Inelastic Tunneling Spectroscopy of Gold-Thiol and Gold-Thiolate Interfaces in Molecular Junctions: The Role of Hydrogen
人们普遍认为，当具有硫醇（S-H）端基的分子桥接一对金电极时，S原子键合到金上，硫醇H原子从分子上脱离。然而，很少有人知道这个过程的细节，它的时间尺度，以及是否有和没有硫醇氢原子的分子可以共存于分子结。在这里，我们从理论上探讨如何非弹性隧穿光谱（IETS）可以揭示这些问题。我们目前的几何形状，低偏压电导和IETS的丙二硫醇和丙二硫醇分子结与金电极的计算。我们表明，IETS可以区分没有，一个或两个硫醇氢原子的分子之间的结。我们发现，在大多数情况下，在Hihath等人的IETS实验中的单分子结[Nano Lett. 8，1673（2008）]没有硫醇H原子，但是具有单个硫醇H原子的分子可能偶尔桥接它们的连接点。我们还考虑了IETS光谱的演变，作为一个黄金STM尖端接近完整的S-H基团在其另一端绑定到第二个电极的分子的末端。我们预测的硫醇H原子的振动模式的频率增加的一个因素\sim 2的尖端和分子之间的间隙变窄。因此，IETS应该能够跟踪尖端朝向分子的硫醇基团的接近，并且在发生硫醇H原子从分子脱离时检测硫醇H原子。
2012-08-16 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Alternative types of molecule-decorated atomic chains in Au-CO-Au single-molecule junctions
我们研究了Au-CO单分子断裂结的形成和演化。电导直方图表现出两种不同的分子构型，这是进一步调查的组合统计分析。根据条件直方图和相关性分析，这些分子构型彼此之间以及与纯Au单原子结和原子链之间显示出很强的相关性。我们确定了分子前体配置具有较高的电导，形成之前，单分子结。根据详细的长度分析，观察到两种不同类型的分子影响的链形成过程，我们将这些结果与考虑桥和顶部型分子构型的前理论计算进行比较，后者由于破坏性的Fano干涉而降低了电导。
2016-01-08 cond-mat.mes-hall
Unraveling current-induced dissociation mechanisms in single-molecule junctions
了解电流诱导的单分子结中的键断裂是基本的兴趣和分子结的设计，这是在较高的偏置电压稳定的先决条件。在这项工作中，我们使用一个完全量子力学方法的基础上的层次量子主方程方法来分析分子结中的解离机制。考虑到广泛的运输制度，从非共振到共振，非绝热到绝热运输，以及弱到强的电子振动耦合，我们的系统研究确定了三种解离机制。在弱和中等电子振动耦合区域，主要的解离机制是逐步振动爬梯。对于强电子振动耦合，解离是通过多量子振动激发诱导的，所述多量子振动激发由高偏压下的单个电子跃迁或低偏压下的多个电子跃迁触发。此外，分析了振动弛豫对解离动力学的影响，并讨论了提高分子结稳定性的策略。
2021-05-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Theoretical study of transport properties of B40 and its endohedral borospherenes in single-molecule junctions
C60富勒烯被广泛研究，因为它被认为是构建单分子结的良好候选者。在这里，我们从理论上证明了基于新发现的分子硼球烯（B40）的单分子结的电导与基于C60的结的电导相当，其具有更多的离域π电子。B40基结中的电荷注入效率得到改善，因为在Au-B40-Au结中与电极直接接触的原子可能多达7个。有趣的是，与电极直接接触的原子数量越多，导电通道的数量就越多，这是因为B40分子中的独特化学键合，而没有双中心双电子键。Au-B_（40）-Au结的输运性质可以通过掺杂得到证实。随着Ca、Sr或Y原子封装到B40笼中，零偏压下的电导显著增加。此外，我们的计算表明，最低的未占分子轨道占主导地位的低偏压输运，因为在这些结的热电势是负的。我们的研究表明，B40是一个有吸引力的新平台，为未来的分子电路设计高导电的单分子结。
2015-11-18 cond-mat.mes-hall
Nonadiabatic corrections to electric current in molecular junction due to nuclear motion at the molecule-electrode interfaces
我们提出了量子电子输运理论，该理论在计算电流时考虑了电极-分子界面上原子运动的动力学效应。该理论是基于非平衡格林函数。我们在快相对时间和慢中心时间的格林函数中分离时间尺度。关于中心时间的导数在理论中充当小参数。我们使用Wigner表示实时求解分子格林函数的Kadanoff-Baym方程，并保持项关于中心时间导数的二阶。分子格林函数和因此的电流被表示为分子结坐标以及分子-电极界面核的速度和加速度的函数。我们应用该理论模拟了一个分子系统，研究了非绝热核运动对分子结电导率的影响。
2018-07-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Mechanically-Controlled Binary Conductance Switching of a Single-Molecule Junction
分子尺度的元件预计将成为纳米级电子器件的核心。虽然已经报道了原子量子点接触中的分子尺度开关，但单分子结通过分子设计提供了调节开/关电导状态的额外灵活性。到目前为止，单分子结中的开关被归因于分子的构象或电荷状态的变化。在这里，我们证明了可逆的二元开关在单分子结的金属分子接触几何形状的机械控制。我们发现，4，4 '-联吡啶-金单分子结可以通过反复的结伸长和压缩在两种电导状态之间可逆地切换。使用第一性原理计算，我们将不同的测量电导状态归因于在灵活但稳定的N-Au键处的不同接触几何形状：当N-Au键垂直于导电π系统时电导低，否则电导高。吡啶-金连接所固有的这种开关机制可以形成一类新的机械活化单分子开关的基础。
2009-01-08 cond-mat.mes-hall
Detailing the natural creation process of a single molecule MCB junction in the partially wet phase
描述了一种在部分湿相中达到单分子结的新方法。该装置的制造利用了自然干燥过程。提供了关于该装置的制造和相关材料选择的细节。此外，还提供了一个过程描述，并提供了一个逐步的方法来创建部分湿相分子MCB结。
2021-06-14 cond-mat.mes-hall
Mechanical control of vibrational states in single-molecule junctions
我们报告的非弹性电子隧穿光谱测量进行了单分子纳入一个机械可控的Au和Pt电极的断裂结在低温下。在这里，我们建立了一个单分子结的分子构象和导电性能之间的相关性。我们表明，通过单分子的电导至关重要地取决于接触材料和配置凭借其机械和电气性能。我们的研究结果证明，通过单分子的电荷传输可以通过改变分子构象（例如，反或偏）和接触材料。
2010-11-14 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Two-Level Systems in Single-Molecule Junctions
发现单分子结在dI/dV谱中显示出异常尖峰。尖峰的能量位置与局部振动模式能量有关。振动引起的两级系统的模型再现的数据非常好。这种机制预计是相当普遍的单分子结。它作为一个内在的放大机制，本地振动模式的功能，并可能被开发作为一个新的光谱工具。
2006-07-18 cond-mat.mes-hall
Origin of negative differential resistance in a strongly coupled single molecule-metal junction device
提出了一种新的机制来解释强耦合单分子-金属结中负微分电阻（NDR）的起源。采用第一性原理方法计算了夹在金电极之间的铁三联吡啶连接分子的量子输运性质。随着外加偏压的增加，发现分子的对称性破缺波函数中出现了一个新的相位，这是由占据和未占据分子轨道的混合引起的。因此，分子和铅之间的耦合发生非线性变化，导致NDR。该模型可用于解释其它类型的金属-分子结器件的负阻现象。
2008-03-23 cond-mat.mes-hall
Simulations of Heat Transport in Single-Molecule Junctions: Investigations of the Thermal Diode Effect
为了理解纳米结中热能流动的微观原理，我们采用经典的分子动力学（MD）模拟方法研究了金属-分子-金属结中的声子热输运。考虑到单分子金-烷二硫醇-金结，我们首先关注方法开发方面，并比较两种计算热导率的技术：（i）反向非平衡MD（RNEMD）方法，其中热量以恒定速率从相对金属输入和提取。在这种情况下，热导率是从结上产生的非平衡温度分布计算的。(ii)接近平衡MD（AEMD）方法，结的热导率从金属的平衡动力学获得。在这两种方法中，模拟烷烃链的不断增长的大小显示近似的长度无关的热导率，计算值匹配的计算和实验研究。RNEMD和AEMD方法提供了不同的见解热传输，我们讨论了它们的相对优点和缺点。评估作为热二极管的分子结的潜在应用，烷烃结的空间不对称的修改其接触区域与散装，无论是通过使用不同的端基或通过更换一个由Ag的Au接触。非谐性是建立在分子力场内的系统中的。使用RNEMD方法，我们表明，虽然温度曲线强烈变化（相比金-烷二硫醇-金结），由于这些结构的修改，热二极管效应是无关紧要的，在这些系统中-除非一个去非常大的热偏置。这一发现表明，人们应该寻求具有相当大的内部非谐效应的分子开发非线性热器件。
2022-09-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Characterization of single-molecule pentanedithiol junctions by inelastic electron tunneling spectroscopy and first-principles calculations
我们研究了戊二硫醇分子结形成的断裂结技术与扫描隧道显微镜在低温下。利用非弹性电子隧穿谱和第一性原理计算，研究了结对弹性形变的响应。我们表明，这一过程使得详细的分子结的表征成为可能。特别是，我们的研究结果表明，隧道发生在一个单一的分子。
2010-01-14 cond-mat.mes-hall
Waiting time between charging and discharging processes in molecular junctions
当电流流过分子结时，分子通过隧道电子不断充电和放电。这些充电和放电事件发生在特定但随机的时间，并由随机的时间间隔分开。这些时间间隔可以与电荷（电子或空穴）驻留在分子上的停留时间相关联。本文研究了这些时间间隔的统计特性，导出了它们的分布的一般公式。该理论基于马尔可夫主方程，该方程考虑了结中带电分子和中性分子的振动态之间的跃迁。从主方程的Liouvillian中识别出两个量子跃迁算符-一个对应于分子的充电，另一个对应于分子放电回到中性态。量子跳跃算子定义了条件概率，即给定分子在时间$t$被隧穿电子充电，分子在稍后的时间$t+τ$变为中性，将电子释放到漏电极。这些时间间隔$τ$的统计特性进行了研究与使用此分布。
2018-10-10 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Precursor configurations and post-rupture evolution of Ag-CO-Ag single-molecule junctions
实验相关分析和第一性原理理论被用来探测的结构和演变的Ag-CO-Ag单分子结，无论是在形成之前，和破裂后的结。二维相关直方图和条件直方图表明，在单分子桥构型之前，CO分子已经平行于Ag单原子接触结合。这种分子前体配置是伴随着额外的电导通道的开放相比，在纯银单原子结的单通道运输。为了研究断裂后的结的演化，我们引入了开放和随后关闭的电导迹线之间的互相关分析。该分析意味着分子被刚性地结合到一个电极的顶点，并且因此当结闭合时重新建立相同的单分子构型。实验结果证实了从头计算模拟的接触几何形状，传输本征值和散射波函数的演变。
2016-01-08 cond-mat.mes-hall
Influence of chemical structure on the stability and the conductance of porphyrin single-molecule junctions
卟啉分子可以在没有锚定基团的情况下形成稳定的单分子连接。添加硫醇端基和吡啶轴向基团产生更稳定的结与低偏置电导的增加的扩展。这是一个结果，不同的桥接的几何形状在断裂过程中，其稳定性表现在随时间变化的电导测量。这与棒状分子形成强烈对比，棒状分子显示出一种优先结合几何形状。
2011-09-29 cond-mat.mes-hall
Experimental Evidence for Quantum Interference and Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
利用机械控制的断裂结技术和密度泛函理论，从实验和理论两方面分析了单分子结中的量子干涉和退相干效应。我们考虑的情况下，干扰是由重叠的准简并态。由电子-振动耦合引起的退相干机制强烈影响流过单分子接触的电流，并且可以通过温度变化来控制。我们的研究结果强调了所有重要的相关振动理解电荷传输通过分子结。
2012-03-19 cond-mat.mes-hall
Carbon tips as electrodes for single-molecule junctions
我们研究了通过单分子结的电子输运，所述单分子结由与巯基锚定基团键合到金电极和与碳尖端相反的甲基端基的辛烷乙撑分子形成。利用基于断裂结技术的扫描隧道显微镜，我们测量了这种分子结的电导。我们观察到的存在下，定义良好的电导平台在拉伸的分子桥，这是一个分子结的形成的签名。
2011-11-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Thermoelectric Performance in Hybrid Nanoparticle--Single Molecule Junctions
最近有人提出，分子结将是高效和高功率热电能量转换器件的优良元件。然而，在分子结中的热电转换的实验测量表明，相当差的效率，提出了一个问题，它是否确实是可能的设计一个设置的分子结，将表现出增强的热电性能。在这里，我们建议，混合单分子纳米粒子结可以作为有效的热电转换器。半导体纳米颗粒的引入引入了新的调谐能力，这在传统的金属-分子-金属结中是不存在的。使用具有现实参数的分子和纳米颗粒的通用模型，我们证明了热电势可以是每开氏度数百微伏的量级，并且热电优值可以达到接近1的值，比现有测量提高了4个数量级。这种有利的性能在广泛的实验相关参数范围内持续存在，并且对无序（以表面附着分子的形式）和对纳米颗粒分子界面处的电子退相干是稳健的。
2015-06-06 cond-mat.mes-hall
Quantum transport through single-molecule junctions with orbital degeneracies
我们考虑通过一个单分子结的分子具有简并光谱的电子输运。与以前的输运模型和理论不同，速率方程描述不再可能，并且必须考虑简并态之间的量子相干性。我们提出了一个主方程的推导和应用，该方程描述了系统的弱耦合极限，并给出了深入的讨论的参数制度和新的现象，由于相干现场动态。
2010-04-09 cond-mat.mes-hall
Environment-Assisted Quantum Transport through Single-Molecule Junctions
单分子电子学一直被设想为电子电路微电子化的最终目标。虽然将单分子结结合到现代技术中的目标仍然难以实现，但该领域的最新发展已经开始使化学物理领域内的基本概念的实验研究成为可能。一个这样的现象是环境辅助量子运输的概念，它已经出现在光合复合物中的激子运输的调查。在这里，我们研究电荷传输通过一个两个网站的分子连接耦合到振动环境。我们证明，振动相互作用也可以显着增强通过特定的分子轨道的电流。我们的研究提供了一个明确的途径，寻找和识别环境辅助运输现象的电荷传输设置。
2017-10-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Vibrational Instabilities in Resonant Electron Transport through Single-Molecule Junctions
我们分析了单分子结中振动耦合共振电子输运的各种极限。基于主方程方法，我们讨论了高偏压或弱电子振动耦合下的结的解析和数值结果。它表明，在这些限制的分子桥的振动激发无限增加，即结表现出振动不稳定性。此外，我们的分析提供了振动分布函数的解析结果，并揭示了这些振动不稳定性与电子空穴对的创建过程。
2011-02-04 cond-mat.mes-hall
Control and enhancement of single-molecule electroluminescence through strong light-matter coupling
本研究通过强光-物质耦合调控单分子结中电子态能量位置，结合选择性控制最低激发态形成，显著提升电致发光效率，为高效分子光电器件设计提供原则。
2022-12-27 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Dirac Green's function approach to graphene-superconductor junctions with well defined edges
这项工作提出了一种新的方法来描述具有良好定义的边缘的石墨烯层的光谱特性。我们微观分析连续Bogoliubov-de Gennes-Dirac（BdGD）方程的边界问题，并推导出正常和超导石墨烯层的格林函数。基于紧束缚（TB）模型中耦合不同区域的微观跳跃的想法，我们能够建立并求解描述石墨烯-超导体结的代数戴森方程。对于这个耦合系统，我们解析地推导出格林函数，并使用它们来计算正常区域中的局域态密度和诱导的配对关联的空间变化。确定了镜面Andreev反射的签名。
2011-03-31 cond-mat.mes-hall
Theoretical study of the charge transport through C60-based single-molecule junctions
我们提出了一个理论研究的电导和热电的单分子结的基础上C60和C60终止的分子。我们首先分析了金-C60-金结的输运性质，并表明这些结可以是高度导电的（电导高于0.1G0，其中G 0是电导的量子）。此外，我们发现，在这些结的热电势是负的，由于事实上，LUMO占主导地位的电荷传输，其幅度可以达到几十微V/K，这取决于接触的几何形状。另一方面，我们研究了C60作为单分子结锚定基团的适用性。为了这个目的，我们分析了运输通过几个哑铃衍生物使用C60作为锚，我们比较与巯基和胺基得到的结果。我们的结果表明，C60封端的分子的电导是相当敏感的结合几何。此外，分子的电导通常由于C60锚的存在而降低，这又使得结对具有适当侧基的分子核心的官能化更敏感。
2012-03-14 cond-mat.mes-hall
Vibrationally dependent electron-electron interactions in resonant electron transport through single-molecule junctions
我们调查的作用，电子振动耦合共振电子输运通过单分子结，考虑到相应的耦合强度可能取决于电荷和激发态的分子桥。在存在多个电子态的情况下，这需要扩展常用的模型，并包括振动依赖的电子-电子相互作用。我们使用Born-Markov主方程的方法，并考虑选定的模型来验证额外的相互作用对单分子结的输运特性的影响。特别是，我们表明，它有一个显着的局部冷却和加热机制的影响，可能会导致负微分电阻，并导致显着的不对称性的电导图的单分子结。
2015-08-10 cond-mat.mes-hall
Quantum Interference and Decoherence in Single-Molecule Junctions: How Vibrations Induce Electrical Current
采用非平衡格林函数方法分析了单分子结中的量子干涉效应和退相干机制。电子隧穿纳米分子结准简并态时表现出干涉效应。我们发现，电子振动耦合，固有的任何分子结，强烈淬灭这种干扰效应。因此，电流可以显著大于没有电子振动耦合的情况。分析表明，如果结振动高度激发，例如由于共振输运机制中的电流诱导非平衡效应，则量子干涉的猝灭特别明显。
2011-02-21 cond-mat.mes-hall
Formation and Evolution of Single Molecule Junctions
我们分析的形成和演变的单分子结键合到金电极使用胺，甲硫醚和二甲基膦连接基团通过测量作为一个功能的连接伸长率的电导统计。对于每个链接，最大伸长率和形成概率增加分子长度，强烈表明，过程以外的只是金属分子键断裂在应力下的结的演变中发挥了关键作用。密度泛函理论计算的绝热轨迹显示序列的原子尺度的变化，在结结构，包括在附着点的位移，占观察到的长电导平台长度。
2009-01-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Probing the dynamics and configurations of single molecule junctions via Seebeck coefficient spectroscopy
Université Catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；University of Warwick（华威大学）；University of Basel（巴塞尔大学）
通过同时测量导电性和Seebeck系数，研究单分子接合处的动态重构，揭示其热电性能变化机制，并为热电分子器件设计提供新思路。
2026-01-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory based calculations of the transfer integral in a redox-active single molecule junction
在电子转移反应的背景下，在Marcus理论的框架内，有各种量子化学方法用于从头计算描述转移积分。在我们的文章中，我们的目标是计算在氧化还原活性的单分子结的转移积分，在那里我们专注于与金属铅的位置的施主和受体和分子作为一个传输介导的桥梁的相干隧穿极限。这种设置使我们能够推导出电导，这可以直接与最近的结果相比，从非平衡格林函数的方法。与纯分子系统相比，我们面临着额外的挑战，由于金属性质的铅，这排除了一些常见的技术，并由于其周期性，这需要{ \bf k}空间积分。我们提出了三种不同的方法，所有的基础上密度泛函理论，在这些约束下，我们基准分子测试系统从相关文献中计算的传递积分。我们还讨论了多体效应，并将这三种技术应用于不同氧化态的钌络合物的结。
2014-03-03 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Hierarchical quantum master equation approach to charge transport in molecular junctions with time-dependent molecule-lead coupling strengths
分子结中的时变电流可以由结构涨落或与外场的相互作用引起。在本出版物中，我们演示了如何分层量子主方程方法可以用来研究在分子结的时间依赖性运输。这种减少的密度矩阵方法提供了一个数值精确的解决方案，包括时间依赖的能级，分子铅耦合强度和电子状态之间的分子桥的传输问题。基于一个有代表性的模型，分析了随时间变化的分子-铅耦合对电子电流的影响。
2018-04-30 cond-mat.mes-hall
Simultaneous Determination of Conductance and Thermopower of Single Molecule Junctions
我们报告的第一个并发测定电导（G）和热电（S）的单分子结通过直接测量的电流和热电流使用扫描隧道显微镜为基础的断裂结技术。我们探索了几个胺-Au和吡啶-Au连接的分子，预测通过最高占据分子轨道（HOMO）或最低未占分子轨道（LUMO），分别进行。我们发现，塞贝克系数是负的吡啶金连接LUMO导电结和积极的胺金连接HOMO导电结。在可达到的温度梯度（<30 K），我们没有观察到结塞贝克系数对温度的强烈依赖性。从1000个结的直方图中，我们使用最可能的塞贝克系数来确定所研究的每个结的功率因数GS ^2，并发现GS ^2随着G的增加而增加。最后，我们发现电导和塞贝克系数值与我们的自能校正的密度泛函理论计算结果有很好的定量一致性。
2012-01-09 cond-mat.mes-hall
Molecular junctions and molecular motors: Including Coulomb repulsion in electronic friction using nonequilibrium Green's functions
我们提出了一个分子马达理论的基础上的核坐标和绝热极限的Kadanoff-Baym方程的电流诱导力的Escherichfest动力学。电子-电子相互作用可以系统地包括通过多体微扰理论，使非平衡格林函数制定适合现实的交界处的第一性原理治疗。该方法通过实时Kadanoff-Baym方程对模拟进行基准测试，发现非常一致。分子马达的范例模型的结果表明，相关性可以显着改变的物理场景，例如，引入一个相当大的阻尼在自持范德波尔振荡。
2018-07-04 cond-mat.mes-hall
Tunnel Magnetoresistance of a Single-Molecule Junction
基于非平衡格林函数（NEGF）技术和Landauer-Büttiker理论，研究了由单个C $_{60}$分子附着在两个具有有限截面的铁磁电极上构成分子自旋电子器件的可能性.通过研究分子能级的自旋相关相干输运，发现分子结的隧道磁电阻（TMR）依赖于外加电压和器件电极与分子的接触点数.通过调整相关参数，获得了大于60%的TMR值。
2008-12-26 cond-mat.mes-hall
Length-dependent thermopower of single-molecule junctions
本文采用紧束缚模型，研究了具有任意长度链状分子桥的单分子结的热电势与长度的关系。我们分析的条件带来的非线性增长的热电伴随着延长的桥梁长度。此外，我们表明，热电势可能会随着分子长度的增加而降低，只要分子桥足够长。
2016-11-28 cond-mat.mes-hall
Singlet-Triplet Kondo Effect in Blatter Radical Molecular Junctions: Zero-bias Anomalies and Magnetoresistance
本文在低温断裂结中研究Blatter自由基单分子结，观测到两类零偏压近藤异常及高负磁电阻，并将其归因于由自由基分子与侧向耦合分子构成的双量子点系统中的单重态-三重态近藤效应，证明该自由基可用于低温双端自旋电子器件。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Non-equilibrium Green's function based single-band tight-binding model for Fe-MgO-Fe magnetic tunnel junction devices
在Fe-MgO-Fe磁性隧道结器件中观察到了很高的隧道磁电阻效应（TMR），基于单带紧束缚近似，我们提出了一个理论模型。试图捕捉二维横向布里渊区的能带色散。在输运方向上，对Delta_1和Delta_5带给出了自旋相关的哈密顿量。非平衡格林函数形式主义，然后用于计算运输。在这个简单的模型中定量地捕获了TMR的电压依赖性等特征，并且其趋势与从头算方法和实验预测的趋势相匹配。
2008-04-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Relating Energy Level Alignment and Amine-Linked Single Molecule Junction Conductance
利用光电子能谱，我们确定了在金属-分子界面的电子能级排列和单分子结输运数据之间的关系。用紫外和共振X射线光电子能谱测量了三种1，4-苯二胺衍生物在Au（111）和Au（110）上的最高占据分子轨道（HOMO）相对于Au金属费米能级的位置.我们将这些结果与基于扫描隧道显微镜的单分子电导的断裂结测量和第一性原理计算进行了比较。我们发现三种分子吸附在Au（111）上的HOMO和Fermi能级之间的能量差与电导的变化有很好的相关性，并且与结合自能修正的第一性原理计算计算的准粒子能量吻合得很好.在Au（110）上，Au原子具有较低的配位，在断裂结电导测量中是关键的，我们看到HOMO能级从费米能级进一步移动。这些结果提供了第一个直接比较光谱能级对准测量与单分子结传输数据。
2010-06-21 cond-mat.mes-hall
Charge Transport in a Zn-Porphyrin single molecule junction
本文采用微影MCBJ技术研究了室温和低温（6 K）下ZnTPPdT-Pyr分子结中的电荷输运。我们结合了低偏置的统计测量与光谱的分子水平，使用I（V）特性。这种组合使我们能够详细描述分子结中的传输。这种复杂的分子可以形成不同的结配置，这是在跟踪直方图和电流-电压（I（V））测量观察。这两种方法都表明，通过调节电极间距，可以获得多个稳定的单分子结构型。此外，我们表明，不同的ZnTPPdT-Pyr结配置可以导致完全不同的光谱特征，具有相同的电导值。我们表明，统计低偏置电导测量应小心解释，并与I（V）光谱的组合代表了一个重要的工具，在一个单一的分子中的电荷传输的更详细的表征。
2011-09-29 cond-mat.mes-hall
Electron transport through a metal-molecule-metal junction
双硫杂三噻吩分子被吸附在机械可控断裂结的两个相对的金电极上，以形成金属-分子-金属结。在室温下记录了电流-电压（I-V）特性。在10-100 nS范围内测量了零偏压电导，得到了具有台阶特征的非线性I-V曲线。不同类型的I-V曲线之间的切换可以通过改变两个金属电极之间的距离来诱导。隧道传输模型的框架内明确考虑到分子的电子光谱的离散性的实验结果进行了讨论。
1999-04-06 cond-mat.mes-hall
Current-induced bond rupture in single-molecule junctions: Effects of multiple electronic states and vibrational modes
本文结合双空间层级运动方程与矩阵乘积态方法，模拟多电子态、多振动模式下的电流诱导键断裂，揭示振电耦合可显著提升低偏压解离速率。
2023-04-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Charge-state dependent vibrational relaxation in a single-molecule junction
原子核自由度和电子自由度之间的相互作用强烈地影响分子的电荷输运。在这里，我们报告通过卟啉二聚体分子，弱耦合到石墨烯电极，显示连续的隧道内的库仑阻塞制度的运输。顺序输运是由电流诱导的声子吸收发起的，并通过非平衡振动分布通过快速顺序输运进行。我们证明这是可能的，只有当振动耗散是缓慢的相对于顺序隧穿率，并获得一个较低的边界为8纳秒的振动弛豫时间，一个值，这是依赖于分子的电荷状态。
2022-02-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
The molecular signature of highly conductive metal-molecule-metal junctions
基于两个金属电极之间的小分子直接键合的单分子结的简单性使其成为研究与分子电子学相关的基本问题的理想系统。在这里，我们研究了六种不同的分子悬浮在铂电极之间的电导特性。所有的分子结显示出约1G 0的典型电导，这是归因于Pt接触的主导作用。然而，尽管金属样的导电性，个别分子的签名是很好地表达的影响，分子振动的非弹性贡献的电导。
2009-07-09 cond-mat.mes-hall
A Single-Level Tunnel Model to Account for Electrical Transport through Single Molecule- and Self-Assembled Monolayer-based Junctions
我们提出了一个理论分析，旨在了解分子隧道结中的导电。我们专注于讨论的有效性相干与非相干的理论公式为单级隧穿解释实验结果在广泛的实验条件下，包括测量单个分子连接的电迁移单电子晶体管和结的自组装单层（SAM）的分子夹在两个宏观接触之间的引线。我们表明，通过一个单一的水平在固态结（无溶剂）的运输的限制，使相干和非相干隧穿形式主义无法区分时，只有一个水平参与运输。与湿电化学中的Marcus弛豫过程类似，描述电极中电子占据能量的费米分布的热加宽解释了隧穿电流对温度的指数依赖性。我们证明，一个单级隧道模型令人满意地解释了实验结果，在三个不同的分子结（单分子和SAM为基础的）形成的二茂铁为基础的分子。除其他外，我们使用该模型来映射的静电势分布在EGaIn为基础的SAM结中，其中二茂铁单元被放置在不同的位置内的分子，我们发现，电屏蔽引起一个强烈的非线性剖面整个结。
2016-06-02 cond-mat.mes-hall
Critical Josephson current through a bistable single-molecule junction
我们计算了通过单分子结的临界约瑟夫森电流。作为一个具有双稳态构象自由度的分子模型，我们研究了与两个超导电极弱连接的耦合到二能级系统的相互作用单能级量子点。我们进行了最低阶微扰计算的临界电流，并表明，它可以显着改变，由于两能级系统。特别地，通常存在于强相互作用中的π结行为可以被完全抑制。
2009-05-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Quantum interference through gated single-molecule junctions
本文根据孤立分子的格林函数讨论了通过分子结的透射谱的一般形式。通过引入紧束缚方法，我们能够将格林函数的性质转化为实际的图形规则，用于预先评估在给定的连接位置选择的能量范围内可能存在的反共振。分析的例子与苯分子下的一个假设的本地门，它允许一个连续地调整单原子的现场能量，为各种连接拓扑结构和门的位置。
2013-05-27 cond-mat.mes-hall
Tunneling anisotropic magnetoresistance in single-molecule magnet junctions
我们从理论上研究了通过单分子磁体（SMM）结与铁磁和正常金属的顺序制度的领导。由速率方程得到的电流产生隧穿各向异性磁电阻（TAMR），其大小随铁磁引线的磁化方向与SMM的易磁化轴之间的夹角而变化。TAMR的角度依赖性可以作为实验确定SMM易轴的探针。此外，我们还发现TAMR的大小和符号都可以通过偏压来调节，这表明TAMR是一种很有前途的自旋电子学分子器件。
2012-05-30 cond-mat.mes-hall
Multi-Control Over Graphene-Molecule Hetereo-Junctions
垂直位形是最近在实验上发展起来的一种强有力的工具，用来研究准二维系统的场效应。原型石墨烯基垂直隧穿晶体管可以利用栅极电压实现对电流密度的非凡控制。在这项工作中，我们从理论上研究了垂直隧穿结，包括一个单层的光开关芳基偶氮苯分子的夹在两个石墨烯片。偶氮苯分子在光激发时在{ \it transs}和{ \it cis}构象之间转换，从而增加了第二个旋钮，其增强了对结的物理性质的控制。使用密度泛函框架内的第一性原理方法，我们进行了模拟，包括场效应为{ \it反}和{ \it顺}配置。我们发现，在费米能量的分子-石墨烯相互作用产生的界面态的干扰引入了一个双峰模式的传输函数和主导的栅极结的输运性质，脱落的界面过程的新光。
2017-05-15 cond-mat.mes-hall
Charge dynamics in molecular junctions: Nonequilibrium Green's Function approach made fast
分子结（开放量子系统）的实时格林函数模拟通常通过求解Kadanoff-Baym方程（KBE）来执行。然而，由于所需的大存储器，KBE对最大传播时间施加了严重的限制。在这项工作中，我们提出了一个简化的格林函数方法的基础上广义Kadanoff-Baym Answer（GKBA），以克服KBE的时间限制，显着加快计算，但仍然保持接近KBE的结果。这是通过一个双重的进步：首先，我们展示了如何使GKBA工作在开放系统中，然后构建一个合适的准粒子传播，包括相关效应在一个图解的方式。我们还提供了证据表明，我们的GKBA计划，虽然已经在很好的协议与KBE的方法，可以进一步改善，而不增加计算成本。
2013-11-19 cond-mat.mes-hall
Current Noise in Single-Molecule Junctions Induced by Electronic-Vibrational Coupling
研究了单分子结中多振动模式对电子输运电流涨落的影响。我们的分析是基于一个通用的模型的分子结，其中包括一个单一的电子状态上的分子桥耦合到多个振动模式和费米子引线，并采用主方程的方法。结果表明，在具有多个振动模式的分子结中，已经弱到中等的电子振动耦合可能导致高噪声水平，特别是在共振输运开始时，根据Secker等人的实验结果。[1]详细分析了其内在机制。[1]D. Secker等人，物理修订版信函106，136807（2011）。
2014-05-06 cond-mat.mes-hall
High voltage assisted mechanical stabilization of single-molecule junctions
基于分子的电子器件的实现在很大程度上取决于机械稳定所涉及的分子键的能力，同时利用通过器件的有效共振电荷传输。共振电荷输运可以诱导分子键的振动不稳定性，导致在偏压下键断裂。在这项工作中，我们超越了宽带近似，以研究单分子结中的振动不稳定性的现象，并表明，现实的分子-引线耦合的能量依赖性影响的机械稳定性的结。我们表明，化学键可以稳定在共振输运制度，通过增加结上的偏置电压。该研究为设计在共振电荷输运机制下机械稳定的分子器件提供了指导。
2017-05-23 cond-mat.mes-hall
Efficient heating of single-molecule junctions for thermoelectric studies at cryogenic temperatures
单分子的能量依赖热电响应包含了关于其传输函数和激发态的有价值的信息。然而，测量它需要能够有效加热分子一侧的设备，同时能够在宽能量范围内调节其电化学电势。此外，为了增加结稳定性，器件需要在低温下工作。在这项工作中，我们报告了一种新的设备架构，研究热电性能和电导的单分子同时在很宽的能量范围。我们采用与接触单分子的金属电极直接接触的样品加热器，这允许我们施加高达$ΔT = 60$ K的温度偏置，同时对分子结的加热最小。这使得这些设备与基准温度$T_\mathrm{bath} <2$ K兼容，并能够在线性（$ΔT \ll T_\mathrm{molecule}$）和非线性（$ΔT \gg T_\mathrm{molecule}$）热电传输制度的研究。
2019-07-05 cond-mat.mes-hall
Pulling Platinum Atomic Chains by Carbon Monoxide Molecules
采用低温机械可控断裂结实验研究了一氧化碳分子与原子尺度铂纳米结的相互作用。结合平台长度分析、二维电导-位移直方图和条件相关分析，给出了Pt-CO-Pt单分子构型形成和演化的综合微观图像。我们的分析意味着，在纯Pt单原子链将形成一个CO分子infiltrate的结，首先在配置是垂直于接触轴。这种分子结足够强，可以拉动单原子铂链，分子被并入链中。沿着链形成，分子可以保持垂直构型，或者旋转成平行构型。单分子配置沿结位移的演变显示定量协议与理论预测，证明在垂直和平行的分子排列的解释。我们的分析表明，结合二维电导位移直方图与条件相关分析是一个有用的工具，分别分析从根本上不同类型的结轨迹在单分子断裂结实验。
2016-01-18 cond-mat.mes-hall
Paramagnetic molecule induced strong antiferromagnetic exchange coupling on a magnetic tunnel junction based molecular spintronics device
本文报道了我们的Monte Carlo（MC）研究，旨在解释实验观察到的顺磁性分子诱导的铁磁（FM）电极之间的反铁磁耦合。近年来发展起来的磁性隧道结分子自旋电子学器件（MTJMSDs），是通过在磁性隧道结暴露的侧边的FM电极之间化学键合顺磁性分子而制备的，表现出分子诱导的强反铁磁耦合。我们的MC研究集中在类似MTJMSD的原子模型上，研究了分子与两个FM电极的磁耦合效应。模拟结果表明，当分子与一个电极建立铁磁耦合，与另一个电极建立反铁磁耦合时，理论结果有效地解释了实验结果。理论和实验研究表明，分子与FM电极之间的交换耦合强度应是FM电极原子间交换耦合强度的50%。
2019-12-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chiral-induced circularly polarized light emission from a single-molecule junction
University of Puerto Rico-Humacao（波多黎各大学马亚圭斯分校）
本文从理论上研究了含螺旋链手性桥的偏置单分子结电致发光，发现电子态间光学跃迁可产生旋向性由传播方向和偏压极性共同决定的圆偏振光，其机制源于分子手性与偏压分布而非磁矩或自旋-轨道耦合。
2025-07-18 cond-mat.mes-hall
