The efficiency of photodissociation for molecules in interstellar ices
星际光子的处理影响了星际颗粒上冰质地幔的组成。固体中的光解离速率不同于气相中的分子。这项工作的目的是确定一个平均的，一般的比率之间的光解离系数的分子在冰和气体。利用一维天体化学模型模拟了一条视线穿过坍缩的星际云核时的化学成分，其星际消光随时间变化。在不同的反射率下，计算的冰的碳氧化物和氨（相对于水冰）的柱密度与观测结果进行了比较。后者是从分子云中的背景恒星取样冰的文献数据中获得的。发现固体/气体光解离系数比的最佳拟合值为~0.3。换句话说，气相光解离速率系数必须减少了0.3的因素，然后才将它们应用到冰冷的物种。该模型的一个关键部分是适当地包含宇宙射线诱导解吸。观察采样气体总折射率超过~22等被认为是不相关的建模结果，可能是因为颗粒被非极性分子。
2018-05-09 astro-ph.GA
The Uptake of Interstellar Gaseous CO into Icy Grain Mantles in a Quiescent Dark Cloud
从五个学院射电天文台CO映射金牛座分子云的调查数据相结合的消光数据的样本292背景场星调查的CO从气体中的吸收冰颗粒地幔尘埃云内。假设冰中的CO储层由固体CO和固体CO2（由灰尘上的CO氧化形成）的组合丰度很好地表示，我们发现总柱密度（气体+固体）与视觉消光（Av）在5 < Av < 30 mag的范围内密切相关，即，达到我们样品所涵盖的最高分辨率。气相CO的平均消耗从Av < 5的可忽略水平单调增加到Av = 10时的约30%和Av = 30时的60%。由于这些结果指的是视线平均值，因此必须将其视为云层深处实际损耗的下限，实际损耗可能接近100%。我们表明，这是合理的，这样的高水平的耗尽达到在致密的核心上的时间尺度为0.6万年，与他们的预期寿命。在恒星形成过程中的核心的分散可能是有效的，在维持可观察到的水平的气态CO的较长的时间尺度估计的年龄的云。
2010-07-17 astro-ph.GA
Erosion of Icy Interstellar Objects by Cosmic Rays and Implications for `Oumuamua
我们研究了宇宙射线和气体碰撞对冰质星际物体的破坏和改变。利用在本地星际介质中测量的宇宙射线通量以及从不同银河中心半径的伽马射线观测中推断的宇宙射线通量，我们发现宇宙射线侵蚀对于由常见类型的冰组成的星际物体是重要的。有趣的是，宇宙射线加热可能会非常有效地破坏冰冷的星际物体，因此，\citet{jackson2021}在解释“Oumuamua”的组成时提出的N $_2$碎片的初始大小至少应为0.5公里，以便在ISM中的大约0.5 Gyr的旅程中幸存下来，如果它起源于宇宙射线通量增强的区域，则可能更大。这意味着初始N $_2$质量至少比最终值大一个数量级，加剧了解释“Oumuamua”的N $_2$质量预算不足。由于宇宙射线加热和气体碰撞而产生的侵蚀时间也使我们能够对其他类型的冰质星际天体的初始大小设定近似的限制，例如由CO、CO $_2$或CH $_4$组成的天体。对于一个给定的初始大小，我们约束的最大距离的诞生地点的星际物体具有不同的速度。我们还发现，宇宙射线和气体加热可以在摧毁星际物体之前完全改变冰的结构。
2021-10-28 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.HE
Evaporative cooling of icy interstellar grains II. Key parameters
上下文当冰质星际颗粒被宇宙射线（CR）粒子或其他过程突然加热时，就会发生蒸发（升华）冷却。它导致冰物质的热解吸，影响星际云的化学成分。目标。我们调查升华冷却的细节，获得必要的知识之前，这个过程被认为是在天体化学模型。方法.我们采用了一个数值代码来描述分子从冰颗粒中一层一层地升华，也考虑了大块冰分子在升华之前向表面的有限扩散。我们研究了一种谷物，突然加热到峰值温度T，通过升华和辐射冷却。结果一些问题得到了答复。当晶粒温度T > 40 K时，晶粒热容C的选择对升华分子数N的影响有限。对于具有不同尺寸的晶粒，CR诱导的解吸对于具有〜 0.02微米的芯半径的相当小的晶粒是最有效的。只有当峰值温度T > 80 K时，并且没有其他挥发物时，才能从小颗粒中发生CR诱导的CO2冰升华。在T <30 K时，H2分子在晶粒表面的存在加速了其冷却，从而显著降低了其他升华分子的N。最后，如果没有大块冰分子的扩散和随后的升华（即，升华仅发生在表面层），升华产率不超过1-2个单层，并且如果T > 50 K，N不随T的增加而增加。结论.澄清了有关冰星际颗粒升华冷却的重要细节，这将使天体化学建模中能够适当考虑这一过程。
2020-07-09 astro-ph.GA physics.chem-ph
Quantum mechanical simulations of the radical-radical chemistry on icy surfaces
星际复杂有机分子（iCOMs）的形成是天体化学研究的一个热点。试图重现观测结果的一个主要范例假设，iCOM是在覆盖星际尘埃颗粒的冰盖上形成的，这是自由基-自由基耦合反应的结果。我们调查iCOMs形成的冰面上通过计算量子力学方法。特别地，我们研究了CH $_3$ + X体系的偶联反应和直接夺氢反应（X = NH $_2$，CH $_3$，HCO，CH $_3$ O、CH $_2$ OH）和HCO + Y（Y = HCO、CH $_3$ O、CH $_2$ OH），加上CH $_2$ OH + CH $_2$ OH和CH $_3$ O + CH $_3$ O系统。我们计算了这些反应的活化能势垒以及所有研究的自由基的结合能，通过密度泛函理论（DFT）计算两个冰水模型，由33和18个水分子。然后，我们估计每个反应的效率，使用的反应活化能，解吸能和扩散能和Eyring方程推导的动力学。我们发现表面上的自由基--自由基化学并不像通常认为的那样简单。在某些情况下，直接H提取反应可以与自由基-自由基耦合竞争，而在其他情况下，它们可能包含大的活化能。具体而言，我们发现，（i）乙烷，甲胺和乙二醇是唯一可能的产品的相关自由基-自由基反应;（ii）乙二醛，甲酸甲酯，乙醇醛，甲酰胺，二甲醚和乙醇的形成可能是在竞争中与各自的H-抽象产品，和（iii）乙醛和过氧化二甲基似乎不可能的粮食表面产品。
2022-01-26 astro-ph.GA
Hydrogenation of accreting C-atoms and CO molecules -- simulating ketene and acetaldehyde formation under dark and translucent cloud conditions
在恒星和行星形成的不同阶段观察到了简单和复杂的有机分子（COMs），并已在星前环境（如黑暗和半透明的云层）中成功识别。然而，在恒星形成的最早阶段，有机分子形成的图像并不完整，一个重要的原因是缺乏具体的实验室实验来模拟星际颗粒冰冷表面上的碳原子加成反应。在这里，我们提出的实验中，CO分子以及C-和H-原子共沉积与H $_2$ O分子在10 K的表面模仿正在进行的形成“H $_2$ O-丰富”的冰地幔。为了模拟影响碳原子和冰成分产生的表面反应的效果，使用了一个专门的碳原子束源，SURFRESIDE $^3$，超高真空低温装置上实施。通过反射吸收红外光谱法“原位”观察固态乙烯酮（CH $_2$ CO）的形成。进行C $^1$ $^8$ O和D同位素标记实验以进一步验证乙烯酮的形成。数据分析支持CH $_2$ CO是通过C原子加成到CO分子上形成的，然后通过连续氢化将所形成的：CCO转化为乙烯酮。乙烯酮的有效形成与文献报道的C+CO反应中不存在活化屏障一致。我们还讨论了CH $_2$ CO加氢的两个COM衍生物乙醛（CH $_3$ CHO）的形成和乙醇（CH $_3$ CH $_2$ OH）的可能形成，并提供了实验证据。基本的反应网络和衍生途径的天体化学影响进行了讨论。
2021-11-16 astro-ph.GA astro-ph.SR
Icy molecule desorption in interstellar grain collisions
在寒冷的无星和星前云核中观测气态复杂有机分子（COMs），需要有效地将COMs及其母体从星际颗粒上的冰冷地幔中解吸出来。用一个简单的天体化学模型，我们调查，如果机械去除冰碎片之间的斜碰撞在两个大小箱（0.01和0.1微米）可以大大影响COM丰度。两个晶粒碰撞速度被认为是10和50米每秒，对应于现实的晶粒相对速度所产生的双极扩散和湍流，分别。从较小的颗粒，碰撞被假定为删除一个球冠的高度等于1/3和1冰幔厚度，分别。我们发现，诱导的解吸可以提高几个数量级的气相丰度的COM，再现观察到的COM丰度在一个数量级。重要的是，高的气态COM丰度达到了长达1万年的时间尺度和一个相当低的甲醇冰丰度，常见的无星核心。简单的模型，只考虑两个晶粒尺寸箱和几个假设，演示了一个概念，必须用更复杂的方法进行测试。
2022-07-01 astro-ph.GA physics.chem-ph
Formation of complex organic molecules in molecular clouds: acetaldehyde, vinyl alcohol, ketene, and ethanol via the "energetic" processing of C$_2$H$_2$ ice
在早期恒星形成区域同时发现C $_2$ H $_{\text{n}}$ O型有机分子，如乙烯酮（CH $_2$ CO）、乙醛（CH $_3$ CHO）和乙醇（CH $_3$ CH $_2$ OH），提供了共同化学历史的线索。已经提出了几种反应途径，并在各种星际条件下进行了实验验证，以解释所涉及的形成途径。最值得注意的是，C $_2$ H $_2$冰与OH-自由基和H-原子的非高能加工被证明沿着晶粒表面上的H $_2$ O形成序列提供形成乙烯酮、乙醛、乙醇和乙烯醇（CH $_2$ CHOH）的路线。在这项工作中，非高能形成方案得到了扩展，实验室测量重点关注高能对应物，该对应物是由宇宙射线穿透H $_2$ O富集冰地幔引起的。重点研究星际C $_2$ H $_2$：H $_2$ O冰类似物在17 K时的H $^+$辐解。超高真空实验进行了调查200 keV H $^+$辐解化学预沉积的C $_2$ H $_2$：H $_2$ O冰，无论是作为混合和分层的几何形状。傅里叶变换红外光谱法用于监测原位新形成的物种作为累积能量剂量（或H $^+$注量）的函数。在同位素标记实验中，使用H-$_2$ $^{18}$ O进一步证实了红外（IR）光谱归属。C $_2$ H $_2$的能量处理：H $_2$ O冰不仅导致（半）饱和烃（C $_2$ H $_4$和C $_2$ THABMM H $_4$）…
2021-04-19 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.chem-ph
Evaporative cooling of icy interstellar grains. I. Basic characterization
上下文虽然星际颗粒的辐射冷却是一个众所周知的过程，但对含有挥发性吸附分子的冰冷地幔的颗粒冷却的细节知之甚少。目标。我们探索的基本细节的冷却过程中的一个冰冷的颗粒与属性相关的暗星际云。方法.颗粒冷却是用数值代码描述的，考虑到颗粒具有单层结构的冰冷地幔，并含有与星际冰一致的比例的几种挥发性物质。蒸发被视为一级衰变。扩散和随后的热解吸的散装冰物种包括在内。温度从100，90，80，70，60，50，40，30，和20 K的初始温度下降进行了研究，我们还跟踪冰和蒸发物质的组成。结果我们发现，晶粒冷却发生部分连续和部分重叠的不同物种的蒸发。最易挥发的分子（N2）首先以最快的速度蒸发，并最快地从外层冰单层中耗尽。最重要的冷却剂是CO，但当前者的挥发物不可用时，更难降解的物质，如CH 4甚至CO 2的蒸发是可能的。高温谷物的冷却需要更长的时间，因为挥发性分子消耗得更快，谷物必须在更高的温度下切换到缓慢的辐射冷却。对于高于40 K的晶粒温度，大部分热能通过蒸发带走。蒸发的非极性挥发性物质引起的冰表面的完全变化，因为难熔的极性分子（H2O）被留下。结论.从加热的冰粒（例如，宇宙射线诱导解吸的产率）主要由颗粒的热能含量和挥发性分子的数量和可用性控制。
2020-02-04 astro-ph.GA physics.comp-ph physics.space-ph
Low temperature optical properties of interstellar and circumstellar icy silicate grain analogues in the mid-infrared spectral region
两种不同的硅酸盐/水冰混合物代表星际和星周冰粒的实验室模拟物在实验室中产生。对于第一次，光学常数，实部和虚部的复折射率，这种硅酸盐/水冰混合物的实验测定在中红外光谱区域在低温下。此外，还在实验室条件下导出了纯水冰和纯硅酸盐的光学常数。两组常数进行了比较，即，从硅酸盐/水冰样品的透射光谱计算的测量常数和使用不同的混合规则（有效介质方法）的纯硅酸盐和纯水冰样品的光学常数计算的有效常数。测量的和有效的常数之间的差异表明，混合（平均）的光学常数的水冰和硅酸盐的硅酸盐/冰混合物的光学性质的测定可能会导致不正确的结果。此外，它表明，一部分水冰分子被困在/硅酸盐颗粒上，并没有解吸到200 K。我们独特的数据正好赶上新的具有挑战性的太空任务，詹姆斯韦伯太空望远镜，这将能够带来关于星际和星周颗粒的新的详细信息，合适的实验室数据对于天文光谱的解码是极其重要的。
2018-05-17 astro-ph.GA astro-ph.IM
Methane Formation Efficiency on Icy Grains: Role of Adsorption States
本文研究了星际冰幔上C原子的物理吸附和化学吸附态对甲烷加氢形成效率的影响，发现仅物理吸附C原子可生成CH4，其转化上限为30%。
2024-09-22 astro-ph.GA
The role of the pre-exponential factor on temperature programmed desorption spectra: A computational study of frozen species on interstellar icy grain mantles
本研究通过模拟水、氨和甲醇在冰上的程序升温脱附，比较多种指前因子模型，推荐Tait和Campbell方法以高效获得准确峰温，并提出经济地包含振动配分函数的策略。
2025-08-03 astro-ph.GA
Thermal desorption of astrophysical relevant ice mixtures of acetaldehyde and acetonitrile from olivine dust
毫米和厘米观测发现越来越多的星际复杂有机分子（iCOM）在各种各样的恒星形成的网站，从最早的阶段，恒星形成的原行星盘和彗星。在这种情况下，关键是要了解iCOM和晶粒表面之间的固相相互作用如何影响热解吸过程，因此，在气相中的分子物种的存在。在实验室中，可以模拟热脱附过程，导出重要参数，如脱附温度和能量。我们报告新的实验室结果的程序升温脱附（TPD）从橄榄石尘埃的天体物理相关的冰混合物的水，乙腈，和乙醛。我们发现，在颗粒存在下，只有一部分乙醛和乙腈分别在约100 K和120 K下脱附，而40%的分子被100 μm量级的蓬松颗粒保留到190-210 K。与所有分子在温度高于100 K的区域中解吸的典型假设相反，该结果意味着约40%的分子可以在颗粒上存活，从而使挥发物向温度高达200 K的区域输送，并使原行星盘中雪线的位置向内移动。这些研究为解释观测数据提供了必要的支持，并可能有助于我们理解iCOMs的形成，提供了在不同温度下释放的分子分数的估计。
2021-04-13 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.IM
CO desorption from interstellar icy grains induced by IR excitation of superhydrogenated PAHs
Aarhus University（奥胡斯大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Radboud University（拉德堡德大学）
研究通过红外辐射激发超氢化PAHs诱导CO脱附，揭示了碳质颗粒在星际云中可能对挥发性物质脱附的关键作用。
2025-10-15 astro-ph.GA astro-ph.SR
A gas-phase "top-down" chemical link between aldehydes and alcohols
Virginia Military Institute（弗吉尼亚军事学院）；University of Virginia（弗吉尼亚大学）；National Radio Astronomy Observatory（国家射电天文台）
本研究通过DFT计算揭示了气相中醇类到醛类的新型“自上而下”化学联系，并发现乙醇自由基CH3CHOH可能在星际介质中被检测到。
2026-02-03 astro-ph.GA
The quest for a plausible formation route of formyl cyanide in the interstellar medium: a state-of-the-art quantum-chemical and kinetic approach
星际复杂有机分子（iCOMs）被认为主要形成于尘埃颗粒表面。然而，星际介质（ISM）中的中性气相反应可以发挥重要作用。本文通过研究醛与氰基自由基的反应，发现甲醛（CH $_2$ O）和乙醛（CH $_3$ CHO）都能生成甲酰基氰（HCOCN）。由于精确的量子化学计算，然后速率常数的评估，我们已经能够建议和验证的HCOCN，在ISM中观察到的分子之一的形成的有效机制。有趣的是，CH $_2$ O的反应机理在低温下非常有效，而CH $_3$ CHO的反应机理在高于200 K的温度下更加有效.
2020-07-16 astro-ph.GA physics.chem-ph
The $^{12}$CO$_2$ and $^{13}$CO$_2$ Absorption Bands as Tracers of the Thermal History of Interstellar Icy Grain Mantles
分析ISM中以水为主的冰中CO $_2$的红外特征可以提供冰颗粒中CO $_2$的物理状态和冰本身的热历史的信息。在许多来源，CO $_2$被发现在“纯”的结晶形式，如签名的分裂的弯曲模式的吸收曲线。在很大程度上，纯CO $_2$可能是在热处理过程中由CO $_2$从CO $_2$：H $_2$ O混合物中分离而形成的。以前的实验室研究量化了偏析的温度依赖性，但没有系统的测量偏析的浓度依赖性。在这项研究中，我们测量了CO $_2$在CO $_2$：H $_2$ O混合物中的偏析的温度依赖性和浓度依赖性，并发现如果CO $_2$：H $_2$ O的比例小于23%，则没有纯的结晶CO $_2$形成。因此，CO $_2$的分离并不总是一个很好的冰幔热示踪剂。我们发现，在CO $_2$：H $_2$ O混合物中，$^{13}$ CO $_2$的不对称伸缩振动模的宽模分量的位置和宽度随温度线性变化，但对CO $_2$的浓度不敏感.我们建议使用这种模式，这将是可观察到的低质量的原恒星信封和密集的云层与詹姆斯韦伯太空望远镜，跟踪热历史的冰地幔，特别是当隔离CO $_2$是不可用的。利用实验室测量的$^{13}$ CO $_2$剖面，分析了冰帽对年轻恒星天体的ISO-SWS观测结果，并讨论了其天体物理意义。
2018-10-17 astro-ph.GA astro-ph.IM
Impulsive Spot Heating and Thermal Explosion of Interstellar Grains Revisited
本文从理论上重新讨论了在寒冷、稠密的星际云中尘埃颗粒的脉冲加热问题，目的是更好地理解冰地幔爆炸解吸的主要机制。严格地表明，如果反应介质的加热发生在充分局部化的点（例如，宇宙射线对地幔的加热），那么随后的热演化就可以用一个无量纲数$λ$来表征。这个数字标识了两个不同区域之间的分歧：当$λ$超过临界值（阈值）时，热方程呈现爆炸解，即，热（化学）爆炸被触发。否则，热扩散会导致沉积的热量扩散到整个谷物上-这种情况通常称为全谷物加热。该理论使我们能够找到物理参数的临界组合，这些参数决定了由于脉冲点加热而导致的冰地幔爆炸。特别是，计算表明，重宇宙射线种类（例如，铁离子）与尘埃碰撞能够引发爆炸。根据最近计算的局部宇宙射线谱，估计了爆炸脱附的预期速率。解吸的效率，影响所有的固体物种独立于它们的结合能，被证明是与其他宇宙射线解吸机制通常认为在文献中。此外，该理论使我们能够估计可能储存在地幔中的活性物质的最大丰度，这对现有的天体化学模型提供了重要的限制。
2015-03-17 astro-ph.GA
Destruction of molecular hydrogen ice and Implications for 1I/2017 U1 (`Oumuamua)
在我们的太阳系中观察到的第一个星际物体，1 I/2017 U1（'Oumuamua），表现出一些特殊的性质，包括极端的伸长和加速过度。最近，\cite{Seligman:2020vb}提出该物体是由分子氢（H $_{2}$）冰制成的。问题是H $_2$天体是否能在从诞生地到太阳系的旅行中幸存下来。在这里，我们研究了冰的H $_2$对象的破坏过程，通过他们的旅程从巨大的分子云（GMC）的星际介质（ISM）和太阳系，由于星际辐射，气体和尘埃，和宇宙射线。我们发现，由于星光加热引起的热升华可以在不到1000万年的时间内摧毁Oumuamua大小的物体。GMC中碰撞加热的热升华可以在Oumuamua大小的H $_2$天体逃逸到ISM之前将其摧毁。最重要的是，富含H $_2$的冰粒的形成不太可能发生在致密环境中，因为碰撞加热提高了冰粒的温度，因此热升华在颗粒生长之前迅速破坏了H $_2$地幔。
2020-08-12 astro-ph.EP astro-ph.GA
Temperature Spectra of Interstellar Dust Grains Heated by Cosmic Rays. III. Mixed Composition Grains
在星际介质和恒星形成区的冰状颗粒由各种物质组成。与简单的单一材料颗粒相比，这种复合颗粒与宇宙射线（CR）粒子的相互作用不同。我们的目标是计算的能量和温度的光谱的混合组成的谷物进行全谷物加热的CR。这些颗粒被认为是由碳和橄榄石的混合物组成，被由碳氧化物和水组成的冰覆盖。能量和温度谱的颗粒半径为0.05，0.1，和0.2微米的影响CRs计算的8个值的柱密度，相关的分子云和恒星形成的核心。该方法考虑到冰的厚度和组成的变化，随着柱密度的增加。这些关于CR与星际颗粒相互作用的详细数据旨在用于天体化学模型。主要的发现是，对颗粒热容和其他因素的更准确的方法可以防止0.1微米或更大的冰粒频繁加热到高温。
2022-09-16 astro-ph.GA astro-ph.IM
THz Time-Domain Spectroscopy of Mixed CO2-CH3OH Interstellar Ice Analogs
星际尘埃颗粒的冰冷地幔是原始生命前分子库存的发源地，这些分子库存最终可能为新生的太阳系以及其中形成的行星和星子提供种子。在这里，我们提出了一个研究的两个最丰富的物种在这些冰后水：二氧化碳（CO2）和甲醇（CH3OH）使用太赫兹（THz）时域光谱和中红外光谱。我们研究这些物种的纯冰和混合冰，并展示了太赫兹光谱区域的功率，以阐明冰的长程结构（即结晶与非晶），冰内这些物种的分离程度，以及冰内物种的热历史。最后，我们评论的效用产生的太赫兹转换，这些冰用于天文观测星际冰。
2016-06-09 astro-ph.GA
Formation of complex molecules in translucent clouds: Acetaldehyde, vinyl alcohol, ketene, and ethanol via nonenergetic processing of C2H2 ice
复杂的有机分子（COMs）已经被确定为高质量和低质量的原恒星以及分子云，这表明这些星际物种起源于恒星形成的早期阶段。化学式C $_2$ H $_\text{n}$ O所描述的导致COM的反应途径仍在争论中。在这项工作中，我们研究了实验室可能的固态反应，涉及简单的碳氢化合物和OH-自由基以及H $_2$ O冰在半透明的云条件下（1 $\leq$ A $_V$ $\leq$ 5和\textit{n} $_\text{H}$ $\sim$ 10 $^3$ cm $^{-3}$）。重点研究了10 K时C-$_2$-H-$_2$与H-原子和OH-自由基的相互作用。超高真空（UHV）实验进行以研究在C $_2$ H $_2$ + O $_2$ + H共沉积期间观察到的表面化学，其中O $_2$用于原位产生OH-自由基。反射吸收红外光谱（RAIRS）应用于原位监测初始和新形成的物种。在此之后，程序升温解吸实验结合四极杆质谱仪（TPD-QMS）作为补充分析工具。所研究的具有H原子和OH自由基的C $_2$ H $_2$的10 K表面化学不仅导致半饱和和完全饱和的烃，例如乙烯（C $_2$ H $_4$）和乙烷（C $_2$ H $_6$），而且还导致COM的形成，例如乙烯醇、乙醛、乙烯酮、乙醇和可能的乙酸。可以得出结论，OH-自由基加成反应到C $_2$ H $_2$，作为分子骨架，然后异构化（即…
2020-02-17 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Dust Activity Evolution and Constraints on Icy Grains in the Interstellar Comet 3I/ATLAS
State Key Laboratory of Lunar and Planetary Sciences, Macau University of Science and Technology（澳门科技大学月球与行星科学国家重点实验室）；School of Aeronautics and Astronautics, Shenzhen Campus of Sun Yat-sen University（中山大学深圳校区航空航天学院）；Shanghai Astronomical Observatory, Chinese Academy of Sciences（中国科学院上海天文台）
基于ZTF观测研究星际彗星3I/ATLAS的尘埃活动演化，通过分析近日点前后的尘埃参数，约束出含少量碳质吸收组分的冰粒，揭示其近日点后彗发的短期挥发性冰粒成分演化特征。
2026-10-16 astro-ph.EP astro-ph.GA
Atom Addition Formation of Thionylimide (HNSO) on Interstellar Dust Grains: Chemical routes requiring oxygen and nitrogen atom surface diffusion
University of Stuttgart（斯图加特大学）；RIKEN Cluster for Pioneering Research（理化学研究所先导研究集群）
研究通过量子化学计算揭示HNSO在星际尘埃颗粒上的形成机制，表明氧和氮原子表面扩散在硫化学中起关键作用。
2026-02-04 astro-ph.GA physics.chem-ph
A Physical Model for the Ice Coma of the Interstellar, Hyperactive Comet 3I/ATLAS
Harvard University（哈佛大学）
本文基于哈瑟模型研究了3I/ATLAS冰晕在不同太阳距离下的演化，探讨了冰晶升华对散射截面峰值的影响，并解释了观测到的反太阳尾迹与表面亮度变化。
2026-05-06 astro-ph.EP astro-ph.GA
Where does the energy go during the interstellar NH$_3$ formation on water ice? A computational study
在星际介质最冷的区域（10- 20 K），星际颗粒的冰表面作为化学反应的固态载体。在它们的合理作用中，第三体被提倡，其中表面反应的反应能分散在整个晶粒中，使产物稳定。这种能量耗散过程在原子尺度上了解得很少，尽管它对天体化学有很大的影响。在这里，我们研究，通过量子力学模拟，形成NH3通过连续的H-添加到原子N在水冰表面，特别注意第三体的作用。我们首先表征氢化反应和可能的竞争过程（即，H-抽象），其中H-加法比H-抽象更有利。随后，我们通过从头算分子动力学模拟研究了加氢反应能的命运。结果表明，约58--90%的能量被冰面迅速吸收，引起冰温暂时升高。不同的能量耗散机制进行了区分。一种更普遍的机制是基于新形成的物种的高度激发的振动模式和冰水分子的振动模式的耦合。第二种机制，在NH $_3$形成期间是唯一的，是基于瞬态H $_3$ O $^+$ /NH $_2^-$离子对的形成，其显著加速了能量向表面的转移。最后，我们的研究结果相对于星际合成NH $_3$和它的化学解吸到气体中的天体物理意义进行了讨论。
2022-12-29 astro-ph.GA physics.chem-ph
Reactivity of HCO with CH3 and NH2 on Water Ice Surfaces. A Comprehensive Accurate Quantum Chemistry Study
星际复杂有机分子（iCOMs）可以粗略地定义为至少有六个原子的化合物，其中至少一个是碳。在恒星形成区域对iCOMs的观测表明，它们含有分子形式的重要部分碳，可用于合成更复杂的，甚至是生物分子。因此，iCOM是空间分子复杂性增加的主要参与者，它们可能在地球生命的起源中发挥了作用。了解iCOMs是如何形成的，对于预测星际介质中最终的有机化学性质是相关的。一种可能性是，它们是在星际颗粒冰冷的表面上合成的，通过先前形成的自由基的重组。本文采用量子化学模拟的方法研究了HCO与CH_3/NH_2在颗粒冰表面的反应性。我们的目标是使用不同的计算方法和模型对结冰表面进行系统的研究。具体地说，DFT计算已经用CASPT 2和CCSD（T）方法进行了基准测试，并且已经用1，2，18和33个H2O分子的团簇模型模拟了冰盖，其中考虑了不同的反应位点。我们的研究结果表明，HCO + CH 3/NH 2反应，如果他们真的发生，有两个主要的竞争通道：形成iCOMs CH 3CHO/NH 2CHO，或形成CO + CH 4/NH3。这两个通道要么是无势垒的，要么存在相对低的能垒（$\leq$ 10 kJ/mol等于约1200 K）。最后，我们简要讨论了这些发现的天体物理意义。
2019-09-27 astro-ph.GA astro-ph.SR
The formation of glycolonitrile (HOCH$_2$CN) from reactions of C$^+$ with HCN and HNC on icy grain mantles
量子化学团簇计算表明，C $^+$与嵌入在冰粒地幔表面的HCN或HNC的反应可以解释最近检测到的分子乙醇腈的形成，乙醇腈被认为是核糖核酸化合物的重要前体。理论上已经发现，沉积在冰幔上的阳离子以最小的动能发生反应，会导致原恒星系统和星际介质中产生以前未知的重要有机化合物的途径。在密度泛函理论中，24 H $_2$ O，C $^+$与嵌入冰中的HCN反应，产生没有势垒的中性HOCHNC自由基，以及H $_3$ O+作为副产物。如果HOCHNC然后与H反应，则可形成三种物质：HOCH $_2$ CN（异氰甲醇）、HOCH $_2$ CN（乙醇腈）和HOCHNCH。对于C $^+$ + HNC在冰上的反应，HOCHCN和H $_2$ OCCN自由基作为中间体形成，其中第一个自由基是通过H加成形成乙醇腈的另一个直接前体。除了表征反应途径，预测提供的HCN和HNC起始簇和HOCHNC冰结合的中间体的振动和电子光谱。
2020-11-24 astro-ph.GA physics.chem-ph
Interstellar chemical differentiation across grain sizes
在这项工作中，我们调查的影响，离子吸积和大小依赖的尘埃温度上的气相和颗粒表面物种的丰度。虽然过去的工作已经假设了一个恒定的面密度为冰冷的物种，我们表明，这种假设是无效的和粒度的化学分化是显着的。我们使用一个气体颗粒化学代码来数值演示这在两个典型的星际条件：暗云（DC）和冷中性介质（CNM）。结果表明，虽然晶粒尺寸分布的变化（但总晶粒表面积不变）对气相丰度的影响不大，它可以改变一些表面物种的丰度的因素高达$\sim2-4$数量级。在DC模型中，由于离子吸积，冰物种的面密度在较小的颗粒上较大。然而，在CNM模型中，由于离子吸积和尘埃温度变化的综合影响，表面面密度演化轨迹更为复杂。在DC和CNM模型中，最小的（$\sim 0.01μ$ m）和最大的（$\sim 0.2μ$ m）颗粒之间的表面面密度差可以分别达到$\sim$ 1和$\sim$ 5个数量级。
2016-06-22 astro-ph.GA
Dust Motions in Magnetized Turbulence: Source of Chemical Complexity
尽管制造复杂的有机分子从影响彗星和冰冷的行星表面的类似物是公认的，尘埃颗粒颗粒碰撞驱动的湍流在星际或拱星区域可能代表一个平行的化学路线冲击合成的prebiotically相关的物种。在这里，我们报告的研究，基于多尺度冲击压缩技术结合从头算分子动力学方法，其中冲击波驱动的化学相互碰撞异氰酸（HNCO）含有冰粒已被第一性原理模拟。在冲击波速度阈值触发的样品的化学转化（7公里/秒），甲酰胺是第一个合成的物种，因此代表跳板的系统的进一步复杂化。此外，在增加冲击速度时，甲酰胺以逐渐更大的量形成。更有趣的是，在所考虑的最高速度（10公里/秒）下，撞击驱动了各种碳-碳键合物种的产生。除了甘氨酸之外，丙氨酸的结构单元（即，乙亚胺）和大量氨基酸的主要组分之一，例如，天冬酰胺、半胱氨酸和亮氨酸（即，乙烯胺）已被发现后，冲击压缩的样品含有最广泛的分子在宇宙中（H2）和最简单的化合物轴承所有的主要生物元素（HNCO）。目前的研究结果表明，新的化学途径对星际和拱星区域的典型的化学复杂性。
2018-09-28 astro-ph.GA
Formation of Complex Organic Molecules in Prestellar Cores: The Role of Non-Diffusive Grain Chemistry
本研究用MONACO模型模拟前恒星核L1544，首次同时再现多种含氧复杂有机分子的气相和冰相丰度，揭示非扩散颗粒化学及化学解吸的关键作用。
2025-07-10 astro-ph.GA
Formation of Complex Organic Molecules in Cold Interstellar Environments through non-diffusive grain-surface and ice-mantle chemistry
星际间复杂有机分子（COMs）的普遍理论涉及在温暖的尘埃颗粒表面上形成，通过颗粒表面光解稳定分子产生的自由基的扩散和反应。然而，一些气相含氧化合物，特别是乙醛（CH $_3$ CHO），甲酸甲酯（CH $_3$ OCHO）和二甲醚（CH $_3$ OCH $_3$），现在在非常低的温度下观察到，挑战温暖的情况。在这里，我们介绍了一个选择新的非扩散机制到天体化学模型，占标准扩散图片的失败，并提供一个更普遍的情况下COM形成星际颗粒。提供了新的通用速率公式的情况下，其中：（i）自由基形成的反应发生接近另一个反应物，产生立即后续反应;（ii）自由基形成的激发态，使他们能够克服活化障碍，与附近的稳定分子反应;（iii）自由基形成通过光解离接近反应伴侣，然后立即反应。每个过程都在没有大自由基扩散的情况下发生。新机制显著增强了冷COM丰度，成功再现了星前核心L1544的关键观测结果。H-提取从晶粒表面COM，然后重组，在放大化学解吸到气相中起着至关重要的作用。紫外线诱导的化学产生显着COM丰度散装冰，这是保留在谷物，并可能持续到后期阶段。O $_2$也通过光解在地幔中强烈形成，这表明彗星O $_2$确实可能是星际的。
2020-06-19 astro-ph.GA astro-ph.IM
Synthesis of urea on the surface of interstellar water ice clusters. A quantum chemical study
本研究利用18水分子冰团簇模型和量子化学计算，揭示星际冰面上 HNCO 与 NH$_3$ 经自由基偶联近乎无能垒形成尿素的有利机制。
2023-11-02 astro-ph.GA
Surface Diffusion of Carbon Atoms as a Driver of Interstellar Organic Chemistry
本研究通过光激发脱附与共振增强多光子电离方法原位检测冰表面C原子，实验测定其表面扩散活化能为88 meV，发现其在星际冰上约22 K即可激活扩散并驱动复杂有机分子复杂性增加，揭示了碳加成化学在宇宙有机化学演化中的关键作用。
2023-08-04 astro-ph.GA
Non-Energetic Formation of Ethanol via CCH Reaction with Interstellar H2O Ices. A Computational Chemistry Study
乙醇（CH $_3$ CH $_2$ OH）是一种相对常见的分子，通常存在于恒星形成区域。最近的研究表明，它可能是几种所谓的星际复杂有机分子（iCOMs）的母体分子。然而，这个物种的形成路线仍然存在争议。在目前的工作中，我们研究了乙醇的形成，通过CCH与一个H $_2$ O分子属于冰的反应，作为一个测试案例，调查的可行性的化学反应的基础上“自由基+冰组分”计划作为一种替代机制的iCOMs的合成，超越了通常的自由基-自由基耦合。这是通过DFT计算，采用两个集群的18和33水分子作为冰模型。结果表明，CH $_3$ CH $_2$ OH可以通过该反应机理形成。CCH与水冰簇上的H $_2$ O的反应可以是无障碍的（由于边界冰水分子作为质子转移助剂的帮助），导致乙烯醇前体（H $_2$ CCOH和CHCHOH）的形成。乙烯醇的后续氢化产生乙醇是呈现低活化能势垒的唯一步骤。最后，我们讨论了这些发现的天体物理意义。
2022-02-23 astro-ph.GA
Hydroxylamine in Astrophysical Ices: IR Spectra and Cosmic Ray-Induced Radiolytic Chemistry
本研究测量星际冰类似物中 NH$_2$OH 的红外光谱及 15 keV 质子辐照效应，给出其辐射破坏参数，并发现三元冰辐照可生成多种无机产物及前生物有机分子。
2025-01-29 astro-ph.GA
A Unified Monte Carlo Treatment of Gas-Grain Chemistry for Large Reaction Networks. II. A Multiphase Gas-Surface-Layered Bulk Model
据信，所观察到的热核的气相分子清单受到星际冰中化学产物的显著影响。在这项研究中，我们报告了一个完整的宏观蒙特卡罗模型的气相化学和化学发生在冰地幔的星际颗粒的建设。我们的模型以逐层的方式处理冰颗粒地幔，它正确地结合了冰解吸的实验室数据。冰处理包括反应性冰表面和惰性主体之间的区别。治疗还区分零级和一级解吸，包括挥发性物质的截留在更难熔的冰地幔。我们将该模型应用于热核的化学研究，在热核中，在原恒星演化的前一个冷阶段建立的厚冰地幔经历表面反应，并最终蒸发。第一次，一个详细的多层方法的影响，以粮食地幔形成的升温化学进行了探讨。多层冰结构的使用对暖化阶段形成的有机物种的丰度有着复杂的影响。例如，气态HCOOCH 3的丰度在多层模型中比在先前的不区分层的颗粒模型（所谓的“两相”模型）中低。在升温阶段形成的其他气态有机物种受到轻微影响。最后，我们发现，水冰中挥发性物质的捕获可以解释先前在原恒星观测中发现的H2 CO的两次跳跃行为。
2012-11-14 astro-ph.GA
Cosmic-ray induced diffusion in interstellar ices
宇宙射线能够加热星际尘埃颗粒。这可能会增强聚集在暗云核心颗粒上的冰质地幔中的分子流动性。采用三相天体化学模型研究了星际冰中的分子运动。具体而言，扩散通过冰之间的地下地幔和外表面的孔隙，由全谷物加热的帮助下，被认为是。结果发现，孔可以作为一个有效的传输路径轻物种。化学自由基从地幔向外表面的扩散是最有效的。这些物质在地幔中的积累是由于宇宙射线诱导的光子的光解作用。氢在暖冰内的更快扩散增强了孔隙表面上的自由基的氢化。整个晶粒加热引起的径向扩散在冰的总体结果是较高丰度的冰物种，其合成涉及光自由基。以这种方式合成的稳定物质的例子包括复杂的有机分子、OCS、H2O2和氰基丙炔。
2014-09-09 astro-ph.GA astro-ph.HE
Glycolaldehyde formation mediated by interstellar amorphous ice: a computational study
乙醇醛（HOCH 2CHO）是在星际介质（ISM）中检测到的最直接的糖，并参与生命基本分子的形成途径，如核糖及其衍生物。虽然在ISM的几个区域检测到，但其形成途径仍有争议，其丰度不能仅通过气相反应来解释。本工作探索了乙醇醛气相生成的新机制，并比较了相同途径在无定形冰表面上的能垒降低情况。该机制的第一步涉及甲醛（H2 CO）和甲酰基自由基（HCO）之间形成碳-碳键，能垒为27 kJ mol-1（气相）。第二步由无势垒氢加成组成。在周期性边界条件下的密度泛函计算研究了该反应路径在10个不同的无定形冰表面通过一个Eley-Rideal型机制。结果发现，能量屏障平均减少49%，在某些情况下甚至减少100%。乙醇醛的吸附能计算表明，它可以迅速解吸到气相中形成后。因此，这项工作有助于解释检测到的乙醇醛的相对丰度，并为研究星际冰粒中复杂有机分子（COMs）的形成途径开辟了一个新的方法框架。
2023-02-03 astro-ph.GA
A Unified Microscopic-Macroscopic Monte Carlo Simulation of Gas-Grain Chemistry in Cold Dense Interstellar Clouds
首次报道了冷星际云中气体-颗粒化学的统一的微观-宏观蒙特卡罗模拟，其中气相和颗粒表面化学均采用随机技术模拟。表面化学模拟与微观蒙特卡罗方法，其中化学发生在一个最初的平面上。表面化学网络由29个反应所引发的吸积物种H，O，C，和CO。四种不同的模型运行不同的，但均匀的物理条件，包括温度，气体密度，和扩散势垒解吸能量比。随着时间的增加，冰冷的星际地幔开始生长。我们的方法使我们能够确定冰的形态，逐层，作为时间的函数，并确定单个分子的环境或环境。我们计算出的丰度可以与冰和气相物种的观测结果以及其他模型的结果进行比较。
2012-09-25 astro-ph.EP astro-ph.GA
Formation of interstellar complex organic molecules on water-rich ices triggered by atomic carbon freezing
本研究通过量子化学方法揭示了水冰上原子碳自发生成高反应性^3C-OH$_2$的机制，该机制不仅限制了裸碳原子的反应性，还为非能量方式形成乙醇等星际复杂有机分子提供了新路径。
2023-10-23 astro-ph.GA physics.chem-ph
Enhanced formation of interstellar complex organic molecules on carbon monoxide ice
本研究通过天体化学模型发现，CO冰表面覆盖率升高会增强特定含氧复杂有机分子的形成，该效应受温度和宇宙射线电离率影响，对JWST星际冰观测具有重要参考价值。
2024-05-31 astro-ph.GA
Computational investigation on the thermodynamics of H2CO + NH2 NH2CHO + H on interstellar water ice surfaces
甲酰胺在生物化学中起着关键作用，因为它是最简单的分子，从生物学的角度来看，它含有四个最重要的原子：氢，碳，氮和氧。由于它的重要性，这种分子的形成已被研究，并考虑了不同的途径，无论是在气相和尘埃颗粒的冰，因为它是第一次被发现。在目前的工作中，甲酰胺的形成路线从NH2和H2CO，一个反应通道，建议发生在气相中的热力学，已在理论上研究的情况下发生的冰尘埃颗粒模拟的集群和周期性的方法。不同的DFT泛函已被用来获得准确的能量值的反应中所涉及的机械步骤。
2021-10-28 astro-ph.GA physics.chem-ph
Chemical significance of different temperature regimes for cosmic-ray-induced heating of whole interstellar grains
宇宙射线引起的全谷物加热引起蒸发和其他影响星际云化学的过程。最近的数据粮食加热频率作为输入的修改速率方程天体化学模型，本研究探讨，全谷物加热温度制度是最有效的改变气体和冰的化学成分。出现这样的问题，因为低温加热，虽然不太有效地诱导蒸发的吸附物种，发生更经常比高温谷物加热。该模型考虑延迟引力坍缩的Bonnor-Ebert球，其次是一个静止的云核阶段。结果发现，全谷物加热制度可以分为三类，这取决于它们引起的物理化学效应。加热到27和30 K的低温阈值诱导解吸的最易挥发的物种- N2和O2冰，和吸附的原子。中温阈值40，50和60 K允许有效的CO和CH 4蒸发，延迟其在冰中的积累。我们发现，40 K的阈值是最有效的宇宙射线诱导的全谷物加热制度，因为它的诱导蒸发的CO促进其他化合物的主要丰度变化。氮分子作为冰质地幔中最易挥发的丰富物质，可能在谷物冷却中发挥重要作用。整粒加热决定了不同分子在颗粒表面堆积的顺序，在复杂有机分子的合成中起着关键作用。
2019-04-25 astro-ph.GA
Formation of NH2CHO and CH3CHO upon UV photoprocessing of interstellar ice analogs
复杂的有机分子（COMs）可以通过在尘埃颗粒顶部堆积的星际冰幔的高能加工而产生。两个COM与建议的高能冰形成途径是甲酰胺和乙醛。两者都在太阳系彗星中被发现，并在不同的星周和星际环境中被发现。在这项工作中，我们研究了NH_2CHO和CH_3CHO在CO：NH_3和CO：CH_4冰样品的UV光处理过程中的生成。在探索的实验条件下，从NH2自由基到NH2CHO的转化率比从CH3自由基到CH3CHO的转化率高2 - 16倍，这可能是因为后者的形成与较大烃的形成竞争。此外，在10 K时，NH2转化为NH2CHO的转化率随着冰中NH3丰度的增加而增加，并且在CO主导的CO：NH3冰中也随着温度的增加而增加。这是一致的存在下，一个小的NH2和HCO的重新取向障碍的形成NH2CHO，这是克服了在冰温度的增加。测得的NH2CHO和CH3CHO的形成效率和速率与在可比条件下对相同冰样品进行电子辐照时发现的那些相似，这表明紫外光子和宇宙射线对这些物质在太空中的固态形成具有相似的贡献。最后，测得的转化率（高达一个数量级以上的NH2CHO）表明，在拱星环境中，观察到的NH2CHO/CH3CHO丰度比为0.1，有可能额外的冰和/或气相形成途径CH3CHO。
2020-04-02 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.IM
Binding Energies of Interstellar Relevant S-bearing Species on Water Ice Mantles: A Quantum Mechanical Investigation
结合能是天体化学模拟中最重要的参数之一，因为它决定了一个物种是停留在气相还是冻结在颗粒表面。目前已知，在星际介质的密度较大和温度较低的区域，硫在气相中严重贫化。有人认为，它可能被锁在谷物冰幔中。然而，哪些是主要的硫载体仍然是一个有争议的问题。这项工作的目的是建立准确的BEs的17个含硫物质的两个验证水冰结构模型，质子有序的结晶（010）表面和无定形水冰表面。我们采用基于密度泛函理论（DFT）的方法（杂化B3 LYP-D3（BJ）和杂化meta-GGA M06-2X泛函）来预测吸附复合物的结构和能量学。伦敦的色散相互作用被证明是至关重要的准确估计的BE由于存在的高极化硫元素。而在晶体模型的吸附被限制在一个非常有限的数量的结合位点与单值的BE，在非晶模型的几个吸附结构的预测，给每个物种的BE分布。除了少数情况下，实验和其他计算数据与我们计算的BE值一致。最后讨论了计算出的边界元对于原行星盘中同种雪线的有用性
2022-09-15 astro-ph.GA
Chemical models of adenine precursors cyanamide and carbodiimide in the interstellar medium
氨腈（NH_2CN）及其异构体碳二亚胺（HNCNH）在星际介质（ISM）中可以通过一系列反应生成腺嘌呤。因此，它们被认为是生命起源研究中的关键益生元分子。我们使用了三相NAUTILUS化学代码，其中包括气体，尘埃表面和冰冷的地幔，以研究氰胺和碳二亚胺的形成和破坏。我们添加了200多个新的化学反应的两个异构体和相关物种，并建立了一个比较完整的网络。我们采用冷核、热Corino/core和激波模型模拟了不同的物理环境，发现这两种异构体主要是由颗粒表面的自由基反应产生的。我们的模拟结果表明，氰胺和碳二亚胺分子来自表面化学在早期的进化阶段。我们推测，在ISM中，从氰基乙炔（C3 NH）、氰胺和碳二亚胺分子出发形成腺嘌呤互变异构体是一条低效的途径。
2023-03-03 astro-ph.GA astro-ph.SR
Chemical modeling of aminoketene, ethanolamine, and glycine production in interstellar ices
University of Virginia（弗吉尼亚大学）；Max Planck Institute for Astronomy（马克斯·普朗克天文学研究所）；Friedrich Schiller University Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）
本研究通过天体化学动力学模型模拟星际冰中原子碳与氨反应生成氨基乙烯酮，进而氢化生成乙醇胺和甘氨酸，发现激波区域更利于这些复杂有机分子的存活与探测。
2025-10-23 astro-ph.GA
Laboratory formation of fullerenes from PAHs: Top-down interstellar chemistry
星际分子被认为是在分子云的屏蔽环境中或在演化恒星的外壳中形成的。这遵循气相中和/或（冰）颗粒表面上的原子和简单分子的许多顺序反应步骤。然而，这些化学途径对于空间稀薄环境中的较大物种来说效率极低，因为涉及许多步骤，而且模型确实无法解释观察到的高丰度。C $_{60}$富勒烯就是这种情况，它最近被鉴定为星际介质中最复杂的分子之一。观测结果表明，在某些PDR中，其丰度增加接近强紫外线源。在这封信中，我们报告的实验室研究结果，其中C $_{60}$的形成可以解释的光化学演变的特点大的多环芳烃。连续的H损失导致完全脱氢的PAH，随后C $_{2}$单元的损失将石墨烯转化为笼。我们的研究结果首次提出了实验证据，多环芳烃在超过60个碳原子有效地光异构化巴克敏斯特富勒烯，C $_{60}$。这些实验室研究还证明了自上而下的合成路线对空间化学复杂性的重要性。
2014-11-26 astro-ph.GA astro-ph.IM physics.chem-ph
Formation of interstellar methanol ice prior to the heavy CO freeze-out stage
在恒星形成周期中，甲醇（CH_3OH）在冰粒地幔上的形成主要与CO的冻出阶段有关。然而，有理由相信，CH 3OH也可以在星际冰演化的早期形成，在贫CO和富H2O的冰中。这项工作的重点是在一个富含H2O的星际冰环境中形成的OH-介导的H-抽象的反应，CH 4 + OH。系统地改变实验条件，以限制在天文学相关温度下的CH 3OH形成产率。CH 4、O 2和氢原子在10-20 K的真空室中共沉积。OH自由基由H + O2表面反应产生。程序升温脱附-四极杆质谱法（TPD-QMS）用于表征CH 3OH的形成，并与反射吸收红外光谱法（RAIRS）互补用于CH 3OH的表征和定量。在10-20 K温度范围内，CH_3OH的生成是通过CH_4 + OH -> CH_3 + H_2 O和CH_3 + OH -> CH_3OH的表面反应链进行的。正如最近的理论研究所指出的那样，隧道效应增强了这种反应（Lamberts等人，2017）。对于所研究的实验室设置，通过CH 4 + OH途径与CO + H途径的CH 3OH形成产率大约小20倍。天文学的相关性的新的形成渠道调查这里进行了讨论。
2018-01-30 astro-ph.GA astro-ph.SR
Revisiting the reactivity between HCO and CH$_3$ on interstellar grain surfaces
星际复杂有机分子的形成目前被认为是由星际冰颗粒表面上的自由基之间的无势垒耦合所控制的。先前关于CH $_3$和HCO在无定形水表面上的反应性的标准DFT结果表明，通过冰的水分子辅助的从HCO到CH $_3$的H转移形成CH $_4$ + CO是主要通道。然而，所采用的双自由基的电子结构的描述（即，CH $_3$ /HCO）系统不充分（无对称性破缺（BS）方法）。在这项工作中，我们通过BS-DFT在气相和一个水分子模拟的冰的作用，重新审视原来的结果。结果表明，采用BS-DFT是强制性的正确描述双自由基系统。在单个水分子存在下，水辅助氢转移表现出较高的能垒。相反，CH $_3$ CHO的形成被发现是无屏障的。然而，从HCO到CH $_3$的直接H转移提供CO和CH $_4$的能量势垒非常低，因此是自由基偶联的潜在竞争通道，并且表明，此外，原始工作的物理见解仍然有效。
2020-02-14 astro-ph.GA physics.chem-ph
CO diffusion and desorption kinetics in CO$_2$ ices
物质在冰质尘埃颗粒地幔中的扩散是形成星际区域化学的基本过程，但对星际冰类似物中扩散的测量却很少。本文利用CO $_2$纵光学（LO）声子模测量了低温（T=11- 23 K）下CO扩散到CO $_2$冰中的过程，以监测初始层状冰的混合程度。我们用Fick第二定律模拟了扩散动力学，发现温度依赖的扩散系数很好地拟合了Arkenius方程，给出了300 $\pm$ 40 K的扩散势垒。低势垒以及通过同位素标记层的扩散动力学表明CO沿着孔表面扩散通过CO $_2$，而不是通过本体扩散。在补充实验中，我们测量的解吸能CO从CO $_2$冰沉积在11-50 K的程序升温脱附（TPD），发现脱附势垒范围从1240 $\pm$ 90 K到1410 $\pm$ 70 K取决于CO $_2$沉积温度和所得的冰孔隙度。测量的CO-CO $_2$解吸势垒表明，当两者都是紧密的时，CO与CO $_2$和H $_2$ O的结合同样好。CO-CO $_2$扩散-解吸势垒比的范围为0.21-0.24，取决于扩散过程中的结合环境。扩散-解吸比与上述假设一致，即观察到的扩散是一个表面过程，并增加了以前的实验证据，表明表面扩散是重要的星际冰内的分子的流动性在水冰中的扩散。
2017-12-18 astro-ph.GA
Dust as interstellar catalyst I. Quantifying the chemical desorption process
上下文星际介质中尘埃的存在对恒星形成区域的化学成分有着深远的影响。最近的观测表明，许多形成于尘埃上的物种正在填充气相，特别是在寒冷的环境中，紫外线和CR诱导的光子不占这样的过程。目的。本文的目的是了解和量化的过程中，释放固体物质到气相中，所谓的化学解吸过程，使一个明确的公式可以推导出，可以包括到天体化学模型。方法.我们收集了10多个反应体系的实验结果。对于每个反应，使用不同的基质，如氧化石墨和致密的无定形水冰。我们推导出一个公式来重现化学解吸过程的效率，它考虑了新形成的产品的能量均分，然后在表面上的经典反弹。在第二部分中，我们将这些结果扩展到天体物理条件。结果能量均分正确地描述了裸露表面上的化学脱附过程。在结冰的表面上，化学解吸过程的效率要低得多，仍然需要更好地描述与表面的相互作用。结论.我们表明，直接将固体物种转化为气相物种的机制是有效的许多反应。
2015-10-12 astro-ph.GA astro-ph.SR
Formation of S-bearing complex organic molecules in interstellar clouds via ice reactions with C2H2, HS, and atomic H
本研究针对星际硫丰度观测与预期不符的问题，通过10K下的实验室实验结合计算，证实SH自由基可启动含硫有机分子形成网络，明确了CH3CH2SH等产物及生成路径，为星际含硫分子研究提供依据。
2024-07-13 astro-ph.GA astro-ph.SR
