络中的阳离子在天体化学文献中没有完全表征。为了填补这一空白，我们进行了新的精确的量子化学计算，以确定262个阳离子的结构和能量，这些阳离子具有多达14个原子，这些原子被假定在星际化学中发挥作用。采用CCSD（T）/aug-cc-pVTZ//M06-2X/cc-pVTZ单点能计算方法计算了电偶极和总电子能。目前的工作补充了Woon和Herbst（2009）的研究，他们描述了星际化学中涉及的200种中性物质的结构和能量。两者合计，这两个数据集可以用来估计是否反应，假设在目前的天体化学反应网络，是可行的从热化学的角度来看，因此，以提高目前的网络用于模拟星际化学的可靠性。我们提供了一个实际的例子的潜在用途的阳离子加上中性数据集。结果表明，两个反应，涉及含硅离子和目前广泛使用的反应网络KIDA和UMIST，不能发生在冷ISM中，因为吸热。
2021-07-23 astro-ph.GA
Accurate rate coefficients for models of interstellar gas-grain chemistry
考虑了晶粒尺寸和涨落效应，大大改进了模拟晶粒表面化学的方法。然而，目前在气体-颗粒化学的所有实际模型中使用的反应速率系数是不准确的。我们提供了这些关键的速率系数，既准确又容易纳入气体颗粒模型的表达式。我们使用在早期的工作，其中的反应速率系数被定义为一个第一次通过问题，这是用随机游走理论解决得到的确切结果。这里给出的近似反应速率系数很容易包含在所有的星际气体-颗粒化学模型中。与常用的表达式相反，它提供的结果与详细的动力学蒙特卡罗模拟完全一致。我们还显示了涉及多个物种的反应的速率系数。
2009-11-02 astro-ph.GA
Non-Energetic Formation of Ethanol via CCH Reaction with Interstellar H2O Ices. A Computational Chemistry Study
乙醇（CH $_3$ CH $_2$ OH）是一种相对常见的分子，通常存在于恒星形成区域。最近的研究表明，它可能是几种所谓的星际复杂有机分子（iCOMs）的母体分子。然而，这个物种的形成路线仍然存在争议。在目前的工作中，我们研究了乙醇的形成，通过CCH与一个H $_2$ O分子属于冰的反应，作为一个测试案例，调查的可行性的化学反应的基础上“自由基+冰组分”计划作为一种替代机制的iCOMs的合成，超越了通常的自由基-自由基耦合。这是通过DFT计算，采用两个集群的18和33水分子作为冰模型。结果表明，CH $_3$ CH $_2$ OH可以通过该反应机理形成。CCH与水冰簇上的H $_2$ O的反应可以是无障碍的（由于边界冰水分子作为质子转移助剂的帮助），导致乙烯醇前体（H $_2$ CCOH和CHCHOH）的形成。乙烯醇的后续氢化产生乙醇是呈现低活化能势垒的唯一步骤。最后，我们讨论了这些发现的天体物理意义。
2022-02-23 astro-ph.GA
The interstellar gas-phase chemistry of HCN and HNC
我们回顾了涉及HCN和HNC在暗分子云中的反应，以阐明这些异构体的新化学源和汇。发现HCN-HNC体系中最重要的反应是HCNH+（HCNH+ + e-）的解离还原（DR）反应，离子CN + H3+，HCN + C+，HCN和HNC与H+/He+/H3+/H3 O +/HCO+的反应，N + CH 2反应以及两个新的反应：H + CCN和C + HNC。我们测试了新的速率常数和分支比对暗云条件下气体-颗粒化学模型预测的影响。快速的C + HNC反应保持HCN/HNC比显著高于1，只要碳原子丰度保持高。然而，当碳原子和CO耗尽时，HCN与H3+的反应接着HCNH+的DR用于将HCN异构化成HNC，导致HCN/HNC比接近或略大于1。这与TMC-1和L134 N中的观测结果一致，考虑到在许多辐射转移模型中使用与HCN相同的HNC旋转激发速率常数对HNC丰度的高估。
2014-06-06 astro-ph.GA
Pathways to Interstellar Amides via Carbamoyl (NH2CO) Isomers by Radical-Neutral Reactions on Ice Grain Mantles
本研究通过计算探究星际冰粒幔层中酰胺经NH2CO异构体的自由基-中性形成路径，明确各反应能垒与产物，提出纳入相关替代路径可提升天体化学模型的酰胺丰度预测准确性。
2024-07-09 astro-ph.GA
Cracking the Puzzle of CO2 Formation on Interstellar Ices. Quantum Chemical and Kinetic Study of the CO + OH -> CO2 + H Reaction
本研究通过量子化学计算和动力学模拟，揭示CO+OH反应在星际冰上形成CO2的机制，指出在极性冰中需通过HOCO中间体及后续反应实现，而非极性冰中效率较低，与JWST观测相符。
2023-07-09 astro-ph.GA
Polyaromatic Hydrocarbons with an Imperfect Aromatic System as Catalysts of Interstellar H$_{2}$ Formation
本研究针对星际H₂形成机制问题，通过量子化学计算发现具有非完美芳香体系的小型多环芳烃相比苯能提升50K下催化H₂形成的速率，为理解星际H₂生成提供了新依据。
2022-10-22 astro-ph.GA
The Effect of an Inert Solid Reservoir on Molecular Abundances in Dense Interstellar Clouds
在决定星际气体中的分子丰度时，化学物质的冻结作用是什么，这个问题是一个有争议的问题。我们调查了一个理论的情况下，致密的星际分子云核心的化学动力学随时间变化的建模，其中晶粒表面反应故意不包括在内。这意味着，气相和固相丰度仅受气体反应、颗粒上的吸积和解吸的影响。我们比较结果的参考模型，其中没有吸积发生，只有气相反应。我们可以追踪到分子吸积和解吸的纯物理过程对气相化学具有重大的化学后果。引入气体-颗粒相互作用的主要影响是长期的分子丰度变化，这种变化在星前核的典型寿命期间远未达到平衡。
2013-01-09 astro-ph.GA
Evidence of surface catalytic effect on cosmic dust grain analogues: the ammonia and carbon dioxide surface reaction
宇宙尘埃颗粒的表面化学在星际和星周环境中低温下分子的形成中起着重要作用。这是第一次，我们通过实验证明了灰尘表面的催化作用，使用热反应CO2 + 2NH 3 = NH 4 + NH 2COO-，这也是自由基-自由基反应的代理。纳米尺寸的无定形硅酸盐和碳颗粒在我们的实验室被用作颗粒模拟物。在晶粒上的表面催化加速了在80 K的温度下研究的反应的动力学，与分子固体中发生的反应相比，该反应的动力学最多可达3倍。颗粒表面催化效应的证据为星际和星周分子在尘埃表面形成的实验和计算打开了一扇大门。颗粒表面的氨基甲酸铵或完整地释放到原恒星或原行星盘阶段，可以启动一个生物前反应网络。因此，在星际云、原恒星包层和原行星盘中寻找氨基甲酸铵和它的子分子氨基甲酸，应该是一个很大的兴趣。
2019-05-31 astro-ph.GA
Efficient Surface Formation Route of Interstellar Hydroxylamine through NO Hydrogenation II: the multilayer regime in interstellar relevant ices
羟胺（NH 2 OH）是太空复杂益生元物种的潜在前体之一。在这里，我们提出了一个详细的实验研究羟胺形成通过一氧化氮（NO）表面氢化天文相关条件。这项工作的目的是调查羟胺的形成效率在极性（富含水）和非极性（富含一氧化碳）星际冰类似物。研究了一个由最终产物（N2 O、NH 2 OH）和中间产物（HNO、NH 2 O等）组成的复杂反应网络。产品进行了讨论。主要结论是，羟胺的形成是通过一个快速和无障碍的机制发生，它被发现在一个富水的环境中，在较低的温度下，甚至更丰富地形成。在平行，我们实验验证了非形成羟胺UV光解NO冰在低温下，以及非检测NC-和NCO-键轴承物种UV处理后，NO在富含一氧化碳的冰。我们的结果被实施到一个天体化学反应模型，这表明，NH 2 OH是丰富的在暗分子云条件下的固相。一旦NH 2 OH从冰粒中解吸，它就可以形成更复杂的物质（例如，甘氨酸和β-丙氨酸）。
2017-05-25 astro-ph.GA
Formation of the interstellar sugar precursor, (Z)-1,2-ethenediol, through radical reactions on dust grains
本研究通过计算模拟尘埃颗粒表面反应，提出乙烯醇经OH加成与H抽提两步可形成星际糖前体(Z)-1,2-乙烯二醇，揭示吸附模式与反应立体选择性的关联，为理解星际益生元分子起源提供依据。
2024-08-16 astro-ph.GA
Hydrogen abstraction reactions in formic and thioformic acid isomers by hydrogen and deuterium atoms. Insights on isomerism and deuteration
分子在星际介质中的异构现象及其机理是空间有机分子化学的基本问题。特别是，对于简单的甲酸和硫代甲酸，在分子云中发现的低温表明，在气相中的顺反异构化必须受到阻碍。发生在星际尘埃颗粒顶部的反应可以解释低温下异构体的相互转化。我们研究了星际尘埃颗粒表面易发生的由吸氢反应引发的甲酸和硫代甲酸异构化过程。类似地，酸的氘富集可以通过相同的机制发生。我们的目标是阐明这两个主题，以增加我们对空间有机分子关键前体的理解。
2022-04-06 astro-ph.GA
Interstellar nitrile anions: Detection of C3N- and C5N- in TMC-1
我们报告的第一次检测C3 N-和C5 N-对冷暗核心TMC-1在金牛座地区，使用Yebes 40米望远镜。观测到的C3 N/C3 N-和C5 N/C5 N-丰度比分别为140和2，这与富碳恒星IRC+10216的拱星包层中发现的丰度比相似。虽然中性粒子的形成机制在星际云（离子-中性反应）和星周云（光解离和自由基-中性反应）中是不同的，但C3 N/C3 N-和C5 N/C5 N-丰度比的相似性强烈表明了这些阴离子在星际云和星周云中形成的共同化学途径。我们讨论了辐射电子连接的作用，N原子与碳链阴离子Cn-之间的反应，以及H-与HC 3 N和HC 5 N的反应作为形成CNN-的可能途径。TMC-1中C5 N-的检测为将IRC+10216中发现的谱线归属于该阴离子提供了强有力的支持，因为它排除了含金属物质或振动激发态的可能性。从TMC-1和IRC+10216中观测到的C5 N-和中性自由基C5 N的频率中导出了一组新的转动参数。
2020-09-07 astro-ph.GA
Surface Diffusion of Carbon Atoms as a Driver of Interstellar Organic Chemistry
本研究通过光激发脱附与共振增强多光子电离方法原位检测冰表面C原子，实验测定其表面扩散活化能为88 meV，发现其在星际冰上约22 K即可激活扩散并驱动复杂有机分子复杂性增加，揭示了碳加成化学在宇宙有机化学演化中的关键作用。
2023-08-04 astro-ph.GA
A line confusion limited millimeter survey of Orion KL. II: Silicon-bearing species
我们提出了一个研究中检测到的含硅物种的线混淆有限的调查对猎户座KL进行IRAM 30米望远镜，其范围从80到280 GHz的。我们的目标是得出每个家庭的物理和化学条件，同时考虑到所有观察到的线从每个物种的所有同位素。我们已经使用辐射转移代码，这使我们能够选择LVG和LTE近似之间的气体的物理条件下，检测到的分子的线建模。我们已经使用了适当的碰撞率LVG计算。对于SiO的v=1态，我们首次探测到J=2-1谱线和J=4-3跃迁的辐射，两者都显示出强的脉泽效应。对于SiO v=0，我们已经探测到28 SiO，29 SiO和30 SiO;此外，我们还绘制了J = 5-4 SiO线。对于SiS，我们已经检测到主要物种，29 SiS和SiS v=1。不太可能在猎户座KL（IRc 2）中检测到其他物种，SiS的发射峰出现在~15.5 km s-1的速度;对IRc 2周围5-4 SiO线的研究表明，这一特征可能是由于外流与环境云的相互作用而产生的扩展成分。我们推导出一个SiO/SiS柱密度比约为13的平台组件。此外，我们还提供了几个未检测到的含硅物种的柱密度上限。我们的化学模型的结果表明，虽然有可能在气相中（以及在晶粒上）重现SiO，但SiS是表面反应的产物，最有可能涉及S与Si的直接反应。
2010-12-09 astro-ph.GA
A cryogenic ice setup to simulate carbon atom reactions in interstellar ices
讨论了一种用于研究分子云中星际冰固态反应路线的定制碳原子束源的设计、实现和性能。该源集成到现有的超真空装置，表面反应模拟装置（SURFRESIDE $^{2}$），扩展了这个双原子（H/D，O和N）光束线装置与第三个原子（C）光束线的一个独特的系统，是完全适合于探索复杂的有机分子固态形成的代表性星际云条件下。讨论了该系统的参数空间，其中包括碳原子撞击冰样品的通量，它们的温度，以及温度对冰反应的潜在影响。为了减少装置内部的碳污染，已经投入了大量的努力来将光束尺寸限制在样品尺寸的限制内。通过实例实验C + $^{18}$ O $_2$定量研究了C原子束的性能，并得到了计算得出的激活势垒的支持。讨论了该源通过C原子反应研究星际复杂有机分子固态形成的潜力。
2020-04-20 astro-ph.GA astro-ph.SR
The C(3P) + NH3 reaction in interstellar chemistry: I. Investigation of the product formation channels
用两个互补实验和电子结构计算研究了基态碳原子C（3P）与NH3反应的产物生成通道。在气流管实验（330 K，4 Torr）中使用可调谐VUV光电离与飞行时间质谱联用检测反应产物。形成的物种和光电离光谱的时间配置文件被用来识别的C + NH3反应的主要产品。此外，氢原子的形成监测真空紫外激光诱导荧光从室温到50 K的超音速气流中产生的拉瓦尔喷嘴技术。通过电子结构计算，得到了中间体、过渡态和沿反应坐标形成的配合物。理论计算支持的光电离和激光诱导荧光实验的组合表明，在研究的温度和压力范围内，H + H2CN生产通道代表该反应的产物产率的100%。动力学测量的标题反应下降到50 K和新的速率常数对星际氮氢化物丰度的影响，使用稠密的星际云模型报告在文件II。
2016-03-27 astro-ph.GA physics.chem-ph
Unusual Low Temperature Reactivity of Water. The CH + H2O Reaction as a Source of Interstellar Formaldehyde?
水是星际空间中氧气的一个重要储存体，并且通过远红外辐射冷却在恒星形成的物理学中起着关键作用。虽然水蒸气在原恒星的外流中含量很高，但由于其在气相中的低温反应性有限，它对这些区域的化学演化的贡献很小。在超音速流反应器中，我们对CH + H2O无势垒反应进行了50 K的动力学实验。测得的速率在室温以下迅速增加，证实并扩展了早期统计计算的预测。该反应的开放产物通道表明，该过程可能是原恒星包层中甲醛形成的重要气相途径。
2013-08-19 astro-ph.EP astro-ph.GA
A twist on the reaction of the CN radical with methylamine in the interstellar medium: new hints from a state-of-the-art quantum-chemical study
尽管目前大多数模型假设星际复杂有机分子（iCOMs）是在尘埃颗粒表面形成的，但有一些证据表明中性气相反应起着重要作用。本文研究了气相中甲胺（CH $_3$ NH $_2$）与氰基（CN）自由基之间的反应，迄今为止只有零星和/或不准确的结果报道。这个案例研究使我们能够指出采用量子化学计算的关键重要性，在国家的art. Since的CH $_3$ NH $_2$ + CN反应的两个主要产品，即CH $_3$ NH和CH $_2$ NH $_2$自由基，还没有被光谱表征，一些努力已经填补了这一空白。
2020-07-15 astro-ph.GA physics.chem-ph
Chemical modeling of aminoketene, ethanolamine, and glycine production in interstellar ices
University of Virginia（弗吉尼亚大学）；Max Planck Institute for Astronomy（马克斯·普朗克天文学研究所）；Friedrich Schiller University Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）
本研究通过天体化学动力学模型模拟星际冰中原子碳与氨反应生成氨基乙烯酮，进而氢化生成乙醇胺和甘氨酸，发现激波区域更利于这些复杂有机分子的存活与探测。
2025-10-23 astro-ph.GA
Chemical models of interstellar glycine and adenine precursor aminoacetonitrile (NH2CH2CN)
本研究利用NAUTILUS三相化学模型并加入300多个反应，模拟热核中氨基乙腈及其异构体的化学演化，预测其丰度与观测一致，并揭示其形成与破坏路径及生成腺嘌呤的可能性。
2024-08-21 astro-ph.GA
On the Formation of CO2 and Other Interstellar Ices
我们调查的星际尘埃颗粒冰的形成和演变的暗云条件下，特别强调CO2。我们使用一个三相模型（气体/表面/地幔）来模拟耦合的气体-颗粒化学，允许区分的化学活性表面保存在地幔下面的冰层。该模型包括障碍介导的表面反应和热跳跃过程之间的竞争的治疗。计算结果与观测到的星际介质中CO2、CO和水冰的行为非常吻合。OH自由基与CO的反应被认为是足够有效的占CO2冰生产在乌云。在低视反射率，尘埃温度~12 K，CO2是由CO与OH的直接扩散和反应形成的，我们将由此产生的富含CO2的冰与观测到的极地CO2签名。CH4冰与该组分具有良好的相关性。在更高的反射率下，尘埃温度较低，CO相对稳定，因此含量丰富;然而，CO分子顶部的H和O的反应允许OH和CO迅速相遇，以产生范围为2 - 4的CO：CO2比，我们将其与非极性特征联系起来。我们建议，观测非极性的CO2/CO冰签名在乌云的结果从一个强烈隔离的CO：H2O冰，其中CO2居住几乎完全在CO成分。观测到的CO2，CO和H2O的视觉消光阈值，以及再现深度依赖模型。甲醇的形成被发现是非常敏感的动态时间尺度和尘埃温度。
2011-06-03 astro-ph.GA
Tunneling Reaction Kinetics for the Hydrogen Abstraction Reaction H + H$_2$S -> H$_2$ + HS in the Interstellar Medium
在星际表面化学的框架下，研究了H和H $_2$ S之间的夺氢反应，生成HS和H $_2$作为产物。高温速率常数高达2000 K的气相中计算，并与以前报道的值一致。随后，首次提出了天体化学感兴趣的低至55 K的低温速率常数，即，涵盖双分子和单分子反应机理。为此，使用所谓的隐式表面模型。严格地说，这是一个结构气相模型，其中考虑了在固态下的旋转的限制。计算的动力学同位素效应解释的激活和离域的差异。所有速率常数均在UCCSD（T）-F12/cc-VTZ-F12理论水平下计算。最后，我们表明，反应的能量只在很小程度上受到影响的存在下的H $_2$ O或H $_2$ S分子团簇，模拟冰表面，计算在MPWB 1 K/def 2-TZVP理论水平。
2017-12-06 astro-ph.GA physics.chem-ph
Formation of interstellar SH$^+$ from vibrationally excited H$_2$: Quantum study of S$^+$ + H$_2$ $\rightleftarrows$ SH$^+$ + H reactions and inelastic collisions
采用两种新的SH $_2^+$势能面（PES）$^4A''$和$^2A''$电子对称性，从量子力学方法计算了SH $^+$的形成、破坏和碰撞激发的速率常数. PES描述了与SH $^+$（$^3Σ^-$）+ H（$^2S$）通道相关的所有绝热态。通过S $^+$ + H $_2$反应形成SH $^+$在$\approx$ 9860 K是吸热的，并且需要H $_2$分子上的至少两个振动量子以产生显著的反应性。H-$_2$（$v=2$）的总生成速率常数的准经典计算与100 K以上的量子结果符合得很好。进一步的准经典计算，然后进行$v=3$，4，和5，以涵盖所有的振动激发H $_2$水平显着密集的光解离区域（PDR）。新计算的形成和破坏速率常数比以前的大两到六倍，并已被引入Meudon PDR代码模拟猎户座酒吧原型PDR的物理和照明条件。基于新分子数据的新天体化学模型产生了四倍大的SH $^+$柱密度，与最近ALMA对猎户座棒的观测所推断的一致。
2019-05-07 astro-ph.GA
Theoretical computations on the efficiency of acetaldehyde formation on interstellar icy grains
已知星际颗粒是形成星际分子如H $_2$、水、氨和甲醇的重要因素。有人提出，所谓的星际复合有机分子（iCOM）也是通过假设具有等于1的效率的反应，通过自由基的结合在星际颗粒冰冷的表面上形成的。在这项工作中，我们的目标是调查的鲁棒性或弱点，考虑乙醛（CH $_3$ CHO）的情况下，作为一个开始的研究案例。在文献中，已经假设乙醛是通过HCO和CH $_3$的结合在结冰表面上形成的。在这里，我们报告新的理论计算的效率，其形成。为此，我们耦合的能量学和动力学的反应CH $_3$ + HCO，这可能会导致CH $_3$ CHO或CO + CH $_4$的形成的量子化学计算。具体而言，我们结合反应动力学计算与水稻Ramsperger-Kassel-Marcus（RRKM）理论（隧道）的方法与扩散和解吸竞争通道。我们提供的格式所使用的天体化学模型，以方便他们的开发我们的计算结果。我们的新的计算表明，乙醛形成的冰表面上的效率是一个复杂的函数的温度，更重要的是，假设的扩散结合能比$f$的CH $_3$自由基。如果比例$f$为$\geq$ 0.4，则在反应可以发生的范围内，即在12和30 K之间，效率等于1。然而，如果$f$更小，效率会急剧下降：当$f$ =0.3时，它最多为0.01。此外，乙醛的形成总是与CO + CH $_4$竞争。
2021-08-27 astro-ph.GA
CO+ as a probe of the origin of CO in diffuse interstellar clouds
弥漫的星际介质的化学性质受到宇宙射线、紫外线（UV）辐射和湍流的综合影响。先前在光解区域（PDR）的外边缘处检测到并且由C+和OH的反应形成，CO+是热、宇宙射线和UV驱动化学中HCO+和CO的主要化学前体。我们的目标是测试热宇宙射线和紫外驱动的化学反应是否通过中间形成CO+在弥漫的星际分子气体中产生CO。我们用阿塔卡马大毫米阵列（ALMA）向两个类星体搜索CO+吸收，这两个类星体具有来自弥漫的星际气体的已知银河前景吸收，J1717-3342和J1744-3116，目标是在236 GHz附近J=2-1跃迁的两个最强的超精细分量。我们不能检测到CO+，但对这两个目标获得了敏感的上限。CO+柱密度的导出上限代表HCO+柱密度的约4%。CO+相对于H2的丰度的相应上限为<1.2 x 10^{-10}。未检测到CO+证实了HCO+主要是由超热过程引起的氧与碳阴离子CH 2+或CH 3+反应产生的，而CO+和HOC+则是由C+与OH和H2O反应产生的。在低消光下形成CO分子所需的密度与该方案一致。
2021-03-01 astro-ph.GA
The chemistry of H2NC in the interstellar medium and the role of the C + NH3 reaction
本研究通过对多类星际云的观测搜寻与理论计算，发现亚稳态分子H2NC广泛存在于冷致密云中，且证实C + NH3反应是星际云中H2NC的主要生成来源。
2023-03-21 astro-ph.GA
Organic matter in interstellar dust lost at the approach to the heliosphere: Exothermic chemical reactions of free radicals ignited by the Sun
目标。我们解决了在太阳系内测量时星际尘埃中缺失的有机物质的难题，同时无疑存在于围绕太阳系的本地星际云（LIC）中。方法.我们提出了一个理论上的论点，即有机化合物升华几乎瞬间通过放热反应，当太阳照射引发化合物中的自由基的重组或碳键的重排。结果事实证明，触发温度位于20 $-$-50 K的范围内，考虑到有机材料的升华发生在所谓的星际中性原子的过滤区域之外。我们发现，在太阳系中的LIC尘埃的原位测量结果在高估的LIC的气体与尘埃的质量比，除非考虑到有机材料的升华。我们还发现，以前的星际拾取离子的测量已经确定了气体和有机材料的总元素丰度，而不是单独的星际气体。结论.我们的结论是，LIC有机物质遭受升华途中日光层，这意味着我们的理解LIC灰尘从太空任务是不完整的。由于土星轨道内的太空任务无法提供任何关于LIC尘埃有机物质的信息，因此必须等待未来对奥尔特云内边缘的探索任务，以彻底了解LIC中的有机物质。一旦我们的星际有机物质通过自由基的放热化学反应升华的模型得到证实，来自弥漫的星际介质的胚种说的假设就被排除了。
2020-09-29 astro-ph.EP astro-ph.GA
Low temperature rate constants for the N(4S) + CH(X2Πr) reaction. Implications for N2 formation cycles in dense interstellar clouds
在连续超音速流反应器中，以N（4S）+ OH（X2 ~+）和N（4S）+ CN（X2 ~+）反应为参考，采用相对速率技术，在56 K < T < 296 K范围内，测定了星际间N（4S）+ CH（X2 ~+）反应的速率常数.过量浓度的原子氮产生的拉瓦尔喷嘴和CH和OH自由基的上游的微波放电方法，通过原位脉冲激光光解合适的前体分子。同时，基于HCN和HNC的13 A '和13 A”态的精确全局势能面，通过分级结构方案，对标题反应进行了量子动力学计算。两个绝热势能面都是无势垒的，每一个都有两个深势阱，这表明该反应是由复合物形成机制主导的。的实验和理论工作是inexcellent协议，预测一个积极的温度依赖性的速率常数，在较早的实验工作在低温下。使用密云模型测试了新的低温速率常数对星际N2形成的影响，得到的N2丰度比以前预测的低10- 20%。
2013-07-03 astro-ph.GA physics.chem-ph
The chemistry of vibrationally excited H2 in the interstellar medium
振动激发的H2分子的内能可以用来克服或减少分子天体物理学感兴趣的各种化学反应的活化势垒。在这篇文章中，我们详细研究了振动激发的H2与C+，He+，O，OH和CN的反应对星际云的化学组成的影响，根据现有的化学动力学数据。发现H2（v>0）和C+的反应对某些分子的丰度有着深刻的影响，特别是CH+，它是一种直接产物，在振动激发态H2相对于基态H2的丰度分数超过10^（-6）的天文区域很容易形成，与气体是否热无关。通过PDR模型研究了这些反应对弥漫云zeta Oph和HD 34078、致密PDR猎户座Bar、行星状星云NGC 7027以及B 9恒星HD 176386周围的拱星盘的化学成分的影响。我们发现，CH+的形成特别有利于密集和高FUV照明的区域，如猎户座酒吧和行星状星云NGC 7027，其中柱密度超过10^（13）cm^（-2）的预测。然而，在弥漫的云，这种机制被发现是不够有效的形成CH+与柱密度接近的值来自天文观测。
2010-03-06 astro-ph.GA
Processing of hydroxylamine, NH2OH, an important prebiotic precursor, on interstellar ices
羟胺，NH 2 OH，是已经检测到的具有最高益生潜力的星际分子之一。然而，天文观测发现的这种分子的丰度对于相对简单的分子$\sim$ 10 $^{-10}$相对于H2来说相当低。这种看似低的丰度可以通过星际尘埃颗粒的破坏路线来合理化。在这项工作中，我们在几个棱镜下测试了这一假设的可行性，发现\ce{NH2OH}丰度较低的起源可以用两个化学过程来解释，一个在低温（10 K）下工作，另一个在中温（20 K）下工作。在低温下，即使是少量的HNO + H -> NO + H2的夺氢反应也能部分抑制通过NO的连续氢化形成NH 2 OH，并降低其在晶粒上的丰度。我们发现，使15- 30%的结合位点用于该反应导致$\sim$的\ce{NH2OH}丰度降低1-2个数量级。在较温暖的温度下（20 K，在我们的研究中），反应NH 2 OH + H -> HNOH + H2，这被认为是快速的（$\sim$ 10 $^{6}$ s $^{-1}$）在这项工作中，随后由吸附物的进一步抽象，是固定在10 K（O，N）是\ce{NH2OH}破坏的主要途径。我们的研究结果揭示了羟胺在太空中的丰度，并为限制这种分子及其衍生物在星际前生物化学画布中所经历的后续化学铺平了道路。
2023-03-22 astro-ph.GA
The gas-phase reaction of NH2 with formaldehyde (CH2O) is not a source of formamide (NH2CHO) in interstellar environments
首次对NH_2与甲醛（CH_2 O）的气相反应进行了低温动力学实验研究。这种反应以前曾被认为是星际环境中甲酰胺（NH 2CHO）的来源。一个脉冲拉瓦尔喷嘴配备激光闪光光解和激光诱导荧光光谱被用来创建和监测的时间衰减的NH 2在CH 2 O的存在下。没有观察到NH 2通过与CH 2 O反应而损失，并且我们将34 K下的速率系数上限设定为<6 × 10 -12 cm-3 molecule-1 s-1。将势能面的从头计算与RRKM计算相结合，预测在35 K下的速率系数为6.2 × 10 -14 cm-3 molecule-1 s-1，与实验结果一致。一个显着的障碍的存在下，18 kJ mol-1，为形成甲酰胺作为一种产品，意味着只有H-提取通道产生NH 3 + CHO，其中的H-原子的转移可以发生通过量子力学隧道通过23 kJ mol-1的障碍，在低温下是开放的。这些结果与最近的一项理论研究相反，该研究表明该反应可以在没有屏障的情况下进行，因此是气相甲酰胺形成的可行途径。计算出的速率系数中使用的天体化学模型表明，这种反应产生的气相甲酰胺星际和拱星条件下，只有微不足道的数额。因此，NH 2与CH 2 O的反应并不是星际环境中低温下甲酰胺的重要来源。
2022-08-26 astro-ph.GA physics.chem-ph
Reaction Mechanisms and Kinetics of CN and CCH with H2CS: Implications for Interstellar Sulfur Chemistry
De Vinci Higher Education, De Vinci Research Center（德文奇高等教育中心，德文奇研究中心）；Institut Supérieur des Arts Multimédia de la Manouba, Université de la Manouba（马努巴多媒体艺术学院，马努巴大学）；Faculté des Sciences de Tunis, Laboratoire de Physique de la Matière Condensée, Université Tunis El Manar（突尼斯理学院，凝聚态物质物理实验室，突尼斯埃尔曼纳尔大学）；Observatoire de Paris, Université PSL, CNRS-UMR 8112, LUX（巴黎天文台，巴黎文理研究大学，法国国家科学研究中心联合研究单位8112，LUX）；Department of Physics, College of Khurma University, Taif University（物理系，库尔玛学院，塔伊夫大学）
通过从头算和主方程方法研究CN和CCH与硫代甲醛(H2CS)的气相反应，发现CN+H2CS主要生成HCSCN+H，而CCH+H2CS主要生成HCSCCH+H和HCCH+HCS，为冷云中硫化学模型提供速率系数。
2026-06-23 astro-ph.GA
Termination of bottom-up interstellar aromatic ring formation at C6H5+
本研究通过单碰撞条件下的离子-分子反应实验，发现乙炔质子化后的反应序列终止于C6H5+，而非生成苯，从而推翻了既有的星际苯形成机制，改变了我们对PAHs形成路径的理解。
2025-02-25 astro-ph.GA physics.chem-ph
Toward Unraveling Cyanopolyyne Surface Chemistry: A Preview on Isolated Systems From HC_{3}N to Ethyl Cyanide and Propylamine
本研究通过量子化学方法揭示最小氰基多炔HC_{3}N的加氢反应网络，发现关键反应路径生成乙基氰和丙胺，为星际冰上碳链化学提供洞见。
2025-05-26 astro-ph.GA
Hydrogenation of small aromatic heterocycles at low temperatures
最近一波星际芳香分子的探测引发了人们对芳香分子在天体物理条件下的化学行为的兴趣。在大多数情况下，这些检测是通过化学相关的分子（称为代理）进行的，这些分子隐含地表明母体分子的存在。在这项研究中，我们提出了不同的芳香族分子（苯，吡啶，吡咯，呋喃，噻吩，silabenzene，和磷）的加氢反应的理论评价的结果。这些反应的可行性使我们能够评估这些分子对星际介质中最重要的还原剂氢原子（H）的弹性。所有重要的反应都是放热的，其中大多数都存在激活势垒，在某些情况下，量子隧穿可以克服这些激活势垒。瞬时反应速率常数在50 K和500 K之间提供。对于最有效地形成的自由基，已经研究了第二氢化步骤。我们建议，氢化衍生物的呋喃，吡咯，特别是2，3-二氢吡咯，2，5-二氢吡咯，2，3-二氢呋喃，2，5-二氢呋喃是有前途的候选人，为未来的星际探测。
2021-05-24 astro-ph.GA
Unimolecular Chemical Kinetics in the Interstellar: Competition of Infrared Radiation and Collision Activation Mechanisms
本文基于扩展 Lindemann 理论提出无量纲数 $PR$，用于判别星际单分子反应由碰撞活化还是红外辐射活化主导，并以典型反应和主方程计算验证 $PR^*\approx10$。
2024-10-27 astro-ph.GA astro-ph.SR
The fast C(3P) + CH3OH reaction as an efficient loss process for gas-phase interstellar methanol
在50 ~ 296 K温度范围内，用连续超声反应器测定了C（3 P）+CH_3OH反应的速率常数。通过原位脉冲激光光解CBr 4产生C（3 P），这是一个多光子过程，也产生了一些C（1D），使我们能够同时研究C（1D）+CH 3OH反应的低温动力学。C（1D）原子后，在过量的CH 3OH的存在下，通过间接荧光示踪法。C（3 P）原子检测相同的化学发光技术，也通过直接真空紫外激光诱导荧光（VUV LIF）。二次测量的产品H（2S）原子的形成已进行允许绝对H原子产率通过与合适的参考反应比较获得。与此同时，基于从头计算方法对与该反应有关的配合物、加合物和过渡态进行了统计计算。通过与实验H原子产率的比较，可以确定优选的反应途径，对统计计算施加重要的约束。实验和理论工作是非常一致的，预测负的温度依赖性的速率常数增加从2.2 × 10-11 cm 3 molecule-1 s-1在296 K到20.0 × 10-11 cm 3 molecule-1 s-1在50 K。在本实验条件下，主要产物为CH 3和HCO。由于这种反应在目前的天体化学网络中没有考虑，因此使用致密星际云模型测试其对星际甲醇丰度的影响。
2014-06-05 astro-ph.GA physics.chem-ph
The 2014 KIDA network for interstellar chemistry
用于研究星际介质中气体和冰的化学成分的化学模型是基于化学反应网络和相关的速率系数。这些反应和速率系数部分是根据文献中的数据编制的。我们在本文中介绍了kida.uva.2014，这是2012年首次发布的kida.uva公共气相网络的新更新版本。除了对许多具体更新的描述之外，我们还说明了与我们的网络kida.uva.2011的先前版本的结果相比，冷密云条件下分子预测丰度的变化。
2015-03-05 astro-ph.GA
Formation of S-bearing complex organic molecules in interstellar clouds via ice reactions with C2H2, HS, and atomic H
本研究针对星际硫丰度观测与预期不符的问题，通过10K下的实验室实验结合计算，证实SH自由基可启动含硫有机分子形成网络，明确了CH3CH2SH等产物及生成路径，为星际含硫分子研究提供依据。
2024-07-13 astro-ph.GA astro-ph.SR
Revised Models of Interstellar Nitrogen Isotopic Fractionation
冷分子云中的含氮分子具有一系列同位素分馏比，这些分子可能是彗星和陨石中发现的$^{15}$ N富集的前体。化学模型计算表明，原子-分子离子和离子-分子反应可以解释大部分的分馏模式观察。然而，最近的量子化学计算表明，几个关键过程不太可能发生在稠密的云中。密云化学的相关模式计算表明，修正后的$^{15}$ N富集值与观测值不匹配。我们研究了这些反应速率修改对Wirström等人（2012）化学模型的影响，该模型与其他模型存在显著的物理和化学差异。我们已经包括CN的$^{15}$ N分馏在中性-中性反应，也更新了氮化学中的关键反应的速率系数。我们发现，修改后的分馏速率在任何时候都具有抑制氨中$^{15}$ N富集的效果，而消耗甚至更明显，达到>2000的$^{14}$ N/ $^{15}$ N比。考虑到最新的氮化学成分，虽然氯化萘本身的$^{14}$ N/ $^{15}$ N比率仍可能低于100，但HCN或HNC并未发生显著的富集，这与在乌云和彗星中观察到的证据相反。然而，这样低的CN丰度预测，更新的模型不足以解释散装$^{15}$ N增强原始材料中观察到的。很明显，替代分馏反应是必要的，以重现观察，因此，进一步的实验室和理论研究是迫切需要的。
2017-11-22 astro-ph.GA
