Computational discovery of cathode materials for rechargeable aqueous zinc-ion batteries
McMaster University（麦克马斯特大学）；Salient Energy Inc.（萨利恩特能源公司）
通过计算筛选超过2000种氧化物、硫族化物、普鲁士蓝类似物和聚阴离子材料，发现12种具有高Zn²⁺嵌入电位、电化学稳定性和理论容量的新型正极材料，并实验验证α-FePO₄作为正极的可行性。
2026-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries
本文利用operando中子衍射和四维扫描透射电子显微镜技术，揭示了富镍锂离子电池中由Li/Ni无序和微裂纹等缺陷主导的正极不均匀结构演化机制，并指出通过组装合适的石墨-硅混合负极可抑制该现象，强调了电极动力学控制对提升电池性能的重要性。
2024-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Evaluation of Mg compounds as coating materials in Mg batteries
利用具有高电压嵌入阴极的Mg金属阳极的Mg电池限定了具有高能量密度的能量存储的潜在途径。然而，镁电池的实现受到现有电解质对镁金属阳极和高电压阴极材料的不稳定性的困扰。这个问题的一个可行的解决方案是识别保护涂层材料，其可以有效地将金属阳极和阴极材料的不同化学物质与电解质分离。使用第一性原理计算，我们映射的电化学稳定性窗口的非氧化还原活性的镁二元和三元化合物，以确定潜在的涂层材料的镁电池。我们的研究结果确定镁卤化物和Mg（BH $_4$）$_2$作为有前途的阳极涂层材料的基础上，他们显着的还原稳定性。在阴极侧，我们挑选出MgF $_2$、Mg（PO $_3$）$_2$和MgP $_4$ O $_11$作为有效的钝化剂。
2019-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Identifying a descriptor for d-orbital delocalization in cathodes of Li batteries based on x-ray Compton scattering
讨论了如何利用X射线康普顿散射谱研究锂电池正极材料在锂化/脱锂过程中的电子态演化。特别是，我们的康普顿光谱从多晶LixCoO 2样品的分析表明，光谱占主导地位的O-2 p氧化还原轨道的贡献。我们确定了一个独特的签名d-轨道离域，这是直接联系到材料的导电性，提供了一个描述符的基础上康普顿光谱监测锂化范围与改进的导电性和动力学的电化学操作。我们的研究表明，康普顿散射光谱可以为探测锂电池材料中充电和放电过程的复杂电子机制提供一个窗口。
2016-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Facile preparation of CuCo$_2$S$_4$/Cu$_7$S$_4$ nanocomposites as high-performance cathode materials for rechargeable magnesium batteries
寻找高效、高性能的镁离子二次电池正极材料是探索可持续能源技术的迫切需要。然而，大多数用于RMBs的阴极材料通常遭受由结构崩溃引起的低倍率容量和差的循环性能。本文首次采用溶剂热法合成了纳米尺寸的CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$三元复合材料，并探讨了其作为锂离子电池正极材料的镁离子存储行为。电化学测试结果表明，CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$复合材料在10 mA/g和300 mA/g电流密度下的首次放电容量分别为256 mAh/g和123 mAh/g。此外，在300 mA/g下实现了出色的长期循环稳定性，300次循环后可逆容量为106 mA/g，库仑效率约为99%。CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$的纳米球结构、三元组成和赝电容存储行为是其优异电化学性能的主要原因。本研究结果表明，通过一种简单有效的方法制备的CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$纳米复合材料是一种有前途的储能/转换用锂离子电池阴极材料。
2021-01-05 cond-mat.mtrl-sci
AI-Driven Accelerated Discovery of Intercalation-type Cathode Materials for Magnesium Batteries
针对镁正极电压与容量不足的问题，本文提出AI驱动工作流，结合CGCNN电压预测与NequIP分子动力学，从万余候选材料中筛选出23种高能量密度、高离子电导率的镁电池正极。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical investigations of composite cathode degradation in all-solid-state-batteries
本研究通过理论分析揭示了全固态电池复合正极在循环中的力学缺陷受SE材料、外部压力和CAM负载量影响，并提出了高负载下最小化缺陷的设计策略与优化指导。
2023-06-30 cond-mat.mtrl-sci
A Data-driven Framework to Accelerate the Discovery of Hybrid Cathode Materials for Metal-based Batteries
提出一种数据驱动的逆向材料设计框架，系统筛选稳定高能混合正极，并发现LiCr$_4$GaS$_8$-Li$_2$S能量密度显著优于NMC333。
2024-10-24 cond-mat.mtrl-sci
A C/V$_2$O$_5$ core-sheath nanofibrous cathode with mixed-ion intercalation for aluminium-ion batteries
一种新型的纳米纤维材料，由导电碳芯和由氧化钒制成的外层组成，已被研究作为铝离子电池的阴极。该材料能够实现混合离子嵌入机制，导致$\text{Al}^{3+}$和$\text{AlCl}_4^-$分别交替插入$\text{V}_2\text{O}_5$和碳层中。这对于阴极材料是非常期望的特征，其可以通过优化电解质的利用来增加未来电池的能量密度。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Physical properties and electrochemical performance of Zn-substituted Na$_{0.44}$Mn$_{1-x}$Zn$_x$O$_2$ nanostructures as cathode in Na-ion batteries
我们报道了Zn取代的Na $_{0.44}$ Mn $_{1-x}$ Zn $_x$ O $_2$（$x=$ 0 -- 0.02）纳米结构的合成、物理性质和电化学性能，作为能量存储应用的钠离子电池的阴极。这些样品稳定在正交晶系结构中，形貌为宽100 - 200 nm，长几微米的板状。电阻率测量显示出所有样品的高度绝缘性，其中激活能随着Zn浓度的增加而降低，表明带隙中的缺陷能级更多。循环伏安图（CV）显示可逆的氧化和还原峰，其随着Zn浓度增加至2%而明显地向高/低电位移动。在4 mA/g的电流密度下，我们观察到Zn取代的$x=$ 0.005样品的比容量约为100 mAh/g，并改善了循环寿命。然而，随着进一步增加Zn浓度（$x=$ 0.02），比容量降低，这可以是CV数据中还原峰数目减少的表现。
2018-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Electrode Structuring Techniques on the Performance of All-Solid-State Batteries
本文通过结构分辨模拟研究穿孔与分层电极设计对全固态电池性能的影响，发现两层正极结构能有效平衡离子传输与活性材料负载，为ASSB电极优化提供了新方向。
2023-10-30 cond-mat.mtrl-sci
ScS_{2} Monolayer as a Potential Cathode Material for Alkali-ion Batteries and Beyond
Sc是最轻的过渡金属，可以帮助实现高理论容量的目标。因此，我们在此探索了ScS_{2}单层作为碱金属离子电池（Li、Na、K）和其他多价金属离子电池（Mg、Al）的阴极材料的性能。以前对ScS_{2}的研究只集中在ScS_{2}单分子层的基本电子和磁性上，而没有对其可能的应用进行研究。我们的第一性原理计算表明，2D ScS_{2}能够提供一个大的理论容量为491.36 mAh g^{-1}的碱金属离子和324.29 mAh g^{-1}的镁和铝离子，同时保持良好的平均开路电压。我们还研究了这些金属离子在ScS_{2}表面的扩散性，这与电池的充/放电倍率性能有关。我们的研究结果表明，所有金属离子的低扩散障碍，除了铝。由于这些结果，我们，因此，相信ScS_{2}单层可以是一个有趣的候选人，阴极材料用于碱离子电池和超越。
2022-01-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Screening novel cathode materials from the Energy-GNoME database using MACE machine learning force field and DFT
Politecnico di Torino（都灵理工大学）；Istituto Nazionale di Ricerca Metrologica（意大利国家计量研究所）
本文利用MACE机器学习力场和DFT方法，从Energy-GNoME数据库中筛选新型正极材料，以开发下一代电池技术。
2026-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Robust 3.7 V-Na$_{2/3}$[Cu$_{1/3}$Mn$_{2/3}$]O$_2$ Cathode for Na-ion Batteries
钠离子电池（NIB）被认为是下一代储能替代技术，但由于缺乏低成本、高性能的阴极材料，其商业化仍受到限制。自从我们在2014年首次发现Cu $^{3+}$ /Cu $^{2+}$电化学以来，已经为NIB设计了许多Cu取代/掺杂的材料。然而，近十年来，Cu $^{3+}$ /Cu $^{2+}$电化学的潜力一直被严重低估，通常被认为是半电化学活性氧化还原。在这里，我们重新合成了P2-Na $_{2/3}$ [Cu $_{1/3}$ Mn $_{2/3}$ ]O $_2$，并将其重新解释为用于NIB的高电压、成本效益、空气稳定、长寿命和高倍率阴极材料，其表现出3.7 V的高工作电压和完全活性的Cu $^{3+}$ /Cu $^{2+}$氧化还原反应。2.3 Ah圆柱形电池表现出优异的循环性能（2000次循环后容量为93.1%），高倍率（10 C倍率下容量为97.2%），低温性能好（-30 $^\circ$ C时的容量为86.6%）和高安全性，在此基础上成功构建了56 V-11.5 Ah电动自行车电池组，表现出稳定的循环（在第800次循环时96.5%的容量）和长的行驶距离（36 km，测试器重量65 kg）。这项工作为低成本，高电压NIB提供了商业上可行的阴极材料，为电力和固定储能应用中的先进NIB铺平了道路。
2023-03-28 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of strain behavior in iron-based fluorides of tungsten bronze type as cathode materials for alkali-ion batteries
本研究采用密度泛函理论第一性原理方法，探究钨青铜型铁基氟化物的零应变正极材料潜力，阐释体积变化机制并提出预测描述符，助力新型零应变电池材料的筛选发现。
2024-09-16 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale Voltage Enhancement at Cathode Interfaces in Li-ion Batteries
界面在Li离子电池电极中普遍存在，跨越组成梯度、多相共生区域以及在电极和固体电解质界面或保护涂层之间出现。然而，这些界面对Li能量的影响在很大程度上仍然未知。在这项工作中，我们计算了锂嵌入现场能量跨阴极界面，并证明了这些能量的界面两侧的物理支配。我们研究了橄榄石/橄榄石结构的LixFePO 4/LixMPO 4（x=0和1，M=Co，Ti，Mn）和层状/层状结构的LiNiO 2/TiO 2界面，以探索不同的材料结构和过渡金属元素。我们发现，在从高电压到低电压材料的界面上，Li电压在高电压材料中保持恒定，并且在低电压区域中近似线性地衰减，接近低电压材料的Li电压。这种效应的范围为0.5- 9 nm，取决于界面偶极屏蔽。这种效应为界面处的高压材料提供了一种机制，以在纳米尺度上显著增强低压材料中的Li嵌入电压。我们发现，这种电压增强是由电子转移（从低到高电压区域），应变和界面偶极屏蔽的组合。我们探讨了这种电压增强的影响，一种新的异质结构阴极设计和氧化还原赝电容器。
2017-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of electronic structure and electrochemical properties of Na2MnSiO4 as a cathode material for Na-ion batteries
聚阴离子化合物Na_2MnSiO_4由于具有良好的比容量和在氧化还原过程中利用两个电子的诱人前景而被认为是钠离子电池的有前途的正极材料之一。因此，在本研究中，我们使用第一性原理密度泛函理论计算方法对Na 2 MnSiO 4进行了热力学和电子结构分析。用团簇展开法计算了Na 2 MnSiO 4脱嵌的中间基态构型，并得到了0 K电压随Na浓度的变化曲线.该材料显示出4.2 V的平均电压，并且使用蒙特卡罗模拟在300 K下的有限温度分析表明，当脱钠超过1.5 Na/f. u时，该材料经历两相混合。利用态密度、晶体轨道Hamilton布居、电荷密度、电荷转移和电子局域化函数分析了组分之间的化学键相互作用。结果表明，Mn与O之间的相互作用主要是离子共价作用，而Si-O之间的相互作用主要是共价作用。除了过渡金属的氧化还原反应中的氧的参与被确定使用的贝德电荷分析。相关的Na扩散途径和相应的计算的能量势垒进行比较与部分Fe取代的Na 2 MnSiO 4，以了解Mn位取代的Na迁移通过这种材料的过程中的效果。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci
DFT + U Study of structural, electronic, optical and magnetic properties of LiFePO4 Cathode materials for Lithium-Ion batteries
本研究采用DFT+U方法计算LiFePO4的结构、电子、光学和磁性质，发现其带隙为3.82 eV且光学性能优良，证实其作为锂离子电池正极材料的可行性与经济性。
2023-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Synergistic Role of Transition Metals and Polyanionic Frameworks in Phosphate-Based Cathode Materials for Sodium-Ion Batteries
该综述系统梳理钠离子电池磷酸盐基聚阴离子正极的框架类型、过渡金属作用、钠存储机制与氧化还原电位调控，并指出挑战及高压应用方向。
2025-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nanostructured S@VACNTs Cathode with Lithium Sulfate Barrier Layer for Exceptionally Stable Cycling in Lithium-Sulfur Batteries
本文通过在垂直排列碳纳米管上负载硫并引入硫酸锂阻挡层，开发了无粘结剂S@VACNTs正极，有效抑制多硫化物穿梭，在1 C下1600次循环后仍保持0.9 mAh cm⁻²的可逆面积容量，并组装了Si-Li-S全电池验证其应用潜力。
2024-09-05 cond-mat.mtrl-sci
High voltage carbon-based cathodes for non-aqueous aluminium-ion batteries
对四种不同形式的炭：人发活性炭（AC）、大麻纤维活性炭、C $_{60}$和C $_{70}$富勒烯（CFEx）组成的碳富勒烯提取物和Super-P炭黑作为非水铝离子电池（AIB）的阴极进行了测试和比较。这些材料的一般结构、孔隙率和形态不同。富勒烯显示出晶体结构，而大麻纤维、Super-P和头发本质上是无定形的。在所有材料中，从毛发获得的AC在103 mAh g $^{-1}$下在50次循环后记录了最高的比容量，在50 mA g $\sim$的电流率下具有90%的库仑效率。大麻纤维和Super-P分别在56 mAh g $^{-1}$和84 mAh g $^{-1}$下实现了它们的最高比容量。CFEx的最高容量为78 mAh g $^{-1}$，并保持了50个循环。将电池分别充电和放电至2.45V和0.2V。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
LiMn1-xFexPO4 Nanorods Grown on Graphene Sheets for Ultra-High Rate Performance Lithium Ion Batteries
随着LiFePO 4作为可再充电锂电池的新型正极材料的成功应用，另一种橄榄石结构的材料LiMnPO 4由于其较高的工作电势电压和能量密度而引起了人们的兴趣和努力。然而，由于其极低的电导率和离子电导率，基于LiMnPO 4的阴极材料的高倍率性能一直具有挑战性。在这里，我们开发了一种直接结合在石墨烯片（从氧化石墨烯还原）上的Fe掺杂的LiMnPO 4（LiMn0.75Fe0.25PO4）纳米棒的合成，以使LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒具有优异的导电性。LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒的形貌是石墨烯上生长的材料所特有的，并且对于Li+的快速扩散是理想的，其扩散路径为[010]晶轴沿着纳米棒的短径向方向（~20- 30 nm）。这些共同导致在约30-40秒内的超快放电，而不使用高碳含量。我们的LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒/石墨烯混合物在高工作电压下具有99.5%以上的高库仑效率，在所有掺杂的锂离子电池LiMnPO 4正极材料中表现出最佳的倍率性能。
2011-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative comparison of different approaches for reconstructing the carbon-binder domain from tomographic image data of cathodes in lithium-ion batteries and its influence on electrochemical properties
众所周知，碳粘合剂域（CBD）的空间分布为进一步优化锂离子电池提供了巨大的潜力。然而，它是具有挑战性的重建CBD从同步辐射断层扫描获得的断层图像数据。在本文中，我们考虑了几种方法来分割三维图像数据的两个不同的阴极分为三个阶段，即活性物质，CBD和孔隙。更确切地说，我们专注于全局阈值，基于EDX数据的局部闭合方法，k均值聚类方法，以及基于已通过相关显微镜训练的神经网络的程序，即，基于由同步加速器层析成像获得的数据和代表相同电极的FIB-SEM数据。我们量化的影响所考虑的分割方法的形态特征，以及由此产生的性能空间分辨的运输模拟。此外，我们使用实验确定的电化学性质，以确定一个适当的范围内的有效传输参数的CBD。所开发的方法被施加到两个不同的制造阴极，即超厚的非结构化阴极和两层中具有不同的CBD含量的两层阴极。这种比较阐明了特定结构化概念对阴极3D微观结构的影响。
2022-07-28 cond-mat.mtrl-sci stat.AP
A First Principle Study on Iron Substituted LiNi(BO3) to use as Cathode Material for Li-ion Batteries
本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了LiNiBO 3和LiFexNi（1-x）BO 3的结构稳定性和电子性质。计算的结构参数与现有的理论数据吻合良好。Fe取代系统的最稳定的相预测从使用集团扩展方法产生的形成能量壳。在所有Fe取代体系中，Ni位Fe取代度为66%的体系结构最稳定。根据态密度和电荷密度图讨论了体系的成键机制。对该体系的稳定性、电子结构和成键机理的详细分析表明，该体系是一种有前途的锂离子电池正极材料。
2017-11-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
CO2/oxalate Cathodes as Safe and Efficient Alternatives in High Energy Density Metal-Air Type Rechargeable Batteries
我们目前的理论分析，为什么以及如何充电金属-空气型电池可以显着更安全，更实用的利用CO2/草酸盐转化，而不是O2/过氧化物或O2/氢氧化物的，在正极。金属-空气电池，如锂-空气电池，可能具有非常大的能量密度，与汽油相当，理论上允许长距离全电动汽车。然而，仍然存在重大挑战，特别是与其基础化学物质的安全性，其再充电的鲁棒性以及从空气向电池供应高纯度O2的需求有关。我们指出，CO2/草酸盐可逆电化学转化是一个可行的替代O2为基础的，允许类似的高能量密度和几乎相同的电压，而更安全，通过消除侵略性的氧化剂过氧化物和使用热稳定，非氧化性和环境友好的草酸盐代替。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Scalable Composites Benefiting from Transition-Metal Oxides as Cathode Materials for Efficient Lithium-Sulfur Batteries
通过在硫中包括具有不同结构和形态的过渡金属氧化物而实现的复合材料被建议作为用于高能锂-硫（Li-S）电池的可扩展阴极。该复合材料含有80重量%的硫和20重量% MnO 2或TiO 2，导致电极中的硫含量为64重量%并且揭示了在具有有限相间电阻的电池中的可逆、快速和低极化转换过程。S-TiO_2复合材料在C/10和2C之间表现出优异的倍率性能，并且由于纳米TiO_2添加剂在促进反应动力学方面的作用，在2C下的循环寿命延长超过400次循环。相反，MnO 2的微米尺寸的颗粒部分地将S-MnO 2的电化学活性限制到1C的电流速率。然而，S-MnO 2和S-TiO 2都能承受高达接近6 mgcm-2的硫负载，并在C/5下提供约4.5至5.5mAhcm-2的面积电容。即使在高活性物质负载下，金属氧化物-硫电极的优异性能以及工作中采用的合成途径的可能可扩展性表明，该复合材料是具有高能量密度和有效电化学过程的下一代Li-S电池的可行阴极。
2022-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
A Pseudo-Two-Dimensional (P2D) Model for FeS2 Conversion Cathode Batteries
转换阴极材料由于其高的理论能量和功率密度而获得用于二次电池的兴趣。然而，作为二次电池材料的实际应用目前受到诸如差的循环性的实际问题的限制。为了更好地理解这些材料，我们已经开发了一个伪二维模型的转换阴极。我们将此模型应用于FeS 2-一种在放电过程中进行插层转换的材料。该模型是从半电池的Doyle-Fuller-Newman模型与额外的损失项增加，以反映转换壳电阻作为反应的进展。我们还占多分散的活性物质颗粒，通过将一个可变的活性表面积和有效的颗粒半径。使用该模型，我们表明，领先的损耗机制FeS 2与固态扩散和电输运的限制，通过转换壳材料。多分散模拟也比较了一个单分散系统，我们表明，多分散性的插层行为的影响很小，但导致在转换反应过程中的容量损失。我们将代码作为开源Python电池数学建模（PyBaMM）模型提供，可用于识别其他转换阴极材料的性能限制。
2022-07-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Molybdenum dichalcogenide cathodes for aluminium-ion batteries
许多成功的电池电极都是基于2D层状材料。我们研究了使用二硫属钼：\ce{MoS2}、\ce{MoSe2}和MoSSe作为活性阴极材料的铝离子电池。电池显示出\ce{MoS2}和\ce{MoSe2}在1.6 - 1.4 V范围内以及MoSSe在0.6 - 0.5 V范围内的明显放电电压平台。\ce{MoS2}和\ce{MoSe2}具有相似的晶体结构，有趣的是，我们发现\ce{MoSe2}的性能优于\ce{MoS2}。MoSSe表现出比\ce{MoS2}和\ce{MoSe2}更高的比容量，但在40 mA g $^{-1}$的电流速率下能量密度低于\ce{MoSe2}。\ce{MoSe2}电池记录了$\sim$ 110 mAh g $^{-1}$的放电容量，放电期间平均电位在2.0 - 1.8 V和1.5 - 0.8 V的范围内。电池在100 mA g $^{-1}$下稳定超过200次循环，库仑效率为90%。
2020-03-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stochastic model for the 3D microstructure of pristine and cyclically aged cathodes in Li-ion batteries
众所周知，锂离子电池中电极的微观结构强烈影响其性能。反之亦然，由于老化效应，微结构在电池使用期间可能表现出强烈的变化。为了更好地理解这些影响，数学分析和建模已经证明是很大的帮助。特别是，随机三维微观结构模型已被证明是一个强大的和非常灵活的工具，以产生各种粒子为基础的结构。最近，这种模型已经被提出用于锂离子能源和动力电池中阳极的微观结构。在本文中，我们描述了一种随机建模方法的三维微观结构的阴极在锂离子能量电池，这显着不同的阳极中观察到的。阴极数据的模型增强了阳极模型的思想，这是迄今为止已经开发的。它是校准使用3D断层图像数据从原始的，以及两个老化的阴极。基于形态学图像特征的验证表明，该模型能够真实地描述原始和老化阴极的微观结构。因此，我们得出结论，该模型是适合于生成虚拟的，但现实的微观结构的锂离子阴极。
2018-01-12 cond-mat.mtrl-sci eess.IV physics.app-ph
Binder-free CNT cathodes for Li-O$_2$ batteries with more than one life
Li-O $_2$电池（LOB）的性能退化最终通过在循环期间放电产物的累积和多孔电极的不可逆堵塞而发生。在存在还原氧物质的情况下电极粘合剂降解可导致导电表面的额外涂层，从而加剧容量衰减。在此，我们建立了一种简便的方法来制造独立的，无粘合剂的电极LOB中，多壁碳纳米管（MWCNT）形成交联网络表现出高孔隙率，导电性和灵活性。这些电极在LOB中循环时表现出高再现性。细胞死亡后，有效和廉价的方法来洗去积累的放电产物，作为修复方法。这些电极的第二次使用寿命得到确认，没有明显的性能损失。这些发现旨在帮助开发更绿色的高能量密度电池，同时降低制造和回收成本。
2023-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exploring Multi-Transition-Metal NASICON Frameworks as High-Performance Cathodes for Sodium-Ion Batteries
National Institute of Technology Andhra Pradesh（安得拉邦国立理工学院）；Indian Institute of Science（印度科学学院）
通过密度泛函理论计算，系统研究了含Mn、Cr、Fe的九种NASICON组成（一元、二元、三元）对相行为、电压、电子结构和Na+迁移的影响，发现Na_xMnFe_0.5Cr_0.5(PO_4)_3是一种有前景的三元正极材料。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Hidden structural order controls Li-ion transport in cation-disordered oxides for rechargeable lithium batteries
晶体结构在决定材料性能方面起着至关重要的作用。在锂离子阴极中，晶体结构定义间隙位点的维度和连接性，从而确定锂离子扩散动力学。虽然一个完美的晶体具有无限的结构相干性，但最近发现的一类高容量阴极，锂过量阳离子无序岩盐，落在光谱的另一端：它们的阳离子亚晶格被假设为随机填充锂和过渡金属离子，基于传统的X射线衍射具有零构型相干性，因此锂的输运纯粹由统计效应决定。与这种流行的观点相反，我们揭示了阳离子短程有序，隐藏在衍射，是无处不在的，在这些长程无序材料和控制的本地和宏观环境的锂离子运输。我们的工作不仅发现了一个以前被忽视的关键性质，而且为设计和工程无序岩盐阴极材料提供了新的指导方针。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-induced Modification of Electronic Band Structure of LiBO$_{2}$ Material as Cathode Surface Coating of Lithium-ion Batteries
University of Missouri（密苏里大学）；University of Missouri Research Reactor (MURR)（密苏里大学研究反应堆中心）；Escuela de Física, Universidad Pedagógica y Tecnológica de Colombia（哥伦比亚教育技术大学物理学院）
本研究通过密度泛函理论计算探究晶格空位对四方相和单斜相LiBO₂电子能带结构的影响，发现B空位可增强前者电子绝缘性、提升后者离子传导性，为该储能材料的性能优化提供可行策略。
2025-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Theory of layered-oxide cathode degradation in Li-ion batteries by oxidation-induced cation disorder
本文提出层状氧化物正极中阳离子无序形成的自由能模型，解释氧化与静电力如何驱动镍缺陷进入体相，并通过循环模拟揭示降低电压截止可减轻退化。
2022-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Deciphering Interphase Instability of Lithium Metal Batteries with Localized High-Concentration Electrolytes at Elevated Temperatures
本文揭示了局部高浓度电解液锂金属电池在高温下因氟自由基引发溶剂分解和链式反应导致CEI重构及循环性能下降的机理，并提出引入DODSi酸清除剂以稳定CEI、抑制微裂纹，使电池在80 °C下100次循环后容量保持率达93.0%。
2024-01-11 cond-mat.mtrl-sci
A Potential Cathode Material for Rechargeable Potassium-Ion Batteries Inducing Manganese Cation and Oxygen Anion Redox Chemistry: Potassium-Deficient $\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$
钾离子（$\rm K$ -离子）可充电电池;被认为是用于大规模和大容量能量存储系统的利润丰厚的低成本电池选择，近年来已经获得了极大的关注。然而，由于可以容许大的$\rm K$ -离子在可行容量下可逆地重新插入的阴极材料的稀缺，$\rm K$ -离子电池的可行性已经被大大削弱。在本文中，我们探索在$\rm K_2O$ - $\rm Fe_2O_3$ - $\rm MnO_2$三元相系统中的潜在阴极材料，其不仅展示了可逆的$\rm K$ -离子再插入，而且还表现出相对快的速率能力。标题阴极化合物$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$在$\rm 10$小时充电（放电）（$viz.$，$\rm C/10$速率）下显示出约为$\rm120 $ mAh g $^{-1}$的可逆容量，其中在$\rm 1$小时充电（放电）（$\rm 1 C$速率）下保留了$\rm 85$ %的容量，这被认为是良好的容量保留。此外，硬X射线和软X射线都已被用于阐明$\rm K$ -离子可逆插入$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$的机制。结果揭示了锰阳离子和氧阴离子在$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$中的累积参与，说明其作为依赖于阴离子和阳离子氧化还原的高容量$\rm K$ -离子电池阴极材料的潜力。可以预期相关高容量阴极组合物的进一…
2022-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Solid-state Li-ion batteries operating at room temperature using new borohydride argyrodite electrolytes
采用一种新的（BH_4）取代的银银矿Li_6PS_5 Z_（0.83）（BH_4）_（0.17），（Z = Cl，I）固体电解质，研制了室温下工作的锂金属固态电池。电池是通过将改性的银银矿与In-Li阳极和两种类型的阴极组合而制成的：氧化物LixMO 2（M = 1/3 Ni，1/3 Mn，1/3Co;所谓的NMC）和二硫化钛TiS 2。通过恒电流循环和交流电化学阻抗测量来评估电池的性能。对于两个阴极观察到可逆容量至少数十个循环。然而，高电压氧化物阴极电池显示出较低的可逆容量和较大的衰退后，循环比硫化物之一。交流阻抗测量显示，在阴极侧的氧化物阴极诱导的容量衰减的界面电阻增加。这种电阻归因于NMC固有的导电性差以及氧化物材料与银电解质之间的界面反应。相反，TiS 2电池在循环期间的低界面电阻证明了该活性材料与取代的氧化银之间的更好的化学相容性，允许阴极材料240 mAhg-1的完全循环至少35个循环，库仑效率高于97%。
2020-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Theoretical analysis of doped graphene as cathode catalyst in Li-O2 and Na-O2 batteries -- the impact of the computational scheme
了解M-O2电池（M = Li或Na）中的反应对于进一步发展这一有前途的技术具有重要意义。在这方面，计算建模可能会有所帮助，但需要一种适当的方法来建模这样的复杂系统。我们提出了一个新的方案，在M-O2电池，其中参考能量从高层次理论，CCSD（T），而反应中间体与催化剂表面的相互作用提取计算成本较低的DFT的建模过程。该方法被证明的情况下，石墨烯为基础的表面作为模型催化剂在锂-O2和钠-O2电池使用最小可行的机制。B掺杂的石墨烯被认为是所考虑的表面中最好的催化剂，而原始石墨烯表现不佳。此外，我们表明，包括DFT的分散校正计算的放电和充电电位有显着的影响，并建议，长程分散相互作用时，石墨烯为基础的材料建模为电催化剂应始终被考虑。最后，我们提供了一般的指导原则，设计新的ORR催化剂的M-O2电池的催化剂表面的相互作用的优化与反应中间体。
2020-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Ultrahigh Energy Density Li-ion Batteries Based on Cathodes of 1D Metals with -Li-N-B-N- Repeating Units in alpha-LixBN2 (1<x<3)
采用密度泛函理论对基于α-Li_xBN_2（1<x<3）正极材料的超高能量密度电池进行了预测。利用可逆的LiBN 2 + 2 Li++2 e- -> Li 3BN 2电化学电池反应导致3.62 V的电压（相对于Li/Li $^{+}$），理论能量密度为3251 Wh/kg和5927 Wh/L，容量为899 mAh/g和1638 mAh/cm 3，而alpha-Li_3BN_2的每两个电子转移的晶胞体积仅变化2.8%。这些值远远优于现有的或理论上设计的基于嵌入或转化的最佳正极材料。作为比较，Li-O 2/过氧化物电池的理论能量密度为3450 Wh/kg（包括O 2的重量），Li-S电池的理论能量密度为2600 Wh/kg，Li 3Cr（BO 3）（PO 4）（最佳设计插层材料之一）的理论能量密度为1700 Wh/kg，而已经商业化的LiCoO 2允许为568 Wh/kg。α-Li 3BN 2也被认为是良好的Li离子导体，具有实验观察到的3 mS/cm离子电导率和78 kJ/mol（~ 0.8eV）的传导活化能。α-LixBN 2（1<x<3）的吸引人的特征是基于具有-Li-N-B-N-重复单元的一维共轭聚合物的晶格。当一些Li从α-Li 3BN 2中脱嵌时，晶体变成金属电子导体，基于下面的1D共轭π电子系统。因此，α-LixBN 2（1<x<3）代表了一种新型的一维共轭聚合物，具有巨…
2014-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Expanding the Materials Search Space for Multivalent Cathodes
多价电池是一种有潜力超越锂离子电池的储能技术，但其性能受到可用阴极的低电压和固态离子迁移率差的限制。已经开发了一种计算筛选方法来识别不包含感兴趣的工作离子的材料中的高性能多价嵌入阴极，这极大地扩展了可以考虑用于材料发现的搜索空间。该方法已被应用于镁阴极作为概念的证明，并且进一步详细讨论了四种所得候选材料（NASICON V $_2$（PO $_2$）$_3$、水钠锰矿NaMn $_4$ O $_8$、钽铁矿MnPO $_4$ F和尖晶石MnO $_2$）。在检查这些材料中的离子迁移环境和相关的Mg $^{2+}$迁移能量时，发现局部能量最大值对应于Mg $^{2+}$穿过阴离子原子平面的路径位置。虽然以前的工作已经建立了多价离子迁移率的本地协调的影响，这些结果表明，考虑本地键合环境的类型以及可用的自由体积的移动离子沿其迁移路径可以是显着的提高固态迁移率。
2022-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Sulfonylamide-Based Ionic Liquids for High-Voltage Potassium-Ion Batteries with Honeycomb Layered Cathode Oxides
世界正处于一个新时代的风口浪尖，可持续和高性能储能系统的发展至关重要。钾离子电池不仅被认为是廉价的电池候选者，而且被认为是单价阳离子化学中的倒数第二个高压储能系统。然而，它们的性能和可持续性由于缺乏用于高电压操作的合适电解质而受到损害，特别是由于阴极材料的可用性有限。在这里，基于钾双（三氟甲磺酰基）酰胺（KTFSA）作为高电压电解质的离子液体的潜力是通过评估它们的物理化学性质，以及与新的高电压层状阴极材料耦合后的电化学性质。这些离子液体表现出钾溶解/沉积的较低氧化还原电位（具有约$6.0$ $\rm V$的宽电压耐受性），使它们成为高压钾离子电池配置的可行且安全的电解质。通过将这种电解质与新的高压层状阴极组合物相匹配，证明了这一点，表现出稳定的电化学性能。基于双（三氟甲磺酰基）氨基钾的电化学稳定的离子液体的目前的发现将支持高性能阴极材料的进一步发展，其在高电压制度下的性能显然受到缺乏合适的和相容的电解质的限制。
2021-11-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
The meaning of Li diffusion in cathode materials for the cycling of Li-ion batteries: A case study on LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2 thin films
本研究以LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2薄膜正极为例，证明锂扩散决定其容量与动力学，并确定了低于0.01C的完全脱锂倍率极限。
2025-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Modeling and theoretical design of next-generation lithium metal batteries
本文综述了第一性原理计算在锂金属电池硫正极、氧正极、锂金属负极和固态电解质研究中的应用，总结了模拟方法、正负极及电解质相关理论进展，并展望了各领域的挑战与未来方向。
2024-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
At-Scale Discovery of High-Voltage Cathode Active Materials for Na-Ion Batteries via Charged-Only Structures and Committee Divide-and-Conquer Learning
University of Missouri--Kansas City（密苏里大学堪萨斯城分校）
本研究通过整合四个大型材料数据库，构建化学验证的稳定材料数据库，并开发基于描述符的机器学习模型预测平均电压和比容量，最后通过高通量第一性原理计算验证，建立了一个可扩展的框架以加速发现稳定的高压正极活性材料。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Oxygen and Boron Trifluoride Functionalization of Hexagonal Boron Nitride: A Designer Cathode Material for Energy Storage
共价官能化是一种调节六方氮化硼（h-BN）单层电化学性能的方法。宽带隙绝缘体h-BN可以在用强氧化剂官能化时变成金属导体，所述强氧化剂例如氟磺酰基（$\cdot$ OSO $_2$ F），如自1978年以来已知的[N. Bartlett等人，J. Chem. Soc. Chem. Comm. { \bf 5}，200（1978）]，电导率为1.5 S/cm [C. Shen等人，J. Solid State Chem. { \bf 147}，74（1999）]，其大大超过商业阴极材料Li $_{x}$ CoO $_{2}$，同时保持优异的离子导电性。官能化氮化硼（FBN-s）在能量存储装置（例如固态电池）中的阴极应用中具有巨大的潜力。虽然氟磺酰基官能化不太可能产生可再充电阴极，但类似于氟化石墨烯（CF $_x$），本文讨论的一些其他FBN-s可以。在目前的工作中，芴，氧和组合的氧和三氟化硼的功能化进行了研究，能带结构计算的基础上。由于FBN-s的开放表面，Li、Na和Mg离子的快速离子扩散是可能的，使得电池具有2.1-5.6 V的电压、800-1200 Wh/kg的理论能量密度以及快速充电和放电。
2018-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Single Crystal Growth and Segregation of Ni-Rich Cathode Enabled by Nanoscale Phase Separation for Advanced Lithium-Ion Batteries
提出一种无需熔盐、通过控制前驱体形貌和纳米相分离实现单晶NMC811生长与偏析的新方法，在2Ah软包电池中实现1000次稳定循环，为低成本制造富镍单晶正极提供新路径。
2023-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electrochemical properties of Na$_{0.66}$V$_4$O$_{10}$ nanostructures as cathode material in rechargeable batteries for energy storage applications
我们报道了Na $_{0.66}$ V $_4$ O $_{10}$纳米结构作为可充电电池阴极材料的电化学性能。室温X射线衍射图的Rietveld精修显示具有C2/m空间群的单斜相。所制备的半电池的循环伏安曲线在~3.1和2.6~V处呈现氧化还原峰，这是由于V $^{5+/4+}$之间的两相转变反应，并且可以归属于Na离子的单步脱嵌/嵌入。我们观察到良好的循环稳定性，在电流密度为3和50 mA g $^{-1}$下，放电比容量（相对于Na $^+$ /Na测量）分别在80（$\pm$ 2）和30（$\pm$ 2）mAh g $^{-1}$之间。还用Li阳极测试了Na $_{0.66}$ V $_4$ O $_{10}$电极的电化学性能，其显示出比Na更高的容量，但衰减更快。利用密度泛函理论，我们计算了Na空位的形成能;在材料的本体中为3.37~eV，在（100）表面上为2.52~eV，这强调了纳米结构的重要性。
2019-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Improved Electrochemical Performance and Diffusion kinetics by Boron-doping in Na$_{0.66}$Mn$_{0.8}$Fe$_{0.2}$O$_{2}$ Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries
Indian Institute of Technology Delhi（印度德里理工学院）；Hindu College, University of Delhi（德里大学印度教学院）；Indian Institute of Technology Delhi-Abu Dhabi（印度德里理工学院阿布扎比分校）
研究通过硼掺杂改善钠离子电池正极材料的比容量和循环稳定性，利用电化学测试和理论计算分析其扩散动力学及结构稳定性。
2026-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Synthesis and physical properties of Na$_x$TO$_2$ (T=Mn, Co) nanostructures for cathode materials in Na--ion batteries
我们制备了Na $_x$ TO $_2$（T = Mn，Co）纳米结构用作钠离子电池的阴极材料。X射线衍射数据的Rietveld精修证实了六方对称性。扫描和透射电子显微镜测量显示六方和棒状形态T = Co和Mn，分别。磁性测量表明Mn/Co离子存在不同的氧化态，但在5~K之间没有长程有序。我们发现，Na $_{0.6}$ MnO $_2$是高度绝缘的，而Na $_{0.7}$ CoO $_2$是半导体性质。在Na $_{0.7}$ CoO $_2$中的传导通过可变范围跳跃（VRH）以及在不同温度范围内的激活机制发生。然而，对于Na $_{0.6}$ MnO $_2$，VRH在升高的温度下占优势。此外，硬币电池已被制造并使用循环伏安法测试电化学行为，这证实了在嵌入/脱嵌期间Na-离子的可逆性。
2018-04-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Oxide spinels with superior Mg conductivity
具有氧化物阴极的镁电池在可持续性、丰度和能量密度方面有可能大大超过现有的锂离子技术。然而，Mg在阴极处的嵌入常常受到Mg $^{2+}$在氧化物内迁移的缓慢动力学的严重阻碍。在这里，我们报告了一个相结合的理论和实验研究解决路线，以确定阴极材料与改善镁离子迁移率。采用周期性密度泛函理论计算方法，研究了Mg $^{2+}$在氧化物尖晶石中的迁移，揭示了影响Mg $^{2+}$迁移活化能的关键特征.此外，氧化物尖晶石的电子和几何性质，以及它们的稳定性进行了分析，为一系列不同的过渡金属尖晶石。我们发现，电负性过渡金属使高镁离子迁移率的氧化物尖晶石框架，从而有利的阴极功能。基于理论研究结果，一些有前途的候选人已经确定，制备和结构表征。我们结合的理论和实验研究结果开辟了一条途径，利用功能阴极材料与改善镁$^{2+}$传输性能的镁金属电池。
2023-03-20 cond-mat.mtrl-sci
State of the Art Development on Solid-State Lithium Batteries
本综述总结了2023年上半年固态锂电池在正负极、固体电解质及离子传输观察方面的最新进展，并介绍了提升其安全性和性能的策略。
2023-08-04 cond-mat.mtrl-sci
A Bilayer Cathode Design Procedure for Li ion Batteries Using the Multilayer Doyle-Fuller-Newman Model (M-DFN)
University of Oxford（牛津大学）；University of Canberra（堪培拉大学）；University College Dublin（都柏林大学学院）；University of Sheffield（谢菲尔德大学）
本文利用多层Doyle-Fuller-Newman模型优化了NMC622与LFP组成的双层正极设计，通过调控碳粘结剂域、电解质体积分数和迂曲度，实现了3C倍率下18.6分钟充电至90% SOC且容量比纯LFP电极提高41%。
2025-11-09 cond-mat.mtrl-sci math.DS
