Ensemble Model With Bert,Roberta and Xlnet For Molecular property prediction
University of Sussex（萨塞克斯大学）
本文提出基于BERT、RoBERTa和XLNet监督微调与集成学习的分子性质预测方法，在无需大量预训练的情况下实现高精度预测，并有效缓解实验团队计算资源受限的问题。
2024-05-30 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Cavity-Catalyzed Hydrogen Transfer Dynamics in an Entangled Molecular Ensemble under Vibrational Strong Coupling
本文用Pauli-Fierz哈密顿量的系综变体数值模拟振动强耦合下TAA分子系综的氢转移，发现腔通过虚光子转移催化反应并产生集体异构化速率增强，其机制与纠缠动力学及系综尺度相关。
2023-04-11 physics.chem-ph quant-ph
Macroscopic Spin-Orbit Interaction through Strong-Field Pumping of Inhomogeneously Aligned Molecular Ensemble
Physical Chemistry Department, Raymond and Beverly Sackler Faculty of Exact Sciences, Tel Aviv University（特拉维夫大学雷蒙德和贝弗利·萨克勒理学院物理化学系）；Department of Chemistry, Northwestern University（西北大学化学系）；The School of Electrical Engineering, Tel Aviv University（特拉维夫大学电气工程学院）
通过强场泵浦不均匀对齐分子集体，实现宏观自旋-轨道相互作用，利用高阶谐波辐射携带轨道角动量。
2026-07-16 physics.chem-ph
General phenomenology of ionization from aligned molecular ensembles
单光子和多光子电离对齐的分子系综检查，特别关注分子轴分布和观察到的各种角度集成和角度分辨测量之间的联系。为了保持一般性的问题被几何处理，与对齐的合奏铸造轴分布的时刻，和这些时刻的耦合方面的可观的响应。在这种形式主义的角动量耦合处理分析，允许一般的特性-独立于一个特定的分子的电离动力学的细节-被确定。有限的情况下进行了探讨，以提供一个现象，这应该是很容易适用于一系列的实验测量，并说明如何可观的对准，即高阶矩的轴分布，这往往是在实验研究中被忽视的细节可以是敏感的。我们希望，这种详细和全面的治疗将弥合现有的理论和实验工作之间的差距，并提供定量的物理见解和一个有用的一般现象学的研究人员与对齐的分子系综。
2015-03-03 physics.chem-ph
Computation of electromagnetic properties of molecular ensembles
我们建立了量子力学分子模拟和分子的转移矩阵之间的联系。物体的传递矩阵（T矩阵）提供了其电磁响应的完整描述。一旦已知系综的各个分量的T矩阵，就可以有效地计算系综的电磁响应。这适用于大量分子的任意排列，以及周期性阵列。我们提供了基于T矩阵的公式，用于计算传统的手性光学性质，如圆二色性和定向圆二色性，以及量化电磁对偶性和电磁手性，这两个性质与手性相互作用基本相关，也与技术相关。该公式适用于任意高多极级的光-物质相互作用。我们首先计算的T-矩阵的交叉状排列的四个副本的手性分子的时间依赖性Hartree-Fock理论模拟数据的单个分子，然后计算上述的交叉和单个分子的电磁特性，从而改进了我们的方法。我们建立的链接是一个必要的步骤，获得T-矩阵为基础的一般散装分子材料的本构关系，从量子力学模拟其分子成分。
2018-04-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Molecular dynamics, Langevin, and hybrid Monte Carlo simulations in multicanonical ensemble
我们证明，多规范的方法是不限于蒙特卡罗模拟，但也可以应用到模拟技术，如分子动力学，朗之万，和混合蒙特卡罗算法。用能量函数对蛋白质折叠问题进行了验证。模拟在多正则系综的三种方法进行五肽，甲硫氨酸脑啡肽。对于每一种算法，它表明，从只有一个模拟运行，不仅可以找到全球最低能量构象，但也可以获得在任何温度下的正则系综的概率分布，它允许计算任何热力学量作为温度的函数。
1997-10-18 cond-mat physics.chem-ph
Attention-Based Learning on Molecular Ensembles
Institute for Neurodegenerative Diseases（神经退行性疾病研究所）；University of California, San Francisco（加州大学旧金山分校）
小分子配体的三维形状和构象对于生物分子识别是至关重要的，然而编码3D几何形状并没有改善基于配体的虚拟筛选方法。我们描述了一种端到端的深度学习方法，该方法直接对小分子构象集合进行操作，并识别小分子的关键构象。我们的网络利用两个层次的表示学习：1）首先使用图神经网络将单个构象编码为空间图，2）使用注意力机制将采样的构象集合表示为集合，以在单个实例上聚合。我们证明了这种方法的可行性，一个简单的任务的基础上双齿协调的联芳基配体，并显示如何注意力池可以阐明关键的构象构成任务的基础上，分子几何。这项工作说明了如何设置为基础的学习方法可能会进一步发展为小分子为基础的虚拟筛选。
2020-11-25 cs.LG physics.chem-ph
Reactive molecular dynamics at constant pressure via non-reactive force fields: extending the Empirical Valence Bond method to the isothermal-isobaric ensemble
经验价键（EVB）方法提供了一个合适的框架，通过非反应力场的耦合来获得反应势。然而，大多数实现的功能形式的耦合项依赖于复杂的空间坐标，这排除了凝聚相系统的应力张量的计算，并防止进行EVB分子动力学在等温等压（NPT）合奏的可能性。在这项工作中，我们利用耦合项依赖于能隙，定义为参与非反应力场之间的能量差，并推导出适合计算的EVB应力张量的表达式。实施这种新的方法进行测试的一个模型的单一反应性的丙二醛溶剂化在非反应性的水。计算密度和经典的概率分布在NPT合奏揭示了一个可以忽略不计的作用的反应电位在低浓度的解决方案的限制，从而证实了EVB模拟通常采用的标准近似的有效性。
2020-05-28 physics.chem-ph
Interplay Between Disorder and Collective Coherent Response: Superradiance and Spectral Motional Narrowing in the Time Domain
分子系综中的静态和动态无序以及集体光学响应之间的相互作用是纳米等离子体激元和纳米光子分子系统的重要特征。在这里，我们调查的合作超辐射响应的量子发射体的分子系综的影响下的环境无序，包括不均匀的加宽（如引起的静态随机分布的分子跃迁频率）和运动的窄化（如引起的随机调制这些激发能）。非均匀加宽的作用是破坏集体分子激发的相干性，抑制超辐射发射。然而，分子激发能的快速随机调制可以有效地恢复量子发射体的相干性并导致超辐射发射的恢复，这是运动窄化的意外表现。对于由非共振入射脉冲引起的光散射过程，随机调制导致在长时间处于平均激发能的非弹性荧光发射，并且表明动态无序效应实际上可以导致分子系综的集体激发。
2022-08-03 physics.chem-ph physics.optics
Controlling the sense of molecular rotation: classical vs quantum analysis
最近，理论预测和实验验证了一对延迟和交叉偏振的短激光脉冲可以产生具有明确旋转方向（顺时针或逆时针）的分子系综。在这里，我们提供了一个比较研究的经典和量子方面的基本机制的线性分子和对称的顶部，如苯分子，用于第一次实验演示的效果。非常好的定量协议之间的经典描述的过程和严格的量子力学分析在相关的实验条件下。这两种方法预测相同的脉冲之间的延迟和它们之间的角度的最佳值，并提供相同幅度的诱导定向角动量的分子系综。正如预期的那样，当脉冲之间的延迟与量子转动复兴的周期相当时，量子和经典分析基本上偏离。然而，这两种方法对激发态分子系综的时间平均特性的描述同样良好。这是说明通过计算的各向异性的时间平均的角度分布的双脉冲激发的分子，这反映了持久的限制的分子轴的旋转平面所定义的两个偏振矢量的脉冲。
2010-12-07 physics.chem-ph quant-ph
Reweighting of molecular simulations with explicit-solvent SAXS restraints elucidates ion-dependent RNA ensembles
小角X射线散射（SAXS）实验越来越多地用于探测RNA结构。一些\emph{forward models}，涉及测量的SAXS强度和结构特征，并适合于模型无论是显式溶剂效应或溶质动力学，在过去的几年中已经提出。在这里，我们介绍了一种方法，集成原子分子动力学模拟和SAXS实验，以重建RNA结构系综，同时占RNA构象动力学和显式溶剂效应。我们的协议利用SAXS纯溶质正演模型和增强的采样方法来采样的异质系综的结构，没有信息对实验提供的飞行。然后通过最大熵原理对生成的结构系综进行重新加权，以匹配多离子条件下的参考SAXS实验数据。重要的是，精确的显式溶剂远期模型在这个重新加权阶段使用。我们应用这个框架的GTP酶相关的中心，一个相关的RNA分子参与蛋白质翻译，以阐明其离子依赖的构象合奏。我们表明，（a）溶剂和动力学是至关重要的重现实验SAXS数据和（b）由此产生的动力学合奏包含一个离子依赖的扩展结构的分数。
2021-03-30 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Boosting ensemble refinement with transferable force field corrections: synergistic optimization for molecular simulations
提出融合最大熵系综精修与力场拟合的连续插值框架，通过交叉验证确定权重，并在RNA寡聚体的核磁共振数据约束模拟中验证其可自动选择有效的可迁移力场校正。
2023-11-22 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Refinement of molecular dynamics ensembles using experimental data and flexible forward models
提出融合最大熵、贝叶斯系综推断与正向模型优化的方法，在利用核酸磁共振数据重加权RNA动力学系综时同步校正Karplus模型误差，并通过交叉验证和正则化获得可迁移参数。
2023-03-19 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
GeoMol: Torsional Geometric Generation of Molecular 3D Conformer Ensembles
MIT（麻省理工学院）
从分子图预测分子的三维构象系综在化学信息学和药物发现领域中具有关键作用。现有的生成模型具有若干缺点，包括缺乏对重要的分子几何元素（例如扭转角）的建模、易于误差累积的单独的优化阶段、以及需要基于近似经典力场或计算昂贵的方法（诸如在每个几何结构处具有近似量子力学计算的元自洽法）进行结构微调。我们提出了GeoMol-一种端到端的，非自回归和SE（3）不变的机器学习方法来生成低能分子3D构象的分布。利用消息传递神经网络（MPNN）的能力来捕获局部和全局图形信息，我们预测局部原子3D结构和扭转角，避免几何自由度的不必要的过度参数化（例如，每个非末端键一个角度）。这样的局部预测对于训练损失计算以及对于完整的确定性构象组装（在测试时）都是足够的。我们设计了一个非对抗性的最佳运输的损失函数，以促进不同的构象生成。GeoMol的性能明显优于流行的开源、商业或最先进的机器学习（ML）模型，同时实现了显著的速度提升。我们期望这种可微的3D结构生成器能够显著影响分子建模和相关应用。
2021-06-08 cs.LG physics.chem-ph
Extended Ensemble Molecular Dynamics for Thermodynamics of Phases
本文比较扩展系综 MD 方法，发现 MBMT 适用于 LJ 流体和气液相变但不能处理液固相变，而 MOMT 可增强跨相采样并准确估计转变温度。
2023-08-16 physics.chem-ph
Structural, Electronic, and Dynamical Properties of Liquid Water by ab initio Molecular Dynamics based on SCAN Functional within the Canonical Ensemble
采用SCAN元-GGA泛函近似，对正则系综中的液态水进行了从头算分子动力学（AIMD）模拟，并与GGA水平的PBE泛函和包含PBE泛函的Tkatchenko-Scheffler van der Waals（vdW）色散修正的结果进行了系统的比较.我们分析了液态水的各种性质，包括径向分布函数，氧-氧-氧三重态角分布，四面体，氢键，扩散系数，环统计，态密度，带隙和偶极矩。我们发现，扫描功能通常是更准确的比其他两个功能的液态水，不仅捕获的中程VDW相互作用，但也减轻了PBE模拟中规定的过于强大的氢键。我们还比较了基于扫描的AIMD模拟的结果在典型的等温等压合奏。我们的研究结果表明，SCAN提供了一个可靠的描述大多数结构，电子和动力学性质的液态水。
2018-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
The impact of conformer quality on learned representations of molecular conformer ensembles
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
研究探讨了3D构象体质量对预测分子构象体集合性质的机器学习代理模型性能的影响，在密度泛函理论优化背景下分析Sterimol参数预测，为3D表示学习模型提供了构象体质量何时重要的实际考量。
2025-03-06 cs.LG physics.chem-ph
A unified thermostat scheme for efficient configurational sampling for classical/quantum canonical ensembles via molecular dynamics
我们展示了一个统一的二阶计划，用于构造简单，鲁棒和准确的算法，典型的恒温器的配置采样的规范合奏。当使用朗之万动力学，该计划导致BAOAB算法，最近已经调查。我们表明，该计划也是有用的其他类型的恒温器，如安德森恒温器和Nosé-胡佛链。两个一维模型和三个典型的现实分子系统，范围从气相，团簇，凝聚相的数值例子中使用的演示。在分子动力学中（当使用相同的时间间隔时），无论应用哪种类型的恒温器，用于估计坐标相关性质的准确度可以增加一个数量级。该方案是特别有用的路径积分分子动力学，因为它始终提高效率，为任何类型的恒温器的所有热力学性质的评估。
2017-07-17 cond-mat.stat-mech physics.atm-clus physics.bio-ph
An Efficient Integrator Scheme for Sampling the (Quantum) Isobaric-Isothermal Ensemble in (Path Integral) Molecular Dynamics Simulations
本文提出一种统一的中点积分器方案，可同时采样构型与体积分布，用于经典和量子等压-等温系综的高效模拟，在不增加计算代价下将时间步长提升5到10倍并保持相同精度。
2025-04-11 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Molecular machine learning with conformer ensembles
Harvard University（哈佛大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
虚拟筛选可以通过识别有希望的候选药物进行实验评估来加速药物发现。机器学习是一种强大的筛选方法，因为它可以从实验数据中学习复杂的结构-性质关系，并对虚拟库进行快速预测。分子本质上以三维系综的形式存在，其生物学作用通常通过超分子识别发生。然而，大多数用于分子性质预测的深度学习方法使用2D图形表示作为输入，并且在某些情况下使用单个3D构象。在这里，我们研究了多个构象的3D信息，传统上被称为化学信息学社区的4D信息，可以改善深度学习模型中的分子性质预测。我们引入了多个深度学习模型，这些模型扩展了ChemProp和Schnet等关键架构，并添加了多构象输入和构象注意力等元素。然后，我们基准的性能权衡这些模型的2D，3D和4D表示在药物活性的预测使用一个大的训练集的几何分辨分子。新架构的性能明显优于2D模型，但它们的性能通常与单个构象异构体一样强大。我们还发现，4D深度学习模型为每个构象学习可解释的注意力权重。
2021-02-18 cs.LG physics.chem-ph
Molecular Dynamics in a Grand Ensemble: Bergmann-Lebowitz model and Adaptive Resolution Simulation
本文讨论了能与储层进行能量和物质交换的开放系统的分子动力学模拟;由Bergmann和Lebowitz引入的模型描述了储层的物理性质及其与系统的相互作用。尽管该模型在概念上很吸引人，但在分子模拟领域并没有得到普及，因此，在开放系统分子模拟技术的发展中没有发挥作用，尽管它可以为模拟开放系统的模拟技术提供概念上的合法性。我们将证明，该模型可以作为一种工具，设计的数值程序和概念定义的物理量，不能在一个简单的方式定义的系统与一个固定数量的分子。特别是，我们讨论了效用的Bergmann-Lebowitz（BL）模型的平衡时间关联函数内的大正则自适应分辨率方法（GC-AdResS）的计算和报告的数值结果的情况下，液态水。
2015-05-27 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular polaritons for controlling chemistry with quantum optics
这是一个分子极化激元领域的教程式介绍。我们描述了嵌入在紫外可见或红外腔中的分子系综常见的强光-物质耦合的基本物理原理和后果。使用微观量子电动力学制剂，我们讨论了分子系综的集体合作偶极响应和分子通常经历的局部动力学过程，包括化学反应之间的竞争。我们强调了线性透射光谱中局部效应和集体效应之间竞争的一些可观察到的后果，包括在分子密度和不可区分性的特定条件下量子力学理论和经典转移矩阵方法之间的形式等效性。我们还概述了最近的实验和理论发展的强和超强耦合与电子和振动跃迁，特别关注腔改性化学和红外光谱下的振动强耦合。最后，我们提出了几个进一步研究的机会，可能会导致新的应用在化学和电磁传感，能量转换，光电子学，量子控制和量子技术。
2019-11-12 physics.chem-ph quant-ph
Multiple scattering of matter waves: an analytic model of the refractive index for atomic and molecular gases
本文提出了一个物质波在原子或分子气体中传播时折射率的解析模型。该模型结合了WKB处理的长程吸引力与Fraunhofer模型处理的短程排斥力，计算了折射率，与Jacquey等人最近的实验令人信服地一致。98，240405（2007）]关于Li原子物质波通过稀惰性气体的研究。我们表明，衍射的贡献，这是由一个二维的“硬核”的潜在的散射，是必不可少的获得正确的虚部的折射率。
2010-07-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Long-lasting Molecular Orientation Induced by a Single Terahertz Pulse
通过激光场控制分子旋转是一个活跃的研究领域，专注于各向同性分子样品的排列/取向。定向分子在许多应用中是有用的，例如分子轨道层析、分子结构的飞秒成像、动力学和化学反应控制。在这项工作中，我们提出了一种新的，以前未报道的现象出现在热合奏的非线性极性分子激发一个单一的太赫兹脉冲。我们发现，诱导取向持续很长时间后，激发脉冲结束。在非对称陀螺分子的情况下，系综平均取向在脉冲后保持无限恒定，而在非对称陀螺分子的情况下，取向在脉冲结束后持续很长时间。我们讨论了潜在的机制，研究其非单调的温度依赖性，并表明存在一个最佳的温度为最大的剩余取向。持久的取向意味着持久的宏观偶极矩，这可以通过二次（或更高阶）谐波产生来探测。
2020-03-08 physics.chem-ph quant-ph
Pathway Histogram Analysis of Trajectories: A general strategy for quantification of molecular mechanisms
生物分子模拟的一个关键的总体目标是表征“机制”--通过构象转变和结合等过程的构型空间的途径。一定量的异质性是固有的合奏的途径，在直接类比热构型合奏。这种异质性的量化对于完全理解机制是必不可少的。我们提出了一个通用的方法来表征路径集成的基础上映射到路径类的人口和不确定性可以作为一个普通的直方图进行分析，提供了一个定量的“指纹”的机制的轨迹。与用于离散状态模型的先前基于通量的分析相反，通过轨迹的直接分类明确地包括与平均行为的随机偏差。此外，直方图方法适用于连续轨迹的分析。它可以直接比较不同方法或不同条件下产生的合奏。为了实现该公式，我们开发了用于对轨迹进行分类的方法，包括适合于连续空间（例如，分子动力学）或离散状态（例如，马尔可夫状态模型）轨迹，以及一个“基本序列”的方法，适合离散状态轨迹，但也适用于通过映射过程的连续轨迹。我们将路径直方图分析应用于一个玩具模型和一个非常长的蛋白质折叠的原子分子动力学轨迹。
2018-10-24 physics.chem-ph
An ensemble of VisNet, Transformer-M, and pretraining models for molecular property prediction in OGB Large-Scale Challenge @ NeurIPS 2022
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；Microsoft Research AI4Science（微软研究院AI4Science）
本文提出融合 Transformer-M-ViSNet 与 Pretrained-3D-ViSNet 的 22 模型集成方案，用于 PCQM4Mv2 的 HOMO-LUMO 能隙预测，并在 OGB-LSC 2022 中显著降低误差。
2023-08-16 cs.LG physics.chem-ph
Phase changes in 38 atom Lennard-Jones clusters. II: A parallel tempering study of equilibrium and dynamic properties in the molecular dynamics and microcanonical
采用微正则系综和分子动力学系综中的并行回火蒙特卡罗方法研究了38原子Lennard-Jones团簇。提出了一种新的蒙特卡罗算法，该算法对系统的分子动力学系综进行了严格的采样，系统的总能量、线动量和角动量均为常数。通过将平行回火技术与分子动力学方法相结合，我们发展了一种混合方法，克服了准遍历性，并从Monte Carlo和分子动力学模拟中提取了平衡和动力学性质。研究了LJ $_{38}$的热力学、结构和动力学性质，包括热曲线、扩散常数和最大李雅普诺夫指数。通过比较遍历模拟与早期分子动力学模拟的结果，说明了在分子动力学模拟中确保遍历性的重要性。
2000-03-24 physics.chem-ph
The Interplay between Disorder, Local Relaxation and Collective Behaviors for an ensemble of emitters outside vs inside cavity
利用简单有效哈密顿量研究了单模腔内外两能级辐射体系综的集体光学响应与分子静态和动态无序之间的相互作用。我们通过随机调制分子跃迁频率以及发射器与电磁场之间的耦合来模拟环境无序。我们还考虑了分子间相互作用和取向无序的影响。我们研究这些影响如何导致新的功能，在稳态吸收（腔外），透射光谱（腔内）和产量的局部分子过程，如单分子反应。在腔外，集体行为表现为稳态吸收的线宽、发射光谱和局部化学产额。然而，在空腔内部，集体行为主要决定拉比分裂。研究了取向无序对分子间相互作用的影响。在大多数情况下，对于所有类型的无序，如果我们增加无序，我们发现分子响应的集体性质减少（有效N较小），因此，拉比分裂收缩与取向无序一起发生。而且，我们发现静态无序比动态无序对集体行为的破坏性更大。
2022-11-29 physics.chem-ph
Ensemble Learning of Coarse-Grained Molecular Dynamics Force Fields with a Kernel Approach
连续域机器学习（GDML）是一种基于核岭回归算法的精确、高效的分子势和力场学习方法。在这里，我们展示了它的应用程序学习一个有效的粗粒度（CG）模型，从所有原子模拟数据中的样本有效的方式。通过遵循热力学一致性原理来学习粗粒度力场，这里通过最小化预测的粗粒度力与粗粒度坐标中的所有原子平均力之间的误差来学习粗粒度力场。直接通过GDML解决这个问题是不可能的，因为粗粒度需要对许多训练数据点进行平均，从而导致存储核矩阵的内存需求不切实际。在这项工作中，我们提出了一个数据效率和内存节省的替代方案。使用集成学习和分层采样，我们提出了一个2层的训练方案，使GDML学习一个有效的粗粒度模型。我们说明我们的方法在一个简单的生物分子系统，丙氨酸二肽，通过重建的自由能景观的粗粒度的变体，这个分子。当训练集很小时，我们的新GDML训练方案产生比神经网络更小的自由能误差，当训练集足够大时，我们的新GDML训练方案产生更高的精度。
2020-05-04 physics.chem-ph physics.comp-ph stat.ML
Charge fluctuations from molecular simulations in the constant-potential ensemble
我们重新讨论电容器中电荷波动的统计力学。在恒电位经典分子模拟中，电极原子的原子电荷被视为随时间演化的附加自由度，以满足电解质的每个配置的固定静电势的约束。目前的工作澄清了整体电中性约束的作用，以及在玻恩-奥本海默近似计算的平均值和完整的恒势系综之间的联系。这使我们特别是推导出一个完整的波动耗散关系的差分电容，其中包括贡献的电荷波动（周围的电荷满足恒电位和电中性约束）也存在于电解质的情况下。我们提供了一个简单的表达式，这种贡献的元素的逆矩阵定义的二次形式的波动电荷的能量。然后，我们数值说明我们的结果的有效性，并恢复预期的结果为一个空的电容器与无结构的电极在大的电极间距离。通过考虑石墨电极之间的各种液体，我们确认，这种贡献的总微分电容是小的相比，由电解质的热波动引起的。
2019-11-21 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Performing all-atom molecular dynamics simulations of intrinsically disordered proteins with replica exchange solute tempering
本文针对本质无序蛋白构象采样难题，演示了如何使用副本交换溶质回火（REST）增强采样方法来设置、执行和分析全原子分子动力学模拟。
2025-05-03 physics.chem-ph
Cavity-modified electronic interactions in molecular ensembles under vibrational strong coupling: Combined insights from cavity Born-Oppenheimer perturbation and ab initio wave function theories
Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）
本文结合CBO-PT和从头算波函数理论，研究了分子团簇中受振动强耦合影响的腔体修饰电子相互作用，揭示了非共振电子-腔体模式相互作用的修正机制。
2024-07-31 physics.chem-ph
Molecular polaritonics: Chemical Dynamics under strong Light-Matter Coupling
强光-物质耦合的化学表现是近年来实验和理论研究的热点。在这里，我们回顾了这一领域的现状。第1节是介绍分子极化激元和集体响应方面的光物质相互作用。第2节概述了这些效应的关键实验观察，而第3节描述了我们目前对强光-物质耦合对化学动力学影响的理论理解。第4节简要介绍了能量转换过程的应用。第5节简要介绍了理论方法构建中悬而未决的技术问题。第6节的总结也概述了这一令人兴奋的努力的前进道路。
2021-12-14 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Simulation of weak polyelectrolytes: A comparison between the constant pH and the reaction ensemble method
在经典分子动力学和蒙特卡罗模拟中，反应系综和恒pH方法是模拟质子化和去质子化反应的著名化学平衡方法。在这篇文章中，我们展示了两种方法之间的相似性{在某些条件下}。我们进行分子动力学模拟的一个弱的滴定剂，以比较两种方法得到的滴定曲线。我们的研究结果揭示了一个很好的协议之间的方法时，反应系综被用来扫描的反应常数。显着的差异之间的反应合奏和恒定pH值的方法可以观察到较强的酸和碱的自适应pH值。这些偏差是由于显式质子的存在下，在反应系综的方法，诱导屏蔽的带电滴定基团之间的静电相互作用的质子。我们的模拟结果提示，一个更好的适用性系统的反应系综方法在有限的几何形状和可滴定基团的聚电解质与不同的pK $_\text{a}$值。
2017-02-16 cond-mat.soft physics.chem-ph
Accelerated estimation of long-timescale kinetics by combining weighted ensemble simulation with Markov model "microstates" using non-Markovian theory
加权系综（WE）模拟策略提供了无偏采样的非平衡过程，如分子折叠或绑定，但提取的速率常数依赖于表征稳态行为。不幸的是，足够复杂的复杂系统的WE模拟将不会放松到稳定状态的观测模拟时间。在这里，我们表明，一个后模拟聚类的分子配置到“microbins”使用马尔可夫状态模型（MSM）社区开发的方法，可以产生无偏动力学从WE数据之前，稳态收敛的WE模拟本身。由于WE轨迹是定向的，而不是均衡分布的，因此可以使用历史增强MSM（haMSM）公式，该公式对于任意小的滞后时间产生无偏差的平均首次通过时间（MFPT）。精确的动力学可以得到，而绕过往往禁止收敛要求的非平衡加权合奏。我们验证了一个简单的扩散过程中的二维随机能量景观的方法，然后分析原子蛋白质折叠模拟使用我们分子动力学。我们报告了无偏估计蛋白质折叠时间和途径的重大进展，但仍然存在关键挑战。
2020-10-01 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
When Three-Dimensional Conformer Ensembles Improve Molecular Property Prediction Beyond Two-Dimensional Fingerprints: A Systematic Study
Great Neck South High School（格瑞特尼克南高中）
通过约1000次实验，系统发现分布核算子提取的构象集成统计量在溶剂化相关性质上显著降低RMSE（如ESOL -11.0%），而对电子或空间任务无益，并揭示了物理基础而非统计原因，建立了四层性能层次。
2026-06-07 physics.chem-ph q-bio.MN
Incorporating QM/MM molecular dynamics into the few-mode quantization approach for light-matter interactions in nanophotonic structures
Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学）；Condensed Matter Physics Center (IFIMAC), Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学凝聚态物理中心（IFIMAC））；University of Jyväskylä（于韦斯屈莱大学）
该研究提出一个耦合ab initio QM/MM分子动力学与少模场量子化的通用框架，用于模拟纳米尺度分子发射体的光物质相互作用，揭示了分子自由度、无序性及场非均匀性对强耦合和腔介导能量转移的影响。
2025-11-05 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Superstatistical velocity distributions of cold trapped ions in molecular dynamics simulations
我们提出了一个现实的分子动力学治疗的激光冷却的离子在射频离子阱，避免了以前作出的简化，如建模激光冷却作为摩擦力和结合成一个单一的有效加热力的个别加热机制。基于这种实现，我们表明，不频繁的能量碰撞的单个离子与背景气体分子导致显着加热的整个离子系综和随时间变化的长期系综温度，这体现在一个超统计的时间平均速度分布的离子。这一发现的实验测定的离子温度和速率常数的冷化学反应的影响进行了讨论。
2015-10-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Transfer Learning Using Ensemble Neural Networks for Organic Solar Cell Screening
Northwestern University（西北大学）
有机太阳能电池是解决世界清洁能源危机的一项很有前途的技术。然而，产生太阳能电池的候选化合物是一个耗时的过程，需要数千小时的实验室分析。对于太阳能电池，最重要的特性是功率转换效率，其取决于供体分子的最高占据分子轨道（HOMO）值。最近，机器学习技术已被证明是非常有用的，在建立预测模型的有机光伏电池（OPV）的施主结构的HOMO值。由于实验数据集的大小有限，因此当前的机器学习模型是在基于密度泛函理论（DFT）的计算中得到的数据上训练的。分子线符号，如SMILES或InChI是用于描述供体分子的分子结构的流行输入表示。两种类型的线表示编码不同的信息，例如SMILES定义键类型，而InChi定义质子化。在这项工作中，我们提出了一个集成深度神经网络架构，称为SINet，它利用SMILES和InChI分子表示来预测HOMO值，并利用来自相当大的DFT计算数据集-哈佛CEP的迁移学习的潜力，为相对较小的HOPV数据集建立更强大的预测模型。哈佛CEP数据集包含OPV的230万个候选供体结构的分子结构和性质，而HOPV分别包含350个和243个分子的DFT计算值和实验值。我们的研究结果表明，使用迁移学习和利用两种分子表示显着的性能改善。
2019-07-28 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Structural ensembles of disordered proteins from hierarchical chain growth and simulation
紊乱的蛋白质和核酸在细胞功能和疾病中起关键作用。在这里，我们回顾了最近的进展，在计算探索的构象动力学的柔性生物分子。我们专注于分层链增长（HCG）从片段库建立原子分子动力学模拟。HCG以统计学上可重复的方式将链片段组合成全长原子详细的生物分子结构的集合。输入片段结构通常从分子动力学模拟收集，但也可以来自结构数据库。实验数据可以在链条装配期间和之后进行整合。应用于神经变性相关蛋白$α$ -突触核蛋白、tau和TDP-43，包括作为缩合物，说明了HCG的使用。最后，我们强调了与基于AI的结构建模的新兴联系。
2022-10-28 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Molecular Chemistry for Dark Matter
分子冷却对于研究耗散暗物质晕子结构的形成是必不可少的，暗物质晕可能是黑洞等致密物体的宿主。在这里，我们分析的反应速率相关的氢分子的形成，解离和过渡，同时允许不同值的物理参数：耦合常数，质子质量和电子质量。对于所有的情况，我们重新标度了标准氢分子的反应速率，所以只要暗物质是弱耦合的，并且其中一个费米子比另一个重得多，我们的结果就有效。这些结果将允许一个强大的数值处理的宇宙结构，特别是分子冷却是重要的，在一个耗散的暗物质的情况下的迷你晕。
2022-08-05 astro-ph.CO physics.chem-ph
Scale-Dependent Velocity Fluctuations Generated by Molecular Collisions
本文通过二项式随机游走模型研究分子碰撞引起的尺度依赖性速度波动，推导了速度方差的闭式表达式，并验证了其在不同尺度下的衰减行为。
2025-12-29 physics.chem-ph
Optimal Rejection-Free Path Sampling
提出一种无拒绝的路径采样框架，通过直接采样射击点并施加与自由能成反比的选择偏差，结合AIMMD迭代构建最优反应坐标，以适中成本同时获取分子机制、自由能和速率。
2025-03-26 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Dielectric properties of nanoconfined water from ab initio thermopotentiostat molecular dynamics
我们讨论如何包括我们最近提出的thermopotentiostat技术[物理评论快报。126，136803（2021）]引入到任何现有的从头算分子动力学（AIMD）软件包中。利用恒温恒电位仪AIMD模拟在正则NVTΦ系综在恒定的电极电位，我们计算的极化束缚电荷和介电响应的界面水的第一性原理。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
