Stable fourfold configurations for small vacancy clusters in silicon from ab initio calculations
使用密度泛函理论计算，我们已经确定了新的稳定配置的三，四，和五的空缺硅。这些新的配置包括一个环的组合hexavacancy与三个，两个或一个间隙原子，分别，使所有的原子保持四倍。因此，它们的形成能分别比“六边形环的一部分”配置低0.6、1.0和0.6 eV，迄今为止，“六边形环的一部分”配置被认为是能量最低的状态。
2004-05-07 cond-mat.mtrl-sci
The structural phase transition and loss of magnetic moments in NpO2: ab initio approach to the crystal and mean field
讨论了有序立方相NpO $_2$的三重$\vec{q}^X$结构，即$Pn{\bar 3}m$和$Pa{\bar 3}$ .应特别注意区分这两种情况。我们分析了相关的结构因子的振幅和共振X射线散射实验上的域的效果。本文提出了库仑相互作用的多极展开方法，并利用该方法在从头算水平上研究了镎多电子组态（$5f^3$，$7s5f^3$，$7p5f^3$和$6d5f^3$）的晶体电场和平均场.我们发现晶体场相当小（50-150 K）。在25 K时，相邻的镎位置之间的直接四极-四极相互作用很弱，不能驱动结构相变。我们引入了一种有效的（增强的）四极相互作用，并考虑了它和晶体电场之间的相互作用。这两个相互作用的转变温度的影响进行了详细研究的$5f^3$配置。我们讨论了三个局域电子（$5f^3$）和一个价电子之间的相互作用的重要性。我们表明，这种相互作用结合在25 K的对称性降低可能是负责的磁矩的损失在有序相的NPO 2。
2003-01-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetism in stoichiometric and off-stoichiometric MnO clusters: Insights from {\it ab initio} theory
利用密度泛函理论研究了MnO团簇的几何结构和磁性结构随组成的演化。通过势能面进行系统和广泛的搜索，以确定正确的基态和重要的异构体。我们发现，在这些MnO团簇的磁结构是复杂的，这已经解释了使用本征电子结构的集群，并分析了使用模型哈密顿参数从最大局域化的Wannier函数。计算的非化学计量MnO团簇的垂直位移能与最近的实验结果进行了比较。有趣的是，团簇的带电状态强烈影响团簇的几何形状和磁性结构，这与相应的中性对应物非常不同。在此基础上，利用哈伯德模型和混合交换关联泛函讨论了电子关联在描述简单Mn-二聚体和MnO团簇中的重要性.
2014-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of the Coulomb interaction in NbxCo clusters: Strong on-site versus weak non-local screening
采用从头算方法，结合无规相位近似（RPA）和全势线性缀加平面波方法，研究了NbxCo（1<=x<=9）团簇中库仑相互作用的屏蔽.此外，这些结果进行了比较，与纯体心立方铌块。我们发现，对于所有的集群的现场库仑相互作用在RPA是强屏蔽，而网站间的非本地库仑相互作用是弱屏蔽，对于某些集群，它是未屏蔽，甚至反屏蔽。这与纯Nb块体形成强烈对比，在纯Nb块体中，位点间库仑相互作用几乎被完全屏蔽。此外，约束RPA计算表明，贡献的Co 3d！3d沟道对Co的3d电子的总屏蔽较小。此外，我们发现，现场和站点间的库仑相互作用参数减少在一个合理的近似线性与集群的大小和集群具有超过20个Nb原子的过渡从0 D到3D筛选预计发生。
2018-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Micromagnetic simulations for magnetic multipoles
University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Northern Illinois University（北伊利诺伊大学）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
提出一种针对矢量簇磁性多极子的微磁学框架，实现对非均匀多极系统的定量空间分辨分析，并应用于非共线反铁磁Mn3Sn中磁八极畴壁运动模拟，揭示了畴壁动力学关键特征。
2026-06-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of structural and electronic properties of CdTe clusters
本文采用密度泛函方法和投影缀加波方法在广义梯度近似下研究了小的化学计量比的$Cd_{n}Te_{n}$（$1{\leq}n{\leq}6$）团簇和几个中等大小的非化学计量比的$Cd_{m}Te_{n}$ [（$m,n= 13, 16, 19$）;（$m{\neq}n$）]团簇.结构特性{ \it，即}几何形状、键长、对称性和电子性质，如HOMO-LUMO间隙、结合能、电离势和成键性质{ \it等}。已经分析过了。中等大小的非化学计量团簇被认为是具有T{ $_{d}$ }对称性的块体的碎片。据观察，弛豫后，对称性的变化，而富碲集群保持其对称性的镉丰富的集群。富Cd团簇由于弛豫而产生HOMO-LUMO能隙，而富Te团簇的HOMO-LUMO能隙没有变化。因此，一个集群的对称性似乎是一个重要的因素，在确定HOMO-LUMO间隙。
2006-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio energy landscape of LiF clusters
进行可能的LiF簇结构的全局搜索，直到（LiF）8。该方法是基于模拟退火，其中所有的能量进行评估的从头算水平。此外，阈值算法被用来确定这些结构之间的转换的能量障碍，为集群（LiF）4，再次从头算水平上，并获得相应的树形图。
2010-07-20 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Ab initio Random Structure Searching
为了计算和理解材料的性质，必须知道材料中原子的排列。使用第一性原理电子结构方法（例如密度泛函理论（DFT））寻找材料的稳定结构是一个快速发展的领域。在这里，我们描述了我们简单，优雅和强大的方法来搜索结构与DFT，我们称之为从头算随机结构搜索（AIRSS）。应用发现固体结构，点缺陷，表面和集群进行审查。铁团簇的石墨烯，硅团簇，聚合氮，富氢锂离子和硼的新结果。
2011-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Chromium-vacancy clusters in dilute bcc Fe-Cr alloys: an ab initio study
利用从头计算方法，研究了稀体心立方Fe-Cr合金中小空位和空位-铬团簇的稳定性。为了解释C.D. Hardie等人，核材料杂志439，33（2013）中描述的，并且显示了在低Cr合金中Cr偏析的发生，我们研究了铬是否可以在铬浓度低于10-11 at. %.我们发现，一个单一的空缺可以吸引多达四个铬原子在最积极有利的集群配置。含一个空位和1 ~ 8个Cr原子的团簇的结合能可以很好地用第二、第三和第五近邻配位的Cr原子数的线性函数来描述。结合能趋势的磁性起源由Cr原子的磁矩的平均值与结合能之间的相关性确认。类似的趋势也发现双空位铬集群，确认他们也可能是更大的系统尚未访问从头计算。在双空位的情况下，与单空位的情况相比，结合能与Cr原子的数目的比率增加了两倍以上。
2017-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Collinear versus non-collinear magnetic order in Pd atomic clusters: ab-initio calculations
我们提出了一个彻底的理论评估的非共线自旋安排在小钯团簇的稳定性。我们通常发现，铁磁顺序总是首选的，但反铁磁和不同种类的非共线配置存在，并竞争第一激发异构体。我们还表明，基态是不敏感的原子配置的赝势的选择和交换和相关势的近似。此外，不同激发组态的存在性和相对稳定性也弱依赖于所采用的近似。这些结果提供了强有力的证据转移的赝势和交换和相关功能的钯簇，而不是发现的情况下，为体相的钯。
2007-06-20 cond-mat.mtrl-sci
The convergence of the ab-initio many-body expansion for the cohesive energy of solid mercury
本文对汞团簇的多体展开式E = \sum_{i<j} Δε_{ij} + \sum_{i<j<k} Δε_{ijk} +. \quad，并不随着团簇尺寸向固态的增加而平滑地收敛。即使对于较小的集群大小（高达n=6），范德华力仍然占主导地位，人们观察到不良的收敛行为。对于固态汞的收敛性的多体膨胀可以显着改善的增量程序内嵌入集群的方法。在这里，一个添加的耦合集群多体电子相关的嵌入集群的批量HF能量的贡献。以这种方式，我们得到一个内聚能（不校正零点振动）为0.79 eV，与实验值完全一致。
2004-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Trends in magnetism of free Rh clusters via relativistic ab-initio calculations
本文对13-135个原子的自由Rh团簇进行了完全相对论从头算研究，以确定其磁性的一般趋势，并检查在解释3d金属磁性方面被证明是有用的概念是否适用于4d系统的磁性。我们发现局域磁矩与配位数之间没有系统的关系。另一方面，斯通纳模型似乎很适合作为一个标准的磁性和作为一个指导的依赖本地磁矩的位置上解决的状态密度在费米能级。在某些位置发现了反平行于自旋磁矩的大轨道磁矩。原子内磁偶极子Tz项在某些位置可能相当大，但作为一个整体，它不太可能影响基于求和规则的X射线磁圆二色性实验的解释。
2016-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Spin Models and Cluster Multipole Method: Application to Kagome Magnets
提出结合原子自旋模型与团簇多极法的多尺度计算方法，通过密度泛函理论导出参数，高效识别复杂磁体的低能磁结构，应用于Mn3X和Fe3X kagome化合物，为未知磁序材料的高通量筛选提供新途径。
2025-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab-initio calculations of charge exchange in ion-surface collisions: an embedded-cluster approach
讨论了嵌入团簇方法用于离子与LiF表面电荷交换的从头计算的可行性。我们发现，嵌入团簇的离散价态密度收敛到连续极限的状态密度的价带的无限扩展的LiF表面。在计算势能面时，屏蔽电子转移到射弹后留在表面上的空穴对于正确的能级排序起着重要的作用。我们讨论在何种程度上考虑到孔屏蔽的不同程度的近似通常采用在量子化学。本文的主要结果是势能曲线相对于团簇大小的收敛性：在越来越多的势能曲线中（对于无限大的团簇大小，势能曲线向连续体收敛），只有少数状态有效地与抛射体的捕获能级相互作用，并决定电荷转移效率。
2004-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Atomic cluster expansion for Pt-Rh catalysts: From ab initio to the simulation of nanoclusters in few steps
本文提出一种半自动工作流，从从头算数据参数化原子团簇展开（ACE），并应用于Pt-Rh纳米颗粒模拟，准确重现基本性质且计算高效，支持与高分辨率实验直接比较。
2023-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio approach for atomic relaxations in supported magnetic clusters
本文提出了一个新的磁支撑团簇原子弛豫方案。我们的方法是基于全势Korringa-Kohn-Rostoker格林函数方法和多体势的二阶矩紧束缚近似。我们证明，只有几个迭代从头计算是必要的，找到一个平衡结构的支持集群。作为一个例子，我们提出了我们的结果为小的Co团簇Cu（001）。揭示了原子弛豫引起的团簇电子态和磁态的变化。
2004-05-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
SiGe Raman spectra vs. local clustering/anticlustering : Percolation scheme and ab initio calculations
我们正式的渗滤方案内，沿线性链近似，即在一维（1D），拉曼散射背后的内在能力，以实现定量的洞察到本地集群或反集群的合金，使用SiGe作为一个案例研究。为了这样做，我们推导出六个SiGe双晶型振荡器[1（Ge-Ge），3（Si-Ge），2（Si-Si）]的各个分数的一般表达式，其通过相关的序参量k直接监测拉曼强度。这是通过适应1D渗流方案的SiGe金刚石版本的1D振荡器来引入的，即沿着完全一致的1D处理，最初由Vernessy和Barker用于其1D簇方案的三维（3D）振荡器的方法应用于锌合金[H.W. Vernesia和A.S. Barker，Phys. Rev. 149，715（1966）]，事实上，由于其3D与1D的矛盾性，这是一个有点问题的问题。SiGe（50原子%）之间的预测的依赖于k的强度相互作用Si）拉曼线面临现有的实验数据和从头算拉曼光谱通过使用大（32个原子）无序超晶胞匹配所需的k值，特别注意的Si-Ge三重态和Si-Si双峰，分别获得。
2013-04-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles theory of magnetic multipoles in condensed matter systems
多极的概念，它的特点是标量和矢量对象的空间分布的角度依赖性，已经成为广泛使用的物理学的各个领域。近年来，它已成为系统分类的电子和磁化周围的原子在固态材料中的各向异性分布。这已经被发现的几个物理现象，表现出不寻常的高阶多极矩，超出了传统的自由度，如电荷和磁偶极矩。此外，高阶电/磁多极矩已被建议作为有前途的序参量在奇异的隐藏序相位。虽然这种异常相位的实验研究提供了令人鼓舞的观察多极秩序，理论方法已经发展速度较慢。特别是缺少一种材料的具体理论。多极概念还被认为是表征原子矩簇中的磁矩的合成结构的关键量。这个集群多极矩，然后被引入作为宏观序参量的非共线反铁磁结构的晶体，可以解释不寻常的物理现象，其外观是由磁点群对称性。这是这篇评论的目的是讨论最近的发展，在第一性原理理论研究多极自由度的凝聚态系统。这些最新的发展表明，从头计算电子结构计算可以揭示详细的洞察机制的物理现象所造成的非常规，多极自由度。
2018-02-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
SGO: An ultrafast engine for ab initio atomic structure global optimization by differential evolution
本文提出了一种在从头算水平上全局搜索原子结构的快速方法。结构全局优化（SGO）引擎由高效差分进化算法、加速局部松弛方法和在GPU机器上运行的超快平面波密度泛函理论代码组成。它可以在很短的时间（半小时或几小时）内搜索晶体、二维材料和量子团簇的全局最小构型，而不受对称性的限制。该引擎还能够搜索给定系统的能量景观，这对于探索新兴应用的材料特性非常有用。对碳单层和铂原子团簇的探索发现了几种新的稳定构型。
2016-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculations of carbon and boron nitride allotropes and their structural phase transitions using periodic coupled cluster theory
我们提出了一个从头计算研究氮化硼以及碳同素异形体。它们的相对热力学稳定性和结构相变从低到高密度相的研究。压力-温度相图的计算和实验结果进行比较。计算采用量子化学波函数以及密度泛函理论。我们的研究结果表明，预测的能量差异往往取决于所采用的方法的选择显着。计算结果和实验结果之间的比较允许基准的准确性，不同层次的理论。所产生的结果表明，量子化学波函数为基础的理论允许实现系统的改进估计。我们发现，在耦合集团理论的水平上，氮化硼的低密度相和高密度相在0 K时都发生了热简并。这与最近的实验结果一致，表明立方氮化硼在环境条件下不是化学稳定的同素异形体。此外，我们采用计算结果来评估过渡概率从石墨低密度到类金刚石高密度相在一个近似的方式。我们的结论是，母石墨材料的堆叠顺序是至关重要的可能形成的亚稳纤锌矿氮化硼和六方碳金刚石也被称为lonsdaleite。
2019-02-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Monte Carlo simulations for finite-temperature properties: Application to lithium clusters and bulk liquid lithium
采用从头算蒙特卡罗模拟方法研究了不同温度下液态锂和锂团簇的平衡性质。采用第一性原理密度泛函方法计算了每种构型变化的势能变化，然后根据Metropolis Monte Carlo方案进行接受或拒绝。所得的结构性能进行比较，从实验测量和从头算分子动力学模拟的数据。结果表明，精确的结构信息，可以得到与从头计算蒙特卡罗模拟的计算成本相比，从头计算分子动力学方法。我们证明，从头算蒙特卡罗模拟的性质相当大的凝聚态系统在非零温度是可行的。
2003-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Ab initio metadynamics determination of temperature-dependent free-energy landscape in ultrasmall silver clusters
从头算metadaptanics能够提取自由能景观具有第一原理电子结构方法的准确性。我们介绍了PLUMED代码，计算自由能景观和增强采样算法和ASE模块，其中包括几个从头计算电子结构代码之间的接口。该接口进行了验证与Lennard-Jones集群自由能景观计算平均多个短的metadhesics轨迹。我们使用这个接口和分析，估计在10，100和300 K与回转半径和协调数作为集体变量的自由能景观的Ag 5和Ag 6集群，发现最多几十兆电子伏的错误。两个簇的平面和非平面异构体之间的相对自由能差随温度降低，与先前提出的非平面异构体的稳定化一致。有趣的是，我们发现Ag 6是最小的银簇，在室温下的熵效应提高非平面异构体的概率竞争状态。新的ASE-PLUMED接口可以在更真实的温度依赖条件下模拟纳米系统的电子特性。
2022-01-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Ab-initio calculation of the vibrational modes of SiH4, H2SiO, Si10H16, and Si10H14O
我们研究了氢化和氧化硅纳米晶SiH_4（silan）、H_2SiO（silanon）、Si_（10）H_（16）和Si_（10）H_（14）O的简正模。小集群（SiH4和H2SiO）已被用于收敛性测试和他们的键长和频率进行了比较与实验和理论参考数据。对于大团簇（Si 10H 16和Si 10H 14 O），我们已经研究了振动态密度，我们已经确定了氧相关的光谱特征。振动模式也进行了分析，相对于位移模式。计算已进行内的密度泛函和密度泛函微扰理论使用局域密度近似。
2007-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Zr and Al Addition on Nanocluster Formation in Oxide Dispersion Strenghthened Steel-an ab initio Study
传统的氧化物弥散强化钢的特征在于热稳定、高密度的Y-Ti-O纳米团簇，这是其高蠕变强度的原因。Ti在获得最佳尺寸范围为2-10 nm的高密度超细颗粒方面起主要作用。在为耐腐蚀而开发的含Al ODS钢中，形成的Y-Al-O团簇的尺寸范围为20 - 100 nm，并且Ti在Al存在下不能使分散体更细。本文采用第一性原理计算方法研究了体心立方铁基体中Y-Zr-O-空位和Y-Al-O-空位复合物的结合能。结果表明，在形成的各个阶段，Y-Zr-O-空位团簇的结合能均高于Y-Al-O-空位团簇，因此在含Zr和Al的铁素体钢中，Y-Zr-O-空位团簇比Y-Al-O-空位团簇更稳定，更有利于形核。利用电荷密度差图分析了Y-Zr-O-空位团簇稳定性高的可能原因。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio prediction of Boron compounds arising from Borozene: Structural and electronic properties
基于密度泛函理论的广义梯度近似，采用第一性原理计算和半经验紧束缚方法计算了两种硼原子团簇的结构和电子性质.无序的作用也被认为是单空位和取代原子。结果表明，纯硼团簇是拓扑平面的，并具有（3c-2 e）键的特征，这可以与芳香性（用NICS估算）一起解释所获得的显著的内聚能值。这种特性使得这些系统与迄今为止最稳定的硼簇合物竞争。相反，在这两种情况下，杂质的引入损害了稳定性和平面性。的能隙值表明，这些集群具有半导体的字符，而当被认为是更大的系统，零值的状态密度被发现专门在HOMO-LUMO间隙。电子输运计算中的Landauer形式主义证实了这些迹象，显示出类似于电容器的低偏置差分电导这些结构。在讨论中突出了与碳团簇的差异和相似之处。
2009-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Collective Variables Based on Multipole Expansion of Ewald Summation for Crystallization
本文提出基于Ewald求和多极展开的集体变量框架，通过球谐函数投影编码平移与取向有序，实现结晶模拟中高保真且可转移的晶体结构预测。
2025-10-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multipole expansion for magnetic structures: A generation scheme for symmetry-adapted orthonormal basis set in crystallographic point group
本文提出了一种系统的方法来生成一个完整的正交基组的多极展开的磁结构在任意晶体结构。其核心思想是引入一个虚拟的目标晶体的原子团簇，我们可以清楚地定义相应的磁位形的磁适应多极矩。然后将磁位形映射到晶体上，以保持多极矩的磁点群，从而根据晶体学点群的不可约表示对磁结构进行分类。我们应用本计划的焦绿石和六角ABO 3晶体结构，并证明多极展开是有用的，以调查的宏观响应的反铁磁体。
2019-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio investigation on oxygen defect clusters in UO2+x
通过第一性原理LSDA+U计算，我们发现，目前的缺陷二氧化铀的物理图像所建议的中子衍射分析是不能令人满意的。建立在量子理论基础上的理解是点缺陷与立方八面体团簇之间的竞争，这自然解释了不对称O'和O“晶体的困惑。它也给出了一个明确的和一致的协议与大多数现有的实验数据。不幸的是，观察到的O“位的高占据不能在这张照片中解释，并且仍然是理论模拟的挑战。
2008-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Vibron-vibron coupling from ab initio molecular dynamics simulations of a silicon cluster
研究了Si_（10）H_（16）团簇的温度动力学过程，得到了Si-Si横声振动模随温度的蓝移和其它振动模随温度的红移。我们将这种行为与键长膨胀和Grueneisen参数的不同符号联系起来。我们进一步提出了一种计算方法，能够提取的振子振子耦合强度在集群或分子。我们的方法是基于从头算玻恩-奥本海默分子动力学和投影形式主义能够提供个人的振子占领数。由振子能量自相关函数的傅里叶变换，我们得到了每个振子与最强耦合振子态的耦合强度。当温度从50 K升高到150 K时，振子-振子耦合强度可达2.5 THz，增幅约为5%.
2013-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio thermodynamics of hydrocarbons relevant to graphene growth at solid and liquid Cu surfaces
使用从头算热力学，各种化学气相沉积（CVD）条件下（温度，甲烷和氢气压力）在固体和液体Cu表面的实验石墨烯生长协议中使用的各种烃吸附物的稳定性进行了探索。在所采用的高生长温度附近的熔点的铜，我们发现，常用的热力学模型，如谐振子模型可能不再是准确的。相反，我们考虑的平移和旋转流动性的吸附物使用最近开发的受阻翻译和旋转模型或二维理想气体模型。热力学的考虑是至关重要的解释实验结果，并使我们能够改善和扩展早期的理论研究的结果，氢和烃类物质在CVD中的作用。特别是，我们发现较小的烃类在大多数CVD条件下将完全分解。对于较大的集群，我们的研究结果表明，金属终止和氢终止的边缘有非常相似的稳定性。虽然这两种类型的集群可能因此在实验过程中形成，我们表明，低结合强度的氢终止边缘的集群可能会导致不稳定的解吸。
2019-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Ground-state properties of metallic solids from ab initio coupled-cluster theory
金属固体是基于波函数的电子结构理论的一个具有挑战性的目标，并且还没有通过这样的方法进行非常详细的研究。在这里，我们使用耦合团簇理论与单双激发（CCSD）研究固体锂和铝的结构，使用优化的高斯基组。我们计算的平衡晶格常数，体积模量，和结合能，并将它们与实验值进行比较，发现精度可比常见的密度泛函。由于量子化学“金标准”CCSD（T）（具有微扰三重激发的CCSD）不适用于热力学极限的金属，因此我们测试了对CCSD的两种近似改进，发现它们可以提高预测的内聚能。
2022-04-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Half-metallicity in NiMnSb: a Variational Cluster Approach with ab-initio parameters
采用密度泛函和多体方法研究了半金属铁磁体NiMnSb中的电子关联效应。从一个包含Mn和Ni-d轨道的多轨道Hubbard模型出发，用变分聚类方法求解多体问题。在计算中得到的态密度示出了一个强大的光谱重量转移到费米能级在被占领的导电多数自旋通道相对于不相关的情况下，以及国家与消失的准粒子重量在少数自旋间隙。虽然这两个功能产生竞争的影响，总体结果是一个强大的费米能级的自旋极化相对于不相关的情况下减少。这一结果强调了相关性在这种材料中的重要性。
2009-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Ab initio molecular dynamics simulations of Aluminum solvation
用从头算分子动力学模拟研究了铝及其水解产物在水分子团簇中的溶剂化过程。在1个铝离子和16个水的有限温度团簇模拟中，六水合铝离子形成了稳定的络合物。在六水合铝离子的第一溶剂化壳层中，强极化的水合水分子的平均偶极矩为5.02德拜。去质子化的六水合物络合物演变成四配位的铝酸根离子，其中两个水分子在第二溶剂化壳层中与所观察到的配位一致地与羟基形成氢键。
1999-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Magnetism of small V clusters embedded in a Cu fcc matrix: an ab initio study
我们提出了广泛的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算致力于分析嵌入在Cu fcc矩阵中的小V $_{n}$团簇（n= 1，2，3，4，5，6）的磁性和电子性质。我们考虑不同的集群结构，如：i）单个V杂质，ii）具有不同原子间距离和变化的局部原子环境的几种V $_{2}$二聚体，iii）V $_{3}$和iv）V $_{4}$簇，对于它们，我们假设紧凑以及2维和1维原子构型，最后，在v）V $_{5}$和vi）V $_{6}$结构的情况下，我们分别考虑正方形金字塔和正方形双金字塔以及线性阵列。在所有情况下，V原子作为替代杂质嵌入Cu网络中。在一般情况下，在自由站立的情况下，我们已经发现，V团簇往往形成紧凑的原子阵列内的库珀矩阵。我们计算的非自旋极化态密度在V网站显示了一个复杂的峰值结构周围的费米能级，强烈的变化作为一个函数的原子间距离和局部原子环境，一个结果，预期一个非平凡的磁性行为。事实上，我们的DFT计算揭示了，在我们的每个团簇系统中，存在不同的磁性溶液（铁磁，亚铁磁和反铁磁），它们之间的能量差非常小，这一结果可能导致复杂的有限温度磁性的存在。最后，我们比较我们的结果与最近的实验测量。
2010-01-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio thermodynamics of intrinsic oxygen vacancies in ceria
非化学计量的氧化铈（CeO $_{2-δ}$）是促进两步水裂解循环并产生氢气的候选反应介质。通过掺杂改善其热力学适用性需要了解其空位热力学。采用密度泛函理论和基于团簇展开的蒙特卡罗模拟，研究了氧化铈中本征氧空位的高温热力学性质。采用密度泛函理论（DFT）+ $U$方法计算了CeO 2中各种空位构型的基态能量，并将其拟合成团簇展开哈密顿量，有效地模拟了空位构型对能量的依赖性.晶格振动的影响被纳入通过一个依赖于温度的集群膨胀。使用团簇展开哈密顿量的晶格蒙特卡罗模拟能够检测到氧化铈相图中的可伸缩性间隙。振动和电子熵效应的列入与实验定量的协议。通过计算作为非化学计量的函数的理想溶液模型的偏差被量化，a）来自蒙特卡罗模拟的固态熵和b）各种对簇的Warren-Cowley短程序参量。
2012-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Ab-initio cluster approach for high-harmonic generation in liquids
高次谐波产生（HHG）发生在物质的所有阶段。在气态原子和分子介质中，它已被广泛研究，并得到很好的理解。在固体的研究正在进行中，但一个共识正在形成占主导地位的微观HHG机制。另一方面，在液体中，还没有建立的理论，并且为气体和固体开发的方法通常不适用，阻碍了我们目前的理解。在这里，我们开发了一个强大的和可靠的从头计算团簇为基础的方法来描述各向同性散装液体和强激光脉冲之间的非线性相互作用。该方案基于时间相关的密度泛函理论，并利用了几种近似，使其在现实系统中可行且准确。我们证明了我们的方法与HHG计算在水，氨和甲烷液体，并比较极性和非极性液体的特征响应。我们确定了液体甲烷的HHG光谱中的独特特征，这些特征可以用于其化学和物理性质的超快光谱：（i）在15- 17 eV处的结构最小值，以及（ii）在微扰区域中的井状形状，这让人想起形状共振。我们的研究结果铺平了道路，可访问的计算HHG在液体中，并说明了独特的非线性性质的液体系统。
2022-03-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.optics
First-principles study of KCoF$_3$: Jahn-Teller effect, dynamical magnetic charges, magnetoelectric multipoles and antimagnetoelectricity
Université de Liège（列日大学）；Univ. Lille, CNRS, Centrale Lille, ENSCL, Univ. Artois, UMR 8181-UCCS-Unité de Catalyse et Chimie du Solide（里尔大学、法国国家科学研究中心、里尔中央理工学院、国立高等化学学院、阿图瓦大学，联合研究实验室8181-固体催化与化学单元）
KCoF₃的原理研究揭示其四方相具有反磁电性，源于Jahn-Teller效应和自旋-轨道耦合导致的强磁电响应。
2025-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
