Molecular simulations of heterogeneous ice nucleation. I. Controlling ice nucleation through surface hydrophilicity
冰的形成是地球上最常见和最重要的过程之一，几乎总是发生在物质的表面。对材料表面的物理化学性质如何影响其形成冰的能力的基本理解仍然是难以捉摸的。在这里，我们使用分子动力学模拟直接探测异质冰成核在不同亲水性的纳米颗粒的六边形表面。令人惊讶的是，我们发现，结构相同的表面可以抑制和促进冰的形成和类似的化学催化剂，它被发现的表面和水之间存在的最佳相互作用，以促进冰成核。我们利用我们对该机制的微观理解来设计具有增强的冰成核能力的硅改性表面。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Heterogeneous ice nucleation on silver-iodide-like surfaces
我们试图模拟冰在模型碘化银表面上的非均质成核，发现在Ag+终止的基面上的冰成核和生长相对容易，但从未看到在I-终止的基面或棱柱和正常面上的成核。水分子强烈吸附到Ag+终止d面，得到一个有序的六方冰状双层，然后作为进一步的冰生长的模板。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ice Nucleation on Carbon Surface Supports the Classical Theory for Heterogeneous Nucleation
60多年前建立的经典非均质成核理论对自然界中非均质成核现象的普遍存在作了定性的解释，但该理论的定量有效性和关键结论至今仍未得到证实。采用前向通量采样方法和粗粒水模型mW，我们显式计算了不同温度下石墨表面过冷水中的非均质冰成核率。独立计算的冰成核速率被发现适合根据非均质成核的经典理论。拟合过程进一步产生的效力因子的估计，其措施的比例的异质成核势垒的均匀成核势垒。值得注意的是，估计的效力因子同意定量的临界核之间的异质和均匀的成核的体积比。因此，我们的数值研究提供了一个强有力的支持，定量的力量的理论，并允许了解冰成核行为下最相关的冻结条件。
2015-04-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Some peculiarities of water freezing at small sub-zero temperatures
我认为水冻结的动力学，并表明，在小零度以下的温度下，（一）冰成核的时间内散装水环境是巨大的，因此不能发生在湖泊中的活细胞;（ii）冰成核需要一些冰结合表面才能发生，但是（iii）即使这种冰成核也可以发生，通常，只有在低于0摄氏度的温度下才能发生。此外，我讨论的因素，可以大大减少冰成核时间在接近零的温度都在开放的水库，水与空气接触，并在细胞中，没有这样的接触。
2020-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the role of interfacial heterogeneous nucleation in metastable thin film growth of rare earth nickelates electronic transition materials
虽然稀土镍酸盐（ReNiO 3）具有丰富的电子相和广泛可调的金属-绝缘体电子跃迁性质，但其固有的Meta稳定性在很大程度上阻碍了其实际的电子应用。除了提高氧反应压力，异相成核预计作为一种替代策略，使结晶ReNiO 3在低Meta稳性。本文揭示了高氧压和异质界面在触发ReNiO_3薄膜亚稳态生长中各自的作用。采用第一性原理计算进一步验证了在LaAlO 3单晶衬底上生长的ReNiO 3（Re：Nd，Sm，Eu，Gd，Dy）异质薄膜在常压下不需要施加高氧压就能有效晶化，表明ReNiO 3与衬底之间的界面结合能充分降低ReNiO 3的正Gibbs形成能.然而，突变的电子跃迁只出现在高氧压下生长的ReNiO 3薄膜中，在这种情况下，氧空位通过高氧压反应被有效地消除，如近边X射线吸收精细结构（NEXAFS）所示。本工作揭示了异质形核和高氧压对高质量ReNiO 3薄膜生长的协同作用。
2021-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Heterogeneous Seeded Molecular Dynamics as a Tool to Probe the Ice Nucleating Ability of Crystalline Surfaces
冰成核在许多自然和技术过程中起着重要的作用，但由于所涉及的时间短（ns）和长度尺度短（nm），因此实验研究具有挑战性。另一方面，传统的分子模拟很难处理临界冰核形成所需的相对较长的时间尺度。解决这个问题的一种方法是利用自由能或路径采样技术。不幸的是，这些计算成本很高。种子分子动力学是一种要求低得多的替代方法，已经成功地应用于研究水的均匀冻结。然而，在非均质冰成核的情况下，自然界最喜欢的形成冰的途径，必须在冰种子和感兴趣的基质之间建立一系列合适的界面-这不是一项简单的任务。在本文中，我们提出了一个异质SEEDing方法（HSEED），利用随机结构搜索框架来解决冰基板的挑战，从而使种子分子动力学模拟的异质冰成核晶体表面。我们验证HSEED框架通过研究成核的冰：（i）模型晶体表面，使用粗粒度mW模型;和（ii）胆固醇晶体，采用完全原子的TIP 4P/冰水模型。我们表明，HSEED技术产生的结果与metadaptics和前向通量采样模拟非常一致。由于其计算效率，HSEED方法允许人们快速评估整个晶体基质库的冰成核能力-这是大气科学等领域期待已久的计算发展。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Molecular simulations of heterogeneous ice nucleation. II. Peeling back the layers
提出了粗粒度分子动力学模拟，其中研究了冰成核速率对石墨烯纳米片的亲水性的敏感性。我们发现，存在一个最佳的相互作用强度，促进冰成核，这与以前发现的面心立方（111）表面。我们进一步研究的作用，分层的界面水在非均质冰成核，并证明分层的程度是不是一个很好的指标，所有表面的冰成核能力。我们的研究结果表明，要成为一个有效的冰成核剂，表面不应该结合水太强，如果它能够容纳高覆盖率的水。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Heterogeneous ice nucleation on model substrates
研究通过分子模拟分析不同晶格结构对冰核化能力的影响，揭示晶面和晶格参数对冰核化的关键作用，并利用经典成核理论估算接触角和自由能壁垒。
2026-01-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Proton strings and rings in atypical nucleation of ferroelectricity in ice
普通冰具有质子无序相，其在动力学上是亚稳态的，在残留鲍林熵持续存在的低温下不能自发地达到铁电（FE）基态。在低温下轻掺杂KOH时，发生了向Fe冰的转变，但其微观机制仍有待澄清。我们引入了一个晶格模型的基础上偶极相互作用加上一个竞争，令人沮丧的长期执行冰规则（IR）。在没有IR破坏缺陷的情况下，标准蒙特卡罗（MC）模拟使这个冰模型停留在具有正确鲍林熵的无序质子环构型的状态。副本交换加速MC采样策略成功，没有开放路径移动，接口，或非晶格配置，在平衡这种无缺陷的冰，达到其低温FE通过一个明确的一阶相变顺序。当模仿KOH杂质的质子空位被植入IR守恒晶格中时，它们使标准MC模拟能够工作，揭示了在转变温度以下从质子无序到部分FE有序的冰演化的动力学。取代了普通的成核作用，每个杂质都打开了一个质子环，产生了一个线性的弦，一个随时间膨胀的真正的FE氢键线。与自旋冰的描述类似，这些杂质诱导的弦也被认为存在于掺杂的水冰中，那里的红外线甚至更强。新兴的机制产生的依赖性的长时间的FE阶分数掺杂剂浓度，并在淬火温度，这与已知的在现实生活中的KOH掺杂的冰相比有利。
2020-12-29 cond-mat.mtrl-sci
An extreme value statistics model of heterogeneous ice nucleation for quantifying the stability of supercooled aqueous systems
该研究提出结合泊松统计与双变量极值统计的异质冰核化模型，以同时捕捉核化的时间依赖性和样本间变异性，并通过生理盐水实验量化冻结概率，为稳定过冷生物保存方案的设计提供依据。
2023-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Microdroplet Approach for Measuring Aqueous Solubility and Nucleation Kinetics of a Metastable Polymorph: The case of KDP Phase IV
本文提出一种快速微流控技术，以KDP Phase IV为模型测量亚稳态多晶型的水溶解度，结合成核时间测量与Mersmann计算获得界面能，并利用经典成核理论建模揭示稳定相与亚稳相在不同过饱和度下的竞争规律，为矿物加工与制药工业提供新见解。
2023-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Insights into carbon nanotube nucleation: Cap formation governed by catalyst interfacial step flow
为了适应日益增长的需求，碳纳米管（CNT）与理想的特性之一，必须了解其结构的螺旋性的起源。在这里，通过原位显微镜，我们证明了碳纳米管的成核是由碳帽的形成引发的。成核开始于石墨烯胚的形成，该石墨烯胚结合在镍催化剂表面上的相对台阶边缘之间。随着台阶边缘沿表面迁移，胚胎变大，导致当台阶流过相邻刻面的边缘时形成弯曲的碳帽。台阶远离具有碳帽的附接边缘的催化剂尖端的进一步运动产生纳米管的壁。密度泛函理论的计算带来了进一步的洞察过程中，表明台阶流发生的表面自扩散的镍原子通过台阶边缘附着-脱离机制。由于事实上，帽形式首先参与纳米管生长的阶段序列中，我们认为，它起源于纳米管的螺旋。因此，催化剂刻面的角分布可以被利用作为一个新的参数，用于控制帽的曲率，并推测，纳米管的螺旋度。
2014-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Nucleation of interfacial shear cracks in thin films on disordered substrates
我们制定了一个理论模型的剪切破坏的薄膜栓到刚性基板。膜与基底之间的界面被建模为具有随机波动的剪切强度/断裂能的内聚层。我们表明，在尺度大的膜厚度相比，内部剪切应力作用在界面上可以近似为二阶梯度的剪切位移跨界面。该模型被用来研究一维剪切裂纹，我们评估的应力依赖的临界裂纹的成核概率。这是用来确定界面的剪切强度作为膜的几何形状和界面的统计特性的函数。
2008-11-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
The Microscopic Features of Heterogeneous Ice Nucleation May Affect the Macroscopic Morphology of Atmospheric Ice Crystals
令人惊讶的是，水很难冻结。几乎所有在“温和”条件下（温度> -40摄氏度）形成的冰都需要成核剂的存在-一种促进冻结过程的固体颗粒-如粘土矿物粉尘，烟灰或细菌。在计算机模拟中，这种冰成核剂的存在不一定减轻与在可获得的时间尺度上形成冰相关联的困难。然而，在这项工作中，我们提出的结果从分子动力学模拟中，我们系统地比较均匀和非均匀的冰成核，使用大气中重要的粘土矿物高岭石作为我们的模型冰成核剂。从我们的模拟中，我们确实发现高岭石是一种优秀的冰成核剂，但与传统思想相反，冰的非基面可以在高岭石的基面上成核。我们看到，在液相中，高岭石表面对水的密度分布具有剧烈的影响，水形成致密的、紧密结合的第一接触层。监测水密度的时间演变揭示了远离界面的变化可能在成核机制中起重要作用。这项工作的结果表明，非均质冰成核剂不仅可以提高冰成核速率，而且还可以改变所形成的冰晶的宏观结构。
2014-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Homogeneous nucleation of ice
冰成核是物理、化学、工艺和环境科学中的一个重要过程，人们在理论和实验上对它进行了大量的研究，但它仍然是一个热门的研究课题。我们揭示了这一现象，通过执行基于原子的模拟。使用metadaptics和一组精心设计的集体变量，能够模拟水和冰之间的可逆转换。在全原子TIP 4P/Ice模型下，发现水冻结成一种堆积无序结构，揭示了微观水平上的临界成核特征。我们的研究结果与最近的实验和其他理论工作，并确认成核之前，大量增加四面体配位的水分子。
2019-01-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Interplay between interfacial Dzyaloshinskii Moriya interaction and magnetic anisotropy in 4d transition metal multilayers for skyrmion nucleation
本文研究了4d过渡金属X-Fe/Ir(111)多层膜中界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用与磁各向异性的竞争对斯格明子成核及热稳定性的影响，为未来自旋电子器件应用提供依据。
2024-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Robust two-dimensional ice on graphene built from finite-length water molecular chains
石墨烯上的界面冰由于是研究化学惰性基底上二维冰结构的模型系统而备受关注。虽然水-石墨烯相互作用通常被认为是可以忽略的，但2D冰的结构被认为不会受到石墨烯基底的明显干扰。在这里，我们报告原子解析表征的异国情调的2D冰结构的石墨烯建立从水分子链与有限的长度。我们的实验表明，水分子链是沿着石墨烯衬底的Z字形方向精确取向的，这证明了2D冰和石墨烯衬底之间的强烈层间相互作用。此外，水分子链的长度与石墨烯层数密切相关，表明层数依赖的水-石墨烯界面相互作用。我们的工作突出了二维冰结构对水-石墨烯界面相互作用的重要作用。
2020-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Effects of surface interactions on heterogeneous ice nucleation for a monatomic water model
尽管它在大气科学中的重要性，仍有很多关于非均质冰成核的微观机制未知。在这项工作中，我们进行混合蒙特卡罗模拟的非均质成核的冰在一系列的通用表面，平面和结构，以探讨影响成核过程的基本因素。我们研究的结构化表面包括一个基面双层冰与不同的晶格参数和相互作用强度。我们表明，决定成核的倾向不仅是表面的吸引力，但也施加在表面附近的液态水的取向顺序。特别是，改变表面的吸引力和取向有序的比例可以改变成核发生的机制：即使当表面施加的取向有序很弱时，冰也可以在结构化表面上成核，因为与表面强烈相互作用的水分子本身就是进一步生长的良好模板。我们还表明，晶格匹配是重要的异质形核的结构化表面上，我们研究。我们合理化这些蛮力模拟结果，明确计算的界面自由能的冰和液态水接触的成核表面和它们的变化与表面相互作用参数。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Microscopic Mechanism and Kinetics of Ice Formation at Complex Interfaces: Zooming in on Kaolinite
大部分自然中的冰都是由杂质形成的，这些杂质提高了纯净过冷水极低的成核率。然而，这些物质上的冰成核的微观细节在很大程度上仍然未知。在这里，我们揭示了高岭石（一种在气候科学中起关键作用的粘土矿物）上冰形成的分子机制和动力学。我们发现，在这种粘土的存在下，在强过冷冰的形成是20个数量级的速度比均匀冻结。临界核是基本上小于均匀成核，并在经典成核理论（CNT）的预测相反，它具有很强的2D字符。尽管如此，我们表明，碳纳米管正确地描述了冰在这个复杂的接口的形成。高岭石还促进了六方冰的唯一成核，而不是观察到立方和六方多型体的混合物的均匀冷冻。
2016-11-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Interfacial charge accumulation effect on magnetic domain wall nucleation and propagation in a Pt/Co/Pt/Al2O3 structure
本文报道了在具有垂直各向异性的Pt/Co（0.5 nm）/Pt（0.5 nm）/Al_2O_3结构中直接观察到的电荷积累效应对磁化反转的影响。通过对磁畴的极向克尔显微镜成像，我们发现Pt/Al_2 O_3界面上正电荷的积累有利于磁畴壁的扩展，而负电荷则阻碍畴壁的成核和扩展。我们的研究结果表明，在Co层的磁性可以强烈地影响由5d电子积累/耗尽在一个cnPt层。
2012-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
What Makes a Good Descriptor for Heterogeneous Ice Nucleation on OH-Patterned Surfaces
水的冻结可以说是地球上最常见的相变之一，而且几乎总是不均匀地发生。尽管它的重要性，我们缺乏一个基本的了解是什么使基板有效的冰核。在这里，我们解决这个问题，通过计算冰成核（IN）的能力，许多模型羟基化基板与不同的表面羟基（OH）基团的安排。总体而言，对于所考虑的基板，我们发现，无论是对称性的OH图案，也没有基板和冰之间的相似性以及相关的IN能力。相反，我们发现，OH密度和基板-水的相互作用强度是有用的描述材料的IN能力。这种见解允许在广泛的材料中冰成核能力的合理化，并可以帮助未来寻找和设计新的有效的冰成核剂。
2017-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ice Formation via Deposition Mode Nucleation on Bare and Alcohol-covered Graphite Surfaces
水在气溶胶颗粒上的沉积有助于在大气中形成冰云，对地球上的水循环和气候产生影响。非均质冰成核过程受基质物理化学性质的影响，但其机制仍不完全清楚。在这里，我们报告冰的形成裸和酒精覆盖的石墨在175至213 K的温度下，探测弹性氦和光散射。水在裸露的和丁醇覆盖的石墨上具有低润湿性，导致粗糙的冰表面的生长。相比之下，预吸附的甲醇提供亲水性表面位点，并导致形成光滑的结晶冰;亚单层甲醇覆盖的效果也很明显。醇主要存在于冰表面和冰-石墨界面处，其中小部分被掺入到生长的冰结构中。甲醇对气/固水蒸气交换没有明显的影响，而丁醇作为水的传输屏障，导致在185 K下冰蒸发速率的降低。沉积模式冻结的描述的影响进行了讨论。
2013-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of substrate mismatch, orientation, and flexibility on heterogeneous ice nucleation
Universidad Complutense de Madrid（马德里康普顿斯大学）；Universidad Politécnica de Madrid（马德里理工大学）
研究基底结构不匹配、取向和灵活性对冰成核的影响，发现结构不匹配增加会降低成核温度，而灵活基底能更有效地促进冰形成。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The barrier to ice nucleation in monatomic water
从过冷液体的结晶最初通过形成小的固体胚（核）进行，这需要克服活化势垒。这种现象是最容易研究的数值模拟，使用专门的偏置采样技术，以克服所施加的限制，罕见的成核事件。在这里，我专注于在过冷水中的均匀冰成核的障碍，所代表的单原子水模型，在散装表现出不同的冰结构之间的复杂的相互作用。我认为各种协议，以确定solidlike粒子在计算机上，表现足够好的Lennard-Jones模型，并比较各自的影响的形状和高度的成核势垒。结果表明，这种效应对晶核尺寸的影响比对势垒高度的影响更大。作为一个副产品的分析，我确定的成核集群的结构，发现在集群中的冰相的相对量在很大程度上取决于用于分类solidlike颗粒的方法。此外，取决于所采用的成核坐标，在结晶的早期阶段期间最有利的相可能与稳定的多晶型物不同。因此，不能简单地根据所获得的势垒高度来评估反应坐标的质量。我解释了这个结果是如何可能的，为什么它只是指出了集体变量的缺点，适合简单的流体在提供一个强大的方法，单原子水的粒子分类。
2018-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nucleation of stable cylinders from a metastable lamellar phase in a diblock copolymer melt
从亚稳层状相的稳定的圆柱体相的液滴的成核检查内的单模式近似的Brazovskii模型的二嵌段共聚物熔体。采用液滴界面轮廓的变分分析方法，得到了任意取向圆柱与薄层界面自由能的解析表达式，界面自由能具有各向异性，当圆柱轴垂直于界面时比圆柱沿界面时低。因此，通过Wulff构造计算的液滴形状是透镜状的，沿着圆柱体的轴线变平。根据经典成核理论确定了临界液滴的尺寸和成核势垒。在适用经典形核理论的片层/圆柱相界附近，典型的临界液滴尺寸为30- 400个圆柱，长宽比为4- 10，形核势垒为30- 40 k_BT，当接近平均场临界点时，总的趋势是临界液滴变大，长宽比变大，形核势垒变小。
2003-01-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A first-principles machine-learning force field for heterogeneous ice nucleation on microcline feldspar
本研究开发了基于第一性原理的机器学习力场，用于模拟微斜长石表面的冰成核，高保真复现DFT能量与力，并揭示表面终止偏好及水结构，为计算成核自由能垒奠定基础。
2023-05-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Premelting-directed interfacial design of nanoshell-coated cells in directional freezing and thawing
冷冻界面与软细胞的相互作用是低温保存的核心问题。然而，大多数现有的冷冻保存方法面临着诸如复杂的处理和差的可控性的挑战。在这里，我们报告了一种新的，基于纳米技术的方法来调节冰和细胞之间的界面相互作用，通过预融理论。通过可控地修饰细胞表面的生物相容性纳米壳的界面设计，可以改变细胞与冰之间的有效Hamaker常数。进一步调节细胞与冰之间的预融膜厚度，使包被细胞在热梯度中发生定向迁移，实现包被细胞定向解冻。冷冻包被细胞死亡率的降低表明，冻融过程中的预融调制可以有效地保护细胞免受冷冻过程中冰形成和解冻过程中冰重结晶的机械损伤。
2020-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Synergistical Electroluminescent Manipulation for Efficient Blue Perovskite Light-Emitting Diodes Through Interfacial Nucleation Seeding
具有蓝光发射的金属卤化物钙钛矿发光二极管（PeLED）的低效率阻碍了其在大面积全色显示和固态照明方面的潜在应用。对整个电致发光过程的精细控制对于克服蓝色PeLED的效率限制是必不可少的。在这里，我们展示了一种高效的器件架构，以协同减少电子-光子转换过程中的能量损失，并提高器件中捕获光的提取。提出了一种界面成核引晶方案来控制高发射钙钛矿纳米晶体的结晶过程，并抑制由于界面氢键相互作用引起的陷阱介导的非辐射复合损失。这种操作导致在486 nm处发射的蓝色PeLED的12.8%的创纪录的外部量子效率（EQE），以及改进的光谱稳定性和操作寿命。此外，在组合内部外耦合结构而没有光谱失真后，最大EQE达到16.8%，当在器件顶部使用基于透镜的结构时，EQE可以进一步提高到27.5%。我们期望我们的工作提供了一个有效的方法，其在高性能PeLED的应用。
2020-12-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Ice is Born in Low-Mobility Regions of Supercooled Liquid Water
当冰晶从液态水中诞生时，会发生两个关键的变化：（i）分子有序;（ii）分子的流动性随着它们采用晶格位置而下降。大多数关于冰成核（和一般的结晶）的研究都集中在理解前者，而对后者的关注较少。然而，过冷水表现出迷人的和复杂的动力学行为，最显着的动力学不均匀性（DH），空间分离的相对移动和不移动的粒子共存的现象。引人注目的是，水的DH和冰的成核之间的微观联系还没有在分子水平上直接解开。在这里，我们通过计算机模拟来解决这个问题，它揭示了：（i）冰成核发生在液体的低流动性区域;（ii）有一个动态的潜伏期，在此期间，分子的流动性下降之前，任何冰状排序;和（iii）冰状集群引起周围水分子的动力学被捕。有了这个，我们建立了一个明确的动力学和成核之间的联系。我们预计，我们的研究结果将铺平道路的检查中的作用，动力学的异质性和解决方案为基础的成核。
2018-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
How to Quantify and Avoid Finite Size Effects in Computational Studies of Crystal Nucleation: The Case of Heterogeneous Ice Nucleation
晶体成核的计算研究可能受到有限尺寸效应的影响，主要是由于晶核与其周期性图像之间的非物理相互作用。然而，由于成核研究的计算成本很高，系统地研究成核动力学和机理对系统尺寸的敏感性并不总是可行的。在这里，我们使用跳跃向前通量采样准确地计算率的非均质冰成核在附近的方形模型无结构的冰成核颗粒（INPs）的不同大小，并确定三个不同的制度的依赖率的INP尺寸，$L$。对于小的INPs，由于人为跨越周期性边界的临界核，速率是$L$的强函数。然而，中等大小的INPs引起非跨越'近端'核的出现，这些核足够接近它们的周期性图像以完全构造中间液体。虽然这种接近可以促进成核，但其效果被中间液体的较高密度所抵消，导致总体上人为地小的成核速率。在大的INPs形成的临界核既不跨越也不接近。然而，速率是$L$的弱函数，其对数与$1/L$成线性比例。从这些观察中出现的关键启发是，如果临界核既不跨越也不接近，并且如果中间液体具有在相同条件下与过冷液体结构上不可区分的区域，则有限尺寸效应将是最小的。
2021-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine learning model of water
分子模拟提供了有价值的深入了解的微观机制下均匀的冰成核。虽然经验模型已被广泛用于研究这一现象，但迄今为止，基于第一性原理计算的模拟被证明过于昂贵。在这里，我们通过使用在密度泛函理论（DFT）能量和力上训练的高效机器学习模型来规避这个困难。我们计算成核率在大气压下，在广泛的过冷，使用播种技术和系统的从头计算精度模拟高达数十万个原子。播种技术提供的关键量是临界簇的大小（即，尺寸使得团簇在给定的过饱和度下具有相等的生长或熔化概率），其与经典成核理论的方程一起用于计算成核速率。我们发现，我们的模型在适度的过冷度的成核率是在我们的计算误差与实验测量吻合得很好。我们还研究了热力学驱动力，界面自由能，堆积无序等性能的影响计算速率。
2022-08-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Magnetic droplet nucleation with homochiral Neel domain wall
研究了垂直磁各向异性铁磁薄膜中DzyaloshinskiiiMoriya相互作用对磁畴成核的影响。我们提出了一个扩展的液滴模型，以确定作为面内场的函数的成核场。该模型可以解释实验观察到的在CoNi微带线中的界面结核现象。基于弦模型的微磁学模拟也再现了这一结果。本研究提出的电测方法可广泛应用于定量测定电子束能量密度。
2017-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Dynamics Investigation of Static and Dynamic Interfacial Properties in Ice-Polymer Premelting Layers
本研究采用分子动力学模拟与机器学习辅助分析，揭示了亲水与疏水聚合物表面对冰-聚合物预熔层厚度、水结构及扩散率的差异化影响，为防冰与低摩擦材料设计提供指导。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Imperfectly coordinated water molecules pave the way for homogeneous ice nucleation
本研究利用具备从头算精度的DNN势能和36 μs分子动力学轨迹，揭示过冷水中IC与PC水分子通过竞争协作驱动均匀冰核化的微观机制。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Motion of water monomers reveals a kinetic barrier to ice nucleation on graphene
水的界面行为仍然是蛋白质折叠、摩擦和冰形成等领域的中心问题[1，2]。虽然水在界面处的结构和动力学性质与在本体中的结构和动力学性质有很大不同，但我们在分子水平上的知识仍然存在重大差距，使我们无法理解这些无处不在的化学过程。关于水的微观运动的信息主要来自计算机模拟[3，4]，但原子尺度上的分子动力学在很大程度上未通过实验探索。在这里，我们提出的实验结果结合从头计算提供了一个详细的洞察水单体的石墨烯表面上的行为。我们表明，运动发生在石墨烯晶格上的激活跳跃。由于单体之间的排斥力，水扩散的动力学显示出非常强的合作行为的签名。的排斥力提高单体的寿命（$t_m \approx 3$在$T_S = 125$ K）在$\textit{free-gas}$阶段之前的冰岛的成核，反过来，提供了我们的实验进行的机会。我们的研究结果提供了一个独特的分子视角的障碍，冰成核的材料表面，提供了新的途径来理解和潜在的控制更一般的冰形成过程。
2021-03-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Managing Systematic Errors in Ice Crystal Growth Experiments
我们描述了如何表面相互作用可以通过降低冰表面上的正常成核势垒来影响与衬底接触的冰晶小平面的生长。我们还描述了如何得到的增强的生长速率可以产生系统误差，即使在测量不接触衬底的小平面的生长。从扩散动力学的分析，然后我们开发了一个简单的程序近似校正冰生长数据，从而大大减少这些系统误差。我们已经发现，这种技术是非常有用的解释冰的生长数据和提取的内在附着系数的冰面。
2012-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Seeding ice growth at ambient conditions using nano graphene oxide
由于表面的非极性和水的高蒸汽压，在环境条件下疏水表面上的水润湿是不允许的。然而，亚毫米大小的亲水性斑块的存在允许沙漠甲虫的蜡状翅膀被晨雾覆盖。在这里，我们表明，喷洒的氧化石墨烯纳米片（nanoparticles）是有效的冷凝水纳米滴和播种冰外延石墨在环境条件下。通过控制相对湿度和nanoGO密度，我们能够在20小时的时间尺度上研究完整的冰润湿层的形成。这为使用非接触式原子力显微镜实时可视化冰成核和生长提供了前所未有的机会。奥斯特瓦尔德在1897年提出的结晶阶段首次在微观水平上完全展开。我们获得的实时图像的顺序相变从无定形冰到一个短暂的立方冰Ic阶段，最后到稳定的六边形冰Ih。最有趣的是，我们发现冰的成核和生长可以通过修饰nanoGO的官能团以及nanoGO之间的分子间氢键来影响。这提供了一种控制非均匀冰成核和雪晶形成的策略。
2013-07-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Super nucleation and orientation of poly (butylene terephthalate) crystals in nanocomposites containing highly reduced graphene oxide
在还原氧化石墨烯（RGO）的存在下，通过开环聚合将环状对苯二甲酸丁二醇酯聚合成聚对苯二甲酸丁二醇酯（pCBT），是制备聚合物纳米复合材料的有效方法。包含RGO纳米片显著影响pCBT的结晶，使结晶峰温度向更高的温度移动，并且总体上增加结晶速率。这是由于由RGO引起的超级成核效应，其通过高度还原的氧化石墨烯而最大化。此外，通过差示扫描量热法（DSC）实验和广角X射线衍射（WAXS）的组合分析显示形成了厚的α-结晶形式pCBT薄片，其熔点为约250 °C，接近pCBT的平衡熔融温度。WAXS还证明了pCBT晶体与RGO纳米片的成对取向，表明pCBT和RGO平面的芳环之间存在强的界面相互作用，特别是与高度还原的氧化石墨烯。聚合物在RGO纳米片上的这种表面自组织可以用于增强其聚合物纳米复合材料中的界面性质。
2017-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth Dynamics: 2. Structure Dependent Attachment Kinetics near -5 C
我们目前的实验数据表明，存在的结构依赖的附着动力学（SDAK）在冰晶生长的水蒸气接近-5 ℃。具体而言，我们发现，薄壁中空柱状晶体的基底边缘上的成核势垒比大基底面上的相应成核势垒小约十倍。这些观测结果支持了SDAK效应在确定作为温度函数的大气冰晶生长形态中起重要作用的假设。
2013-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Lifshitz theory of wetting films at three phase coexistence: The case of ice nucleation on Silver Iodide (AgI)
假设：当流体接近三相共存时，吸附可能是通过连续形成两个中间润湿膜而发生的。这些润湿层的平衡厚度是分子间力的微妙平衡的结果，如由下面的界面势所指示的。两个可变吸附层的范德华力可以从Dzyaloshinskiii-Lifshitz-Pitaevskii理论精确地公式化，并且可以导出远远超出常规Hamaker理论有效性的解析近似。计算方式：我们考虑了水蒸气在碘化银上的吸附平衡，当接近三相点时，冰和水层可以同时形成并竞争水蒸气。我们对这个复杂系统进行了Lifshitz理论的数值计算，并给出了与数值结果定量一致的解析近似。调查结果：在AgI/水/空气的三相接触线上，表面力促进了AgI/空气和水/蒸汽界面上的冰的生长，从而支持了AgI在大气中的接触成核模式。我们的方法提供了一个框架，在三相共存的吸附的描述，并允许对大气气溶胶的冰成核效率的研究。
2021-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Instabilities at Frictional Interfaces: Creep Patches, Nucleation and Rupture Fronts
摩擦界面的强度和稳定性，从摩擦系统到地震断层，都与潜在的空间扩展动力学密切相关。在这里，我们提供了一个全面的理论帐户，分析和数值，时空界面动力学在一个现实的速率和状态摩擦模型，具有速度减弱和加强行为。缓慢延伸，加载速率依赖，蠕变补丁经历一个线性不稳定的临界成核尺寸，这是几乎独立的界面历史，初始应力条件和速度强化摩擦。非线性传播破裂前沿-不稳定的结果-敏感地依赖于应力状态和速度加强摩擦。破裂前跨越广泛的传播速度，并与稳定状态的前线解决方案。
2013-12-16 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Ion Implantation Enhanced Nucleation Facilitates Heat Transport across Atomically-Sharp Semiconductor Interfaces
Peking University（北京大学）；Beijing Institute of Technology（北京理工大学）；Xidian University（西安电子科技大学）
通过离子注入增强的成核外延技术，在原子尖锐的AlN-SiC界面实现超高热边界导纳，揭示了弹性声子传输和界面声子模式对热传输的贡献。
2026-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Irreducible finite-size effects in surface free energies from crystal-nucleation data
在这封信中，我们报告了一个模拟研究，在其中，我们比较的固-液界面的NaCl在共存的自由能，从均匀的成核势垒的高度以下的值。我们发现，这两个估计相差超过100%。类似的，尽管在硬球胶体和伦纳-琼斯（“氩”）粒子的晶体中发现了较小的差异。我们考虑了各种可能的原因，这种差异，并被迫得出结论，这是由于有限尺寸的影响，不能纠正任何简单的热力学程序。重要的是，我们发现，从真正的成核实验的表面自由能应受到大的有限尺寸效应。考虑到这一点，我们得到的模拟数据和表面自由能的NaCl，从成核实验之间的定量协议。我们的发现表明，大多数已发表的固液表面自由能来自成核实验将不得不进行修订。
2011-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Theory of ice premelting in porous media
预熔化描述了导致物质的液相在其本体相图的固体区域中稳定存在的现象的汇合。在这里，我们开发了一个理论描述的预融的水冰包含在多孔基质中，由一种材料制成的熔化温度大大大于冰本身，预测在低于其散装冰点的温度下的矩阵中的液态水的量。我们的理论结合了与基体接触的冰的界面预融，在冰中的晶界熔化，杂质和曲率引起的预融，后者发生在迫使冰-液界面进入高曲率配置的区域。这些区域通常在基质表面为凹的点处、沿着晶界与基质的接触线以及在液脉中发现。界面预熔和曲率引起的预熔都取决于液体中杂质的浓度，由于冰中杂质的分离系数小，因此将其视为均匀分布在预熔液体中。我们的主要结果是作为过冷度的函数的多孔介质中的液体的分数的方程，它体现了界面预熔，曲率引起的预熔，和杂质的综合效果。结果进行了详细分析，并适用于一系列的实验相关的设置。
2010-03-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Deep vacancy induced low-density fluxional interfacial water
过渡金属氧化物如TiO $_2$上的界面水已经被广泛研究，因为它们的结构复杂性和在例如冰和冰生长中的科学相关性。利用从头算分子动力学方法，我们发现界面水在表面上具有非常规的流动结构，接触层密度降低。位于亚表面深处的氧空位缺陷导致界面水的密度降低和柔性。我们的研究提出了一个新的视角的水/水界面，提高了重要性的非平凡的长期影响所造成的深缺陷。这些经常被忽视的影响突出的必要性和挑战的最先进的模拟和实验探测的固液界面。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Achieving electrode smoothing by controlling the nucleation phase of metal deposition through polymer-substrate binding
本研究利用原位EC-AFM和DFT揭示PEO通过与Cu基底结合促进Zn(002)成核而非结合Zn晶体或Zn2+，从而实现平滑锌电极沉积。
2025-02-17 cond-mat.mtrl-sci
d-SEAMS: Deferred Structural Elucidation Analysis for Molecular Simulations
本研究推出免费开源的分子模拟后处理引擎d-SEAMS，可定性分类体相及受限体系冰结构，支持定制扩展，输出兼容主流图形软件，并通过多体系成核分析验证了其功能。
2020-01-13 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Three-step Formation of Diamonds in Shock-compressed Hydrocarbons: Decomposition, Species Separation, and Nucleation
碳氢化合物的积累和循环决定了冰巨行星的化学演化。在碳氢系统中，已经报道了物种分离和金刚石沉淀，并通过静态和冲击压缩实验进行了验证。然而，上述现象的动态形成过程仍然没有得到充分的理解。在这里，结合深度学习模型，我们证明了钻石的形成是通过三步过程，包括分解，物种分离和成核过程。在125 GPa和4590 K的冲击条件下，烃类分解产生氢和低分子量烷烃（CH 4和C2 H6），这些烷烃从碳链中逃逸，导致C/H物种分离。没有C-H键的剩余碳原子积累并成核形成金刚石晶体。发现金刚石生长过程与一个临界晶核尺寸有关，在此过程中动力学能垒起着关键作用。这些钻石形成的动力学过程对建立冰巨行星演化模型具有重要意义。
2022-08-03 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
