SGO: An ultrafast engine for ab initio atomic structure global optimization by differential evolution
本文提出了一种在从头算水平上全局搜索原子结构的快速方法。结构全局优化（SGO）引擎由高效差分进化算法、加速局部松弛方法和在GPU机器上运行的超快平面波密度泛函理论代码组成。它可以在很短的时间（半小时或几小时）内搜索晶体、二维材料和量子团簇的全局最小构型，而不受对称性的限制。该引擎还能够搜索给定系统的能量景观，这对于探索新兴应用的材料特性非常有用。对碳单层和铂原子团簇的探索发现了几种新的稳定构型。
2016-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Structure prediction based on ab initio simulated annealing for boron nitride
化合物在低温下可能的结晶变化对应于能源景观的局部极小值。通过模拟退火确定这些最小值是预测晶体结构的一种方法，其中每个晶胞的原子数是唯一使用的信息。它表明，这种方法可以应用到共价体系，在氮化硼的例子中，使用从头算能量在所有阶段的优化，即在全局搜索和随后的局部优化。提出了10个低洼结构候选者，包括层状结构和三维网络结构，如纤锌矿和锌尖晶石型，以及对应于β-BeO型的结构。
2008-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Estimates of crystalline LiF thermal conductivity at high temperature and pressure by a Green-Kubo method
由于LiF独特的光学性质，它经常被用作高温和高压实验中的观测窗口;因此，对其传输特性的估计对于解释观测是必要的。由于在适当的条件下直接测量LiF的热导率是困难的，我们诉诸分子模拟方法。利用Belonoshko等人（2000）的经验势和从头算声子态密度，用Green-Kubo方法计算了LiF在高温（1000- 4000 K）和高压（100-400 GPa）下的热导率。我们还比较这些估计直接从从头算数据。为了确定正确的相位LiF在这些极端条件下，我们计算（相对）相稳定性的B1和B2结构使用准谐波从头算模型的自由能。我们还估计LiF在单轴加载状态下的热导率，该状态模拟了高应力斜坡加载实验中压缩的初始阶段，并显示了由于变形引起的电导率的各向异性程度。
2016-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of low-energy quasiparticle lifetimes in bilayer graphene
本研究基于第一性原理和$GW$近似计算了双层石墨烯中低能准粒子的寿命，发现未掺杂时逆寿命与能量呈线性关系且衰减率为单层3倍，掺杂后因声学等离激元介导的额外衰变通道而呈现非线性依赖。
2023-09-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio energetics and kinetics study of H_2 and CH_4 in the SI Clathrate Hydrate
本文在密度泛函理论水平上对硅笼形水合物中H_2和CH_4的热力学和动力学进行了从头计算。我们的结果补充了最近的文章[G. Roman-Perez等人，物理修订信函105，145901（2010）]，我们显示了H_2和CH_4在主体材料的各种笼中的能量景观的额外结果，以及H_2和CH_4通过水框架的所有可能的扩散路径的能量势垒的进一步结果。我们还报告了低压阶段SI和高压阶段SII和SH的结构数据。
2011-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Exciton ground state fine structure and excited states landscape in layered halide perovskites from combined BSE simulations and symmetry analysis
层状卤化物钙钛矿是溶液处理的天然异质结构，其中低至纳米级的量子和介电限制效应强烈影响光学性质，导致束缚激子的稳定。实现激子特性的详细了解是至关重要的，以促进这些材料在能量转换和发光应用的开发，目前正在进行的辩论与最稳定的激子的四个组件的能量顺序。为了提供理论反馈并解决对比文献报道中的问题，我们在这里进行了Bethe Salpeter方程（BSE）的从头算解，并基于光谱分析对光谱观测值进行了详细的解释。我们确认Edark < Ein plane < Eout-of-plane精细结构分配，从最近的磁吸收实验。我们进一步建议，极性扭曲可能会导致稳定的面内组件，并最终在一个明亮的最低激子组件。此外，我们讨论了激子景观在一个广泛的能量范围内，并澄清激子自旋字符，当大自旋轨道耦合是在发挥作用，合理化的潜力卤化物钙钛矿作为三重态敏化剂与有机染料相结合。除了有助于目前对层状卤化物钙钛矿激子性质的理解外，这项工作还进一步证明了通过结合先进的从头算模拟和群论所获得的深入知识。
2022-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Degenerate transition pathways for screw dislocations: implications for migration
在体心立方（bcc）金属迁移1/2<111>螺旋位错经历一个周期性的能量景观与三角形对称。原子模拟，如使用轻推弹性带（NEB）方法进行的模拟，通常预测具有双峰的过渡途径能垒;与Ab Initio的发现相矛盾。检查NEB预测的粒子在Peierls能量景观中的轨迹代表了螺旋位错，揭示了一个非物理的异常所造成的猴子鞍在景观中的发生。有和没有应力的螺钉运动的影响进行了讨论。
2013-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Exploring conformational energy landscape of glassy disaccharides by CPMAS 13C NMR and DFT/GIAO simulations. II. Enhanced molecular flexibility in amorphous trehalose
本文讨论了比较使用化学位移表面来模拟非晶态固体态二糖的实验13 C CPMAS数据，特别注意海藻糖的-1-1键，吡喃糖环之间的-1，4键（乳糖）和暗示呋喃糖环的键（蔗糖）。分子力学与DFT/GIAO从头算方法的结合提供了玻璃中构象分布的可靠结构信息。结果解释为与其他糖相比，海藻糖在非晶态固体状态下具有增强的灵活性。试图将这种性质与玻璃中分子内和分子间氢键网络之间的平衡联系起来。
2006-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio prediction of fast non-equilibrium transport of nascent polarons in SrI$_2$: A key to high-performance scintillation
掺铕碘化锶（SrI $_2$：Eu）的优异的光产额比例性导致了具有显著高的能量分辨率的最先进的$γ$射线检测器，远远超过大多数卤化物的能量分辨率。在这类材料中，自陷空穴极化子的形成是非常常见的。然而，极化子的形成通常被认为会限制载流子的迁移率，并且与闪烁体光产额比例和分辨率差有关。在这里，使用最近开发的第一性原理方法，我们进行了前所未有的研究极化子运输SrI $_2$，无论是平衡极化子，以及新生极化子紧接着自陷事件。因此，我们提出了一个合理的意想不到的高能量分辨率的SrI $_2$。我们确定了9种稳定的空穴极化子构型，它们由二聚碘对组成，极化子结合能高达0.5eV。它们由一个复杂的势能景观连接，包括66个独特的最近邻迁移路径。\textit{Ab initio}的分子动力学模拟表明，大部分极化子出生的配置，迁移几乎势垒在室温下。因此，在$γ$照射期间产生的载流子可以快速扩散，从而减少非线性复合反应的机会，非线性复合反应是非比例性和分辨率降低的主要原因。这导致的结论是平坦的，虽然复杂，景观的极化子迁移SrI $_2$是理解其出色的性能的关键。这一见解不仅为高性能超导体的未来发展提供了重要指导，而且也为其他材料提供了重要指导，对于这些材料来说，大的极化子迁移率至关重要，例如电池和固态离子导体。
2016-06-24 cond-mat.mtrl-sci
$\boldsymbol{Ab\ initio}$ search of polymer crystals with high thermal conductivity
研究了来自聚合物基因组文库的聚合物晶体子集的晶格热导率（LTC）以探索高LTC聚合物系统。采用第一性原理方法，结合密度泛函理论和三阶微扰理论计算了声子寿命，并求解了线性化的Boltzmann输运方程.典型的高LTC聚合物系统，聚乙烯（PE）晶体和纤维，进行了基准测试，这是合理的与以前的参考一致，验证我们的方法。然后，我们将其应用到不仅是典型的聚合物晶体，但也有一些选择的结构相似的PE。在后者晶体中，我们发现聚偏二氟乙烯（PVF- $β$）晶体的β相在低温下具有比PE更高的LTC。我们详细的模式分析表明，PVF- $β$的声子寿命更局部地分布在较低的频率模式和四倍以上的PE。通过简单的数据分析发现，LTC与能量-体积曲线的曲率有较好的相关性。该曲率将被用作进一步探索高LTC聚合物晶体的描述符，通过数据驱动的方法超越基于人类的方法。
2018-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Accelerating Cathode Material Discovery through Ab Initio Random Structure Searching
本文利用不依赖已有数据的从头算随机结构搜索（AIRSS）方法，仅凭化学组成高效预测含铁聚阴离子正极材料的低能量结构，成功重现已知多晶型并发现更稳定的LiFeSO4F新相，验证了该方法加速新型正极材料发现的潜力。
2021-12-01 cond-mat.mtrl-sci
A Scalable Translationally Invariant Variational Theory of Ab Initio Polarons
Harvard University（哈佛大学）
本文提出一种可扩展的变分理论，用于从头计算极子，适用于不同耦合 regime，结合动量投影 Toyozawa 型波函数和低秩因子化电子-声子核，实现线性缩放并捕捉局域和自陷载流子。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ab-initio calculations of charge exchange in ion-surface collisions: an embedded-cluster approach
讨论了嵌入团簇方法用于离子与LiF表面电荷交换的从头计算的可行性。我们发现，嵌入团簇的离散价态密度收敛到连续极限的状态密度的价带的无限扩展的LiF表面。在计算势能面时，屏蔽电子转移到射弹后留在表面上的空穴对于正确的能级排序起着重要的作用。我们讨论在何种程度上考虑到孔屏蔽的不同程度的近似通常采用在量子化学。本文的主要结果是势能曲线相对于团簇大小的收敛性：在越来越多的势能曲线中（对于无限大的团簇大小，势能曲线向连续体收敛），只有少数状态有效地与抛射体的捕获能级相互作用，并决定电荷转移效率。
2004-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Taming the rugged landscape: production, reordering, and stabilization of selected cluster inherent structures in the X_(13-n)Y_n system
我们目前的研究选定的二元Lennard-Jones十三原子团簇的势能景观。探讨了在均匀团簇中加入选定杂质原子的影响。我们分析了所研究的系统的能量景观使用断开图。结合共轭梯度法和本征向量跟踪法，找到了构造不连通图所需的固有结构和过渡态。我们表明，这是可能的，以可控地诱导新的结构，以及重新排序和稳定现有的结构，是特征较高的最低。此外，它表明，所选的结构可以有实验相关的寿命。
2004-03-22 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
A Computational Study of Yttria-Stabilized Zirconia: I. Using Crystal Chemistry to Search for the Ground State on a Glassy Energy Landscape
氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）是一种含有大量氧空位的ZrO 2-Y2 O3固溶体，广泛应用于能源和工业领域。过去的计算研究正确地预测了阴离子扩散率，但不是阳离子扩散率，这是重要的材料加工和稳定性。其中一个挑战在于确定一个类似于玻璃景观中的基态的合理配置。这是不太可能来自随机抽样，即使是一个非常大的样本空间，但几率大大提高，通过将包装偏好揭示了一个中等大小的配置库建立从经验电位计算。从头计算证实了这些偏好，这证明了非常强大的延伸到第五阳离子氧壳层约8埃。然而，由于挫折感，在基态中仍然存在着猖獗的违反堆积偏好和电荷中性的行为，而接近它的方法与玻璃弛豫有着密切的相似之处。快速弛豫通过阳离子周围的快速氧运动进行，而缓慢弛豫需要缓慢的阳离子扩散。后者必然是合作的，因为强耦合所施加的长期包装偏好。
2017-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Friction of Water on Graphene and Hexagonal Boron Nitride from ab initio Methods: Very Different Slippage Despite Very Similar Interface Structures
摩擦是液体/水/固体界面处耗散的主要来源之一。尽管最近的进展，水/固体摩擦与固体表面的结构和能量学的详细了解是缺乏的。在这里，我们第一次表明，\textit{ab initio}分子动力学可以用来解开纳米级水的结构和液体水与石墨烯和六方氮化硼接触的摩擦之间的联系。我们发现，虽然界面呈现出非常相似的结构之间的两个片，氮化硼上的摩擦系数是$\approx 3$倍大于石墨烯。这是因为特定的电子结构效应引起的氮化硼上的能量景观的更大变化。我们讨论了一个微妙的依赖表面上的原子细节的摩擦，这是不相关的润湿性能，可能会有显着的影响，在纳米尺度上的水的运输，与膜的开发脱盐和渗透电力收获的影响。
2015-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Computational Prediction of Muon Stopping Sites Using Ab Initio Random Structure Searching (AIRSS)
μ子自旋弛豫实验（μ+SR）中μ子的终止位置通常是未知的。有一些技术可以用来猜测μ介子的停止位置，但它们通常依赖于近似值，并且通常不适用于所有情况。在这项工作中，我们提出了一个纯理论的方法来预测μ介子停止网站的晶体材料从第一性原理。该方法是基于从头计算，随机结构搜索和机器学习的组合，它已经成功地预测了μ 鎓在Si，Diamond和Ge中的MuT和MuBC停止位置，以及μ 鎓在LiF中的停止位置，而不依赖于实验结果。该方法利用了Soprano，一个为帮助从头计算晶体学而开发的Python库，该库已公开发布，并包含重现我们分析所需的所有软件工具。
2018-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio correlation approach to a ferric wheel-like molecular cluster
采用从头算方法研究了六核铁轮[LiFe 6（OCH 3）12-（dbm）6] PF 6衍生的分子团簇的电子相关效应.用全电子Hartree-Fock方法、全势密度泛函方法和多参考源二阶微扰理论研究了该团簇的电子和磁性.对于不同程度的相关性，详细研究电子相关性对交换参数的影响是可行的。作为主要的结果，我们发现，桥氧原子上的交换参数的影响是不太强烈的顶端配体基团的影响，这是由于集群的几何形状。对于团簇模型方法，肯定了交换参数的实验值。
2006-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Mastering energy landscapes via liquid liquid phase separation to program active supramolecular coassembly from the nano to macro scale
本研究利用液-液相分离调控无序蛋白质和多肽共组装系统的能量景观，实现从纳米到宏观尺度的可预测组装控制，为设计类生命层级材料提供通用框架。
2025-10-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
First-principles investigation of the Ni-Fe-Al system
结合从头算电子理论和统计力学，研究了Ni-Fe-Al三元金属间化合物在基态和有限温度下的物理性质. Ni-Fe-Al系统不仅具有很高的技术价值，而且还表现出丰富的物理特性，例如，在宽的组成范围内结构和磁性之间的微妙的相互作用以及对于现代电子结构方法具有挑战性的实质性电子相关性。采用新的Stuttgartab-initio混合基赝势程序，在广义梯度近似（GGA）下计算了分子的基态能量。因此，结合团簇展开（CE）方法，阐述了在整个吉布斯三角形上$T$ =0的能量景观的表示。在有限温度下，采用四面体近似下的集团变分法（CVM）计算了bcc和fcc点阵上的三元相图。因此，在理论上验证了三元B2相中的可结晶性间隙。
2004-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Short to Intermediate-range Structure , Transport , and Thermophysical Properties of LiF-NaF-ZrF4 Molten Salts
LiF-NaF-ZrF 4多元熔盐被认为是熔盐堆和先进高温堆冷却剂盐的有前途的候选者。在此，从头算分子动力学（AIMD）计算进行，并与现有的实验数据进行比较，以评估可极化离子模型（PIM）的能力，再现短到中程结构，运输和热物理性质的LiF-NaF-ZrF 4盐混合物。该研究表明，准确的盐结构生成的重要性，准确预测的输运和热物理性质的多组分熔盐。保留字：多组份熔盐，从头算分子动力学，可极化离子模型，氟锆酸盐链，近代液体模拟，离子液体，热物理性质，扩散系数。
2022-02-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ab initio electronic structure calculation of hollandite vanadate K$_2$V$_8$O$_{16}$
采用密度泛函理论中的广义梯度近似方法，对钒酸钾镁矾KPDMATHABMN V $_8$ O $_{16}$的基本电子态进行了\textit{ab initio}电子结构计算.我们发现费米能级附近的态主要由三个$t_{2g}$ -轨道组成，并且与氧的$2p$轨道的杂化很小。$d_{yz}$和$d_{zx}$轨道是完全简并的，并且从$d_{xy}$轨道提升。计算的能带色散和费米面表明，该系统不是纯一维的，但VO双链之间的耦合是重要的。与现有的实验数据的比较表明，在这个系统中的电子相关的重要性。
2008-11-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Synergistic coupling in ab initio-machine learning simulations of dislocations
位错的从头算模拟对于建立材料强度的定量模型是必不可少的，但是所需的系统尺寸通常处于或超过现有方法的限制。许多重要的结构，因此在训练或验证的原子间势失踪，而位错缺陷相互作用的研究必须减轻沿线方向的强周期性图像相互作用的影响。我们展示了如何通过在混合模拟中使用线性机器学习潜力来解除这些限制，其中只有一部分原子由从头算力控制。线性形式被利用在一个受约束的再训练过程中，定性地扩大了学习的训练结构的范围，并给出了位错核心结构的精确匹配，使得线可以跨越量子/经典边界。我们应用我们的方法来全三维研究杂质偏聚的边缘和螺旋位错在钨。我们重新训练的潜力系统地提高了QM/ML参考数据的准确性，并且与使用短周期超晶胞的模拟相比，三维几何形状允许长程弛豫，从而定性地改变杂质诱导的核心重建。更一般地说，能够处理任意子区域的大规模模拟从头计算的准确性打开了一个巨大的范围内以前无法访问的扩展缺陷的定量调查。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio spin dynamics applied to nanoparticles: canted magnetism of a finite Co chain along a Pt(111) surface step edge
为了寻找表面纳米结构的磁性基态，我们将第一性原理绝热自旋动力学推广到完全相对论电子散射的情况。我们的方法依赖于一个受约束的密度泛函理论，其中的自旋矩的方向的演变结果从一个半经典的Landau-Lifshitz方程。应用这种方法研究了沿Pt（111）表面台阶边放置的有限Co链的基态。就基态自旋取向而言，我们得到了与实验非常一致的结果。此外，我们观察到的原子分辨自旋和轨道矩的非共线性。根据磁力定理的计算，我们还演示了对称性的减少如何导致倾斜磁态的存在。
2004-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Emergent electronic landscapes in a novel valence-ordered nickelate with tri-component nickel coordination
通过氧脱插层方法合成了一种具有三组分配位和有序镍价态的新型钐镍酸盐Sm$_{9}$Ni$_{9}$O$_{22}$，该材料展现出强烈的轨道极化、电荷有序和强电子局域化基态，为拓扑转变实现的新材料提供了独特平台。
2023-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Towards Sustainable Ultrawide Bandgap Van der Waals Materials: An ab initio Screening Effort
针对材料级可持续性问题，提出基于第一性原理的范德华材料筛选框架，成功筛选出25种仅含低风险元素的可持续超宽禁带层状材料，推动超越硅的可持续电子学发展。
2023-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Dynamical Response of Correlated Electrons in Solids Probed by Inelastic Scattering Experiments: An Ab Initio Theoretical Perspective
我们目前的从头算理论研究的相关电子在金属（铝，钾，锂）的激发光谱和它们的相互作用与非弹性散射实验的结果。我们解决各种异常的数据中，这最初被视为强动态电子相关的签名，我们表明，相反，异常是由于带结构效应。在我们的密度响应计算的基础理论框架是含时的密度泛函理论，与此计划，我们讨论的K等离子体的寿命，和Al的动力学结构因子。从一个自洽的解决方案的Dyson方程在GW近似的电子自能，我们讨论了在Li的电子动量密度。我们的研究结果和方法指出了一种新的方式来思考在实际材料中的电子激发。未来的主要挑战是正确处理能带结构的真实表示的动力学相关性。
1999-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
