Ultrafast modification of the electronic structure of a correlated insulator
O. Grånäs I. Vaskivskyi, X. Wang, P. Thunström, S. Ghimire, R. Knut, J. Söderström, L. Kjellsson, D. Turenne, R. Y. Engel, M. Beye, J. Lu, A. H. Reid, W. Schlot… 展开作者
O. Grånäs I. Vaskivskyi, X. Wang, P. Thunström, S. Ghimire, R. Knut, J. Söderström, L. Kjellsson, D. Turenne, R. Y. Engel, M. Beye, J. Lu, A. H. Reid, W. Schlotter, G. Coslovich, M. Hoffmann, G. Kolesov, C. Schüßler-Langeheine, A. Styervoyedov, N. Tancogne-Dejean, M. A. Sentef, D. A. Reis, A. Rubio, S. S. P. Parkin, O. Karis, J. Nordgren, J. -E. Rubensson, O. Eriksson, H. A. Dürr
备注：
6 pages, 3 figure, supplemental material not included in document
A non-trivial balance between Coulomb repulsion and kinematic effects determines the electronic structure of correlated electron materials. The use electromagnetic fields strong enough to rival these native microscopic interactions allows us to study the electronic response as well as the timescales and energies involved in using quantum effects for possible applications. We use element-specific transient x-ray absorption spectroscopy and high-harmonic generation to measure the response to ultrashort off-resonant optical fields in the prototypical correlated electron insulator NiO. Surprisingly, fields of up to 0.22 V/Å leads to no detectable changes on the correlated Ni 3d-orbitals contrary to previous predictions. A transient directional charge transfer is uncovered, a behavior that is captured by first-principles theory. Our results highlight the importance of retardation effects in electronic screening, and pinpoints a key challenge in functionalizing correlated materials for ultrafast device operation.
Ultrafast Energy- and Momentum-resolved Surface Dirac Photocurrents in the Topological Insulator Sb$_2$Te$_3$
利用时间分辨和角度分辨双光子光电子能谱结合偏振可变中红外脉冲激光，研究了拓扑绝缘体Sb $_2$ Te $_3$中表面Dirac光电流的能量-动量映射.它表明，从占据到未被占据的部分的表面Dirac锥的直接光学跃迁允许的线性和圆形的光电流效应，从而使我们能够相干控制的表面电流的激光偏振。此外，表面电流映射直接可视化狄拉克锥在时域中的超快电流动力学。我们分别揭示了非弹性散射和动量散射的超快带内弛豫动力学。我们的观测为拓扑绝缘体中表面狄拉克电子的相干光学控制铺平了道路。
Ultrafast Spin-To-Charge Conversion at the Surface of Topological Insulator Thin Films
强自旋-轨道耦合导致自旋-动量锁定表面态的形成，赋予拓扑绝缘体优越的自旋-电荷转换特性，尽管支配它的动力学仍然难以捉摸。在这里，我们提出了一种全光学方法，使前所未有的跟踪超快动力学的自旋-电荷转换的原型拓扑绝缘体Bi $_2$ Se $_3$ /铁磁Co异质结构，下至亚皮秒的时间尺度。与纯Bi $_2$ Se $_3$或Co相比，我们观察到异质结构中的巨太赫兹发射，而不是源于自旋-电荷转换，其中拓扑表面态起着至关重要的作用。我们确定了一个0.12皮秒的时间尺度，设定了拓扑绝缘体的自旋到电荷转换过程的技术速度限制。此外，我们表明，自旋-电荷转换效率是温度无关的Bi $_2$ Se $_3$预期从表面状态的性质，铺平了道路，为设计下一代高速光自旋电子器件的基础上拓扑绝缘体在室温下。
Ultrafast helicity control of surface currents in topological insulators with near-unity fidelity
近年来，出现了一类称为三维拓扑绝缘体的固态材料。在本体中，拓扑绝缘体的行为与带隙的普通绝缘体一样。在表面，存在导电的无带隙状态，显示出显著的性质，如螺旋狄拉克色散和抑制自旋极化的载流子的背散射。通过传输实验表征和控制表面状态往往受到阻碍，但在低温下的剩余散装贡献。在这里，我们表明，在Bi 2 Se 3的表面电流可以控制圆偏振光在皮秒的时间尺度上的保真度接近统一，即使在室温下。我们揭示了这种超快的螺旋度依赖的表面电流的时间分离的光致热电和漂移电流的散装。我们的研究结果揭示了基于拓扑绝缘体表面电流的超快光电子器件的功能。
Ultrafast Optical Excitation of a Persistent Surface-State Population in the Topological Insulator Bi2Se3
利用飞秒时间和角度分辨光电子能谱研究了拓扑绝缘体Bi 2 Se 3的非平衡动力学行为。我们研究了p型Bi_2Se_3，其中金属狄拉克表面态和体导带未被占据。光学激发导致在体导带边缘处的亚稳态布居，其供给表面态的非平衡布居，该非平衡布居持续>10ps。这种具有自旋纹理的金属狄拉克表面态的异常长寿的人口可能会提供一个驱动瞬态自旋极化电流的通道。
First-order kinetics bottleneck during photoinduced ultrafast insulator-metal transition in 3D orbitally-driven Peierls insulator CuIr$_{2}$S$_{4}$
尖晶石结构的CuIr $_{2}$ S $_{4}$化合物显示出相当不寻常的轨道驱动的三维Peierls类绝缘体-金属转变。由于亚稳态辐照诱导无序弱导电态的存在，低温超导破缺绝缘态特别有趣。本文利用全光超快多脉冲时间分辨光谱技术研究了强飞秒光脉冲辐照效应。我们发现，低T对称破缺态的结构相干性强烈抑制在亚皮秒的时间尺度上的阈值激发通量以上，导致在结构上不均匀的瞬态持续几十皮秒，然后恢复到低T无序弱导电状态。电子顺序示出了在显著较低的注量阈值下的瞬态间隙填充。这些数据表明，光诱导过渡到高T金属相的动力学是由一阶过渡成核动力学，防止完整的超快结构转变，即使当吸收的能量显着超过平衡焓差的高T金属相。与此相反，动态解耦的电子顺序是短暂的亚皮秒时间尺度上，而独立地抑制由于光诱导莫特过渡。
Model of ultrafast demagnetization driven by spin-orbit coupling in a photoexcited antiferromagnetic insulator Cr2O3
本文从理论上研究了反铁磁绝缘体Cr $_{2}$ O $_{3}$在激光脉冲泵浦下的动态时间演化。通过求解耗散薛定谔方程，研究了从高自旋四重态到长寿命低自旋二重态的超快退磁过程。我们发现，退磁时间是数百飞秒的顺序，与最近的实验很好地吻合。通过适当调节Cr $^{3+}$多重态能级之间的能隙，可以大大减少开关时间。此外，弛豫时间还依赖于第一光激发态原子轨道的杂化。我们的研究结果表明，选择性操纵的电子结构的工程应力应变或化学取代允许有效地控制的磁状态切换的光激发绝缘过渡金属氧化物。
Ultrafast Measurements of the Interfacial Spin Seebeck Effect in Au and Rare-Earth Iron Garnet Bilayers
我们研究了金/铁石榴石界面上的皮秒自旋电流响应于超快激光加热的Au膜中的电子。在光加热后的皮秒内，由于金属中的电子和绝缘体中的磁振子之间的界面温度差，会出现界面自旋电流。本文报道了Au与稀土铁石榴石绝缘体（RE $_3$ Fe $_5$ O $_{12}$，其中RE为Y，Eu，Tb，Tm）之间界面纵向自旋Seebeck效应的测量结果。我们使用时域热反射（TDTR）的测量来表征超快光加热的双层的热响应。我们使用时间分辨的磁光克尔效应（TR-MOKE）测量的Au层来测量自旋积累的时间演化的Au膜。我们观察到Au/TmIG之间的自旋Seebeck效应是Au/YIG双层的三倍。Au中的电子与TmIG层中的磁振子之间的界面热导为~3 $\frac{MW}{m^2 K}$。
Ultrafast electron dynamics at the Dirac node of the topological insulator Sb$_2$Te$_3$
拓扑绝缘体是物质的一种新的量子态。它们的表面和界面作为一个拓扑边界，产生无质量的狄拉克费米子与自旋螺旋纹理。研究狄拉克点附近的费米子动力学对拓扑绝缘体自旋电子器件的未来发展至关重要。然而，迄今为止的研究一直是不令人满意的，因为大量的重叠与体价带和缺乏一个完全未被占用的狄拉克点（DP）。在这里，我们探索表面狄拉克费米子动力学的TI Sb $_2$ Te $_3$的时间和角度分辨光电子能谱（TRARPES）。Sb $_2$ Te $_3$具有完全位于费米能（$E_F$）之上的DP，具有带隙内DP。上狄拉克锥中的受激电子比狄拉克点以下的受激电子停留更长的时间，以形成反转的布居。这归因于DP附近的态密度（DOS）降低。
Ultrafast Electron Dynamics in the Topological Insulator Bi2Se3 Studied by Time-Resolved Photoemission Spectroscopy
我们用时间和角度分辨光电子能谱对拓扑绝缘体Bi $_2$ Se $_3$进行了表征.利用双光子光电子能谱，得到了从费米能级到真空能级的完整的电子结构图。我们证明，未被占据的态具有第二个狄拉克表面态，该表面态可以被1.5 eV的光子共振激发。然后我们研究了光激发后的超快弛豫过程。我们发现，他们最终在一个持久的非平衡人口的第一狄拉克表面状态，这是由一个亚稳定人口的体导带。最后，我们对导带中的电子-声子散射过程进行了温度相关的研究，并发现了意想不到的结果，即它们的速率随着样品温度的升高而降低。我们开发了一个模型的声子发射和吸收人口的电子，并表明，这种反直觉的趋势是自然的结果，基本的电子-声子散射过程。这种分析作为一个重要的提醒，时间分辨光电发射提取的衰变率一般不等于单电子散射率，但包括从连续状态的填充和排空过程的贡献。
Ultrafast triggering of insulator-metal transition in two-dimensional VSe$_2$
在二维（2D）极限下组装过渡金属二硫属化物（TMDC）是一种很有前途的方法，用于定制新兴的物质状态，如超导性或电荷密度波（CDW）。单层（SL）VSe $_2$在这方面突出，因为除了在费米能级处具有各向异性间隙的绝缘相之外，它还表现出与体相相比具有更高转变温度的强烈增强的CDW转变，从而导致材料中预期的2D铁磁性的抑制。在这里，我们调查的电子和晶格自由度的相互作用，支持这些电子阶段在SL VSe $_2$使用超快泵浦-探测光电子能谱。在绝缘状态下，我们观察到一个光诱导的能隙关闭的时间尺度为480 fs，我们解开随之而来的热载流子动力学。因此，我们的工作揭示了SL VSe $_2$中的相变是由电子-晶格耦合驱动的，并展示了用光控制2D材料中的电子相的潜力。
